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    響應(yīng)曲面法對鋁灰中AlN的水解行為

    2016-08-10 02:33:24郭朝暉肖細元中南大學冶金與環(huán)境學院長沙410083
    中國有色金屬學報 2016年4期
    關(guān)鍵詞:鋁灰液固比回歸方程

    張 勇,郭朝暉,王 碩,肖細元(中南大學 冶金與環(huán)境學院,長沙 410083)

    響應(yīng)曲面法對鋁灰中AlN的水解行為

    張 勇,郭朝暉,王 碩,肖細元
    (中南大學 冶金與環(huán)境學院,長沙 410083)

    鋁冶煉過程中會產(chǎn)生大量鋁灰,鋁灰中AlN對其綜合利用和安全處置會產(chǎn)生顯著影響。在系統(tǒng)分析AlN水解熱力學基礎(chǔ)上,以再生鋁生產(chǎn)過程中產(chǎn)生的鋁灰為原料,運用Design Expert軟件設(shè)計二次正交旋轉(zhuǎn)試驗,研究鋁灰中AlN的水解特征。結(jié)果表明:在303~373 K的溫度范圍內(nèi),鋁灰中AlN的水解自發(fā)進行;液固比和水解時間對水解pH影響顯著(P<0.01);水解溫度和液固比間的交互作用影響明顯(P<0.01)。水解pH值與水解溫度、液固比和水解時間的二次回歸方程理論預(yù)測值與試驗值相對誤差僅為1%,可以用來預(yù)測和指導鋁灰中AlN水解行為。

    鋁灰;AlN;水解;響應(yīng)曲面

    鋁冶金過程中產(chǎn)生大量鋁灰[1?2]。鋁灰中不僅含大量 Al2O3,還含有一定量的 AlN,在水溶液反應(yīng)中會釋放NH3。因此,鋁灰堆放、填埋或作為路基材料受到雨水淋溶后有可能造成環(huán)境污染[3?4]。DAVID等[5]研究表明,鋁灰在作為優(yōu)質(zhì)耐火材料或路基材料前必須進行預(yù)處理,否則其中AlN會釋放大量潛在的有毒或易燃氣體。DASH等[6]對鋁灰進行酸浸提鋁的研究也發(fā)現(xiàn)同樣的問題。LI等[7]在研究CO2對鋁灰中鋁重熔過程的影響中發(fā)現(xiàn)鋁灰在反應(yīng)中釋放NH3,對環(huán)境體系構(gòu)成威脅同時導致材料性能不穩(wěn)定。因此,研究鋁灰中AlN水解行為對鋁灰資源綜合化、無害化和可持續(xù)利用具有重要意義。

    國內(nèi)外對AlN水解已有研究報道。FUKUMOTO等[8]研究表明,鋁灰中AlN水解過程存在兩個行為:1) 當溫度小于351 K,AlN水解生成Al(OH)3并釋放出NH3;2) 當溫度大于 351 K,AlN水解生成無定型AlOOH并釋放出NH3,無定型AlOOH可進一步水解轉(zhuǎn)化為Al(OH)3,反應(yīng)體系中HCl和NaOH都會促進鋁灰中AlN水解。姜瀾等[9]研究表明,鋁灰中AlN水解pH隨水解溫度升高、水解時間延長而變大,在373 K水解24 h后,AlN幾乎全部轉(zhuǎn)為Al(OH)3,298 K下,液固比2.5~15,液固比越小,水解pH越大。張宇等[10]研究發(fā)現(xiàn)80 ℃下AlN水解產(chǎn)物為AlOOH,在pH=5條件下,AlN形成了一個保護層,在pH=12條件下,氨水會使水解產(chǎn)物形成團聚。ZHANG等[11]研究發(fā)現(xiàn)添加硅膠或有機酸等表面劑可以降低AlN水解,從而減少NH3的釋放,水解192 h后生成無定型Al(OH)3,紅外譜圖未見明顯O—H鍵;水解250 h后生成晶型Al(OH)3,紅外譜圖可明顯見到O—H鍵的存在。AZIZI等[12]利用響應(yīng)曲面法對低品位錳礦提錳工藝進行優(yōu)化,再結(jié)合統(tǒng)計分析和方差分析,確定硫酸濃度、草酸濃度、溶出時間和溫度的較佳工藝條件,使錳、鐵浸出率分別達到93.44%和15.72%。LI等[13]對微波焙燒氧化鋅煙塵脫氟、氯研究中采用響應(yīng)曲面法,優(yōu)化工藝的同時還得到焙燒溫度、保溫時間對氟、氯的去除影響最顯著。YANG等[14]基于響應(yīng)曲面統(tǒng)計學原理優(yōu)化無氧條件下蔗渣焙燒還原低品位軟錳礦工藝,結(jié)果表明渣礦比和焙燒溫度對浸出過程影響高于焙燒時間,渣礦比和焙燒溫度的線性項,二次項及之間交互作用影響顯著,焙燒時間的影響卻較小。LI等[15]同樣利用響應(yīng)曲面法優(yōu)化微波干燥富硒渣脫水率并進行驗證,結(jié)果表明,試驗結(jié)果與回歸方程預(yù)測較一致。

    然而,鋁灰中AlN水解過程中,水解溫度、水解時間和液固比等因子對水解pH的影響及各因子間的交互作用如何暫未見系統(tǒng)的研究報道。本文作者在對AlN熱力學進行系統(tǒng)計算基礎(chǔ)上,采用響應(yīng)曲面法對AlN水解進行二次正交旋轉(zhuǎn)組合試驗設(shè)計,研究水解溫度、液固比和水解時間3個單因素的顯著程度以及因素間交互作用影響,利用統(tǒng)計分析和方差分析得到AlN水解pH二次回歸方程,并對方程準確性進行驗證,相關(guān)顯著性結(jié)論及回歸方程為鋁灰中AlN水解pH數(shù)據(jù)進行一定補充,為鋁灰綜合利用提供科學依據(jù)。

    1 實驗

    1.1 鋁灰

    供試鋁灰來自江西某再生鋁企業(yè)熔煉工藝的二次鋁灰。將供試鋁灰置于剛玉研缽中磨細,過孔徑為150 μm篩后保存?zhèn)溆?。SEM和EDS分析表明,供試鋁灰表面呈不均勻、疏松多孔狀。X熒光光譜儀分析進一步表明鋁灰主要成分為鋁和氧,分別占鋁灰質(zhì)量的30.72%和31.30%,此外,還含有少量的Na、Mg、F和Si。

    對供試鋁灰進行XRD分析,其XRD結(jié)果如圖1所示。從圖1可看出,鋁灰中主要成分為Al、Al2O3、MgAl2O4及AlN,同時含有NaCl、CaF2等成分。

    表1 鋁灰主要化學成分Table 1 Chemical composition of aluminum dross (mass fraction, %)

    圖1 鋁灰的XRD譜Fig. 1 XRD pattern of aluminum dross

    表2 AlN、H2O、Al(OH)3和NH3的熱力學數(shù)據(jù)Table 2 Thermodynamic parameters for AlN, H2O, Al(OH)3and NH3, respectively

    1.2 熱力學計算原理

    冶金熱力學過程中,不同溫度下反應(yīng)的吉布斯自由能計算如下式所示:

    n物質(zhì)的化學計量數(shù);(T)為n物質(zhì)在溫度T下的熵;cp為等壓熱容;(T)為T溫度下生成熵與反應(yīng)熵之差。AlN、H2O、Al(OH)3和NH34種物質(zhì)熱力學數(shù)據(jù)見表2[16?17]。

    4種物質(zhì)隨溫度變化的生成焓如下:

    1.3 AlN水解二次正交旋轉(zhuǎn)組合試驗設(shè)計

    采用Design Expert軟件[18]設(shè)計鋁灰中AlN水解反應(yīng)試驗,主要考察水解溫度(A)、液固比(L/S,B)和水解時間(C) 3個因素對水解反應(yīng)顯著程度及三因素間交互作用的影響,具體設(shè)計見表3。

    表3 反應(yīng)因子編碼表Table 3 Response factors code table

    同時,采用3個單因素系列試驗進行驗證:固定水解溫度30 ℃,液固比20,水解時間依次為10、30、50、70、90 min;固定液固比20,水解時間30 min,水解溫度依次為 30、40、50、60 ℃;固定水解溫度30 ℃,水解時間30 min,液固比依次為10、15、20、25。實驗具體操作如下:稱取5 g鋁灰置于250 mL錐形瓶中,按試驗設(shè)計液固比加入去離子水,然后將錐形瓶置于設(shè)定溫度水浴鍋(反應(yīng)溫度超過 100 ℃在油浴鍋)中進行水解反應(yīng)。

    1.4 測試與分析

    鋁灰中AlN水解pH測定采用PHSJ?3FpH計(上海精科雷磁公司生產(chǎn)),鋁灰微觀形貌分析采用JSM?6360V掃描電子顯微鏡(日本電子公司生產(chǎn)),鋁灰中主要元素及其含量分析采用AXIOS型X熒光光譜儀(荷蘭 PANalytical生產(chǎn)),物相組成分析采用D/MAX 2500X型X射線衍射儀(日本理學公司生產(chǎn))。

    1.5 數(shù)據(jù)分析

    為了確定自變量影響鋁灰中AlN水解pH值,選擇多項式模型對試驗數(shù)據(jù)進行擬合,采用下面的多項式模型[19?20]:

    式中:Y為反應(yīng)變量;B0因變量初始值;Bi、Bii、Bij分別為線性相、平方相、交互項的回歸系數(shù);xi、xj為不同變量的線性響應(yīng)值(其中i≠j);為自變量非線性作用值;xij為兩個獨立變量交互作用值;ε為誤差值。特別地,當優(yōu)化目標是使獨立變量最小化或最大化時,可分別采用如下最小或最大化公式:

    式中:L和U分別為獨立變量的上下限。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 AlN水解的熱力學計算

    常溫條件下,鋁灰中AlN水解方程:

    AlN、H2O、Al(OH)3和NH34種物質(zhì)隨溫度變化的生成焓如下:

    在303~373 K溫度范圍內(nèi)采用4種物質(zhì)298 K熵值進行近似計算:

    計算303~373 K下AlN水解反應(yīng)的標準Gibbs能值,如表4所列。由表4可知,在303~373 K范圍內(nèi),鋁灰中 AlN水解反應(yīng)的吉布斯自由能在?217.54~?194.59 kJ/mol范圍內(nèi),說明AlN水解反應(yīng)熱力學在標準條件下可自發(fā)進行。

    2.2 AlN水解反應(yīng)后鋁灰XRD及SEM分析

    對水解前后鋁灰進行XRD分析,分析結(jié)果如圖2所示。從圖2可看出,原鋁灰AlN在38°、44°和65°附近3條特征峰非常明顯,水洗鋁灰中難溶于水的尖晶石相和剛玉相依然存在。然而,經(jīng)水解后鋁灰在44°特征峰發(fā)生明顯減弱,表明鋁灰中AlN發(fā)生化學反應(yīng),水解后鋁灰中AlN晶格常數(shù)a=3.111,小于原鋁灰AlN晶格常數(shù)(a=4.045),水解后AlN含量降低;但38°和65°特征峰并未明顯減弱,表明水解反應(yīng)并非強烈的化學反應(yīng),水解后鋁灰中依然存在部分AlN。在18.703°、20.368°和40.514°處可見Al(OH)3特征峰,可能由于生成Al(OH)3含量較低,導致其特征峰不明顯所致。

    供試鋁灰與水解后鋁灰 SEM 分析進一步表明,原鋁灰形貌表面不均勻、疏松多孔狀,水解后變?yōu)榫o密顆粒團聚狀,粒子之間出現(xiàn)一定的團聚,表明水解反應(yīng)使水分子介入,促進AlN水解產(chǎn)物的晶粒長大,加強了產(chǎn)物的凝膠作用,這也與張宇等[10]的研究相一致。

    圖2 水解前后鋁灰XRD譜Fig. 2 XRD patterns of aluminum dross before and after hydrolysis

    表5 鋁灰與水洗后鋁灰AlN的晶格常數(shù)Table 5 Lattice parameters (a, b, c) of AlN in aluminum dross before and after hydrolysis

    表4 303~373 K下AlN水解反應(yīng)的Gibbs能Table 4 Gibbs energy of AlN hydrolysis at temperature from 303 to 373 K

    圖3 水解前后鋁灰的SEM像Fig. 3 SEM images of aluminum dross before(a) and after(b)hydrolysis

    表6 二次正交旋轉(zhuǎn)組合設(shè)計實驗結(jié)果Table 6 Results based on the two orthogonal rotational experiments

    表7 pH方差分析Table 7 Analysis of variance on pH

    2.3 水解條件對AlN水解pH的影響及驗證試驗

    由于鋁灰中AlN在水解過程發(fā)生以下反應(yīng)[8]:

    水解產(chǎn)生OH?,使溶液pH變大,所以某種程度上,水解過程中pH值的變化可以用來表征AlN的水解程度。對鋁灰中AlN水解開展二次正交旋轉(zhuǎn)組合試驗,其結(jié)果如表6所列。從表6可看出,AlN水解pH值在8.65~9.79范圍內(nèi)波動,鋁灰中AlN水解呈現(xiàn)弱堿性。對AlN水解pH進行方差分析,其結(jié)果見表7。從表7看出,水解溫度對AlN水解pH影響不顯著,而液固比和水解時間則影響明顯(P<0.01),且水解溫度和液固比兩者對水解 pH存在明顯交互作用(P<0.01)。

    利用響應(yīng)曲面法對鋁灰中AlN水解交互特性進行研究,得出部分等高線圖呈現(xiàn)橢圓狀交互作用明顯(P<0.01)[21]。對于鋁灰中AlN水解響應(yīng)曲面研究,在固定某一影響因子的前提下,考慮其他兩個因素間的交互作用。水解溫度液固比響應(yīng)曲面圖及等高圖見圖4。從圖4可看出,水解時間50 min、水解溫度為30~100 ℃時,水解pH隨水解溫度整體變化趨勢一致,隨水解溫度升高pH而增大,水解溫度由 30 ℃增大到

    65 ℃,水解pH逐漸增大,水解溫度由65 ℃升高到100 ℃范圍,水解pH繼續(xù)增大但增幅更加明顯,這是由于在pH緩慢上升的區(qū)域稱為孕育區(qū)[8],在孕育區(qū)內(nèi)pH上升的同時伴有NH3產(chǎn)生,NH3溶于水形成氨水,呈弱堿性,水分子不斷沖擊AlN表面,這一過程擴散起主要影響,溶液pH隨反應(yīng)進行不斷升高。水解溫度越低,溶液pH越低,溫度升高,pH越高。高溫有利于AlN+3H2O=Al(OH)3+NH3向右進行,升溫有利于提高化學反應(yīng)速率,提高傳質(zhì)過程。液固比 5~25范圍內(nèi),水解pH隨液固比的降低先降低后升高,當液固比由25降到12時,水解pH緩慢降低;當液固比由12降到5,水解pH變化趨勢發(fā)生改變而出現(xiàn)明顯增大。液固比較低條件下,整個體系體積小AlN局部濃度過高,此時產(chǎn)生的NH3大量溶解在小范圍溶液內(nèi),導致水解pH偏高,宏觀體現(xiàn)pH較大,但在響應(yīng)曲面交互實驗研究中,隨著液固比降低,水解pH卻呈現(xiàn)先降低后升高的過程,這是因為水解溫度和液固比兩者對水解 pH存在交互作用,且交互作用明顯(P<0.01)。

    水解溫度、反應(yīng)時間響應(yīng)曲面圖及等高圖見圖5。從圖5可看出,AlN水解體系液固比為15時,水解溫度30~100 ℃范圍內(nèi),水解pH隨水解溫度增大先降低后升高。具體而言,水解溫度在30 ℃到65 ℃時,水解pH逐漸降低,這與前人報道不一致,并非AlN水解 pH隨水解溫度升高而呈現(xiàn)增大趨勢[9],這可能是NH3·H2O=NH3+H2O,伴隨溫度升高,錐形瓶內(nèi)氨水在一定比例液固比條件下不斷分解成NH3和H2O,破壞原有平衡,NH3揮發(fā)致使體系pH減小,這也表明AlN水解溫度與液固比之間交互作用確實影響AlN水解pH;水解溫度再由65 ℃上升到100 ℃時,水解pH增大,水解溫度與液固比交互作用減弱,這可能是由于水解溫度的升高,AlN+3H2O=Al(OH)3+NH3反應(yīng)平衡向右進行,產(chǎn)生的NH3溶于溶液致使pH變大;當水解時間10~90 min范圍內(nèi),水解時間由90 min降到10 min,水解pH不斷減小,變化趨勢明顯。這可能是由于隨著水解時間的延長,AlN表面薄層Al(OH)3逐漸被侵蝕而失去保護作用,AlN直接與水分接觸,水解反應(yīng)可能由原來的擴散過程控制轉(zhuǎn)為化學反應(yīng)控制的快速水解階段,溶液中 OH?濃度增大,水解 pH變大,水解時間的減少,可能有利于AlN水解反應(yīng)由快速地化學反應(yīng)控制階段向擴散控制階段轉(zhuǎn)化,這有利于抑制鋁灰中AlN水解。液固比、反應(yīng)時間響應(yīng)曲面圖及等高圖見圖 6。從圖6可看出,水解溫度65 ℃時,AlN水解體系液固比5~25范圍內(nèi),水解pH變化隨液固比降低而增大。液固比由25降到5,水解pH呈明顯增大趨勢;水解時間10~90 min范圍內(nèi),水解pH隨水解時間增加而逐漸增大。鋁灰中AlN水解過程中,水解pH隨水解溫度升高、液固比減小、水解時間延長而增大趨勢與前人研究報道一致[8?10],pH都呈現(xiàn)增大趨勢,然而,由響應(yīng)曲面法試驗得到,在水解溫度較低條件下,液固比較高,或水解溫度變幅較大時,鋁灰中AlN水解

    圖4 Y=F(水解溫度,液固比)響應(yīng)曲面圖及等高圖Fig. 4 Response surface plot(a) and contour plot(b) showing interactive effects of reaction temperature and liquid-solid ratio on pH

    圖5 Y=F(水解溫度,反應(yīng)時間)響應(yīng)曲面圖及等高圖Fig. 5 Response surface plot(a) and contour plot(b) showing interactive effects of reaction temperature and reaction time on pH

    pH受水解條件因子(水解溫度,體系液固比)間的交互作用影響,而不再呈現(xiàn)單純地隨水解溫度增大而變大趨勢,可能會出現(xiàn)先降后增的變化規(guī)律。

    對上述水解過程中水解pH與水解溫度、液固比和水解時間的關(guān)系進行二次回歸分析,得到如下二次回歸方程:

    通過單因素試驗對上述二次回歸方程準確性進行驗證,具體結(jié)果見表8。從表8可看出,兩者相對誤差的絕對平均值僅為 1.00%,數(shù)據(jù)準確性較好,表明二次回歸方程對鋁灰中AlN水解pH值有一定的預(yù)測性。

    表8 AlN水解pH實驗值與理論值比較Table 8 Experimental and calculated pH values of AlN hydrolysis

    3 結(jié)論

    1) 303~373 K試驗溫度范圍內(nèi),鋁灰中AlN水解反應(yīng)熱力學在標準條件下可自發(fā)進行,液固比和水解時間對鋁灰中AlN水解影響顯著(P<0.01);水解溫度和液固比之間存在交互作用明顯(P<0.01)。

    2) 鋁灰中AlN水解pH值與水解溫度、液固比和水解時間的二次回歸方程為

    該二次回歸方程理論計算值與單因素試驗結(jié)果值相對誤差絕對平均值僅為1.00%,對鋁灰中AlN水解pH有一定預(yù)測性。

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    (編輯 李艷紅)

    Hydrolysis behavior of AlN in aluminum dross with response surface methodology

    ZHANG Yong, GUO Zhao-hui, WANG Shuo, XIAO Xi-yuan
    (School of Metallurgy and Environment, Central South University, Changsha 410083, China)

    A large quantities of aluminum dross are produced from aluminum smelting activities. The reuse or disposal of the dross is significantly affected by AlN in aluminum dross. The hydrolysis thermo-dynamic behaviors of AlN in the aluminum dross were studied through the Design Expert for two orthogonal rotational experiments, which is from the recycled aluminum process. The results show that the hydrolysis reaction of AlN in aluminum dross is spontaneous at the temperature from 303 K to 373 K. The pH value in hydrolysis system is significantly affected by the liquid-solid ratio (L/S ratio) and reaction time (P<0.01), respectively. The interaction between reaction temperature and L/S ratio is significant (P<0.01). Based on the quadratic regression equation between the pH of hydrolysis system and the parameters, such as hydrolysis temperature, L/S ratio and hydrolysis time, the relative error between the theoretical value and the trial value is only 1%, and the result shows that it is reliable to prospective the hydrolysis behaviors of AlN in aluminum dross.

    aluminum dross; AlN; hydrolysis; response surface

    date: 2015-05-19; Accepted date: 2015-11-05

    GUO Zhao-hui; Tel: +86-731-88879325; E-mail: zhguo@csu.edu.cn

    TF09

    A

    1004-0609(2016)-04-0919-09

    2015-05-19;

    2015-11-05

    郭朝暉,教授;電話:0731-88879325;E-mail: zhguo@csu.edu.cn

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