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    水熱固化煅燒造紙污泥建筑材料的研究

    2016-08-08 03:34:42苗嘉俊景鎮(zhèn)子闞文杰范宏圓
    新型建筑材料 2016年5期

    苗嘉俊,景鎮(zhèn)子,闞文杰,范宏圓

    (同濟(jì)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,上?!?01804)

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    水熱固化煅燒造紙污泥建筑材料的研究

    苗嘉俊,景鎮(zhèn)子,闞文杰,范宏圓

    (同濟(jì)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,上海201804)

    摘要:紙制品在當(dāng)今社會(huì)中的大量使用無可避免,而紙類產(chǎn)品的大量生產(chǎn)必然產(chǎn)生相應(yīng)數(shù)量龐大的造紙污泥。進(jìn)行了利用水熱技術(shù)對煅燒造紙污泥灰固化方面的實(shí)驗(yàn)和探索。在200℃、9 h水熱固化條件下合成了抗折強(qiáng)度達(dá)13MPa的固化材料,研究表明,托勃莫來石的生成提高了樣品的強(qiáng)度。有望利用于建筑材料,從而為環(huán)保、廢棄物循環(huán)再利用和節(jié)能減排作出貢獻(xiàn)。

    關(guān)鍵詞:造紙污泥;水熱固化;托勃莫來石;抗折強(qiáng)度

    紙制品已經(jīng)融入人類生產(chǎn)生活的各個(gè)層面,紙制品的大量制造必然產(chǎn)生相應(yīng)的數(shù)目龐大的廢水,處理這些廢水后形成的污泥即被稱為造紙污泥。每生產(chǎn)1 t再生紙,就產(chǎn)生700 kg含水率約65%的污泥[1],產(chǎn)量是同等規(guī)模市政污水處理廠的5~10倍,且成分復(fù)雜,含水量高,處理難度大[2]。工業(yè)處理與利用造紙污泥主要以4個(gè)步驟來進(jìn)行:(1)減量化;(2)穩(wěn)定化;(3)無害化;(4)資源化。

    對造紙污泥的資源化利用主要有以下幾種方式:(1)農(nóng)用,包括土壤改良和肥料應(yīng)用。主要是依靠污泥中含有的大量細(xì)小纖維以及豐富的有機(jī)質(zhì)、N、P、K等養(yǎng)分和中微量元素。(2)工業(yè)發(fā)電。由于造紙污泥中有機(jī)物含量高,使得干活性污泥具有較高熱值(10000kJ/kg),從而可以進(jìn)行焚燒發(fā)電。(3)其它方式。在國外,造紙污泥的主要處理方式為資源化且所占比例逐年提高,而我國造紙污泥的處置仍以填埋為主,不僅占用大量土地,也是對資源的浪費(fèi)。針對大量排出的造紙污泥,必須找到一種能大量資源化利用的新思路和方法。

    水熱固化可以看成是地表下堆積巖的漫長成巖過程(千百萬年)在實(shí)驗(yàn)室的短期再現(xiàn)(數(shù)小時(shí)),可以簡單地認(rèn)為是一個(gè)溶解-沉淀過程。在該過程中,小顆?;蝾w粒表面被溶解,然后沉積在大的顆粒表面形成新的晶體。生成的新晶體通常填充在固化體內(nèi)的空隙中,使固化體結(jié)構(gòu)均勻致密,強(qiáng)度增加。它所需溫度較低(≤200℃),意味著其制備過程所需能耗較低,大約為燒成陶瓷材料的1/6,同時(shí)該方法已經(jīng)成功地用于生活垃圾灰[3-5]、煉鋼礦渣[6-8]、黃土和黃河淤積泥沙[9]、硅藻土和海泡石多介孔體[10-12]的固化/合成。由于煅燒造紙污泥的主要成分為SiO2、Al2O3和CaO,其水熱硬化過程為SiO2-Al2O3-CaO-H2O體系,和水泥的硬化相似。故利用水熱反應(yīng)生成硅酸鈣的水合物就有望將煅燒造紙污泥固化高強(qiáng)度的建筑材料。本研究試圖為其資源化利用提供新思路,變廢為寶,為節(jié)能減排作出貢獻(xiàn)。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1原材料

    煅燒造紙污泥:購自河南某公司,經(jīng)球磨機(jī)細(xì)磨,過100目篩,化學(xué)成分見表1,粒徑分布見圖1,XRD圖譜見圖2。氫氧化鈣:分析純,國藥集團(tuán)生產(chǎn)。二氧化硅:分析純,嘉善巨楓化工廠生產(chǎn)。

    表1 煅燒造紙污泥的化學(xué)成分 %

    圖1 粉碎煅燒造紙污泥的粒徑分布

    圖2 煅燒造紙污泥的XRD圖譜

    由圖1可知,經(jīng)球磨過篩后的原料其粒徑分布基本為正態(tài)分布,其中位粒徑為1.09μm。結(jié)合表1、圖2可知,煅燒后的造紙污泥含有的主要元素為鈣、硅和鋁,其鈣硅比為1.02。由鈣長石、方解石、石英以及硅灰石膏等礦物組成,與水泥類似,但由于原料中的鈣質(zhì)主要來自方解石,而方解石的熱穩(wěn)定性較高,在水中的溶解度很低,很難參與水熱反應(yīng);同時(shí)原料中的硅質(zhì)較少,故需要額外添加一定量的硅質(zhì)(二氧化硅)和活性較高的鈣質(zhì)(氫氧化鈣)以便進(jìn)行水熱固化。

    1.2實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備

    LS230型激光粒度儀,XQ-106A型電腦式萬能材料試驗(yàn)機(jī),SRS3400型X射線熒光光譜儀(XRF),XRD-6100型X射線衍射儀(XRD),F(xiàn)Y-15型臺(tái)式粉末壓片機(jī),Quanta 200FEG 型FE-SEM,NICOLET iS10型傅里葉變換紅外光譜儀(FT-IR)。

    1.3水熱固化

    首先,將0~25%氫氧化鈣以及10%二氧化硅分別加入到煅燒造紙污泥粉末(90%~65%)中,再摻入占其總質(zhì)量15%的去離子水,在研缽中混合均勻,每次稱取一定質(zhì)量的混合料,單軸壓制成型,成型壓力25MPa。脫模后的樣品放入高壓反應(yīng)釜內(nèi)進(jìn)行水熱固化。固化后的樣品(40mm×15mm×6mm)在80℃烘箱中干燥24h,然后用三點(diǎn)法測試其抗折強(qiáng)度。粉碎研磨后的樣品進(jìn)行XRD、FT-IR分析,并對其形貌進(jìn)行觀察(SEM),從而推測其硬化機(jī)理。

    2 結(jié)果與討論

    2.1不同氫氧化鈣添加量對樣品抗折強(qiáng)度的影響

    實(shí)驗(yàn)條件為:SiO2添加量為10%作為硅質(zhì)的補(bǔ)充,摻水量15%,煅燒造紙污泥添加量分別為90%、80%、70%、65%,對應(yīng)氫氧化鈣添加量分別為0、10%、20%、25%,成型壓力25MPa,水熱溫度200℃,水熱時(shí)間12 h。不同氫氧化鈣添加量時(shí)固化樣品的抗折強(qiáng)度見圖3,XRD圖譜見圖4,紅外圖譜見圖5。

    圖3 不同Ca(OH)2添加量時(shí)固化樣品的抗折強(qiáng)度

    從圖3可以看出,當(dāng)不添加Ca(OH)2時(shí),固化樣品的抗折強(qiáng)度很低,不足2MPa。隨著Ca(OH)2添加量的增大,固化樣品的抗折強(qiáng)度逐步提高,且當(dāng)Ca(OH)2添加量為20%時(shí),抗折強(qiáng)度達(dá)到最大。當(dāng)Ca(OH)2添加量進(jìn)一步增加時(shí),抗折強(qiáng)度則出現(xiàn)小幅度的下降。

    圖4 不同Ca(OH)2添加量時(shí)固化樣品的XRD圖譜

    由圖4可知,不添加Ca(OH)2時(shí),其組成與原料組成非常相似,僅石英的衍射峰有所增強(qiáng),這是向其中加入了額外的硅質(zhì)產(chǎn)生的。隨著Ca(OH)2添加量的提高,水榴石、托勃莫來石的衍射峰逐漸增強(qiáng),石英的衍射峰逐步減弱,鈣長石的衍射峰先增強(qiáng)隨后減弱。硅灰石膏、方解石的衍射峰無明顯變化。

    圖5 不同Ca(OH)2添加量時(shí)固化樣品的紅外圖譜

    圖5中,3643 cm-1處的振動(dòng)峰為Ca(OH)2中O—H的伸縮振動(dòng),3422 cm-1處的振動(dòng)峰為層間吸附水O—H的伸縮振動(dòng),1436、875、712 cm-1處的振動(dòng)峰均為CO32-的振動(dòng),同時(shí)875 cm-1處振動(dòng)峰的存在也驗(yàn)證了其中的碳酸鈣礦物為方解石[13]。1030 cm-1向966 cm-1偏移的振動(dòng)峰是硅氧四面體的伸縮振動(dòng),出現(xiàn)這種偏移的原因是硅氧四面體橋氧數(shù)量的增多,印證了XRD圖譜中托勃莫來石生成的分析結(jié)果。

    結(jié)合圖3可知,水榴石的產(chǎn)生對樣品強(qiáng)度無明顯貢獻(xiàn)。對其強(qiáng)度有改善效果的主要原因是硅氧四面體通過橋氧相互鏈接形成骨架,即生成托勃莫來石,從而使樣品的強(qiáng)度得到大幅提高,且這種改變在Ca(OH)2添加量為20%時(shí)達(dá)到最佳。過量的Ca(OH)2會(huì)對樣品的強(qiáng)度起到破壞作用[14]。綜上,Ca(OH)2添加量以20%為宜。

    2.2水熱固化溫度對樣品抗折強(qiáng)度的影響

    實(shí)驗(yàn)條件為:Ca(OH)2添加量20%,SiO2添加量10%,煅燒造紙污泥添加量70%,摻水量15%,成型壓力25MPa,水熱時(shí)間為12h。不同水熱固化溫度時(shí)樣品的抗折強(qiáng)度見圖6,XRD圖譜見圖7,紅外圖譜見圖8。

    圖6 不同水熱固化溫度時(shí)樣品的抗折強(qiáng)度

    由圖6可以看出,在常溫下進(jìn)行水熱固化時(shí)樣品的抗折強(qiáng)度為2MPa左右,隨著固化溫度由80℃提升至160℃的過程中,樣品的抗折強(qiáng)度逐步提高,當(dāng)固化溫度為200℃時(shí)達(dá)到最高。再進(jìn)一步提高固化溫度時(shí),抗折強(qiáng)度又有所下降。

    圖7 不同水熱固化溫度時(shí)樣品的XRD圖譜

    圖8 不同水熱固化溫度樣品的紅外圖譜

    結(jié)合圖7、圖8可知,在常溫下,固化樣品中物相為原料物相和羥鈣石,即添加的氫氧化鈣和二氧化硅未與原料進(jìn)行反應(yīng)。隨著溫度的升高,羥鈣石、石英衍射峰強(qiáng)度減弱,相應(yīng)的3643 cm-1處的羥基振動(dòng)峰減弱,而硅氧四面體振動(dòng)中,1030 cm-1的峰向966 cm-1方向發(fā)生遷移,781 cm-1的峰消失,452 cm-1的峰逐漸形成和增強(qiáng),均表明樣品中的硅氧四面體體系在80℃以上的固化溫度條件下發(fā)生重構(gòu)是樣品強(qiáng)度在80~160℃增強(qiáng)的主要原因。而當(dāng)固化溫度達(dá)到200℃時(shí),樣品中生成了托勃莫來石,這些尖針狀的晶體相互交織,使樣品中的空隙得到填充,變得致密,從而達(dá)到最高的固化強(qiáng)度;繼續(xù)提高固化溫度到240℃時(shí),盡管XRD和紅外分析證明仍有可觀的托勃莫來石生成,且與200℃的XRD和紅外分析沒有明顯差異,樣品的固化強(qiáng)度卻出現(xiàn)一定程度的下降。這可能是由于在較高的固化溫度(≥240℃)時(shí),托勃莫來石晶體過度生長,破壞了原來致密的空隙,因而強(qiáng)度降低。

    綜上所述,在煅燒造紙污泥的水熱固化過程中,合適的溫度(200℃)有利于托勃莫來石的生成,并能大幅提升固化樣品的強(qiáng)度。而溫度過高(≥240℃)時(shí),由于托勃莫來石的過度生長,樣品的強(qiáng)度將有所下降。因此,水熱固化溫度在200℃為宜。

    2.3水熱固化時(shí)間對樣品抗折強(qiáng)度的影響

    實(shí)驗(yàn)條件為:Ca(OH)2添加量20%,SiO2添加量10%,煅燒造紙污泥添加量70%,摻水量15%,成型壓力25MPa,水熱溫度200℃。不同水熱固化時(shí)間時(shí)樣品的抗折強(qiáng)度見圖9,XRD圖譜見圖10,紅外圖譜見圖11。

    圖9 不同水熱固化時(shí)間時(shí)樣品的抗折強(qiáng)度

    由圖9可以看出,在固化0 h時(shí)樣品的抗折強(qiáng)度為2MPa左右,隨著固化時(shí)間的延長,樣品的抗折強(qiáng)度逐步提高,當(dāng)固化時(shí)間為9h時(shí)達(dá)到最高。再進(jìn)一步延長固化時(shí)間時(shí),抗折強(qiáng)度又有所下降。

    圖10 不同水熱固化時(shí)間時(shí)樣品的XRD圖譜

    圖11 不同水熱固化時(shí)間時(shí)樣品的紅外圖譜

    由圖10可知,當(dāng)固化時(shí)間為0 h時(shí),固化樣品中物相為原料物相和羥鈣石。隨著時(shí)間的延長,羥鈣石、石英衍射峰強(qiáng)度減弱,隨之出現(xiàn)水榴石和托勃莫來石的衍射峰。

    圖11中,改變最為明顯的分別是3643 cm-1處Ca(OH)2中O—H的非對稱伸縮振動(dòng)峰,隨著時(shí)間延長,其強(qiáng)度減弱;966、781、452 cm-1處為硅氧四面體中硅氧鍵的振動(dòng),966 cm-1處的振動(dòng)峰是1077 cm-1振動(dòng)峰偏移而出現(xiàn)的,781cm-1處的振動(dòng)峰減弱,452 cm-1處的振動(dòng)峰增強(qiáng)。

    結(jié)合XRD和紅外圖譜的分析結(jié)果可知,3h以上的固化時(shí)間是該固化樣品中托勃莫來石生成的必要條件,通過消耗添加的Ca(OH)2,改變石英的硅氧四面體結(jié)構(gòu),即以橋氧相互連接形成層間結(jié)構(gòu)的托勃莫來石,將原料、石英顆粒之間的縫隙填充起來,從而提高了固化體的抗折強(qiáng)度。過長時(shí)間的固化會(huì)對其強(qiáng)度有負(fù)面影響,為進(jìn)行具體分析,對煅燒造紙污泥和9 h固化樣品進(jìn)行SEM分析,結(jié)果如圖12所示。

    圖12 煅燒造紙污泥和固化9 h樣品的SEM照片

    對比圖12(a)和(b)可以看出,煅燒造紙污泥中有許多顆粒以及大量的空隙,而水熱固化9h后,樣品中生成致密的、尖針狀的托勃莫來石,這些新相填充了原料中的空隙,使顆粒相互鏈接,使樣品變得致密,從而提高了強(qiáng)度。而長時(shí)間固化后的樣品強(qiáng)度略有下降,主要是因?yàn)槠渲械耐胁獊硎w的過度生長,使原來填充致密的縫隙變得疏松。綜上所述,水熱固化時(shí)間在9 h為宜。

    3 結(jié)語

    (1)在Ca(OH)2添加量20%,SiO2添加量10%,煅燒造紙污泥添加量70%,摻水量15%,成型壓力25MPa,水熱溫度200℃,水熱固化9 h條件下,可制備抗折強(qiáng)度達(dá)13MPa的樣品。

    (2)固化過程的反應(yīng)主要是煅燒造紙污泥和額外添加的石英與Ca(OH)2反應(yīng),發(fā)生硅氧四面體的重構(gòu),填充固化體內(nèi)部空隙,使結(jié)構(gòu)致密,從而抗折強(qiáng)度增大。其中托勃莫來石的生成能最大幅度地提高固化樣品的強(qiáng)度。但過高的水熱固化溫度(≥240℃)或者過長的反應(yīng)時(shí)間(≥48h)會(huì)使托勃莫來石晶相過度生長,而對固化體強(qiáng)度不利。

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    中圖分類號:TU52

    文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A

    文章編號:1001-702X(2016)05-0074-04

    收稿日期:2015-11-16;

    修訂日期:2015-12-15

    作者簡介:苗嘉俊,男,1991年生,青海西寧人,碩士研究生。

    Research on hydrothermal synthesis of building materials from calcined paper m ill sludge

    MIAO Jiajun,JING Zhenzi,KAN Wenjie,F(xiàn)AN Hongyuan
    (School of Materials Science and Engineering,Tongji University,Shanghai 201804,China)

    Abstract:The extensive use of paper products is inevitable,and the mass production of paper brings a large number of paper mill sludge.Explorative hydrothermal solidification on calcined paper mill sludge has been carried out to produce a new kind of building material with the flexural strength about 13 MPa at 200℃,9 h.The results showed that the increase in flexural strength of specimens after hydrothermal synthesis was mainly due to the formation of tobermorite.As such,the hydrothermal processing may have a high potential for recycling paper mill sludge,energy saving and emission reduction.

    Key words:paper mill sludge,hydrothermal synthesis,tobermorite,flexural strength

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