過硫酸鹽活化技術(shù)去除水中有機污染物的研究進展

任百祥，殷茂炬，范晶瑩，楊春維，段小月（吉林師范大學(xué)　環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，吉林　四平　136000）

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過硫酸鹽活化技術(shù)去除水中有機污染物的研究進展

任百祥，殷茂炬，范晶瑩，楊春維，段小月
（吉林師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，吉林四平136000）

摘要：過硫酸鹽活化技術(shù)通過催化劑來活化S2O82-產(chǎn)生硫酸自由基，硫酸自由基能夠降解水中大多數(shù)有機物，在水處理方面的前景十分廣闊.文章主要介紹了國內(nèi)外人員在過硫酸鹽活化技術(shù)及其對水中有機物降解效果上的研究進展，主要介紹均相催化劑、非均相催化劑以及技術(shù)耦合型活化過硫酸鹽技術(shù).最后總結(jié)出過硫酸鹽技術(shù)的優(yōu)缺點及其未來的發(fā)展方向.

關(guān)鍵詞：過硫酸鹽活化技術(shù)；催化劑；硫酸自由基

隨著我國經(jīng)濟的發(fā)展，廢水的產(chǎn)量及其含有的有機物成分愈發(fā)復(fù)雜，傳統(tǒng)水處理技術(shù)無法適應(yīng)如今的廢水處理狀況.而高級氧化技術(shù)不僅有很好的處理效果、還可以降解大部分有機物且簡單易施行.高級氧化技術(shù)一般以O(shè)H·為氧化劑且取得良好效果.但OH·只有在酸性條件下有效果，且易受干擾［1］.過硫酸鹽活化技術(shù)作為一種新型高級氧化技術(shù)，被運用于水處理方面.過硫酸鹽活化技術(shù)通過活化S2O82-產(chǎn)生SO4-自由基降解水中有機污染物［2］.SO4-在pH＞10下反應(yīng)生成OH·［3］.理論上任何pH下，過硫酸鹽技術(shù)都可降解水中有機物［4］.本文綜述了近年來均相催化劑、非均相催化劑以及技術(shù)耦合型等過硫酸活化技術(shù)在水處理方面的研究進展及其在水處理中的發(fā)展前景.

1　均相催化劑活化過硫酸鹽技術(shù)

均相催化劑活化過硫酸鹽技術(shù)通過金屬離子活化S2O82-產(chǎn)生強氧化性自由基來降解有機物.通過這些具有強氧化性的自由基對有機物進行奪氫等一系列反應(yīng).以Fe2+催化劑為例［5］.

均相催化劑以金屬離子為主，主要是Fe2+、Cu2+、Ag+、Co2+等，其中以二價鐵離子為主.

1.1Fe2+催化活化過硫酸鹽

在均相催化劑催化活化過硫酸鹽技術(shù)中，F(xiàn)e2+作為催化劑活化過硫酸鹽技術(shù)已經(jīng)得到了國內(nèi)外研究者的重視. Liang［6］應(yīng)用Fe2+催化K2S2O8得到的SO4-來降解被污染地下水中的三氯乙烯，緩慢的沖洗以及分步加入Fe2+有效的增加了降解效率.Killian等［7］運用亞鐵離子活化過硫酸鹽對土壤的污染物進行降解，緩慢的向濃度達(dá)到86%BTEX以及56%PAH中加入亞鐵離子和過硫酸鉀溶液，并且使用檸檬酸螯合亞鐵離子進行氧化降解，結(jié)果表明兩種有機物的去除率分別達(dá)95%、85%.Liu等［8］在對比亞鐵離子和銅離子的時候，發(fā)現(xiàn)Fe2+活化過硫酸鹽降解撲草胺時，最初降解速度很快，10h降解即可達(dá)到60%，而Cu2+活化后的降解效率僅為40%，但是一定反應(yīng)后由于Fe2+的消耗，反應(yīng)速率減慢，因此應(yīng)該尋找合適的Fe2+濃度.

1.2其他金屬離子催化活化過硫酸鹽

研究人員在活化過硫酸鹽的催化劑的研究中也使用了Ag+、Co2+等金屬離子進行活化，取得了不錯的效果.Anipsitalis等［9］通過Ag+催化活化過硫酸鹽產(chǎn)生硫酸自由基來降解有機污染物.同時他們還比較研究了Co2+、Fe2+、Mn2+、Ru3+、V3+、Fe3+、Ni2+和Ce3+等多種離子活化過硫酸鹽的效果，再結(jié)合經(jīng)濟成本分析，發(fā)現(xiàn)Co2+是最好的催化劑.隨后，D.D. Dioysiou等［10］發(fā)現(xiàn)Co（II）/PMS類Fenton體系在pH為3-9的廣泛pH范圍內(nèi)，降解2，4-DCP和阿特拉津的效率均比Fenton體系要高.等量Co/PMS和Fenton（80：1）下，Co體系的礦化率接近90%，而Fenton的礦化率只有50%.LeiXu等［11］通過二價鈷對過硫酸鹽進行活化來降解2，4，6三氯苯酚，在PH在3到8之間時，降解效率沒有顯著區(qū)別，降解效果還與氧化劑的投加量有關(guān).

均相催化劑在處理有機廢水中具有高效性，取材方便，反應(yīng)速度較快等優(yōu)點，但是在后續(xù)處理上，催化劑與溶液的分離有很大困難，而且CO2+、CU2+、Ag+都屬于重金屬離子，長期存在水中容易造成重金屬離子污染，且在pH值的控制上一般限制為酸性條件，要求較為嚴(yán)格.

2　非均相催化劑活化過硫酸鹽技術(shù)

非均相催化劑活化技術(shù)反應(yīng)過程如下：固液兩相的接觸與擴散，被降解有機物被金屬氧化物吸附并發(fā)生催化反應(yīng)和降解反應(yīng)［12］.非均相催化劑過硫酸鹽技術(shù)通過非均相催化劑活化S2O82-產(chǎn)生SO4-來降解廢水中的有機物.

2.1金屬氧化物活化過硫酸鹽技術(shù)

金屬氧化物活化過硫酸鹽技術(shù)利用金屬氧化物作為催化劑活化過硫酸鹽來降解有機污染物.D.D.Dioysiou等［13］分別以商品化的CoO、Co3O4和Co2O3催化分解PMS，發(fā)現(xiàn)在三種氧化物中，四氧化三鈷的效果最好，在酸性和中性條件下都取得很好的降解效率，但是在酸性條件下有一定的溶出率.Chen等［14］利用了Co3O4來催化過一硫酸鹽氧化降解有機廢水.盡管新合成的納米Co3O4顆粒催化活性很高，30min內(nèi)可以實現(xiàn)0.2m M的AO7完全降解，但是在酸性條件下仍有鈷溶出（約0.61mg/L），該方法也未有效解決鈷的溶出問題.PeidongHu等［15］通過研究CO催化過硫酸鹽產(chǎn)生硫酸自由基對污水進行處理，發(fā)現(xiàn)Co3O4和COFe2O4化合物對過硫酸鹽具有很好的催化效果，但是容易對環(huán)境造成重金屬污染.DanChen等［16］人研究出Fe3O4/Cu（Ni）Cr-LDH綜合催化劑來活化過硫酸鹽處理染料廢水，在AO7的濃度為25mg/l. AO7/過硫酸鹽的摩爾比為1：10，pH為7時，反應(yīng)60min，AO7去除率為98%且礦化率為46%.

金屬氧化物對于過硫酸鹽具有較強的催化活化效果，其中以鐵氧化物和鈷氧化物為主，金屬氧化物易于與水溶液分離，相對于均相催化劑來說重金屬離子溶解量少，但是依舊有部分氧化物溶解，對處理水溶液造成其他的污染.

2.2碳催化活化過硫酸鹽技術(shù)

碳催化活化過硫酸鹽技術(shù)利用活性炭、納米碳管及改性碳對過硫酸鹽進行活化來降解有機物.有一些學(xué)者對此進行了研究.Liang等［17］用活性炭催化PS的方法降解TCE，在PS為2g/L、活性炭為1g/L條件下，TCE在4h內(nèi)去除率達(dá)80%以上，無PS情況下，4h內(nèi)活性炭吸附TCE不到40%.研究表明，PS在活性炭存在條件下的分解符合一級反應(yīng)動力學(xué).而Yang等［18］用微波活化過硫酸鹽同時加入AC來處理廢水中的有機污染物，得到當(dāng)AC濃度為1.0g/L，800W微波爐條件下，500mg/L的AO7僅3min內(nèi)就完全脫色.之后，HongqiSun等［19］運用MWCNT催化過硫酸鹽，對水中苯酚進行氧化降解，MWCNT對過一硫酸鹽的活化很有效果，是CNT的7.8倍，但是卻對過二硫酸鹽效果不好.活性炭、納米碳管等對過硫酸鹽的催化效果很好，但是相對于其他的催化劑來說，效果不好，因此碳可以作為其他催化劑的載體，兩者共同作用以達(dá)到更好的效果.

2.3碳載金屬氧化物活化過硫酸鹽技術(shù)

碳載金屬氧化物活化過硫酸鹽技術(shù)利用活性炭、納米碳管、石墨烯等負(fù)載金屬氧化物來對過硫酸鹽進行催化活化.這種技術(shù)由于其效率高，對于反應(yīng)要求較低，處理效果好等特點被很多專家研究.Wen-DaOh等［20］利用CuFe2O4/AC作為催化劑，對過硫酸鹽進行催化，生成過硫酸自由基以及硫酸自由基來降解腐植酸以及亞甲藍(lán)，CuFe2O4/AC對過硫酸氫鉀的活化效果很好，而降解的效果和最初的過硫酸氫鉀劑量有關(guān)，而隨著過一硫酸鹽的活化反應(yīng)的進行，活性炭會變酸，這對亞甲藍(lán)的吸附產(chǎn)生消極的影響.而Yuxian Wang等［21］則利用納米碳球（含四氧化三鐵）負(fù)載鈷對過硫酸鹽進行活化來降解苯酚，CO/MCS對過硫酸氫鉀的催化效果很好，而這個降解反應(yīng)受溫度影響比較大，溫度越高，降解越快.楊世迎等［22］利用活性炭催化過硫酸鹽，得出到以下結(jié)果：AC可以在常溫常壓下催化PS降解偶氮染料AO7，AC 和PS同時投加時處理效果最好，在PS與AO7初始摩爾比為100：1，AC為1g/L條件下，5h內(nèi)20mg/LAO7脫色率達(dá)80.1%.時鵬輝等［23］利用Co3O4/GO/PMS技術(shù)處理偶氮染料酸性橙Ⅱ，其中Co3O4/GO催化劑表現(xiàn)出很強的催化作用，6min內(nèi)酸性橙全部降解.

非均相催化劑不僅催化效果好，且易于與溶液分離.在降解污染物上也取得很好的效果以及很高的效率.但是非均相催化劑所用的金屬或金屬氧化物在溶液中依舊有一部分的溶出，造成了一定的污染.

3　技術(shù)耦合型過硫酸鹽技術(shù)

技術(shù)耦合型過硫酸鹽技術(shù)通過光、超聲、電以及芬頓技術(shù)與過硫酸鹽技術(shù)進行耦合，擴大了反應(yīng)的pH值范圍，減少了過硫酸鹽投加的劑量，更大程度的加快了反應(yīng)速率以及有機物的降解效率，取得更好的降解效果.

3.1光耦合過硫酸鹽技術(shù)

光耦合過硫酸鹽技術(shù)通過UV催化活化S2O82-產(chǎn)生SO4-自由基來降解有機物.很多光催化方面的專家對此進行了研究.J.Méndez-Díaza等［24］利用了UV/K2S2O8來去除水中的SDBS，研究表明在酸性條件下，效果很好，而在中性條件下，則效果較差.Hori等［25］利用光催化過硫酸鹽降解PFOA.最后發(fā)現(xiàn)，在功率為200W的氙燈照射4h、過硫酸鹽的濃度為50mM的條件下，PFOA去除率達(dá)到了100%.Y.F.Rao等［26］研究了在三氧化鎢懸掛的三斜晶系中光催化氧化羥基卡巴咪嗪中乙醇和叔丁醇的作用，研究表明過硫酸鹽的存在大大的加速了羥基卡巴咪嗪的降解，而在低濃度的條件下，乙醇對光催化氧化有促進作用，在溶液中加入1mM的叔丁醇，會抑制CBZ的降解，而在10mM的情況下，會加速CBZ的降解雖然三氧化鎢的效果比較好，但是制備的時候比較困難無法確定其含氧量.

光催化雖然獲取方便，取得的效果較好.但是在實驗中要求較為嚴(yán)格、所需成本較高、設(shè)備投資高且光催化劑的制作較為復(fù)雜，實驗中在酸性條件下取得良好的效果，但是在中性或者堿性條件下效果較差.

3.2超聲耦合過硫酸鹽技術(shù)

超聲在氧化過程中起到協(xié)同的作用，相當(dāng)于進行攪拌，使得反應(yīng)更加的充分，大程度的提高催化劑的效率和氧化降解的效率，因此受到了很多相關(guān)人員研究.Shengnan Su等［27］對CO2+/KHS2O8/US降解阿莫西林進行研究，通過比較CO2+/KHS2O8，KHS2O8/US，CO2+/KHS2O8/US三者，發(fā)現(xiàn)后者的降解效果最佳.Memarian等［28］通過US/高溫反應(yīng)體系來活化過硫酸鹽降解二氫嘧啶取得了良好的效果.吳志敏等［29］利用US/Fe2+對苯胺進行降解實驗，結(jié)果表明，US/零價鐵體系的反應(yīng)速率是單獨的US體系和零價鐵體系的2.81倍.

3.3電耦合過硫酸鹽技術(shù)

電化學(xué)耦合過硫酸鹽技術(shù)通過電交換離子促進了催化反應(yīng)的速率，提高了催化效果.很多人對其進行了研究.Y.R. Wang，W.Chu等［30］研究了利用電化學(xué)與二價鐵結(jié)合活化過硫酸氫鉀來對水溶液中2，4，5三氯苯氧基乙酸的降解的實驗，運用了EFO技術(shù)對2，4，5三氯苯氧基乙酸降解，在10分鐘內(nèi)，去除率達(dá)到90%，需要的穩(wěn)定電流為10mA.這個技術(shù)可以使得被氧化的二價鐵再生，減少了運輸費用，解決了工業(yè)亞鐵鹽的使用問題并最小化了反應(yīng)所需能量.而研究人員又對其他底物進行降解研究，JieWu等［31］運用電化學(xué)與鐵離子的結(jié)合活化過硫酸鹽對降解染料廢水進行研究，通過比較EC/Fe2+/S2O82-和Fe2+/S2O82-的脫色效果，發(fā)現(xiàn)前者的效果更好，反應(yīng)60min后，COD為57.6%，而反應(yīng)600min后達(dá)到90.2%，40分鐘后酸性橙染料去除率達(dá)到 100%.Hui Zhang等［32］利用電化學(xué)/Fe/過硫酸鹽系統(tǒng)對水中垃圾滲濾液進行降解，在過硫酸鹽達(dá)到62.5mM時，COD的去除率為67.7%..又有研究人員利用非均相催化劑和電化學(xué)進行耦合，HengLin等［33］利用EC/Fe3O4/PDS技術(shù)來降解AO7，當(dāng)AO7的濃度為25mg/l、過硫酸鹽濃度為10mM時，60min就能完全降解，很大程度上節(jié)約了過硫酸鹽的投加量.電耦合過硫酸鹽技術(shù)有效的提高了氧化劑的活化效率和有機物的降解效率，但是能耗大、反應(yīng)器的制作復(fù)雜、物資成本較高.

3.4Fenton耦合過硫酸鹽技術(shù)

Feton耦合過硫酸鹽技術(shù)通過在廢水中添加過硫酸鹽和過氧化氫兩種氧化劑來對有機物進行降解.很多研究人員在這方面進行了研究，研究表明Feton耦合過硫酸鹽技術(shù)在降解不同底物的實驗中均取得了較好的效果.Michellel等［34］研究Fe2+/Na2S2O8-/H2O2降解土壤中苯系物的實地檢測取得較好效果.比較了單獨的芬頓處理，過硫酸鹽降解處理以及芬頓耦合過硫酸鹽技術(shù)處理，發(fā)現(xiàn)后者處理效果好于前面兩種方法.Chu等［35］研究UV/Na2S2O8/H2O2降解卡巴呋喃，通過比較 UV/Na2S2O8、UV/H2O2、UV/Na2S2O8/H2O2三者降解0.1mM的卡巴呋喃，發(fā)現(xiàn)UV/Na2S2O8/H2O2降解效果是最好的，但是在礦化度上比不上UV/Na2S2O8.黃偉英研究［36］三種鐵礦石催化Na2S2O8-H2O2降解地下水中的三氯乙烯，都取得較好效果.當(dāng)過氧化氫的濃度由1%提高到10%，體系中TCE的濃度由11.15mmol/L下降到0.62mmol/L，去除率達(dá)到94%.

4　結(jié)語

過硫酸鹽活化技術(shù)作為一種新型的高級氧化技術(shù)，具有氧化效果強，應(yīng)用范圍廣，效率高等特點，被越來越多的科研人員所研究.然而，過硫酸鹽技術(shù)在pH值的控制、氧化劑的投加量、催化劑的選擇以及如何增加可降解的有機物的類型等方面有待提高.因此，未來的過硫酸鹽自由基技術(shù)可以向以下幾個方向發(fā)展：

（1）開發(fā)易于回收、不會造成其他污染、來源簡便且最有效的活化過硫酸鹽的新型催化劑.

（2）開發(fā)一種使降解反應(yīng)可以在中性，堿性條件下進行并取得良好的處理效果的新型過硫酸鹽技術(shù).

（3）與其他的氧化技術(shù)耦合以達(dá)到更好的氧化效果.如將超聲，電與非均相催化劑結(jié)合，以超聲破壞穩(wěn)定有機物的結(jié)構(gòu)，用電耦合非均相催化劑活化過硫酸鹽技術(shù)進行氧化降解，增加降解物的種類和提高反應(yīng)速率.

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中圖分類號：X131.2

文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：1673-260X（2016）06-0034-04

收稿日期：2016-03-23

基金項目：吉林省科技廳自然科學(xué)基金項目（20140101215JC）；吉林省科技發(fā)展計劃項目（201205076）；工業(yè)生態(tài)與環(huán)境工程教育部重點實驗室開放基金，KLIEEE-13-07；吉林省科技廳青年基金項目（20150520079JH）

通訊作者：楊春維（1976-），博士，副教授，主要研究方向為污水的處理與處置