基于航測數(shù)據(jù)的河北中南部霧霾天氣氣溶膠及云凝結(jié)核研究

胡向峰，秦彥碩，段　英，段宇輝,董曉波，閆　非，呂　峰，趙立品

(1.河北省人工影響天氣辦公室，河北　石家莊　050021；2.河北省氣象臺，河北　石家莊　050021；3.河北省氣象與生態(tài)環(huán)境重點實驗室，河北　石家莊　050021)

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基于航測數(shù)據(jù)的河北中南部霧霾天氣氣溶膠及云凝結(jié)核研究

胡向峰1,3，秦彥碩1,3，段英1,3，段宇輝2,3,董曉波1,3，閆非1,3，呂峰1,3，趙立品1,3

(1.河北省人工影響天氣辦公室，河北石家莊050021；2.河北省氣象臺，河北石家莊050021；3.河北省氣象與生態(tài)環(huán)境重點實驗室，河北石家莊050021)

摘要：2009年秋季利用夏延飛機觀測平臺對河北中南部霧霾天氣條件下的氣溶膠及云凝結(jié)核CCN進行觀測，得到氣溶膠、CCN數(shù)濃度及尺度的垂直廓線及粒子譜等特征，研究霧霾天大氣氣溶膠的分布、來源特征以及氣溶膠與云凝結(jié)核的轉(zhuǎn)化關(guān)系。研究發(fā)現(xiàn)：霾天氣條件下邊界層附近的氣溶膠垂直分布特征有很大不同。邊界層以上氣溶膠濃度隨高度遞減，數(shù)濃度量級約101～102個·cm-3；邊界層附近和近地面氣溶膠濃度有峰值出現(xiàn)，近地面數(shù)濃度量級達103個·cm-3。氣溶膠粒子平均直徑范圍為0.16～0.18 μm。600 m、1 000～2 000 m之間的氣溶膠平均粒子譜大體呈單峰分布；3 000～4 000 m、6 000～6 900 m之間的粒子譜呈雙峰分布。受氣溶膠來源及特性差異的影響，在0.3%過飽和度下，3 000 m以下的氣溶膠活化為CCN的比例不到20%，3 000 m以上活化比例高達50%。Hysplit后向軌跡模擬的氣團移動軌跡顯示，6 000 m以上的大氣高層受我國西北地區(qū)遠距離輸送作用影響，沙塵粒子吸濕活化為CCN。低層氣溶膠主要受下墊面及近地面污染排放影響，氣溶膠尺度相對較小，氣溶膠轉(zhuǎn)化為CCN的比例低于高層。CCN濃度隨過飽和度的增加呈增大趨勢。利用多項式對氣溶膠濃度和CCN濃度進行擬合，擬合結(jié)果與實測譜吻合較好。

關(guān)鍵詞：氣溶膠；CCN；飛機觀測；霧霾；譜分布

引言

氣溶膠不僅對全球氣候變化起重要作用，而且還會對區(qū)域大氣灰霾污染形成發(fā)揮主導(dǎo)作用[1]。由于氣溶膠物理化學(xué)性質(zhì)具有顯著的時空可變性，目前對于其時空分布、化學(xué)組成以及云滴核化認識仍存在很多不足，這使得氣溶膠間接效應(yīng)的定量化變得非常困難，從而對氣溶膠—云相互作用及其對氣候影響的認識帶來極大的不確定性[2-5]。另外，氣溶膠的氣候效應(yīng)也極為復(fù)雜，不僅與氣溶膠的組分和混合程度有關(guān)，還與下墊面性質(zhì)、云及氣溶膠的垂直分布有關(guān)[6]。因此開展氣溶膠及CCN的飛機觀測研究具有十分重要的意義。

目前國際上開展了許多針對氣溶膠、CCN及云相互作用的觀測試驗，例如南澳大利亞海洋(ACE-1，aerosol characterization experiment)、東北大西洋(ACE-2)以及亞洲東北部(ACE-Asia)等3次氣溶膠特征試驗[7-9]，云間接強迫實驗(CIFEX)[10]等，為研究氣溶膠—云—輻射相互作用提供了寶貴資料。國內(nèi)外很多學(xué)者圍繞這些試驗開展了關(guān)于氣溶膠及CCN的研究工作，如Snider等[11]通過分析ACE-2試驗的觀測資料，認為相對濕度是影響氣溶膠粒子大小分布的重要因素之一。近些年來國內(nèi)學(xué)者也開展了許多關(guān)于氣溶膠及CCN等方面的觀測和研究工作。如馬良臣等[12]對2009年石家莊地區(qū)不同天氣條件下的氣溶膠特征進行了研究，認為石家莊地區(qū)氣溶膠粒子數(shù)濃度平均值量級在102～103個·cm-3之間，粒子直徑平均值介于0.148～0.167 μm之間；孫玉穩(wěn)等[13]對2010年華北平原中西部地區(qū)秋季氣溶膠的飛機觀測結(jié)果分析發(fā)現(xiàn)，石家莊地區(qū)的氣溶膠粒子主要來源于下墊面輸送，輸送效率受逆溫層、邊界層風(fēng)速切變等因素影響；孫霞[14]研究了華北平原上空的氣溶膠數(shù)濃度垂直分布及季節(jié)變化特征，探討天氣形勢和氣象要素對氣溶膠垂直分布的影響；陳鵬飛等[15]分析2008—2010年北京地區(qū)3.5 km范圍內(nèi)的氣溶膠，得出1.5 km以上高空的氣溶膠濃度垂直梯度變化明顯低于1.5 km以下的垂直梯度變化，并且人為活動是影響數(shù)濃度水平分布的重要因子；孫玉穩(wěn)等[16]研究認為氣溶膠粒子數(shù)濃度主要受天氣條件影響，逆溫層是影響粒子垂直輸送的主要因素，在逆溫層下粒子累積形成粒子數(shù)濃度的高值區(qū)，逆溫層以上氣溶膠粒子數(shù)濃度迅速減少；馬新成等[17]研究了地面高壓、地面兩高壓之間和地面低壓3種天氣條件下氣溶膠的垂直分布；石立新等[18]對2005年秋季和2006年春季石家莊地區(qū)的飛機觀測資料進行了分析，認為華北地區(qū)的CCN主要源于地面，CCN的分布與地面污染源密切相關(guān)；李二杰等[19]通過對2013年12月一次區(qū)域性中污染過程進行分析后，發(fā)現(xiàn)大氣層結(jié)穩(wěn)定，逆溫層厚、強度大，混合層高度低是影響河北中南部地區(qū)污染程度的重要因素。

目前國內(nèi)針對霧霾天氣條件下氣溶膠和CCN而開展的系統(tǒng)性飛機觀測試驗與研究比較少。河北省人工影響天氣辦公室于2009年9、10月利用機載粒子測量系統(tǒng)PMS(Particle Measurement System)對河北中南部地區(qū)的大氣氣溶膠及CCN進行了連續(xù)觀測。本文利用氣溶膠和CCN觀測資料，結(jié)合天氣形勢和背景，對霧霾天氣條件下河北中南部地區(qū)的氣溶膠和CCN的分布特征、氣溶膠與CCN的關(guān)系等進行了研究，給出了氣溶膠及CCN的垂直分布特征，氣溶膠與CCN的轉(zhuǎn)化關(guān)系，積聚模態(tài)氣溶膠粒子在不同高度層的譜分布，不同過飽和度下的CCN譜分布狀態(tài)，以期為研究氣溶膠與云相互作用、氣溶膠—云凝結(jié)核—輻射之間的復(fù)雜關(guān)系及氣溶膠的間接氣候效應(yīng)提供實測依據(jù)。

1儀器、方法與資料

1.1觀測儀器

以夏延(Cheyenne Ⅲ)飛機為觀測平臺，飛機上安裝有被動腔氣溶膠探頭(PCASP-100X)、前向散射滴譜探頭(FSSP)、二維灰度云粒子探頭(OAP 2D-GA2)、二維灰度降水粒子探頭(OAP 2D-GB2)，云凝結(jié)核計數(shù)儀CCN以及熱線含水量儀、機載測溫儀等氣象探測儀器。機載觀測平臺可觀測10 nm～47 μm范圍內(nèi)的氣溶膠粒子。目前國內(nèi)研究人員對霾日及晴空天氣條件下氣溶膠垂直空間分布特性的航測過程中，主要采用被動腔氣溶膠譜探頭(PCASP-100X)作為主要觀測設(shè)備，F(xiàn)SSP探頭為輔助觀測設(shè)備。本研究涉及的氣溶膠及云凝結(jié)核等資料分別由PCASP-100X、云凝結(jié)核計數(shù)儀CCN探測獲取。

1.2計算方法

氣溶膠微物理特征值的計算方法：

(1)

數(shù)密度譜：n(Di)=dN(Di)/dDi

(2)

數(shù)濃度變異系數(shù)：ε=σN/MN

(3)

粒子直徑變異系數(shù)：ε=σD/MD

(4)

式中：Di為i等級氣溶膠粒子的中值直徑，單位：μm；N(Di)為單位體積內(nèi)i等級氣溶膠粒子數(shù)濃度，單位：個·cm-3；N為單位體積內(nèi)氣溶膠粒子總數(shù)，單位：個·cm-3；n(Di)為氣溶膠粒子數(shù)密度譜分布，單位：cm-3·μm-1；σN為氣溶膠數(shù)濃度標準差；MN為數(shù)濃度平均值，單位：個·cm-3；σD為氣溶膠粒子直徑標準差；MD為粒子直徑的平均值，單位：μm。

1.3觀測資料

選取河北中南部(以石家莊為例)600～6 900 m上空的垂直分層航測資料。表1給出2009年9、10月霧霾天氣條件下石家莊地區(qū)7架次的氣溶膠飛機觀測概況。

2結(jié)果分析

2.1氣溶膠觀測樣本統(tǒng)計分析

對2009年9、10月霧霾天氣條件下石家莊地區(qū)7架次氣溶膠飛機觀測數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計分析。圖1給出7架次的氣溶膠數(shù)濃度、粒子尺度的平均值及變異系數(shù)隨高度變化的垂直廓線，圖上每一個點代表特定高度層的觀測樣本數(shù)據(jù)平均值。表2給出石家莊地區(qū)上空不同高度層上微物理特征的統(tǒng)計結(jié)果，包括氣溶膠數(shù)濃度、粒子直徑的平均值及變異系數(shù)，CCN數(shù)濃度及其與氣溶膠數(shù)濃度的比值。

從圖1a可以看出，600～3 000 m范圍內(nèi)氣溶膠數(shù)濃度平均值隨高度迅速降低，呈指數(shù)遞減趨勢，1 400 m附近出現(xiàn)極值；3 000～6 000 m范圍內(nèi)數(shù)濃度平均值隨高度變化不明顯，3 900 m附近出現(xiàn)弱的極值，數(shù)濃度量級為102，數(shù)濃度變化范圍為6.9～514.1個·cm-3，大體上接近背景氣溶膠。孫霞[14]對華北平原氣溶膠時空分布特征進行系統(tǒng)性分析后得出，華北平原不同天氣形勢下，氣溶膠垂直分布存在3種形式：指數(shù)遞減型(ED型)、近地面氣溶膠層型(SAL)和邊界層氣溶膠層型(BAL)。從圖1可以看出，霧霾天氣條件下石家莊地區(qū)氣溶膠垂直分布屬于近地面氣溶膠層型。氣溶膠粒子直徑平均值隨高度變化趨勢與數(shù)濃度基本一致，變化范圍為0.147～0.177 μm，粒子平均直徑在高、中、低空的絕對變化不大，說明觀測的氣溶膠粒子主要由積聚模態(tài)粒子構(gòu)成，愛根核模態(tài)和粗粒子模態(tài)的氣溶膠粒子對粒子數(shù)濃度的貢獻極小。

表1　飛行概況、天氣形勢及探測區(qū)域天氣實況

圖1　2009年秋季石家莊地區(qū)氣溶膠數(shù)濃度與粒子尺度(a)

從圖1b看出，氣溶膠數(shù)濃度和粒子直徑的變異系數(shù)隨高度上升而增大，5 100 m高度附近出現(xiàn)峰值，之后隨高度遞減。由表2可知，石家莊5 100 m高度附近的數(shù)濃度變異系數(shù)高達0.576，粒子直徑的變異系數(shù)為0.153。數(shù)濃度的變異系數(shù)明顯高于粒子直徑。高空氣溶膠數(shù)濃度在高空風(fēng)混合和稀釋作用的影響下，高層比低層更不均勻。風(fēng)速是影響高層氣溶膠水平分布的重要因素之一[20]。

表2　河北中南部上空不同高度層氣溶膠數(shù)濃度和粒子平均直徑及CCN的統(tǒng)計特征

注：NaN表示缺測

2.2氣溶膠數(shù)濃度與粒子直徑的分布特征

圖2給出石家莊地區(qū)秋季霧霾天氣條件下600～6 900 m上空的氣溶膠數(shù)濃度、粒子平均直徑、大氣環(huán)境溫度、相對濕度的垂直廓線。

2009年9月14日500 hPa受短波槽后西北氣流控制，700、850 hPa華北中部地區(qū)以西北風(fēng)為主。石家莊地面偏南風(fēng)，風(fēng)速比較小。根據(jù)飛行宏觀記錄，天氣現(xiàn)象是陰、霾，地面風(fēng)速1 m·s-1，1 200 m附近有霾層存在。由于地面風(fēng)速小，低層氣溶膠水平輸送較弱，近地面氣溶膠數(shù)濃度約4 981.0個·cm-3(圖2a)。受逆溫層和相對濕度峰值影響，1450m、4200m附近數(shù)濃度存在累積現(xiàn)象。從近地面到1 500 m高度，氣溶膠數(shù)濃度減少約55%，可見氣溶膠垂直輸送作用較強。氣溶膠大粒子主要分布在中高空。

圖2　氣溶膠數(shù)濃度、粒子平均直徑、環(huán)境溫度及相對濕度的垂直分布特征

9月20日華北受高空冷渦底部的緯向環(huán)流控制。河北東南部以西北、偏北風(fēng)為主，風(fēng)速較大。地面處于高壓前部。根據(jù)宏觀記錄，600 m、1 200 m有霾層存在，飛機顛簸嚴重。從圖2b看出，石家莊上空相對濕度較小，930～1 140 m、2 600～2 837 m、6 420～6 493 m范圍存在3個明顯的逆溫層。612～1 485 m范圍內(nèi)氣溶膠數(shù)濃度隨高度迅速減少，減少約77%。該高度范圍的氣溶膠垂直輸送作用很強。1 500 m以上數(shù)濃度隨高度變化減緩，3 000 m以上接近背景氣溶膠。

9月28日500 hPa受弱脊控制，影響系統(tǒng)較弱。高空以西北氣流為主，中低空為東北風(fēng)偏東風(fēng)。河北中南部地面氣壓場較弱。根據(jù)宏觀記錄，地面風(fēng)速1 m·s-1，1 200 m、1 500 m存在霾層。從圖2c可以看出，近地面氣溶膠數(shù)濃度均值約5 456.1 個·cm-3，660～1 570 m范圍數(shù)濃度隨高度增加迅速減少，2 000 m、2 870 m附近出現(xiàn)峰值，峰值分別約為860.5、851.6 個·cm-3，3 600 m以上數(shù)濃度隨高度變化趨勢減緩，接近背景氣溶膠。1 137～1 573 m之間存在明顯的逆溫層，但該范圍內(nèi)數(shù)濃度隨高度增加迅速降低。可能是由于湍流作用占主導(dǎo)地位，因此逆溫層下沒有出現(xiàn)氣溶膠累積現(xiàn)象。2 000 m附近數(shù)濃度出現(xiàn)峰值。這可能是由于氣溶膠在湍流作用下被輸送至邊界層頂附近，邊界層頂湍流混合強度降低，阻礙氣溶膠向自由大氣層輸送，氣溶膠在邊界層附近累積。2 870 m附近數(shù)濃度與相對濕度呈正相關(guān)，相對濕度達37%。這是由于核模態(tài)的粒子吸濕增長成積聚模態(tài)粒子，從而使數(shù)濃度增大。3 000 m以上粒子平均直徑隨高度增大，大粒子主要分布在中高空。

10月9日高空冷渦位于貝加爾湖南部，西風(fēng)槽位于河套偏西地區(qū)。華北地區(qū)中高空為西北氣流，地面處于高壓底部。根據(jù)宏觀記錄，機場上空和600 m高度均有霾層存在。3 000 m以下相對濕度較大，峰值高達74.8%，粒子尺度與相對濕度呈正相關(guān)性。從圖2d看出，600～3 000 m范圍內(nèi)氣溶膠垂直輸送作用很強。數(shù)濃度隨高度迅速減少，減少約98%。2 335 m附近存在一個淺薄的逆溫層，相對濕度高達73.4%，由于逆溫層和相對濕度峰值的共同影響，數(shù)濃度出現(xiàn)弱的極值。3 000 m以上接近背景氣溶膠。

10月10日，貝加爾湖的高空冷渦與南部的高空槽疊加，位置偏西，華北處于槽前高壓脊的控制下，南部地區(qū)受偏南暖濕氣流影響，存在風(fēng)切變。根據(jù)宏觀記錄，天氣現(xiàn)象陰霾，地面風(fēng)速為1 m·s-1。從圖2e看出，近地面氣溶膠數(shù)濃度約5 583.0 個·cm-3，610～1 735 m范圍隨高度增加數(shù)濃度減少，1 900～3 800 m范圍數(shù)濃度隨高度增加變化趨勢減緩。由于邊界層頂湍流混合作用的減弱，1 900 m以下氣溶膠出現(xiàn)累積。飛機在3 000 m附近穿云探測，相對濕度峰值高達82.8%。

10月24日河北位于寬槽底部，850 hPa存在明顯風(fēng)切變，低層西南暖濕氣流向華北輸送水汽。根據(jù)宏觀記錄，天氣現(xiàn)象為霾，地面風(fēng)速為1 m·s-1，能見度1 600 m。從圖2f看出，近地面氣溶膠數(shù)濃度約8 707.0個·cm-3，600～900 m氣溶膠垂直輸送作用很強，數(shù)濃度迅速降低。受610～980 m范圍逆溫層的影響，931 m附近氣溶膠出現(xiàn)累積。1 000～2 966 m之間數(shù)濃度存在弱的波動起伏。

10月25日華北地區(qū)受短波槽影響，河北中南部出現(xiàn)偏西—西南風(fēng)向的風(fēng)切變，925 hPa出現(xiàn)偏南風(fēng)低空急流。根據(jù)宏觀記錄，天氣現(xiàn)象為重霾，能見度為1 200 m。從圖2g看出，近地面氣溶膠數(shù)濃度約6 794.0 個·cm-3，685～1 100 m范圍數(shù)濃度隨高度迅速減少，1 521 m附近氣溶膠累積出現(xiàn)峰值，之后數(shù)濃度隨高度遞減，4 100 m以上數(shù)濃度接近背景氣溶膠。粒子尺度隨高度遞減，6 800 m高度附近相對濕度峰值達74.3%，粒子尺度又開始增大。

從上述分析可以發(fā)現(xiàn)，霧霾天氣條件下石家莊地區(qū)的氣溶膠主要集中在近地面，數(shù)濃度量級在103。大多數(shù)氣溶膠質(zhì)粒集中于1～2 km的邊界層范圍內(nèi)，并表現(xiàn)出具有最寬的尺度和最大變動性。4～5 km以上，因為受地面人為排放的影響較弱，其尺度分布類似于穩(wěn)定的背景氣溶膠。從數(shù)濃度垂直廓線來看，9月20日、10月9日、10月10日、10月24日的數(shù)濃度垂直分布接近于指數(shù)遞減型(ED型)；9月14日、10月25日數(shù)濃度垂直分布接近于近地層高值型(SAL型)；9月28日接近于邊界層氣溶膠層型(BAL)，這可能是由于石家莊市區(qū)人為排放產(chǎn)生的氣溶膠在湍流作用下被輸送至邊界層頂附近，邊界層頂湍流混合強度降低，阻礙氣溶膠向自由大氣層輸送，氣溶膠在邊界層附近累積。此外，逆溫層對氣溶膠累積也起到重要作用。

石家莊地區(qū)600～6 900 m上空粒子尺度變化范圍為0.11～0.35 μm，粒子尺度平均值接近于0.16 μm。說明石家莊上空的氣溶膠主要由積聚模態(tài)粒子構(gòu)成，可能存在少量通過遠距離輸送并重力沉降到各高度層的沙塵等粗粒子。石家莊上空主要以積聚模態(tài)粒子為主，愛根核和粗粒子對氣溶膠粒子數(shù)濃度的貢獻極小。通過以上研究發(fā)現(xiàn)，混合層以上氣團運動受下墊面和局地因子的影響較小，區(qū)域輸送對氣溶膠濃度的影響較大。1.5 km以下氣溶膠數(shù)濃度與排放源有直接關(guān)系，人為活動是影響氣溶膠垂直分布的重要因子。氣溶膠粒子數(shù)濃度、平均直徑空間分布與逆溫層、相對濕度及風(fēng)存在密切關(guān)系。當(dāng)存在逆溫層或者相對濕度峰值時，在其以下均會出現(xiàn)氣溶膠數(shù)濃度的累積，峰值變化與逆溫層和相對濕度吻合較好。

2.3氣溶膠平均譜分布特征

氣溶膠粒子譜分布是描述氣溶膠粒子分布的重要物理量。氣溶膠的粒度譜分布是它在大氣中的運輸特性、壽命及光學(xué)特性的決定因素之一。受大氣條件、氣象要素以及氣團來源影響，氣溶膠粒子的吸濕、碰并、凝結(jié)等微物理過程會發(fā)生改變，從而使粒子譜發(fā)生變化。

通過對2009年秋季7架次的飛行觀測數(shù)據(jù)進行整理，給出不同高度范圍內(nèi)的氣溶膠粒子譜(圖3)。分析霧霾天氣條件下河北中南部地區(qū)氣溶膠在不同高度范圍內(nèi)的譜分布平均狀態(tài)，以及不同來源的氣團對大氣氣溶膠譜分布特征的影響。

從圖3a可以看出，600 m數(shù)密度譜基本上呈單峰分布，峰值集中在0.11～0.275 μm的小粒子端，峰值量級為104～105。10月25日600 m的粒子譜呈雙峰分布，峰值分別位于0.11 μm和0.155 μm附近。從圖2f溫度垂直廓線可以看出，880 m附近存在的逆溫層結(jié)，阻止了低層污染物向上垂直輸送，導(dǎo)致粒子譜在0.155 μm處出現(xiàn)第二個峰值。600 m譜寬約為2.7 μm，明顯大于6 000 m以上高層的粒子譜。從圖3b可以看出，1 200～1 500 m的粒子譜與600 m譜型相似，總體上同樣呈單峰分布，峰值集中在0.11～0.275 μm范圍，峰值量級為104～105。9月20日小粒子端同一尺度對應(yīng)的數(shù)密度比其他架次低1個量級。結(jié)合圖4給出的氣團后向軌跡分析，很可能是由于觀測區(qū)1500m氣團主要來自于6 000 m高層氣團的沉降，并且氣團移動速度很快，受移動路徑上污染排放的影響較小，近地面氣溶膠數(shù)濃度比較低，導(dǎo)致譜密度明顯低于其他架次的觀測值。從圖3c看出，10月25日粒子譜呈雙峰分布，其余均呈單峰分布。FFSP-ER云滴探頭測量結(jié)果顯示，3 800～3 900 m之間云滴數(shù)濃度>10個·cm-3。該高度范圍存在云層，大氣層結(jié)相對穩(wěn)定，阻礙了低層粒子的垂直輸送，氣溶膠粒子在云下累積，這可能是導(dǎo)致2.25 μm附近出現(xiàn)第二個峰值的重要原因之一。從圖3d看出粒子譜均呈單峰分布，譜寬范圍為0.35～1.05 μm，譜寬相對低層顯著變窄。氣溶膠主要集中在0.11～0.155 μm范圍的小粒子端，譜峰值約102～103個·cm-3。這主要是由于大氣氣溶膠粒子本身的重力沉降，粗粒子數(shù)濃度隨高度減少比小粒子快，導(dǎo)致粒子譜變窄。6 000～6 900 m高度以上人類活動影響微弱，接近于背景氣溶膠的譜分布，峰值直徑向小尺度方向偏移。

圖3　不同高度范圍的氣溶膠粒子譜分布特征

從不同高度范圍的粒子譜分布平均狀態(tài)看出，高層與低層的氣溶膠譜型存在較大差異。600 m、1 200～1 500 m高度范圍的粒子譜分布特征基本相似，以高濃度的小尺度粒子為主。邊界層以上的粒子譜隨高度增加譜寬顯著變窄，峰值急劇減小。石家莊上空氣溶膠粒子譜分布特征在邊界層上下存在明顯差異，秋季霧霾天氣條件下不同高度層的氣溶膠粒子譜總體上呈單峰分布。

2.4不同來源氣團對氣溶膠及CCN的影響

2.4.1氣溶膠來源及特性

氣團分析是分析不同氣溶膠特性的最常見方法之一。HYSPLIT(Hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory)模式計算給出飛機探測期間所觀測氣團的48 h后向軌跡。根據(jù)觀測期間到達觀測點的氣團移動路徑，分析飛機觀測期間氣溶膠的來源和特性，以及遠距離傳輸對氣溶膠、CCN分布特征的影響。

圖4給出探測期間所觀測氣團的48 h后向軌跡。9月14日所觀測氣團的移動速度較慢。3 500 m以上氣團來源于我國西北部的新疆地區(qū)，經(jīng)過戈壁沙漠后進入甘肅、陜西、山西等地，然后到達觀測區(qū)域。由于高空遠距離輸送的沙塵粒子的影響，中高空粒子平均直徑增大。觀測期間1 500 m以下氣團主要在內(nèi)蒙和山西境內(nèi)，受局地污染源排放的影響，低層氣溶膠數(shù)濃度較高；9月20日5 000 m以上氣團來源于新疆地區(qū)，1 500 m與3 500 m氣團主要來源于西伯利亞。氣團移動速度很快，受移動路徑上污染源的影響較小，因此近地面氣溶膠濃度較低，高空存在大尺度粒子；9月28日3 500 m以上氣團來源于蒙古國境內(nèi)，氣團移動速度較快。1 500 m以下氣團由低層大氣抬升而來，受地面污染氣溶膠的影響，近地層氣溶膠數(shù)濃度高達5 332.0 個·cm-3，邊界層附近氣溶膠出現(xiàn)累積現(xiàn)象；10月9日所觀測的3 500 m以上的氣團來自甘肅與新疆交界地區(qū)，氣團移動速度較慢。低層氣團來源于我國南方地區(qū)，氣團水汽比較豐富。從圖2d相對濕度垂直廓線看出，3 000 m以下相對濕度高達73.4%；10月10日所觀測的3 500 m以上氣團移動至甘肅、陜西等地，移速緩慢。5 000 m氣團主要由低層氣團抬升而來。低層氣團來源于我國內(nèi)蒙地區(qū)，觀測期間氣團活動范圍基本在內(nèi)蒙地區(qū)。邊界層以下氣溶膠數(shù)濃度維持較高數(shù)值；10月24日1 500 m以下氣團在觀測期間位于河北境內(nèi)，基本處于靜止狀態(tài)。由于地面污染源排放相對固定，邊界層以下的氣溶膠主要來自于局地污染粒子的輸送；10月25日5 000 m以上氣團主要來源于新疆地區(qū)。3 500 m氣團由低層大氣抬升而來，500～1 500 m氣團源于1 000～2 000 m氣團的下沉，移動路徑上隨氣流下降，受到一定程度的污染。觀測期間氣團基本在湖北地區(qū)，移動速度緩慢。

河北中南部地區(qū)9、10月3 500 m以上的高層氣團基本上都來自西北方向的亞洲大陸性氣團，低層氣團則主要受局地性氣團以及南方、東南方向氣團的影響。來自西北方向的亞洲大陸性氣團通過遠距離輸送的大尺度沙塵粒子，一方面使中高空粒子平均直徑增大，另一方面一定條件下活化為CCN的比例升高。局地性氣團移動路徑圍繞觀測點周圍打轉(zhuǎn)，主要活動范圍位于觀測區(qū)域周邊，受周邊地面人為排放源的影響較大，對低層氣溶膠數(shù)濃度垂直分布有重要影響。

2.4.2不同氣團影響下的CCN譜分布

CCN濃度譜通常表示為不同過飽和度條件下CCN的濃度。利用機載云凝結(jié)核計數(shù)器分別采用0.1%、0.3%、0.5%、1.0%等不同的過飽和度對石家莊上空600 m高度的CCN進行多架次飛機觀測。選取9月14日、20日、28日，10月9日、25日的觀測值作為霧霾天氣條件下近地面附近CCN的分析樣本，對樣本數(shù)據(jù)進行處理得到600 m的CCN譜分布(圖5)。利用經(jīng)驗公式NCCN=CSk對CCN譜進行擬合，其中NCCN是CCN數(shù)濃度(單位：個·cm-3)，S是過飽和度(單位：%)，C是S時的CCN數(shù)濃度值，k是CCN累積分布的對數(shù)分布斜率，結(jié)果見表3。

圖4　觀測氣團的48 h后向軌跡

圖5　600 m高度層不同過飽和度下的CCN譜分布

日期CkR22009-09-1427250.6390.9782009-09-2013501.4460.9902009-09-2837131.6250.9932009-10-0950300.9790.9932009-10-2546190.3520.993

從圖5看出，霧霾天氣條件下石家莊近地面的CCN濃度隨過飽和度增加而整體呈增長趨勢。結(jié)合表2看出，k值較高時，CCN譜越陡峭。從擬合效果來看，擬合曲線和CCN實測譜吻合程度都比較高，除9月14日以外相關(guān)系數(shù)都高達0.99。同一飽和度對應(yīng)的不同架次CCN濃度存在明顯差別。10月9日各過飽和度下對應(yīng)的CCN濃度均明顯高于其他架次，其中1.0%過飽和度下的CCN濃度高達5 054.0 個·cm-3。9日觀測區(qū)低層主要受局地性氣團的影響。影響觀測區(qū)600 m的氣團主要來自觀測點偏東北方向(天津渤海灣—滄州—觀測點)。氣團移動速度緩慢，在移動過程中受到了一定程度污染。從圖2d也可以看出，近地面相對濕度峰值高達74.8%，這種高濕低溫環(huán)境下，氣溶膠更容易活化為CCN。

從圖4給出的后向軌跡可以看出，所觀測氣團的來源及移動路徑均存在較大區(qū)別。9月14日的低層氣團來源主要以局地性氣團為主，觀測期間氣團移動速度緩慢，活動范圍基本在山西、內(nèi)蒙與河北交界地區(qū)，低層氣團受移動路徑上污染排放影響，CCN濃度較高；9月20日觀測區(qū)域的低層氣團途經(jīng)內(nèi)蒙，移動路徑上受到的污染相對于14日較輕。從表3看出，20日的C值明顯低于14日；9月28日觀測期間高層主要受西北氣團影響，低層氣團主要由來自天津、滄州方向的近地面氣團抬升。受移動路徑上地面污染影響，CCN濃度較高，C值明顯高于14日與20日；10月9日低層受局地氣團影響，局地氣團活動范圍基本在唐山、天津、滄州一帶，移動路徑上受到很大程度污染。因此600 m高度的CCN濃度明顯高于其他架次的探測結(jié)果，C值高達5 030 個·cm-3。

從表3不難發(fā)現(xiàn)，每個架次對應(yīng)的C值差別較大，說明不同架次的CCN來源可能不同。不同氣團影響下的CCN濃度與過飽和度之間的關(guān)系存在明顯差別。Hobbs等[21]根據(jù)C、k值把CCN譜劃分為大陸型(C≥2 200 個·cm-3，k<1)、過渡型(1 0001)、海洋型(C<1 000個·cm-3，k<1)。霧霾天氣條件下石家莊地區(qū)的CCN以大陸性特征為主，兼具過渡型特征。

2.5CCN濃度的垂直分布及其與氣溶膠的轉(zhuǎn)化關(guān)系

2009年9、10月組織的氣溶膠及CCN飛機觀測試驗中，飛機爬升(下降)階段采用0.3%的固定過飽和度分別對不同高度的CCN濃度進行觀測。圖6a給出CCN濃度的垂直分布特征，3 000 m以下CCN濃度總體上隨高度增加呈遞減趨勢。9月14日、28日，6 000 m及以上CCN濃度較3 000 m出現(xiàn)小幅增長。9月20日6 600 m的CCN濃度較5 100 m同樣也略有上升。10月9日600 m附近的CCN濃度約1 884.0 個·cm-3，比其他架次高出1～2個量級。

CCN濃度與氣溶膠濃度的比值可以反映在某種過飽和度下氣溶膠轉(zhuǎn)化為CCN的比例。圖6b給出CCN 濃度與氣溶膠濃度比值隨高度的變化趨勢。除9月20日之外，3 000 m及以下CCN濃度與氣溶膠濃度比值基本<0.2，即0.3%的過飽和度下只有不到20%的氣溶膠可以活化成CCN。3 000 m以上的比值范圍為0.257～0.762，除10月9日外比值均在0.5以上。在0.3%的過飽和度下3 000 m以上氣溶膠活化為CCN的比例隨高度呈顯著增加趨勢，3 000 m以下總體呈遞減趨勢。氣溶膠活化成CCN的能力取決于氣溶膠的尺度大小和化學(xué)成分，對同一種化學(xué)組成的粒子，粒徑越大越容易活化為CCN。從圖2給出的氣溶膠垂直廓線可以發(fā)現(xiàn)，3 000 m以上粒徑隨高度遞增，高空存在粒徑較大的氣溶膠粒子。從圖4給出的氣團移動路徑可以發(fā)現(xiàn)，探測期間3 500 m以上的高空基本都受到來自西北地區(qū)沙塵等較大尺度粒子的影響，這種大尺度氣溶膠粒子可溶性較大，氣溶膠轉(zhuǎn)化為CCN 的比例平均值高達50%。3 000 m以下受局地性氣團的影響，移動路徑上受到地面污染排放的小尺度粒子影響，核化為CCN 的過飽和度要求較高，因此氣溶膠轉(zhuǎn)化為CCN的比例基本上<20%。

氣溶膠和CCN的活化特性關(guān)系非常復(fù)雜，氣溶膠的尺度以及化學(xué)組成被認為是氣溶膠性質(zhì)中影響活化和云滴形成的2個最主要因子。因此定量描述特定過飽和度下氣溶膠和CCN數(shù)濃度之間的關(guān)系十分困難。在不了解氣溶膠詳細化學(xué)成分的情況下，利用多項式對各高度層的氣溶膠平均濃度與0.3%過飽度下的CCN平均濃度進行擬合，在氣溶膠和CCN數(shù)濃度之間建立一種簡單關(guān)系，擬合結(jié)果見圖6c。擬合曲線表達式為：

圖6　0.3%過飽和度下CCN濃度(a)及其與氣溶膠數(shù)濃度的比值(b)

3結(jié)論與討論

(1)霧霾天氣條件下石家莊地區(qū)氣溶膠數(shù)濃度主要以指數(shù)遞減型及近地層型垂直分布特征為主。氣溶膠數(shù)濃度垂直分布特征在邊界層上下具有明顯差異，氣溶膠主要分布在3 000 m以下，近地面平均數(shù)濃度為6 455.0個·cm-3，最大數(shù)濃度達9 661.0個·cm-3；3 000～6 000 m的氣溶膠數(shù)濃度量級在101～102之間。受逆溫層和相對濕度峰值區(qū)的共同影響，數(shù)濃度在逆溫層以下累積，垂直廓線上有峰(極)值出現(xiàn)。粒子平均直徑范圍0.147～0.177 μm，隨高度變化不大。大尺度的氣溶膠粒子主要分布在中高空，數(shù)濃度較低，接近背景氣溶膠。

(2)石家莊上空不同高度范圍的氣溶膠粒子譜基本上呈單峰分布，數(shù)濃度主要集中在小粒子端。高層與低層的氣溶膠粒子譜型存在較大差異，譜寬高層明顯比低層要窄，數(shù)密度大幅降低至102～103cm-3·m-1。氣溶膠粒子譜除受天氣形勢、氣象要素及大氣層結(jié)狀態(tài)的直接影響外，氣團的來源及特性如高空遠距離輸送作用、局地性氣團在移動路徑上受到污染等因素也對譜分布狀態(tài)有重要影響。

(3)CCN濃度總體上隨高度增加呈遞減趨勢。在0.3%過飽和度下，4 000 m以下氣溶膠轉(zhuǎn)化為CCN的比例基本上都不足26%，4 000 m以上氣溶膠轉(zhuǎn)化為CCN的最低比例為25.7%，大部分在50%以上，最高達到76.2%。這種轉(zhuǎn)化比例的差異可能主要是高層與低層不同的氣溶膠來源所致。高層存在遠距離輸送的大粒徑沙塵粒子，氣溶膠向CCN的轉(zhuǎn)化率較高。受局地地面污染的低層大氣氣溶膠尺度較小，這可能是低層大氣氣溶膠向CCN轉(zhuǎn)化率較低的重要原因之一。3 000 m以下氣溶膠轉(zhuǎn)化為CCN的比例隨高度增加基本上呈遞減趨勢，3 000 m以上隨高度增加基本上呈遞增趨勢。氣溶膠與CCN的轉(zhuǎn)化比例與大氣氣溶膠的空間分布密切相關(guān)。

(4)600 m的CCN譜分布顯示，霧霾天氣條件下石家莊近地面的CCN濃度隨過飽和度增加整體呈增長趨勢。從氣團后向軌跡發(fā)現(xiàn)，影響觀測區(qū)的氣團來源及其前48 h移動路徑存在較大差別。CCN濃度與過飽和度之間的關(guān)系受氣團來源的影響較為明顯。霧霾天氣條件下石家莊地區(qū)的CCN以大陸性特征為主，兼具過渡型特征。

氣溶膠具有顯著的高度時空可變性，受天氣形勢、季節(jié)變化、地域變化以及人類活動等多方面影響。因此對河北中南部地區(qū)的氣溶膠空間分布狀況、氣溶膠與CCN的轉(zhuǎn)化關(guān)系及氣溶膠與云相互作用還需要進行更加深入全面的觀測研究。

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Aircraft Study of Aerosol and CCN Under Foggy/Hazy Weather Condition in Autumn over the Central and Southern Hebei

HU Xiangfeng1,3, QIN Yanshuo1,3, DUAN Ying1,3, DUAN Yuhui2,3,DONG Xiaobo1,3, YAN Fei1,3, LV Feng1,3, ZHAO Lipin1,3

(1.WeatherModificationOfficeofHebeiProvince,Shijiazhuang050021,China;2.HebeiMeteorologicalObservatory,Shijiazhuang050021,China;3.HebeiKeyLaboratoryofMeteorologyandEcologicalEnvironment,Shijiazhuang050021,China)

Abstract:Aircraft measurements of atmospheric aerosol and cloud condensation nuclei (CCN) over the central and southern Hebei were carried out in autumn of 2009. The spatial distribution, source of aerosol and its relationship with CCN under foggy/hazy weather condition were analyzed. The results show that there was a significant difference in the vertical distribution of aerosol number concentration near the boundary layer. The aerosol number concentration decreased with height above boundary layer, it was about in 101-102order of magnitude. There was a peak value of aerosol number concentration near the boundary layer and near-surface. The aerosol number concentration was in 103order of magnitude near surface. The range of aerosol mean diameters was between 0.16 and 0.18 μm. The aerosol size distribution showed an unimodal mode on 600 m, between 1 000 and 2 000 m, while from 3 000 to 4 000 m, 6 000 to 6 900 m it showed a bimodal (multimodal) mode. Due to the different sources of aerosol, the conversion ratio of aerosol to CCN was less than 20% below 3 000 m, and it reached 50% above the level at 0.3% super-saturation. The air mass back trajectories showed that the aerosols at higher levels above 6 000 m were affected by the long distance transport from the northwest, the dust might be transformed to CCN. The aerosols at lower levels were affected by local pollution, therefore the particle size was smaller and the conversion ratio of aerosol to CCN was lower than that at higher level. The CCN concentration increased with super-saturation. The aerosol and CCN concentrations at different height were fitted with polynomial function. The relationship between aerosol and CCN concentration was established.

Key words:aerosol; CCN; airplane observation; fog/hazy; size distribution

收稿日期：2015-11-30；改回日期：2016-03-20

基金項目：國家自然科學(xué)基金項目(40905058)和公益性行業(yè)(氣象)科研專項(GYHY201206003)共同資助

作者簡介：胡向峰(1983-)，男，碩士，工程師. E-mail:huxf2009@163.com

文章編號：1006-7639(2016)-03-13-0481

DOI:10.11755/j.issn.1006-7639(2016)-03-0481

中圖分類號：X513

文獻標識碼：A

胡向峰，秦彥碩，段英，等.基于航測數(shù)據(jù)的河北中南部霧霾天氣氣溶膠及云凝結(jié)核研究[J].干旱氣象，2016，34(3)：481-493, [HU Xiangfeng, QIN Yanshuo, DUAN Ying, et al. Aircraft Study of Aerosol and CCN Under Foggy/Hazy Weather Condition in Autumn over the Central and Southern Hebei[J]. Journal of Arid Meteorology, 2016, 34(3):481-493], DOI:10.11755/j.issn.1006-7639(2016)-03-0481