近紅外光譜和多分類器融合的葡萄酒品種判別研究

李 凱，李雪瑩，欒麗麗，胡文雁，王宇恒，李景明，李軍會，勞彩蓮，趙龍蓮*

1. 中國農(nóng)業(yè)大學(xué)信息與電氣工程學(xué)院，北京 100083 2. 中國農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)與營養(yǎng)工程學(xué)院，北京 100083

近紅外光譜和多分類器融合的葡萄酒品種判別研究

李 凱1，李雪瑩1，欒麗麗1，胡文雁1，王宇恒1，李景明2*，李軍會1，勞彩蓮1，趙龍蓮1*

1. 中國農(nóng)業(yè)大學(xué)信息與電氣工程學(xué)院，北京 100083 2. 中國農(nóng)業(yè)大學(xué)食品科學(xué)與營養(yǎng)工程學(xué)院，北京 100083

將多種單分類器模型融合，并用融合后的模型對不同品種干紅葡萄酒進(jìn)行判別分析。用BRUKER MPA傅里葉變換型近紅外光譜儀采集170個干紅葡萄酒樣品的近紅外透射光譜，選取PLS-DA，SVM，F(xiàn)isher和AdaBoost作為單分類器建模方法，分別建立葡萄酒品種判別模型，通過差異性度量值對單分類器進(jìn)行篩選，得到差異性較大的四個單分類器作為基分類器，其中基分類器對測試集葡萄酒品種判別準(zhǔn)確率最高為88.24%，最低為81.18%。然后通過加權(quán)投票機(jī)制對基分類器進(jìn)行融合，融合后的模型對測試集葡萄酒品種判別準(zhǔn)確率提高至92.94%，誤判樣品個數(shù)由單分類器最少的9個降為6個。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明多分類器融合所建立的模型優(yōu)于傳統(tǒng)近紅外光譜定性分析一般采用單分類器模型結(jié)果，提高了葡萄酒品種判別的準(zhǔn)確性，采用基于近紅外光譜的多分類融合方法對葡萄酒種類判定具有可行性。

葡萄酒；多分類器融合；差異性度量；近紅外

引 言

干紅葡萄酒標(biāo)簽上的品種信息，如赤霞珠、美樂等，指的是用于釀酒的葡萄的品種信息。釀酒葡萄的品種對干紅葡萄酒的風(fēng)格和質(zhì)量起著非常重要的作用。不同品種的釀酒葡萄其色澤、形態(tài)及所含成分不同，而葡萄的顏色、皮的厚度及酸、糖、多酚類等物質(zhì)的含量直接影響著酒的色、香、味，因此不同品種的葡萄釀制出的葡萄酒品質(zhì)不同。對不同品種葡萄酒的鑒別主要有感官評價(jià)和理化分析的方法。感官評價(jià)是鑒別葡萄酒質(zhì)量的有效方法，一般是通過品酒師的目測、鼻嗅、口嘗等對葡萄酒做出評價(jià)和檢驗(yàn)[1]，因此對品酒師的經(jīng)驗(yàn)有一定的依賴性。理化分析的方法可以反應(yīng)出葡萄酒中的某些化學(xué)成分，但這些成分的有無或含量多少與葡萄酒質(zhì)量間的對應(yīng)關(guān)系較難確立。感官評價(jià)和大部分理化分析的方法都難以實(shí)現(xiàn)大批量樣品的快速鑒別。因此，實(shí)現(xiàn)不同品種葡萄酒的快速鑒別具有一定的理論意義和實(shí)用價(jià)值。光譜法，特別是近紅外光譜法(near infrared spectroscopy，NIR)是一種比較理想的能夠快速鑒別不同品種葡萄酒的方法[2]。

在近紅外光譜定性分析中，傳統(tǒng)的建立判別模型的方法一般采用單一的模型，即首先建立一個最優(yōu)判別模型(分類器)，然后應(yīng)用該最優(yōu)模型進(jìn)行未知樣品的判別分析。多分類器融合是相對于傳統(tǒng)的單分類模型方法提出的，其基本思路是將從多個單分類器得到的分類信息通過某種方式進(jìn)行綜合，即將多個預(yù)測結(jié)果通過一定的規(guī)則，形成一個共識的最終結(jié)果[3]。通過對不同的、具有一定互補(bǔ)性的多種分類器的分類結(jié)果進(jìn)行有效融合，有可能提高目標(biāo)分類的判別效果。

基于光譜的多分類器融合方法在農(nóng)業(yè)、食品等領(lǐng)域已有應(yīng)用。楊燕等基于可見-近紅外光譜技術(shù)結(jié)合多分類器融合方法實(shí)現(xiàn)了蜂蜜蜜源的快速無損識別[4]。祝志慧等則采用多分類器融合方法對異物蛋和正常蛋透射光譜進(jìn)行檢測判別，結(jié)果表明多分類器融合所建立的模型優(yōu)于單一分類器模型[5]。本文以我國釀酒葡萄的三個主栽品種： 赤霞珠、美樂、蛇龍珠所釀制的干紅葡萄酒為研究對象，針對其近紅外光譜，嘗試?yán)枚喾N判別分析方法相結(jié)合，建立一種多分類器融合判定不同品種葡萄酒的分析方法。

1 實(shí)驗(yàn)部分

1.1 材料

三類不同品種干紅葡萄酒樣品共170個，由中國農(nóng)業(yè)大學(xué)葡萄與葡萄酒研究中心提供。其中蛇龍珠(Cabernet Gernischet)葡萄酒樣品31個，美樂(Merlot)葡萄酒樣品40個，赤霞珠(Cabernet Sauvignon)葡萄酒樣品99個。按照蛇龍珠、美樂、赤霞珠順序進(jìn)行編號，三類葡萄酒樣品的具體信息詳見表1。

表1 葡萄酒樣品品種、產(chǎn)地及數(shù)量

1.2 儀器與光譜采集

葡萄酒樣品近紅外光譜的采集所用儀器為布魯克光譜儀器公司的MPA傅里葉變換型近紅外光譜儀，采用透射方式，以空氣為參比，樣品池光程為1 mm，掃描范圍為3 900～12 500 cm-1，光譜分辨率為8 cm-1，掃描次數(shù)為32次(光譜儀將32次掃描結(jié)果的平均值作為一次數(shù)據(jù)保存下來)。

圖1為3 900～12 500 cm-1譜區(qū)范圍內(nèi)170個葡萄酒樣品的近紅外透射光譜圖，由圖可見，所有光譜接近重合，難以直接從光譜圖中區(qū)分不同品種的葡萄酒樣品，必須借助化學(xué)計(jì)量學(xué)方法。光譜圖中除4 000 cm-1處的非吸收峰，其他各峰的來源如下： 因?yàn)槠咸丫茦悠分兴趾孔罡撸宰V圖中水和O-H基團(tuán)的合頻吸收峰5 150 cm-1和二倍頻吸收峰6 900 cm-1是最大的兩個峰；譜圖中其他比較明顯的吸收峰分別為4 200～4 500 cm-1處葡萄酒各組分中C—H基團(tuán)的合頻吸收，以及5 600～6 000 cm-1處C—H基團(tuán)的二倍頻吸收。5 150 cm-1處峰的吸光度大于3，因此透過葡萄酒樣品的近紅外光非常微弱，極易受到噪聲的影響[6]。此外，譜區(qū)10 000～12 000 cm-1內(nèi)所含信息量少，信噪比低；因此實(shí)際建模時(shí)剔掉以上兩個波段，選取4 150～4 892 cm-1以及5 365～9 872 cm-1兩個波段為分析對象。

圖1 葡萄酒樣品近紅外透射光譜圖

2 多分類器融合

2.1 單分類器原理介紹

在近紅外光譜定性分析中，偏最小二乘定性判別法(PLS-DA)、支持向量機(jī)法(support vector machine, SVM)、費(fèi)舍爾(Fisher)線性判別法、AdaBoost機(jī)器學(xué)習(xí)算法等都是比較常用的方法。PLS-DA是基于定量偏最小二乘(PLS)基礎(chǔ)上的定性判別方法，只是將輸出變量改為類別標(biāo)簽；SVM的基本思想是尋找最優(yōu)分類線性超平面，并把尋找最優(yōu)線性超平面算法歸結(jié)為求解一個凸規(guī)劃問題；Fisher線性判別是一種經(jīng)典分類算法，遵循類間離散度與類內(nèi)離散度比值最大的原則來確定原始向量的投影方向，使各類別之間達(dá)到最大程度的分離，從而實(shí)現(xiàn)正確的分類。AdaBoost算法核心思想是“關(guān)注”被錯分的樣品，“器重”性能好的弱分類器，每次循環(huán)，錯誤分類的樣品賦予較大權(quán)值，被正確分類的樣品權(quán)值較小，每次的循環(huán)產(chǎn)生一個弱分類器，并調(diào)整每個分類器的權(quán)值，最后采用加權(quán)投票法對分類器集成[7-8]。

上述四種單分類器建模方法在農(nóng)產(chǎn)品品質(zhì)檢測分類等方面有不同程度的應(yīng)用[9-10]，故選取這四種方法作為單分類器的建模方法，將其用于不同品種葡萄酒的判別，然后根據(jù)四種單分類器的判別效果和差異性，進(jìn)行多分類器的融合。

2.2 多分類器融合原理

多分類器融合是將具有差異性的不同單分類器結(jié)合，根據(jù)每個單分類器的判定結(jié)果，融合形成最終的分類輸出結(jié)果。根據(jù)輸出信息的不同，多分類器融合可以分為輸出為決策層的多分類器融合、輸出為排序?qū)拥亩喾诸惼魅诤?、輸出為度量層的多分類器融合[7]。本工作采用輸出為決策層的多分類器融合，而融合的方法則采用加權(quán)投票機(jī)制。首先對采集的葡萄酒光譜利用多種建模方法建立單分類器模型，因?yàn)榉诸愃惴?、光譜預(yù)處理方法、特征提取等的組合有很多種，所以一般根據(jù)經(jīng)驗(yàn)按照建模集和檢驗(yàn)集判別正確率、主成分個數(shù)等因素選取合適的單分類器，保證每一個入選的單分類器本身具有較好的判別能力；然后計(jì)算每兩個分類器的差異性度量值，按照差異性度量值選擇差異性較大的單分類器作為進(jìn)行融合的基分類器；最后對選擇的基分類器按照加權(quán)投票方法進(jìn)行多分類器融合，利用得到的多分類器對葡萄酒樣品進(jìn)行種類判別。

3 結(jié)果與討論

3.1 單分類器選擇原則—差異性度量

一般認(rèn)為，多分類器融合選擇的各個單分類器輸出結(jié)果如果一致或者相似，則融合之后的多分類器對系統(tǒng)的優(yōu)化較小，因此選擇的單分類器必須存在差異性，即要篩選差異性較大的分類器，這就是單分類器的差異性度量。Kancheva在其所寫的論文中總結(jié)了10種分類器差異性度量方法[11]。本差異性度量方法選擇Q統(tǒng)計(jì)法。假設(shè)有兩個不同算法的分類器Di和Dj，每個分類器對葡萄酒樣品的判別結(jié)果存在以下關(guān)系(見表2)。

表2 2×2的成對分類器關(guān)系表

其中，N(總樣品數(shù))=N11+N10+N01+N00

Q統(tǒng)計(jì)方法對于兩個不同分類器Di和Dj之間的差異性定義如下

(1)

式中，Qi, j的數(shù)值變化范圍在-1～1區(qū)間，如果兩個分類器都趨于同樣的樣品判斷一致，則Qi, j值則為正值，否則相反，Qi, j為負(fù)值，如果Qi, j為1則表明兩個分類器對樣品做出相同的正確或錯誤判斷[12]。

3.2 不同品種干紅葡萄酒單分類器篩選過程分析

170個三類不同品種的干紅葡萄酒樣品按照1∶1的比例隨機(jī)分割成建模集與檢驗(yàn)集，因此建模集與檢驗(yàn)集各有85個樣品。選用PLS-DA，SVM，F(xiàn)isher和AdaBoost四種方法作為干紅葡萄酒樣品單分類器的建模方法，其中AdaBoost每次迭代分類采用CART算法。還考察了不同譜區(qū)范圍(建模的譜區(qū)分為4 150～4 892和5 365～7 500 cm-1以及4 150～4 892和5 365～9 872 cm-1兩種)、不同主成分個數(shù)在多分類器融合過程中的影響。根據(jù)建模集和檢驗(yàn)集判別正確率，篩選出正確率較高且建模集與檢驗(yàn)集正確率較為接近的模型作為單分類器模型，得到以下6個單分類器模型，見表3。其中PLS-DA，F(xiàn)ISHR_1，AdaBoost建模譜區(qū)范圍為4 150～4 892和5 365～9 872 cm-1；SVM_1，SVM_2，F(xiàn)ISHR_2建模譜曲范圍為4 150～4 892和5 365～7 500 cm-1；SVM_1建模選取6個主成分，SVM_2建模選取5個主成分。各單分類器的判別準(zhǔn)確率見表3。

表3 單分類器判別準(zhǔn)確率

對以上六種分類器，按照Q統(tǒng)計(jì)方法，即式(1)，計(jì)算各分類器之間的差異性度量值，得到Q統(tǒng)計(jì)方法下的各個單分類器兩兩之間的差異性度量值，見表4。

進(jìn)行多分類融合的單分類器模型不僅僅要有較高的建模集和檢驗(yàn)集準(zhǔn)確率，還要具有一定的差異性，這樣才能充分利用單個分類器的優(yōu)勢。由表4可以看出，PLS-DA與FISHER_2分類器的Qi, j為0.993 2，說明PLS-DA與FISHER_2分類器對葡萄酒品種判定結(jié)果基本相同，不具有一定差異性。PLS-DA與其他分類器的Qi, j均小于FISHER_2的Qi, j，說明PLS-DA相對于與其他分類器具有較好的差異性，可以選取PLS-DA作為其中一個單分類器，則舍棄FISHER_2分類器；同理，SVM_1與SVM_2分類器的Qi, j為0.989 8，比較兩種分類器與其他分類器的Qi, j可以得出SVM_1具有較好差異性，因此采用SVM_1分類器，舍棄SVM_2分類器；雖然FISHER_1和AdaBoost建模集和檢驗(yàn)集判別準(zhǔn)確率都一致，但二者誤判樣品并不相同，所以兩個分類器仍有較大差異。經(jīng)比較分析，最終得到差異性較大的四種單分類器，即PLS-DA，SVM_1，F(xiàn)ISHER_1和AdaBoost。這四種單分類器模型有很好的差異性，且有較高的建模集和檢驗(yàn)集準(zhǔn)確率，可以作為基分類器進(jìn)行多分類器融合。

表4 各分類器的差異性度量值

3.3 多分類器融合—加權(quán)投票機(jī)制

目前多分類器常見的融合方法有投票法、證據(jù)理論方法、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)法、模糊積分方法等[12-13]。其中，投票法是對各個單分類器所支持的檢驗(yàn)集樣品進(jìn)行投票，少數(shù)服從多數(shù)，多半以上通過為原則作為判定結(jié)果的分類。投票法又分為兩類： 第一類為每個單分類器的權(quán)值都相同，即投票過程中，單分類器的投票權(quán)重是相同的；第二類則是根據(jù)每個單分類器對于建模集樣品結(jié)果的影響大小的不同，對它們的輸出結(jié)果按照影響的不同分配相應(yīng)的權(quán)值系數(shù)[14]。

采用第二種投票機(jī)制，根據(jù)每個單分類器本身的識別效果不同，通過建模集的識別準(zhǔn)確率來確定四種分類器的權(quán)值參數(shù)，設(shè)PLS-DA，SVM，F(xiàn)isher，AdaBoost對建模集的判別準(zhǔn)確率分別為P1,P2,P3,P4，則權(quán)重值的計(jì)算公式如下

(2)

其中，αi(i=1, 2, 3, 4)對應(yīng)PLS-DA，SVM，F(xiàn)isher，AdaBoost單分類器的權(quán)重值，且α1+α2+α3+α4=1。

3.4 不同品種干紅葡萄酒多分類器融合結(jié)果分析

根據(jù)3.2篩選出的單分類器模型對建模集樣品的判別結(jié)果，利用式(2)計(jì)算得到各個單分類器的權(quán)重α1，α2，α3，α4分別為0.247 6，0.270 6，0.240 9和0.240 9。根據(jù)得到的單分類器權(quán)值數(shù)據(jù)，可以得出最后融合后的分類器模型，其分類判別公式為

Classify=0.247 6classifierPLS-DA+0.270 6classifierSVM_1+

0.240 9classifierFisher_1+0.240 9classifierAdaBoost

(3)

Classify是表示由四個單分類器集成后的分類器，用式(3)對葡萄酒樣品檢驗(yàn)集進(jìn)行測試，得到最終融合后結(jié)果，如表5所示。

表5 融合前后測試集判別結(jié)果

由表5中錯判樣品編號數(shù)據(jù)信息得知，四種單分類器對于4, 9, 23, 25四個編號的樣品都判別錯誤，融合后仍然錯判，說明這三個樣品無法通過融合分類器修正；20和67兩個編號樣品則是由于判別錯誤的單分類器權(quán)值過高也無法進(jìn)行修正；其余的單分類器的錯誤樣品則均可以通過融合分類器修正后得到正確的判別結(jié)果；最終融合分類器的檢驗(yàn)集判別準(zhǔn)確率為92.94%。由表5可知，單分類器所建立的模型，檢驗(yàn)集判別準(zhǔn)確率最高為88.24%，有九個判錯樣品，最低準(zhǔn)確率為81.18%，有16個判錯樣品。通過建立多分類器融合，對葡萄酒檢驗(yàn)集進(jìn)行判別，將葡萄酒判別準(zhǔn)確率由88.24%提高到了92.94%，比最高的單分類器準(zhǔn)確率提高了4.7%，檢驗(yàn)集錯判樣品個數(shù)則從最少的9個降至6個，說明融合后的分類器提高了原來單分類器的判別準(zhǔn)確率。多次測試結(jié)果表明融合后得到的分類器能夠充分利用原來單分類器信息，顯著提高了葡萄酒分類的檢測準(zhǔn)確率。

4 結(jié) 論

PLS-DA，SVM，F(xiàn)isher，AdaBoost作為分類器有著自身不同的特點(diǎn)，基于四種單獨(dú)的算法建立單分類器模型，對葡萄酒樣品檢驗(yàn)集進(jìn)行檢測，得到相應(yīng)各自的判別準(zhǔn)確率，通過差異性度量方法篩選出差異性較大的四種單分類器，其中單分類器模型的檢驗(yàn)集最高判別準(zhǔn)確率為88.24%，錯判樣品個數(shù)最少為九個。在通過加權(quán)投票機(jī)制，建立多分類器加權(quán)融合模型，再次對測試集樣品進(jìn)行判別，得到檢驗(yàn)集的判別準(zhǔn)確率為92.94%，錯誤樣品個數(shù)降為六個，較單分類器的最高判別準(zhǔn)確率提高4.7%，錯判樣品減少三個，多分類器融合模型的判別準(zhǔn)確率有了較大提高。四種單分類器進(jìn)行有效的融合，使各種單分類器之間性能互補(bǔ)，從而使判別結(jié)果有了顯著提升。因此，采用基于近紅外光譜的多分類器融合方法鑒別葡萄酒種類是可行的，并且相比單分類器有一定優(yōu)勢。

[1] LI Hua(李 華). Wine Testing(葡萄酒品嘗學(xué)). Beijing: Science Press(北京: 科學(xué)出版社), 2006.

[2] PENG De-hua, CAO Jian-hong(彭德華，曹建宏). A Free Discussion about Self-Brewed Wine(葡萄酒自釀漫談). Beijing: Chemical Industry Press(北京： 化學(xué)工業(yè)出版社), 2012.

[3] Shipp C A，Kuncheva L I. Information Fusion, 2002, 3(2): 135.

[4] YANG Yan, NIE Peng-cheng, YANG Hai-qing，et al(楊 燕，聶鵬程，楊海清，等). Transactions of the CSAE(農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào)), 2010，26(3): 238.

[5] ZHU Zhi-hui, XIE De-jun, LI Wan-qing, et al(祝志慧, 謝德君, 李婉清，等). Transactions of the CSAE(農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào))，2015, 31(2): 312.

[6] TAO Si-jia, LI Meng-hua, LI Jing-ming, et al(陶思嘉，李夢華，李景明，等). Chinese Journal of Analytical Chemistry(分析化學(xué)), 2014, 42(2): 215.

[7] Altincay H, Demirekler. Pattern Recognition Letters，2003，24(9-10): 1163.

[8] CAO Ying, MIAO Qi-guang, LIU Jia-chen, et al(曹 瑩, 苗啟廣, 劉家辰，等). Acta Automatica Sinica(自動化學(xué)報(bào)), 2013, 39(6): 745.

[9] Chen Xiaojing, Wu Di, He Yong, et al. Analytica Chimica Acta, 2009, 638(1): 16.

[10] FAN Shu-xiang, HUANG Wen-qian, LI Jiang-bo, et al(樊書詳，黃文倩，李江波，等). Spectroscopy and Spectral Analysis(光譜學(xué)與光譜分析), 2014, 34(10): 2707.

[11] Kuncheva L I, Whitaker C J. Machine Learning, 2003，51(2)： 181.

[12] XUE Mei, ZHENG Quan-di(薛 梅，鄭全弟). Computer Engineering and Design(計(jì)算機(jī)工程與設(shè)計(jì)), 2010, 31(23)： 5104.

[13] Kittler J, Hatef M, Duin, R P W, et al. IEEE Transactions on Pattern Analysis and Machine Intelligence, 1998, 20(3): 226.

[14] Sun S. Pattern Recognition Letters, 2010, 31(2): 119.

(Received Sep. 3, 2015; accepted Jan. 14, 2016)

*Corresponding authors

Determination of Wine Varieties with NIR and Fusion of Multiple Classifiers

LI Kai1, LI Xue-ying1, LUAN Li-li1, HU Wen-yan1, WANG Yu-heng1, LI Jing-ming2*, LI Jun-hui1, LAO Cai-lian1，ZHAO Long-lian1*

1. College of Information and Electrical Engineering, China Agricultural University, Beijing 100083, China 2. College of Food Science & Nutrition Engineering, China Agricultural University, Beijing 100083, China

The conventional qualitative analysis of near infrared spectroscopy (NIR) commonly uses one single classification model. This paper focused on the fusion of multiple classifiers based on different single classifiers by using the fused classifier to determine different varieties of red-wines. NIR spectra of 170 red-wine samples were collected by using Fourier transform near-infrared spectrometer. Red-wine classification models were established respectively, based on PLS-DA, SVM, Fisher and AdaBoost. Then these models were selected to obtain some different base classifiers according to Diversity Measure Feature Selective (DMFS). The highest accuracy rate of determining different varieties of red-wine test samples of four single base classifiers was up to 88.24%, and at the same time the lowest discriminant accuracy rate was 81.18%. At last, we got the fused classifier, which combined four base classifiers with weighted voting principle, and determined its test set again by using the fused classifier. The final classification accuracy rate for red-wine varieties increased to 92.94%, In contrast with one single classifier, the lowest misjudged number of fused classifiers decreased from 9 to 6.These results suggested that the performance of fused classifier is superior to one single classifier. It is feasible to use fused classifier combined with near infrared spectroscopy to determine different varieties of red-wines.

Red-wines; Fusion of multiple classifier; Diversity measure feature selective (DMFS); Near infrared spectroscopy (NIR)

2015-09-03，

2016-01-14

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(31101289)，智慧農(nóng)業(yè)關(guān)鍵技術(shù)研究項(xiàng)目(15055340)資助

李 凱，1990年生，中國農(nóng)業(yè)大學(xué)信息與電氣工程學(xué)院碩士研究生 e-mail: mzekai@126.com *通訊聯(lián)系人 e-mail: zhaolonglian@aliyun.com; lyma@cau.edu.cn

O657.3

A

10.3964/j.issn.1000-0593(2016)11-3547-05