• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    不同采收期滇龍膽的紅外光譜鑒別研究

    2016-07-12 12:44:45申云霞趙艷麗王元忠
    光譜學(xué)與光譜分析 2016年5期
    關(guān)鍵詞:采收期龍膽傅里葉

    申云霞,趙艷麗,張 霽,金 航,王元忠*

    1.云南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院藥用植物研究所,云南 昆明 650200 2.云南中醫(yī)學(xué)院中藥學(xué)院,云南 昆明 650500

    不同采收期滇龍膽的紅外光譜鑒別研究

    申云霞1, 2,趙艷麗1,張 霽1,金 航1,王元忠1*

    1.云南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院藥用植物研究所,云南 昆明 650200 2.云南中醫(yī)學(xué)院中藥學(xué)院,云南 昆明 650500

    采收是中藥生產(chǎn)的重要環(huán)節(jié),采收時(shí)間直接影響中藥質(zhì)量和產(chǎn)量,是中醫(yī)臨床安全有效用藥的前提,開(kāi)展中藥適時(shí)采收期的研究具有重要意義和應(yīng)用價(jià)值。采用傅里葉變換紅外光譜法對(duì)72份不同采收期的滇龍膽進(jìn)行鑒別研究,用TQ8.0軟件對(duì)原始光譜進(jìn)行一階導(dǎo)數(shù)(first derivative, FD)、二階導(dǎo)數(shù)(second derivative, SD)、標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量(standard normal variate, SNV)、多元散射校正(multiplicative scatter correction, MSC)和平滑(savitaky-golay filter, SG)預(yù)處理,樣品按3∶1分為校正集和預(yù)測(cè)集,同時(shí)建立主成分分析(principal component analysis, PCA)和偏最小二乘判別分析(partial least square discriminant analysis, PLS-DA)模型。結(jié)果顯示,選取1 800~600 cm-1波段范圍的光譜,去除光譜噪音; SNV結(jié)合二階導(dǎo)數(shù)光譜和SG(15, 3)平滑,預(yù)處理結(jié)果滿意。主成分分析表明,前三個(gè)主成分方差貢獻(xiàn)率為92.47%,5月、9月和10月份采收的樣品差異較小。偏最小二乘判別分析建立判別模型,決定系數(shù)R2和校正均方根誤差(RMSEE)分別為0.967 8和0.086 0,可對(duì)18個(gè)預(yù)測(cè)集樣品進(jìn)行準(zhǔn)確分類。紅外光譜法結(jié)合主成分分析、偏最小二乘判別分析對(duì)不同采收期滇龍膽的分類和判別效果較好,為不同采收期的中藥鑒別提供理論依據(jù)。

    滇龍膽; 不同采收期; 傅里葉變換紅外光譜; 主成分分析; 偏最小二乘判別分析

    引 言

    中藥質(zhì)量控制和評(píng)價(jià)是中藥研究、應(yīng)用及發(fā)展的熱點(diǎn)及難點(diǎn)[1]。品種、產(chǎn)地、采收加工、炮制和制劑工藝是影響中藥品質(zhì)的重要因素,同時(shí)影響其藥性和藥效[2]。中藥規(guī)范化生產(chǎn)有利于確保中藥材、飲片、中成藥質(zhì)量的穩(wěn)定和用藥的安全有效。采收加工是中藥生產(chǎn)的源頭,合理采收對(duì)中藥材質(zhì)量與產(chǎn)量具有一定影響,是中藥產(chǎn)業(yè)實(shí)現(xiàn)質(zhì)量穩(wěn)定、可控的重要前提[3]。

    近年來(lái),適時(shí)采收對(duì)中藥質(zhì)量的影響備受關(guān)注。研究表明,白術(shù)的收獲期以摘蕾前五月下旬到六月上旬為宜,此時(shí)白術(shù)內(nèi)酯含量最高[4]。前胡在12月份到翌年2月份,香豆素類成分含量達(dá)到最高階段,與傳統(tǒng)采收時(shí)間相吻合[5]。不同采收期香加皮中4-甲基水楊醛的含量差異較大,夏季的平均含量最高位0.71%,春、秋兩季的含量分別為0.22%和0.39%,夏季為最佳采收期,與傳統(tǒng)香加皮采收期為春、秋兩季有差別[6]。不同采收期的美花石斛多糖含量存在差異,九月到次年一月多糖含量相對(duì)較高[7]。金銀花的最佳采收期為“二白”和“大白”期采摘,此時(shí)綠原酸和木犀草苷含量最高[8]。水紅花子的最佳采摘期為十月中旬,此時(shí)槲皮素的含量最高,為0.697 mg.g-1[9]。因此,對(duì)中藥采收期的研究具有重要意義。

    滇龍膽(GentianarigescensFranch.)為龍膽科植物,是治療肝膽疾病常用中藥[10]。沈濤等[11]采用高效液相色譜法對(duì)不同采收期、不同部位的滇龍膽進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)不同部位的樣品所含萜類物質(zhì)具有差異,9月—11月為其最佳采收期。目前,主要以單一指標(biāo)成分及藥用部位的產(chǎn)量作為中藥的采收期評(píng)價(jià)指標(biāo),由于地域、生產(chǎn)環(huán)境的差異,難以客觀地對(duì)中藥采收期進(jìn)行評(píng)價(jià)。紅外光譜法具有特征性強(qiáng)、快速、無(wú)損和簡(jiǎn)便等優(yōu)點(diǎn),能夠反映樣品化學(xué)成分整體信息,已廣泛應(yīng)用于農(nóng)作物[12-13]、食品[14-17]及中藥[18-19]的鑒定及質(zhì)量分析。本實(shí)驗(yàn)采用傅里葉紅外光譜法結(jié)合主成分分析和偏最小二乘判別分析法對(duì)不同采收期滇龍膽進(jìn)行研究,取得滿意的結(jié)果,以期為其合理采收和質(zhì)量控制提供科學(xué)依據(jù)。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 材料

    樣品采自云南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院藥用植物研究所種質(zhì)資源圃,于2008年4月播種,2009年3—10月,每月采收9份樣品,共72份。經(jīng)云南省農(nóng)業(yè)科學(xué)院藥用植物研究所金航研究員鑒定為滇龍膽根及根莖。在50 ℃條件下烘48 h,粉碎過(guò)100目篩,備用。樣品采集時(shí)間和編號(hào)見(jiàn)表1。

    表1 滇龍膽樣品信息

    1.2 儀器與設(shè)備

    Perkin-Elmer Fronter型傅里葉紅外光譜儀,DTGS檢測(cè)器,光譜范圍4 000~400 cm-1,分辨率4 cm-1,信號(hào)累加掃描16次。壓片機(jī)為YP-2(上海山岳科學(xué)儀器儀器公司)。KBr為分析純,購(gòu)于天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司。

    1.3 方法

    取樣品與KBr粉末(1∶100)混合研磨均勻,壓制成透明薄片,放入紅外光譜儀中測(cè)定,每個(gè)樣品平行測(cè)定三次,計(jì)算平均光譜。紅外光譜采集過(guò)程中室溫保持在23 ℃,空氣相對(duì)濕度保持在40%~48%。

    1.4 光譜及數(shù)據(jù)處理

    所有原始光譜數(shù)據(jù)用Nicolet Omnic8.0軟件進(jìn)行基線校正、歸一化預(yù)處理; 用TQ8.0軟件進(jìn)行一階導(dǎo)數(shù)(FD)、二階導(dǎo)數(shù)(SD)、標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量校正(SNV)、多元散射校正(MSC)、savitaky-golay filter平滑(SG)預(yù)處理,并進(jìn)行主成分分析(PCA)。SIMCA-P+11.0軟件用于建立偏最小二乘判別分析(PLS-DA)模型。

    1.5 方法學(xué)考察

    精密度實(shí)驗(yàn):取同一份滇龍膽樣品,參照1.3測(cè)定方法,連續(xù)測(cè)定5次,獲得5個(gè)紅外光譜圖,計(jì)算圖譜間的相似度及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。

    穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn):取同一份樣品,參照1.3測(cè)定方法,每隔一個(gè)小時(shí)測(cè)定一次,共測(cè)5次,計(jì)算圖譜間的相似度及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。

    重現(xiàn)性實(shí)驗(yàn):取一份樣品,平行制備5個(gè)樣品片,分別測(cè)定,計(jì)算圖譜間的相似度及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差。

    2 結(jié)果與討論

    精密度、穩(wěn)定性和重現(xiàn)性考察結(jié)果表明,圖譜間相似度的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)分別為0.03%,0.98%和0.24%; 該方法可靠、重復(fù)性和穩(wěn)定性強(qiáng)。

    2.1 滇龍膽光譜特征

    根據(jù)1.3中實(shí)驗(yàn)方法,掃描72份樣品的傅里葉紅外光譜,所得光譜如圖1和圖2所示,滇龍膽不同采收季節(jié)的原始圖譜特征峰相似,難以從圖譜進(jìn)行鑒別,需要采用化學(xué)計(jì)量學(xué)方法對(duì)其進(jìn)行區(qū)分。

    圖1 滇龍膽的傅里葉變換紅外光譜

    圖2 滇龍膽的二階導(dǎo)數(shù)光譜

    2.2 光譜預(yù)處理結(jié)果

    紅外光譜在測(cè)定過(guò)程中,受樣品粒度、光的散射和儀器響應(yīng)等因素的影響,產(chǎn)生噪音和光譜的基線漂移; 適當(dāng)?shù)念A(yù)處理方法,可以提高光譜的分辨率、有效消除基線漂移和噪聲[20]。表2顯示,選取1 800~600 cm-1波段范圍內(nèi)的光譜,主成分?jǐn)?shù)為10的條件下,經(jīng)SNV+SD+SG(15, 3)預(yù)處理后對(duì)樣品的誤判數(shù)最少,變量特征的解釋能力為96.6%,該方法可用于模型的建立。

    表2 不同預(yù)處理方法的結(jié)果(主成分?jǐn)?shù)為10)

    2.3 主成分分析

    主成分分析是一種數(shù)據(jù)降維方法,將多個(gè)相關(guān)變量簡(jiǎn)化為少數(shù)幾個(gè)不相關(guān)變量的多元統(tǒng)計(jì)分析方法[21]。選用2.2中最優(yōu)預(yù)處理方法,對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行主成分分析,前三個(gè)主成分分別為65.32%, 22.01%, 5.14%,累積貢獻(xiàn)率大于90%,包含了原始數(shù)據(jù)的絕大部分信息和樣本的聚類信息。PC1, PC2和PC3得分散點(diǎn)圖見(jiàn)圖3,樣品按采收期的差異分為八類,在散點(diǎn)圖上的位置與實(shí)際有一定的相關(guān)性。5月、9月和10月采收的樣品空間分布較相近,形成一個(gè)聚集區(qū)域,即此時(shí)采收的樣品差異較小,與藥典規(guī)定的春、秋兩季采挖相符[10]; 7月采集的樣品離散程度較大,8月采集的樣品距離其他樣品較遠(yuǎn),顯示出較大的差異性。

    圖3 不同采收期滇龍膽樣品的主成分得分圖

    2.4 偏最小二乘判別分析建立與驗(yàn)證

    2.4.1 異常值的檢測(cè)

    儀器的噪聲、基線漂移和測(cè)定條件改變等因素會(huì)產(chǎn)生異常光譜,利用傅里葉紅外光譜數(shù)據(jù)建模時(shí),異常樣品的存在會(huì)影享模型的穩(wěn)健性。利用SIMCA-P+11.0軟件Hottelling T2控制圖對(duì)所有樣品進(jìn)行檢測(cè),若樣品超出99%的置信區(qū)間,即判定為異常樣品。圖4為72個(gè)樣品的異常值檢測(cè)結(jié)果,除友4個(gè)樣品在95%~99%置信區(qū)間內(nèi),剩余樣品均在95%的置信區(qū)間,表明沒(méi)有異常樣品需要剔除。

    2.4.2 PLS-DA模型的建立

    PLS-DA方法是基于PLS建立的樣本分類變量與傅里葉紅外光譜特征間的回歸模型。在進(jìn)行光譜預(yù)處理和異常值檢驗(yàn)之后,選取2.2中經(jīng)SNV+SD+SG(15, 3)預(yù)處理的光譜對(duì)訓(xùn)練集樣品建立偏最小二乘判別模型,前三個(gè)主成分累積貢獻(xiàn)率為80.68%,R2為0.967 8,校正均方根誤差(RMSEE)為0.086,表明模型具有良好的預(yù)測(cè)能力。由圖5所示,建立的模型將樣品根據(jù)不同采收期分為8類,3月、5月、9月和10月份采集的樣品在空間分布上較相近,即所含的化學(xué)成分具有相似性。圖6顯示了所建立的模型對(duì)八個(gè)不同采集時(shí)間的滇龍膽樣品光譜數(shù)據(jù)的累積貢獻(xiàn)能力(R2Y(cum))和模型的預(yù)測(cè)能力(Q2Y(cum)),R2Y(cum)值均大于95.59%,Q2Y(cum)值均大于83.10%,適用于樣品的鑒別。

    圖4 樣品異常值檢測(cè)

    圖5 滇龍膽的偏最小二乘判別分析結(jié)果

    圖6 不同采收期滇龍膽的累計(jì)貢獻(xiàn)率和預(yù)測(cè)率

    2.4.3 PLS-DA模型的驗(yàn)證

    將建立好的判別模型用于驗(yàn)證,隨機(jī)選取18份樣品作為驗(yàn)證集,對(duì)驗(yàn)證集樣品進(jìn)行判定。即考察預(yù)測(cè)值Ypre與偏差Ydev,判定準(zhǔn)則為:(1)當(dāng)Ypre>0.5,Ydev<0.5,判定樣品屬于該類; (2)當(dāng)Ypre<0.5,Ydev<0.5,判定樣品不屬于該類; (3)Ydev>0.5,判定不穩(wěn)定[22]。結(jié)果如表3所示,根據(jù)判別準(zhǔn)則,建立的判別模型能對(duì)18份驗(yàn)證集樣品進(jìn)行準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。

    表3 驗(yàn)證集的偏最小二乘判別分析結(jié)果

    注:Ypre為預(yù)測(cè)值,Ydev為偏差

    Note:Ypreis predictive value,Ydevis doviation

    3 結(jié) 論

    采集不同采收期滇龍膽的傅里葉變換紅外光譜,考察樣品的精密度、穩(wěn)定性和重現(xiàn)性,試驗(yàn)結(jié)果表明該方法穩(wěn)定和可靠。用TQ8.0軟件對(duì)所有原始光譜進(jìn)行預(yù)處理,選取1 800~600 cm-1光譜波段,采用標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量結(jié)合二階導(dǎo)數(shù)法及SG平滑預(yù)處理,建立主成分分析模型,前三個(gè)主成分的累積貢獻(xiàn)率為92.47%,能夠反映原始數(shù)據(jù)的大部分信息,顯示滇龍膽樣品成分之間的相關(guān)性,不同采收期樣品在空間中離散分布,其中5月、9月和10月采收的樣品在空間分布較近,即所含化學(xué)成分相似性較高,與藥典規(guī)定的春、秋兩季采挖相符。為了對(duì)樣品準(zhǔn)確鑒別,利用SIMCA-P+11.0軟件,選擇預(yù)處理后的光譜,建立PLS-DA模型,根據(jù)經(jīng)累積貢獻(xiàn)能力、R2和RMSEE對(duì)模型進(jìn)行評(píng)估,表明模型的穩(wěn)定性較好。所建立的模型對(duì)驗(yàn)證樣品的準(zhǔn)確識(shí)別率為100 %; 與目前沿用的以藥用部位單一指標(biāo)性活性成分結(jié)合生物產(chǎn)量的采收期確定方法相比,F(xiàn)TIR具有簡(jiǎn)便、無(wú)損、真實(shí)宏觀及反應(yīng)樣品綜合信息等優(yōu)點(diǎn),為快速鑒別中藥不同采收期提供參考。

    [1] XIAO Pei-gen, XIAO Xiao-he(肖培根, 肖小河).China Journal of Chinese Materia Medica(中國(guó)中藥雜志), 2000, 25(2): 67.

    [2] XIAO Xiao-he, JIN Cheng, ZHAO Zhong-zhen, et al(肖小河, 金 城, 趙中振, 等).China Journal of Chinese Materia Medica(中國(guó)中藥雜志), 2007, 32(14): 1377.

    [3] DUAN Jin-ao, YAN Hui, SU Shu-lan, et al(段金廒, 嚴(yán) 輝, 宿樹蘭, 等).China Traditional and Herbal Drugs(中草藥), 2010, 41(10): 1755.

    [4] BAI Yan, CHEN Lei, WANG Xiao-ni, et al(白 巖, 陳 磊, 王小妮, 等).China Traditional and Herbal Drugs(中草藥), 2010, 41(1): 129.

    [5] YU Jun-nian, WU Wen-ling, LIU Shou-jin, et al(俞軍年, 吳文鈴, 劉守金, 等).China Journal of Chinese Materia Medica(中國(guó)中藥雜志), 2013, 38(10): 1489.

    [6] LI Tian-xiang, ZHANG Li-juan, LIU Hong, et al(李天祥, 張麗娟, 劉 虹, 等).China Traditional and Herbal Drugs(中草藥), 2007, 38(8): 1256.

    [7] WU Kong-yuan, WANG Quan-wen, JIN Jia-xing, et al(武孔媛, 王全文, 金家興, 等).China Traditional and Herbal Drugs(中草藥), 2010, 35(10): 1221.

    [8] ZHANG Yan, WANG Wen-quan, GUO Lan-ping, et al(張 燕, 王文全, 郭蘭萍, 等).China Traditional and Herbal Drugs(中草藥), 2013, 44(18): 2611.

    [9] ZHENG Zong-jian, ZHAI Yan-jun, CHU Zheng-yun, et al(鄭宗建, 翟延君, 初正云, 等).China Journal of Chinese Materia Medica(中國(guó)中藥雜志), 2009, 34(6): 783.

    [10] Chinese Pharmacopoeia Commission(中華人民共和國(guó)藥典委員會(huì)).Pharmacopoeia of the People’s Republic of China(中華人民共和國(guó)藥典), Part One(第一部).Beijing: China Medical Science Press(北京: 中國(guó)醫(yī)藥科學(xué)出版社), 2010.89.

    [11] SHEN Tao, YANG Mei-quan, ZHAO Zhen-ling, et al(沈 濤, 楊美權(quán), 趙振玲, 等).Chinese Bulletin of Botany(植物學(xué)報(bào)), 2011, 46(6): 652.

    [12] Lu Y Z, Du C W, Yu C B, et al.Computers and Electronics in Agriculture, 2014, 107: 58.

    [13] Martínez-Valdivieso D, Font D, Teresa M, et al.Computers and Electronics in Agriculture, 2014, 108: 71.

    [14] Pinar D, Sertac O, Feride S.Spectrochimica Acta Part A, 2015, 135: 757.

    [15] Fernández-González A, Montejo-Bernardo J M, Rodríguez-Prieto H, et al.Spectrochimica Acta Part A, 2015, 135: 757.

    [16] Yasmina S, Daniel C, Steve F, et al.Food Chemistry, 2015, 172: 207.

    [17] Laroussi-Mezghani S, Vanloot P, Molinet J.Food Chemistry, 2015, 173: 122.

    [18] Zhao Y L, Zhang J, Yuan T J, et al.Plos One, 2014, 9(2): 1.

    [19] Yong-Kook K, Myung Suk A, Jong Suk P, et al.Journal of Ginseng Research, 2014, 38: 52.

    [20] Li D, Jin Z X, Zhou Q, et al.Journal of Molecular Structure, 2010, 974: 68.

    [21] Li N, Che Y Y, Zhang L, et al.Journal of Chinese Pharmaceutical Sciences, 2013, 22: 55.

    [22] Galtier O, Dupuy N, Le Dreau Y, et al.Analytica Chimica Acta, 2007, 595(1-2): 136.

    (Received Dec.19, 2014; accepted Apr.15, 2015)

    *Corresponding author

    Study on the Discrimination of FTIR Spectroscopy ofGentianaRigescenswith Different Harvest Time

    SHEN Yun-xia1, 2, ZHAO Yan-li1, ZHANG Ji1, JIN Hang1, WANG Yuan-zhong1*

    1.Institute of Medicinal Plants, Yunnan Academy of Agricultural Sciences, Kunming 650200, 2.College of Chinese Materia Medica, Yunnan University of Traditional Chinese Medicine, Kunming 650500, China

    The harvest time of traditional Chinese medicine (TCM) is a very essential part for the production and quality of TCM which is the prerequisite for safe and effective clinical use of TCM.It is of great importance to carry out the research of timely harvest time of TCM.With Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) to study harvest time of Seventy-twoGentianaRigescenssamples.First derivative, second derivative, standard normal variate, multiplicative scatter correction and Savitaky-Golay(15,3) smoothing of all original spectra were pretreated with TQ8.0 software.Samples were divided into calibration set and prediction set at the ratio of 3∶1.Principal component analysis (PCA) and partial least square discriminant analysis (PLS-DA) model were established.The result indicated that after removing noise spectrum, the spectra range was from 1 800 to 600 cm-1, the method SNV combined with SD and SG present the best result of spectra pretreatment.The contribution rates of first three principal components were 92.47% with PCA.Small differences were found for the samples harvested in May, September and October.Same spectrum range was chosen and PLS-DA was applied to establish the model.TheR2and RMSEE were 0.967 8, 0.086 0, respectively, and the prediction accuracy is 100%.The methods of PCA and PLS-DA have good ability to classify and identify different harvest time ofGentianaRigescens.It provided a basis for the identification of different harvest time of TCM.

    Gentianarigescens; Different harvest seasons; Fourier transform infrared spectroscopy; Principal component analysis; Partial least square discriminant analysis

    2014-12-19,

    2015-04-15

    國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(81260608)和云南省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2013FD066, 2013FZ150)資助

    申云霞,女, 1991年生, 云南中醫(yī)學(xué)院中藥學(xué)院研究生 e-mail:shenyunxia1991@163.com *通訊聯(lián)系人 e-mail:yzwang1981@126.com

    O657.3

    A

    10.3964/j.issn.1000-0593(2016)05-1358-05

    猜你喜歡
    采收期龍膽傅里葉
    龍膽瀉肝湯輔助治療濕熱瘀滯型慢性前列腺炎的療效觀察
    雙線性傅里葉乘子算子的量化加權(quán)估計(jì)
    基于小波降噪的稀疏傅里葉變換時(shí)延估計(jì)
    厚樸葉營(yíng)養(yǎng)成分隨不同采收期的變化分析
    尖葉假龍膽化學(xué)成分的研究
    中成藥(2017年12期)2018-01-19 02:06:43
    5個(gè)采收期女貞子中5種成分的動(dòng)態(tài)變化
    中成藥(2017年5期)2017-06-13 13:01:12
    HPLC法同時(shí)測(cè)定5個(gè)采收期蛇莓中5種黃酮成分
    中成藥(2017年4期)2017-05-17 06:09:37
    不同廠家龍膽瀉肝丸中龍膽苦苷、梔子苷、黃芩苷的溶出度測(cè)定和比較
    中成藥(2016年4期)2016-05-17 06:07:40
    基于傅里葉變換的快速TAMVDR算法
    四種龍膽的顯微結(jié)構(gòu)特征比較
    高潮久久久久久久久久久不卡| 日本欧美视频一区| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产男女内射视频| 超碰成人久久| 久久久国产欧美日韩av| 丝袜美腿诱惑在线| 两人在一起打扑克的视频| 国精品久久久久久国模美| 欧美精品亚洲一区二区| 少妇被粗大的猛进出69影院| 天天操日日干夜夜撸| 最新在线观看一区二区三区| 欧美乱色亚洲激情| 国产精品久久久av美女十八| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 91成人精品电影| 午夜福利免费观看在线| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 丁香六月欧美| 日韩免费av在线播放| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 免费在线观看黄色视频的| 精品少妇久久久久久888优播| 午夜激情av网站| 精品国产一区二区三区四区第35| 精品福利永久在线观看| 男女高潮啪啪啪动态图| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲熟妇熟女久久| 欧美黄色淫秽网站| 搡老熟女国产l中国老女人| 中文字幕制服av| 亚洲久久久国产精品| 桃红色精品国产亚洲av| 午夜免费鲁丝| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 欧美丝袜亚洲另类 | 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 欧美日韩乱码在线| 亚洲avbb在线观看| 麻豆成人av在线观看| 一区福利在线观看| 免费看十八禁软件| 黄色怎么调成土黄色| 国产99白浆流出| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲精品自拍成人| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 亚洲精品国产区一区二| 国产亚洲欧美在线一区二区| 国产国语露脸激情在线看| 中文字幕av电影在线播放| 悠悠久久av| 国产午夜精品久久久久久| 久9热在线精品视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 超碰97精品在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 欧美乱妇无乱码| 欧美久久黑人一区二区| 纯流量卡能插随身wifi吗| 啦啦啦 在线观看视频| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 高清欧美精品videossex| 精品久久久久久,| 亚洲九九香蕉| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 亚洲三区欧美一区| 大香蕉久久网| 国产亚洲欧美98| 亚洲精品久久午夜乱码| 男男h啪啪无遮挡| 老鸭窝网址在线观看| 电影成人av| 国产国语露脸激情在线看| 国产在线精品亚洲第一网站| 一本大道久久a久久精品| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 日韩欧美免费精品| 国产成人影院久久av| 欧美黄色淫秽网站| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 乱人伦中国视频| 亚洲av美国av| 亚洲一码二码三码区别大吗| 麻豆国产av国片精品| 亚洲精品国产一区二区精华液| 精品少妇久久久久久888优播| 亚洲成人免费电影在线观看| 午夜福利欧美成人| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 亚洲一码二码三码区别大吗| 女警被强在线播放| 亚洲成国产人片在线观看| 精品久久久久久久久久免费视频 | 首页视频小说图片口味搜索| 午夜免费鲁丝| 久久久久久久久免费视频了| 国产成+人综合+亚洲专区| 香蕉久久夜色| 午夜激情av网站| 欧美av亚洲av综合av国产av| 久久香蕉国产精品| 久久久久国内视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 免费在线观看日本一区| 国产精品一区二区精品视频观看| 韩国精品一区二区三区| 丰满的人妻完整版| 亚洲九九香蕉| 女警被强在线播放| 亚洲在线自拍视频| 在线观看66精品国产| 99re在线观看精品视频| 一区二区日韩欧美中文字幕| 男女高潮啪啪啪动态图| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲精品在线观看二区| 无遮挡黄片免费观看| 欧美日本中文国产一区发布| 久久久久久久久久久久大奶| 日本vs欧美在线观看视频| 窝窝影院91人妻| 少妇粗大呻吟视频| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 99国产精品免费福利视频| 又大又爽又粗| 精品欧美一区二区三区在线| 午夜91福利影院| 欧美亚洲日本最大视频资源| 欧美黄色片欧美黄色片| av超薄肉色丝袜交足视频| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲第一av免费看| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 天堂√8在线中文| 18在线观看网站| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 后天国语完整版免费观看| 成人国语在线视频| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产高清视频在线播放一区| 久久天堂一区二区三区四区| 中文字幕人妻丝袜制服| 后天国语完整版免费观看| 丁香六月欧美| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| 精品国产乱码久久久久久男人| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产激情欧美一区二区| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产精品久久久人人做人人爽| 天天操日日干夜夜撸| 国产精华一区二区三区| av天堂久久9| 激情在线观看视频在线高清 | 久久香蕉激情| 国产成人精品久久二区二区91| 宅男免费午夜| 99在线人妻在线中文字幕 | 国产精品永久免费网站| 老司机深夜福利视频在线观看| 丝瓜视频免费看黄片| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 黑丝袜美女国产一区| 99riav亚洲国产免费| 一级片'在线观看视频| 黑人操中国人逼视频| 精品电影一区二区在线| 黄片小视频在线播放| 亚洲黑人精品在线| 在线av久久热| 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲专区中文字幕在线| 国产精品二区激情视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 亚洲国产中文字幕在线视频| 老司机亚洲免费影院| 精品人妻在线不人妻| 成人黄色视频免费在线看| 一本综合久久免费| 啦啦啦 在线观看视频| 老司机福利观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 国产成人系列免费观看| 精品熟女少妇八av免费久了| 久热爱精品视频在线9| 美女高潮到喷水免费观看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 成人特级黄色片久久久久久久| 久久精品国产清高在天天线| 午夜福利,免费看| 一级a爱视频在线免费观看| 黄色 视频免费看| 国产免费av片在线观看野外av| 亚洲精品中文字幕一二三四区| av片东京热男人的天堂| 在线观看舔阴道视频| 免费黄频网站在线观看国产| 一级,二级,三级黄色视频| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 午夜两性在线视频| 精品久久久精品久久久| 亚洲精品成人av观看孕妇| 成年动漫av网址| 最近最新中文字幕大全免费视频| 美女扒开内裤让男人捅视频| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 成人国产一区最新在线观看| 在线免费观看的www视频| 国产精品 国内视频| 首页视频小说图片口味搜索| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 亚洲精品在线观看二区| 一区二区三区精品91| 一级毛片高清免费大全| 另类亚洲欧美激情| 亚洲一区高清亚洲精品| 欧美 日韩 精品 国产| 国产亚洲精品久久久久5区| 亚洲精品国产色婷婷电影| ponron亚洲| 69av精品久久久久久| 精品一区二区三区av网在线观看| 国产亚洲精品第一综合不卡| 成人黄色视频免费在线看| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲精品粉嫩美女一区| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚洲专区中文字幕在线| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 成人影院久久| 午夜福利视频在线观看免费| 在线观看免费日韩欧美大片| 亚洲一区中文字幕在线| 成人免费观看视频高清| 国产人伦9x9x在线观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 69精品国产乱码久久久| 老司机深夜福利视频在线观看| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 大片电影免费在线观看免费| 麻豆成人av在线观看| 女性生殖器流出的白浆| 久久久国产成人精品二区 | 精品福利观看| 亚洲性夜色夜夜综合| 99精品久久久久人妻精品| 91精品国产国语对白视频| avwww免费| 国产极品粉嫩免费观看在线| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 五月开心婷婷网| 精品午夜福利视频在线观看一区| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 午夜精品久久久久久毛片777| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 久久精品国产清高在天天线| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 一级,二级,三级黄色视频| 韩国av一区二区三区四区| 免费在线观看完整版高清| 色综合欧美亚洲国产小说| 国产高清视频在线播放一区| 欧美日韩成人在线一区二区| a级毛片黄视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 一夜夜www| 久久青草综合色| 久热这里只有精品99| 国产成人av教育| 一级a爱视频在线免费观看| 老司机影院毛片| 人人妻人人澡人人看| av免费在线观看网站| 老司机影院毛片| 久久久久久久久免费视频了| 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲五月天丁香| 黄色女人牲交| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 一区在线观看完整版| 看片在线看免费视频| 美女视频免费永久观看网站| 亚洲中文av在线| 欧美丝袜亚洲另类 | 成年版毛片免费区| 免费在线观看完整版高清| 亚洲人成电影免费在线| 久久精品国产综合久久久| 免费少妇av软件| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲在线自拍视频| 国产在线一区二区三区精| 在线看a的网站| 美女扒开内裤让男人捅视频| 天堂俺去俺来也www色官网| 女性生殖器流出的白浆| 久久久久视频综合| 亚洲美女黄片视频| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 视频区图区小说| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 久久久国产精品麻豆| 一级毛片女人18水好多| 99在线人妻在线中文字幕 | 亚洲九九香蕉| 欧美乱色亚洲激情| 亚洲性夜色夜夜综合| 一区二区三区国产精品乱码| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 脱女人内裤的视频| 国产一区二区三区综合在线观看| 黄色怎么调成土黄色| 免费在线观看完整版高清| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| av网站在线播放免费| 搡老岳熟女国产| 亚洲成国产人片在线观看| 精品亚洲成a人片在线观看| 一进一出抽搐动态| 日韩免费av在线播放| 亚洲黑人精品在线| 男男h啪啪无遮挡| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 午夜免费成人在线视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区| av天堂久久9| 身体一侧抽搐| 叶爱在线成人免费视频播放| 黑人猛操日本美女一级片| 纯流量卡能插随身wifi吗| 久久久久久久精品吃奶| av一本久久久久| 亚洲少妇的诱惑av| 久久亚洲真实| 欧美在线黄色| 国产av又大| 国产精品久久久久成人av| av在线播放免费不卡| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲精品中文字幕在线视频| 99精品久久久久人妻精品| 麻豆成人av在线观看| 天天操日日干夜夜撸| 下体分泌物呈黄色| 色精品久久人妻99蜜桃| 女同久久另类99精品国产91| 桃红色精品国产亚洲av| 丝袜在线中文字幕| 99久久国产精品久久久| videos熟女内射| 欧美黄色淫秽网站| 精品国产一区二区三区四区第35| 国产精品 欧美亚洲| 国产高清激情床上av| 亚洲精品国产一区二区精华液| 日韩精品免费视频一区二区三区| 色尼玛亚洲综合影院| 热99久久久久精品小说推荐| 国产人伦9x9x在线观看| 亚洲av成人av| 美女福利国产在线| 黄色视频,在线免费观看| 亚洲午夜理论影院| 精品免费久久久久久久清纯 | 女人久久www免费人成看片| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 精品国产亚洲在线| 国产一区二区三区视频了| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 久久久久久久午夜电影 | 多毛熟女@视频| 在线观看一区二区三区激情| 操出白浆在线播放| 美女国产高潮福利片在线看| 黄色视频,在线免费观看| 欧美久久黑人一区二区| 久久狼人影院| 日韩有码中文字幕| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 国产av精品麻豆| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 在线观看一区二区三区激情| 女警被强在线播放| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 久久中文字幕一级| 欧美精品av麻豆av| 村上凉子中文字幕在线| 久久精品成人免费网站| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 精品乱码久久久久久99久播| 一级片'在线观看视频| 丝瓜视频免费看黄片| 欧美精品一区二区免费开放| 咕卡用的链子| 精品乱码久久久久久99久播| 操美女的视频在线观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 一级片免费观看大全| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 啦啦啦 在线观看视频| 91大片在线观看| 久热这里只有精品99| 老司机午夜福利在线观看视频| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲精品av麻豆狂野| 丰满的人妻完整版| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 嫁个100分男人电影在线观看| 91九色精品人成在线观看| 国产欧美亚洲国产| 亚洲精品国产色婷婷电影| 丁香欧美五月| 亚洲人成伊人成综合网2020| 妹子高潮喷水视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 亚洲专区字幕在线| 女性生殖器流出的白浆| 免费观看精品视频网站| 国产欧美日韩一区二区三| 欧美丝袜亚洲另类 | 免费在线观看日本一区| videos熟女内射| 三级毛片av免费| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 久久九九热精品免费| 麻豆乱淫一区二区| 午夜福利在线观看吧| 欧美日韩精品网址| 黄色视频,在线免费观看| 怎么达到女性高潮| 热99久久久久精品小说推荐| 99久久综合精品五月天人人| 日本黄色视频三级网站网址 | av不卡在线播放| 黄色视频,在线免费观看| 啦啦啦在线免费观看视频4| 日本精品一区二区三区蜜桃| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲美女黄片视频| 人人妻人人澡人人看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产成+人综合+亚洲专区| 国产成人精品在线电影| 啦啦啦在线免费观看视频4| 18禁国产床啪视频网站| 国产精品欧美亚洲77777| 日韩欧美一区视频在线观看| 欧美一级毛片孕妇| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 国产成人欧美| 丝袜人妻中文字幕| 亚洲专区国产一区二区| 在线观看午夜福利视频| 少妇 在线观看| av超薄肉色丝袜交足视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 高清黄色对白视频在线免费看| 国产亚洲精品一区二区www | 99精品在免费线老司机午夜| 18禁国产床啪视频网站| 国产精品 欧美亚洲| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产色视频综合| 一级黄色大片毛片| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 久久国产亚洲av麻豆专区| 久久久水蜜桃国产精品网| 久久人妻av系列| 日韩欧美三级三区| 久久久久精品国产欧美久久久| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 91麻豆av在线| av线在线观看网站| 青草久久国产| 久久婷婷成人综合色麻豆| 国产色视频综合| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产成人欧美| 精品熟女少妇八av免费久了| 悠悠久久av| 精品亚洲成a人片在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 日本黄色视频三级网站网址 | 亚洲一区中文字幕在线| 国产伦人伦偷精品视频| 在线观看舔阴道视频| videosex国产| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 天堂动漫精品| 91老司机精品| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 久久热在线av| 国产欧美日韩一区二区三| av一本久久久久| 午夜影院日韩av| 国产成人av教育| 久久精品国产a三级三级三级| bbb黄色大片| 国产成人欧美| 免费在线观看黄色视频的| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 一级作爱视频免费观看| 三上悠亚av全集在线观看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 国产视频一区二区在线看| 日韩人妻精品一区2区三区| 9热在线视频观看99| 人成视频在线观看免费观看| 免费日韩欧美在线观看| 俄罗斯特黄特色一大片| 超碰成人久久| cao死你这个sao货| 国精品久久久久久国模美| 91精品三级在线观看| 欧美国产精品一级二级三级| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 欧美精品av麻豆av| 美女午夜性视频免费| 亚洲avbb在线观看| 欧美在线黄色| 老司机福利观看| 精品国产一区二区三区四区第35| 久久精品国产99精品国产亚洲性色 | 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲精品国产色婷婷电影| 一区二区日韩欧美中文字幕| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产免费av片在线观看野外av| 黑人猛操日本美女一级片| 午夜免费观看网址| 亚洲在线自拍视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 亚洲精品久久午夜乱码| 美女高潮到喷水免费观看| 一级毛片高清免费大全| 久久久国产精品麻豆| 欧美乱码精品一区二区三区| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 成在线人永久免费视频| 99久久99久久久精品蜜桃| 日韩视频一区二区在线观看| 一本综合久久免费| 香蕉丝袜av| 手机成人av网站| 色精品久久人妻99蜜桃| 欧美日韩黄片免| 久99久视频精品免费| 国产日韩欧美亚洲二区| 精品欧美一区二区三区在线| 黄色女人牲交| 亚洲色图综合在线观看| 午夜福利在线免费观看网站| 无限看片的www在线观看| 久久人妻熟女aⅴ| 久热爱精品视频在线9| 日韩大码丰满熟妇| 国产成人欧美| 精品久久久久久电影网| 亚洲国产精品sss在线观看 | 日韩有码中文字幕| 日本五十路高清| 国产精品久久电影中文字幕 | 中文字幕人妻熟女乱码| 亚洲精品在线观看二区| 老司机福利观看| 免费在线观看完整版高清| 国产1区2区3区精品| 露出奶头的视频| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 一边摸一边做爽爽视频免费| 成人黄色视频免费在线看| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 精品一品国产午夜福利视频| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久久水蜜桃国产精品网| 亚洲国产欧美网| 亚洲av第一区精品v没综合| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 超色免费av| 亚洲中文字幕日韩| 制服诱惑二区| 12—13女人毛片做爰片一| 欧美日韩福利视频一区二区| 村上凉子中文字幕在线|