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    量子化學(xué)在電致發(fā)光材料分析中的應(yīng)用

    2016-06-30 00:46郭云超金靚婕孫曉偉
    科技視界 2016年15期
    關(guān)鍵詞:合成

    郭云超+金靚婕+孫曉偉

    【摘 要】利用量子化學(xué)半經(jīng)驗(yàn)方法可以研究電致發(fā)光材料的電子機(jī)構(gòu)、幾何構(gòu)型、光譜性質(zhì)等等。可為電致發(fā)光材料的合成和選用提供諸多指導(dǎo)性建議。本文通過對最近量子化學(xué)在電致發(fā)光材料合成和分析的應(yīng)用類文章進(jìn)行了歸納總結(jié),粗略地說明了量子化學(xué)在電致發(fā)光材料合成中所起的作用。

    【關(guān)鍵詞】量子化學(xué);電致發(fā)光材料;合成

    0 引言

    有機(jī)及配合物電致發(fā)光(EL)和非線性光學(xué)材料在高新技術(shù)中的廣泛應(yīng)用,受到人們的關(guān)注并得到積極的研究[1-3]。近30年來,隨著量子化學(xué)計算方法和分子模擬技術(shù)、以及計算機(jī)技術(shù)的飛速發(fā)展,對材料科學(xué)的發(fā)展產(chǎn)生了深刻影響。利用量子化學(xué)計算方法方法研究EL材料的電子結(jié)構(gòu)和光譜性質(zhì),以全自由度優(yōu)化幾何結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ),計算化合物的電子光譜。對研究此類材料的性質(zhì)及合成有指導(dǎo)性意義計算結(jié)果是實(shí)驗(yàn)結(jié)果基本吻合。本文主要介紹量子化學(xué)在EL材料研究中的應(yīng)用及進(jìn)展。

    1 量子化學(xué)研究EL材料的方法及原理

    就量子化學(xué)的幾種計算方法來看,從頭算法雖然有嚴(yán)謹(jǐn)?shù)睦碚撝С郑艿玫捷^好的計算結(jié)果,但是當(dāng)遇到諸如酶、聚合物、蛋白質(zhì)等大分子體系時,計算很耗時,其計算代價無法承受[4]。為了在計算時間和計算精度上找到一個平衡點(diǎn)。采用量子化學(xué)半經(jīng)驗(yàn)方法AMI進(jìn)行了理論計算包括構(gòu)型優(yōu)化、振動分析電子光譜計算??茖W(xué)家們以從頭算法為基礎(chǔ),忽略一些計算量極大,但是對結(jié)果影響極小的積分,或者引用一些來自實(shí)驗(yàn)的參數(shù),從而近似求解薛定諤方程,就誕生了半經(jīng)驗(yàn)算法。如:AM1,PM3,MNDO,CNDO,ZDO 等[5,6]。目前,對多類EL材料的研究大部分都是基于量子化學(xué)的半經(jīng)驗(yàn)方法。

    2 光譜性能的量子化學(xué)半經(jīng)驗(yàn)計算

    EL材料的發(fā)光顏色與材料的熒光光譜有密切的關(guān)系,熒光即是電子由第一激發(fā)單重態(tài)躍遷回基態(tài)所產(chǎn)生的降級輻射。目前對光譜性能的量子化學(xué)計算多半基于量子化學(xué)半經(jīng)驗(yàn)方法PM3和AM1,先對化合物的幾何構(gòu)型進(jìn)行了全參數(shù)優(yōu)化, 得到其穩(wěn)定構(gòu)型,再進(jìn)行振動分析,在此基礎(chǔ)上利用單激發(fā)態(tài)組態(tài)相互作用方法(CIS)計算它們的電子光譜。

    比如蘇宇,廖顯威[7]等人采用量子化學(xué)半經(jīng)驗(yàn)方法PM3對三種黃酮類化合物的熒光光譜進(jìn)行了理論研究。對各化合物優(yōu)化后的構(gòu)型作了振動分析,均未出現(xiàn)虛頻率。在此基礎(chǔ)上,采用單激發(fā)組態(tài)相互作用方法(CIS) 計算熒光光譜,所有計算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值基本吻合。廖顯威,李來才[8]采用單激發(fā)組態(tài)相互作用(CIS)方法,分別計算了4 種稠環(huán)芳烴的電子光譜,選了801個組態(tài)進(jìn)行計算,所得結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值基本吻合。他們還對幾種含氮芳烴化合物有機(jī)EL材料,對FL-4、 FL-7、FL-10 和FL-12的光譜進(jìn)行研究,計算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值基本相符合。薛照明,張宣軍[9]等用PM3/SCI方法計算了三個分子的電子吸收光譜,測定了三個分子的電子吸收光譜和熒光光譜(DMF溶液)。結(jié)果表明理論計算值與實(shí)驗(yàn)值相當(dāng)吻合。高洪澤,石紹慶等利用量子化學(xué)半經(jīng)驗(yàn)AM1及INDO/SCI方法研究了B與8-羥基喹啉的螯合(LiBq4)的電子結(jié)構(gòu)和光譜性質(zhì),計算得到基態(tài)到各激發(fā)態(tài)的垂直躍遷能和振子強(qiáng)度,獲得電子光譜。分析出由于配體中苯酚環(huán)、吡啶環(huán)對不同前線軌道的貢獻(xiàn)不一樣,所以在吡啶環(huán)和苯酚環(huán)上引入取代基會對光譜發(fā)生影響,為分子設(shè)計提供理論指導(dǎo)。

    3 量子化學(xué)對EL材料結(jié)構(gòu)的分析

    結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系一直是量子化學(xué)的主要研究領(lǐng)域,它涉及的范圍非常廣泛,從無機(jī)小分子、有機(jī)分子到高聚物和生物大分子,從人為設(shè)計的理想模型分子到實(shí)用的藥物分子和材料分子等[10]。通過結(jié)構(gòu)與性能的研究,人們可以逐類地對一些化學(xué)現(xiàn)象進(jìn)行統(tǒng)一的解釋,得出一般性的規(guī)律,進(jìn)而預(yù)言一新的化學(xué)事實(shí),指導(dǎo)設(shè)計新的實(shí)驗(yàn)。目前國際上關(guān)心的課題主要有:重要新型無機(jī)分子、有機(jī)分子和原子簇化合物的化學(xué)鍵本質(zhì)的研究;重金屬、稀土元素化合物的成鍵規(guī)律;(半)導(dǎo)體材料、磁性材料、光電材料等。

    高洪澤,石紹慶[11]等通過量子化學(xué)半經(jīng)驗(yàn)方法研究了藍(lán)色有機(jī)薄膜電致發(fā)光材料LiBq4 電子結(jié)構(gòu),國外研究人員在這方面已做了不少努力,合成了很多類型的藍(lán)色發(fā)光材料并且制備了相關(guān)器件[12-15],但多數(shù)都沒有獲得突出的結(jié)果。由于LiBq4體系相對分子質(zhì)量較大,迄今未見有對其進(jìn)行理論研究的報道.他們通過計算結(jié)果表明,各個喹啉環(huán)基本保持各自的近平面共軛結(jié)構(gòu)。計算得到的穩(wěn)定幾何結(jié)構(gòu)和的主要鍵長。為探討其發(fā)光機(jī)理及B和Li 元素在其中所起的作用及M —N鍵的共價性、離子性對發(fā)光的影響,為進(jìn)一步探索合成與設(shè)計具有優(yōu)良性能的藍(lán)色發(fā)光材料提供理論依據(jù)和指導(dǎo)。

    4 振動分析

    判斷分子是否處于穩(wěn)定構(gòu)型的一個重要方法是看它的振動光譜是否出現(xiàn)虛頻率[16]。劉芳玲,張紅梅[17]等對萘及其鹵代化合物在B3LYP /6-31G水平下優(yōu)化了4種化合物的幾何構(gòu)型, 在振動分析中,其振動光譜均未出現(xiàn)虛頻率, 說明構(gòu)型優(yōu)化基本合理性。

    5 前景與展望

    近些年來雖然量子化學(xué)在研究和分析EL材料方面,解釋了一些實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,揭示了不少前期未被理解的機(jī)理,甚至預(yù)期了一些結(jié)構(gòu)性能關(guān)系。但量子化學(xué)的應(yīng)用遠(yuǎn)不止這些。隨著量子化學(xué)理論不斷發(fā)展和應(yīng)用領(lǐng)域的逐漸拓寬,研究方法的不斷創(chuàng)新,今后將對電致發(fā)光材料的合成和選擇提供更好的理論依據(jù)和指導(dǎo)。將量子化學(xué)與EL材料的性質(zhì)分析結(jié)合起來,才能更好的選擇EL材料的構(gòu)成,合成性能更好的EL材料。

    【參考文獻(xiàn)】

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    [責(zé)任編輯:湯靜]

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