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    線形、梳形和星形高分子靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)的模擬

    2016-06-30 02:18:39朱有亮付翠柳黃以能孫昭艷
    關(guān)鍵詞:擴(kuò)散系數(shù)

    潘 凱, 朱有亮, 付翠柳, 黃以能, 孫昭艷

    (1. 伊犁師范學(xué)院物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 新疆凝聚態(tài)相變與微結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)室, 伊寧 835000;2. 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所, 高分子物理與化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 長(zhǎng)春 130022;3. 南京大學(xué)物理學(xué)院, 固體微結(jié)構(gòu)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 南京 210093)

    ?

    線形、梳形和星形高分子靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)的模擬

    潘凱1,2, 朱有亮2, 付翠柳2, 黃以能1,3, 孫昭艷1,2

    (1. 伊犁師范學(xué)院物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 新疆凝聚態(tài)相變與微結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)室, 伊寧 835000;2. 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所, 高分子物理與化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 長(zhǎng)春 130022;3. 南京大學(xué)物理學(xué)院, 固體微結(jié)構(gòu)物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 南京 210093)

    摘要以梳形高分子為紐帶, 基于粗粒化分子動(dòng)力學(xué)模擬方法, 研究了線形、 梳形和星形拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì), 以揭示稀溶液中高分子鏈行為與鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)依賴關(guān)系的一般性規(guī)律. 研究結(jié)果表明, 隨著線形-梳形-星形的鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變, 回轉(zhuǎn)半徑的標(biāo)度關(guān)系由僅依賴分子聚合度轉(zhuǎn)變?yōu)橥瑫r(shí)依賴鏈聚合度與臂數(shù)或側(cè)鏈數(shù). 分析了星形高分子和梳形高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)的特征規(guī)律. 星形高分子的臂數(shù)增加使其尺寸迅速減小, 形狀則由長(zhǎng)橢球形轉(zhuǎn)變?yōu)轭?lèi)球形, 且擴(kuò)散系數(shù)也隨之增加; 其均方回轉(zhuǎn)半徑(〈Rg〉)和擴(kuò)散系數(shù)(D)與分子聚合度(N)及臂數(shù)(f)的標(biāo)度規(guī)律為〈Rg〉~N0.581f-0.402,D~N-0.763f0.227. 梳形高分子的靜態(tài)與動(dòng)態(tài)性質(zhì)與分子聚合度及側(cè)鏈數(shù)的依賴關(guān)系為〈Rg〉~N0.597f-0.212(每個(gè)支化點(diǎn)只有一條側(cè)鏈)和〈Rg〉~N0.599f-0.316(每個(gè)支化點(diǎn)有多條側(cè)鏈).

    關(guān)鍵詞分子動(dòng)力學(xué)模擬; 星形高分子; 梳形高分子; 均方回轉(zhuǎn)半徑; 擴(kuò)散系數(shù)

    1956年, Szwarc等[1]利用活性陰離子聚合方法制得嵌段共聚物. 隨著原子轉(zhuǎn)移自由基聚合(ATRP)等合成技術(shù)的發(fā)現(xiàn), 人們已經(jīng)能合成出, 線形、 環(huán)形、 星形、 梳形及樹(shù)枝形等復(fù)雜鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的高分子, 使得研究不同鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)成為可能[2~12]. 眾所周知, 結(jié)構(gòu)決定性能, 高分子溶液的熱力學(xué)及流變學(xué)性質(zhì)均與其構(gòu)象等微觀特性相關(guān), 因此, 從微觀角度出發(fā), 在分子水平上研究多種鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)在理論研究和實(shí)際應(yīng)用中都有重要意義.

    線形、 梳形和星形是3種比較典型的高分子鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu). 線形高分子相當(dāng)于側(cè)鏈長(zhǎng)度極短的梳形高分子, 星形高分子相當(dāng)于主鏈長(zhǎng)度極短的梳形高分子, 基于梳形高分子可以實(shí)現(xiàn)從線形到星形高分子的過(guò)渡. 因此, 本文以梳形高分子為紐帶, 研究了稀溶液中線形-梳形-星形的鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變對(duì)高分子靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)的影響, 得到其標(biāo)度行為規(guī)律, 進(jìn)而獲得高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)與鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)(包括分子聚合度和臂數(shù)或側(cè)鏈數(shù)等因素)的依賴關(guān)系.

    1模擬方法

    基于粗?;肿觿?dòng)力學(xué)(MD)方法, 研究了稀溶液中不同鏈聚合度、 臂數(shù)及側(cè)鏈數(shù)的線形、 梳形和星形高分子的靜態(tài)與動(dòng)態(tài)性質(zhì)(見(jiàn)圖1).

    模型中所采用的高分子鏈為珠簧鏈, 相鄰高分子單體之間存在作用勢(shì)(UFENE):

    (1)

    式中:r為高分子鏈上相鄰的單體間的距離;k為彈簧常數(shù);r0為極限長(zhǎng)度. 在約化單位下, 取k=7.0ε/σ2,r0=2.0σ[以能量單位ε、 長(zhǎng)度單位σ和溶劑質(zhì)量m為基本單位, 時(shí)間單位則為τL-J=σ(m/ε)1/2]. 高分子單體與溶劑粒子具有相同的質(zhì)量. 所有單體和溶劑粒子之間存在截?cái)郘ennnard-Jones作用勢(shì)(UL-J):

    (2)

    模擬所用積分步長(zhǎng)為0.006τL-J, 體系的粒子數(shù)密度為ρ=0.864, 溫度為kBT=1.0. 松弛2×106時(shí)間步系統(tǒng)達(dá)到平衡后, 繼續(xù)運(yùn)行1×107時(shí)間步(1時(shí)間步=0.006τL-J), 每10000時(shí)間步記錄一次體系的物理性質(zhì). 分子動(dòng)力學(xué)模擬方法來(lái)源于GALAMOST GPU軟件包[27].

    2結(jié)果與討論

    2.1線形、 梳形和星形高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)

    為了直接對(duì)比線形、 梳形、 星形高分子不同靜態(tài)和動(dòng)態(tài)行為, 首先研究了具有典型結(jié)構(gòu)的3種高分子, 其中梳形高分子支化點(diǎn)數(shù)n=5, 每個(gè)支化點(diǎn)的側(cè)鏈數(shù)fn=1; 星形高分子為五臂星形高分子. 高分子鏈尺寸可以用回轉(zhuǎn)半徑來(lái)表征. 圖2給出線形、 梳形和五臂星形的回轉(zhuǎn)半徑和擴(kuò)散系數(shù)與鏈聚合度的依賴關(guān)系. 由圖2可見(jiàn), 不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)高分子的分子尺寸差異顯著, 線形鏈尺寸最大, 而星形鏈尺寸最小; 而不同鏈結(jié)構(gòu)高分子的擴(kuò)散差異并不明顯, 隨著聚合度的增加, 擴(kuò)散系數(shù)均迅速衰減.

    2.2星形高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)及標(biāo)度行為

    圖7給出不同鏈結(jié)構(gòu)星形高分子的擴(kuò)散系數(shù)與分子聚合度及臂數(shù)的依賴關(guān)系. 隨著臂數(shù)的增加, 星形高分子的擴(kuò)散系數(shù)迅速增大[圖7(A)], 三臂星形擴(kuò)散最慢, 而十五臂星形擴(kuò)散最快. 隨著聚合度增加, 星形高分子的擴(kuò)散系數(shù)迅速衰減, 并且不同臂數(shù)的星形高分子的擴(kuò)散行為的差異有所減小, 與前期的模擬結(jié)果相似[23]. 擴(kuò)散系數(shù)與分子聚合度及星形高分子臂數(shù)的標(biāo)度關(guān)系(D~N-0.763f0.227)如圖7(B)所示, 這一結(jié)果比較接近Zimm模型[31~33]的預(yù)測(cè), 即Dz=kBT/ηs〈Rg〉.

    2.3梳形高分子的靜態(tài)標(biāo)度行為

    對(duì)于梳形高分子, 當(dāng)主鏈較長(zhǎng)且側(cè)鏈較短時(shí), 其結(jié)構(gòu)與動(dòng)力學(xué)性質(zhì)呈現(xiàn)接近線形鏈的特征行為; 而當(dāng)主鏈較短側(cè)鏈較長(zhǎng)時(shí), 梳形高分子則呈類(lèi)星形鏈行為. 因此, 本文以梳形高分子為紐帶, 能夠?qū)崿F(xiàn)線形-梳形-星形的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變, 有助于分析獲得高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)與鏈拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的依賴規(guī)律. 保持梳形高分子的接枝密度σ=Ns/Nm=3.0, 研究了不同長(zhǎng)度的主鏈Nb和側(cè)鏈Ns梳形高分子的分子尺寸和擴(kuò)散性質(zhì), 其中Nm為兩側(cè)鏈間的主鏈的間隔長(zhǎng)度[Nm=Nb/(n+1),n為支化點(diǎn)數(shù)]. 圖8給出支化點(diǎn)n=2, 3, 4, 5的5種梳形高分子的分子尺寸和擴(kuò)散系數(shù)與分子聚合度的變化關(guān)系圖(每個(gè)節(jié)點(diǎn)連接的側(cè)鏈數(shù)為fn=1, 則梳形分子的總側(cè)鏈數(shù)為f=nfn). 由圖8可見(jiàn), 支化點(diǎn)數(shù)目越多, 梳形高分子的分子尺寸越小, 其回轉(zhuǎn)半徑與分子聚合度及側(cè)鏈數(shù)相關(guān)〈Rg〉~N0.597f-0.212, 但擴(kuò)散差距不明顯. 進(jìn)一步增加每個(gè)支化點(diǎn)的fn, 可獲得不同支化點(diǎn)的星形高分子的回轉(zhuǎn)半徑與聚合度及側(cè)鏈數(shù)之間的標(biāo)度關(guān)系〈Rg〉~Nνfα, 結(jié)果列于表1. 可以看出, 不同支化點(diǎn)(n=2,3,4,5)的梳形高分子的回轉(zhuǎn)半徑與分子聚合度的關(guān)系相近, 均方回轉(zhuǎn)半徑的標(biāo)度關(guān)系為〈Rg〉~N0.599f-0.316. 以上結(jié)果說(shuō)明, 每個(gè)節(jié)點(diǎn)上所連接側(cè)鏈的增多, 會(huì)導(dǎo)致梳形高分子的回轉(zhuǎn)半徑與側(cè)鏈數(shù)的依賴性顯著增強(qiáng).

    3結(jié)論

    基于粗粒化分子動(dòng)力學(xué)方法, 本文系統(tǒng)研究了線形、 梳形、 星形高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì), 得到了不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)高分子的均方回轉(zhuǎn)半徑及擴(kuò)散系數(shù)的變化關(guān)系, 并進(jìn)一步得到了梳形和星形高分子的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)性質(zhì)與分子聚合度及臂數(shù)或側(cè)鏈數(shù)的標(biāo)度關(guān)系. 研究發(fā)現(xiàn), 星形高分子具有最小的分子尺寸, 線形高分子的尺寸最大, 但擴(kuò)散系數(shù)差異并不明顯. 隨著鏈結(jié)構(gòu)發(fā)生由線形到梳形再到星形的改變, 均方回轉(zhuǎn)半徑的標(biāo)度關(guān)系由僅依賴分子聚合度轉(zhuǎn)變?yōu)橥瑫r(shí)依賴鏈聚合度和分子臂數(shù)或側(cè)鏈數(shù). 本文的模擬結(jié)果可以幫助人們?cè)诜肿铀缴险J(rèn)識(shí)高分子靜態(tài)和動(dòng)態(tài)行為的物理本質(zhì).

    參考文獻(xiàn)

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    [33]Doi M., Edwards S. F.,TheTheoryofPolymerDynamics, Oxford University Press, New York, 1986, 97—104

    (Ed.: W, Z)

    ? Supported by the National Basic Research Program of China(No.2012CB821500) and the National Natural Science Foundation of China(Nos.21222407, 21404102, 21474111, 21104082).

    Simulation on the Static and Dynamic Properties of Linear, Comb-like and Star-like Polymers?

    PAN Kai1,2, ZHU Youliang2, FU Cuiliu2*, HUANG Yineng1,3, SUN Zhaoyan1,2

    (1.XinjiangLaboratoryofPhaseTransitionsandMicrostructuresinCondensedMatterPhysics,CollegeofPhysicalScienceandTechnology,YiliNormalUniversity,Yining835000,China;2.StateKeyLaboratoryofPolymerPhysicsandChemistry,ChangchunInstituteofAppliedChemistry,ChineseAcademyofSciences,Changchun130022,China;3.SchoolofPhysics,NationalLaboratoryofSolidStateMicrostructures,NanjingUniversity,Nanjing210093,China)

    KeywordsMolecular dynamics simulation; Star-like polymer; Comb-like polymer; Radius of gyration; Diffusion coefficient

    AbstractWe studied the static and dynamic properties of linear, comb-like and star-like polymers by means of molecular dynamics method. We found star-like polymers had the smallest size, and linear polymers had the largest size at the same chain length. Changing the chain topologies from linear to comb-like and star-like will lead to the great dependence of the scaling relationship of radius of gyration on both the degree of polymerization and the number of side chains or the arms. For star polymers, the increase of the number of arms results inthe decrease of the radius of gyration and increase of the diffusion coefficients. Moreover, the scaling relationship for radius of gyrations for star polymers and comb polymer is also obtained. These results may help people understand the physical insight of the topological structure dependence on the static and dynamic properties of polymer chains.

    收稿日期:2016-01-24. 網(wǎng)絡(luò)出版日期: 2016-04-30.

    基金項(xiàng)目:國(guó)家“九七三”計(jì)劃項(xiàng)目(批準(zhǔn)號(hào): 2012CB821500)和國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào): 21222407, 21404102, 21474111, 21104082)資助.

    中圖分類(lèi)號(hào)O631

    文獻(xiàn)標(biāo)志碼A

    聯(lián)系人簡(jiǎn)介: 付翠柳, 女, 博士, 副研究員, 主要從事高分子受限輸運(yùn)行為研究. E-mail: clfu@ciac.ac.cn

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