2013～2014年北京大氣重污染特征研究

李令軍,王占山,張大偉,陳 添,姜 磊,李云婷(1.北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心,北京 100048；2.大氣顆粒物監(jiān)測(cè)技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100048；.北京市環(huán)境保護(hù)局,北京 100048)

?

2013～2014年北京大氣重污染特征研究

李令軍1,2*,王占山1,2,張大偉1,2,陳 添3,姜 磊1,2,李云婷1,2(1.北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心,北京 100048；2.大氣顆粒物監(jiān)測(cè)技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100048；3.北京市環(huán)境保護(hù)局,北京 100048)

摘要：從污染物濃度的時(shí)間變化、空間分布以及大氣污染類型等方面,對(duì)2013～2014年北京大氣重污染過程進(jìn)行了分析,并初步探討其影響因素.結(jié)果表明:2013～2014年北京共出現(xiàn)大氣重污染105d,重污染頻率為14.4%.其中,首要污染物為P M2.5的天數(shù)為103d,首要污染物為PM10和O3各有1d;冬半年重污染天數(shù)占全年的76.2%.重污染氣象要素特征主要表現(xiàn)為風(fēng)速小、濕度高、能見度低.重污染日PM2.5/PM10濃度比值為91.3%,明顯高于全年平均水平,表明重污染時(shí)顆粒物以細(xì)顆粒物為主.北京大氣重污染區(qū)域分布表現(xiàn)為南高北低,平原高、山區(qū)低的總體特征,交通站重污染天數(shù)普遍高于市區(qū)其它站點(diǎn).北京大氣重污染主要表現(xiàn)為積累型、光化學(xué)型、沙塵型以及復(fù)合型等類別;其中積累型大氣重污染往往伴有區(qū)域污染水平的整體升高,PM2.5組分中NO3-、SO42-、NH4+等水溶性二次離子的濃度增幅最為明顯;O3污染在近兩年有加重的趨勢(shì).

關(guān)鍵詞：北京；大氣重污染；污染類型；PM2.5；O3

* 責(zé)任作者, 教授級(jí)高工, lilj2000@126.com

大氣重污染會(huì)損害公共安全、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)、大氣能見度和人體健康,甚至影響全球的氣候變化[1].1980年代以來,歐美國(guó)家實(shí)施了嚴(yán)格的大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn),大氣重污染得到了較好的控制[2].在中國(guó),由于社會(huì)經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展、能源消耗的不斷攀升,大氣污染問題日益顯現(xiàn).北京市地處華北平原北緣,西、北方向分別被太行山和燕山所阻斷,特殊的地形組合易于大氣污染物的輻合積累;同時(shí)北京城市規(guī)模巨大,人口眾多,能源消耗密集,大氣污染排放強(qiáng)度大且相對(duì)集中;此外北京市還受南部華北重工業(yè)區(qū)域污染傳輸?shù)挠绊?因此,一旦遇到持續(xù)性的不利氣象條件,北京空氣質(zhì)量會(huì)很快轉(zhuǎn)差,甚至出現(xiàn)區(qū)域性的持續(xù)大氣重污染過程[3-8].

近年來,國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)北京地區(qū)的大氣重污染開展了一系列的研究.任陣海等[9]指出持續(xù)的逆溫層和干結(jié)的暖空氣蓋是導(dǎo)致華北地區(qū)大氣污染的重要原因.王莉莉等[10]對(duì)2010年夏末秋初北京一次大氣重污染的研究發(fā)現(xiàn),持續(xù)靜穩(wěn)的天氣形勢(shì)和區(qū)域污染傳輸是形成此次重污染的主要原因.張小曳等[11]研究發(fā)現(xiàn)重污染過程中新粒子形成和老化階段均存在有機(jī)氣溶膠的貢獻(xiàn),與有機(jī)物混合后的氣溶膠潮解點(diǎn)提前,吸濕增長(zhǎng)因子變小.異常靜穩(wěn)的天氣形勢(shì)和居高不下的大氣顆粒物濃度共同造成了2013年1月6～16日我國(guó)中東部大范圍的重污染天氣.An等[12]對(duì)2005年4月北京市一次重污染過程的數(shù)值模擬顯示區(qū)域傳輸對(duì)北京PM2.5和PM10的平均貢獻(xiàn)率分別為39%和30%.

2012年環(huán)保部發(fā)布的新版《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》[13]中新增了PM2.5濃度限值和O38h滑動(dòng)平均濃度限值; 2013年發(fā)布的《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》[14]將空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)指標(biāo)由API改為AQI,并增設(shè)了PM2.5和O3評(píng)價(jià)指標(biāo).自此,PM2.5成為北京監(jiān)控的核心大氣污染物, O3也成為北京夏季重要監(jiān)測(cè)的大氣污染物.在新的空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)和評(píng)價(jià)體系下,有必要重新審視北京環(huán)境空氣質(zhì)量狀況,客觀評(píng)價(jià)大氣重污染影響,為污染治理提供新的視角.本研究重點(diǎn)分析2013～2014年北京大氣重污染的分布特征及變化規(guī)律,初步探討重污染的影響因素,以期為北京大氣污染防治提供科學(xué)依據(jù).

1 研究方法

圖1 北京市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)Fig.1 Air quality automatic monitoring network in Beijing

常規(guī)大氣污染物數(shù)據(jù)來自北京市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)(圖1).PM2.5、NO-NO2-NOx、SO2、CO和O3監(jiān)測(cè)儀器分別是美國(guó)環(huán)保署認(rèn)證的美國(guó)熱電環(huán)境儀器公司出產(chǎn)的TEOM1405型微震蕩天平法環(huán)境顆粒物監(jiān)測(cè)儀、TE 42I型化學(xué)發(fā)光法氮氧化物分析儀、TE43I脈沖熒光SO2分析儀、TE 48I紅外相關(guān)法CO分析儀、TE 49I紫外光度法O3分析儀(表1),所有儀器全部為自動(dòng)在線監(jiān)測(cè)系統(tǒng),每天自動(dòng)校準(zhǔn)1次,每周人工校準(zhǔn)1次.氣象數(shù)據(jù)來自觀象臺(tái)國(guó)家基本氣象站,包括常規(guī)的溫度、濕度、風(fēng)向風(fēng)速等項(xiàng)目.PM2.5化學(xué)組分在北京市環(huán)境保護(hù)監(jiān)測(cè)中心七樓采樣,采樣和分析方法見文獻(xiàn)[15].

表1 主要大氣污染物監(jiān)測(cè)儀器及其相關(guān)屬性Table 1 Analyzers for trace gas and PM2.5analysis at monitoring sites and their properties

2 結(jié)果與討論

2.1 整體特征

按照環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范,空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)共分6個(gè)級(jí)別,0～50為一級(jí),51～100為二級(jí),101～150為三級(jí),151～200為四級(jí),201～300為五級(jí),300以上為六級(jí).本研究中重污染專指AQI指數(shù)200以上的大氣污染.

從國(guó)控站點(diǎn)(即順義、懷柔、萬壽西宮、昌平、東四、天壇、奧體、農(nóng)展館、古城、官園和萬柳11個(gè)監(jiān)測(cè)站) 平均來看,2013～2014年北京共出現(xiàn)五級(jí)及以上重污染105d,重污染頻率為14.4%.其中,首要污染物為PM2.5達(dá)103d,首要污染物為PM10和O3各有1d.從季節(jié)分布看,重污染主要分布在秋冬季,冬半年(本研究指10月～次年3月;與此相對(duì)應(yīng),夏半年指4月～9月)重污染天數(shù)占全年的76.2%,其中以1～2月份最多(圖2).從年度分布看,2013年和2014年重污染分別為58d 和47d, 2014年重污染天數(shù)有所減少.大氣重污染往往為持續(xù)過程,2013～2014年北京連續(xù)3d以上的重污染過程共計(jì)14次,其中2014年2月20～26日出現(xiàn)了連續(xù)7d的重污染.

大氣重污染發(fā)生時(shí)北京主要污染物質(zhì)量濃度均出現(xiàn)明顯升高,其中PM2.5的增幅最明顯.2013～2014年大氣重污染日PM2.5平均質(zhì)量濃度為日均濃度國(guó)家二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值[13]的3.0倍(表2).從氣象條件來說,重污染發(fā)生時(shí)天氣形勢(shì)較為靜穩(wěn),氣象監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)顯示2013年重污染日平均風(fēng)速僅為1.45m/s,而年平均為1.82m/s.重污染過程中PM2.5濃度迅速升高主要有兩個(gè)原因:首先是一次PM2.5的物理積累;其次,更重要的是二次PM2.5的大量化學(xué)生成.2013年北京相對(duì)濕度年均值為64.2%,而重污染日相對(duì)濕度平均達(dá)80.3%.較高的相對(duì)濕度有利于污染物的二次轉(zhuǎn)化和吸濕增長(zhǎng),二次PM2.5的生成與大氣濕度呈顯著線性正相關(guān)[16-17],華北地區(qū)氣溶膠粒子吸濕后粒徑會(huì)增大20%～60%[18].PM2.5濃度的增長(zhǎng)以及濕度的加大導(dǎo)致能見度明顯下降, 2013年北京觀象臺(tái)08:00大氣能見度年均13.4km,而重污染日時(shí)平均僅為3.4km.北京大氣重污染主要發(fā)生在秋冬季節(jié),其時(shí)氣溫低、太陽(yáng)輻射弱,不利于O3的光化學(xué)生成,因此重污染日O3平均濃度反而不高(表2).但在夏季,強(qiáng)烈的光化學(xué)反應(yīng)也會(huì)形成以O(shè)3為主的大氣重污染,但比例較低,2013～2014年出現(xiàn)全市性的O3重污染僅1次.

圖2 2013～2014年各月份重污染天數(shù)Fig.2 Days of heavy air pollution in every month during 2013～2014

北京大氣重污染特征冬夏差異明顯,冬半年重污染過程相對(duì)頻繁、污染程度也高于夏半年,2013～2014年重污染PM2.5濃度冬夏比值(指冬半年與夏半年比值,下同)為1.3, NO2和SO2濃度冬夏比值分別為1.7和2.8, NO濃度冬夏比值甚至高達(dá)3.7;而O3正相反,重污染日濃度冬夏比值僅為0.3.O3濃度的巨大變化也反映了大氣氧化性的冬夏差異[19],并致使還原性氣體NO濃度冬高夏低特征異常突出.冬半年北京大氣重污染水平整體較高,但主要污染物冬半年重污染日平均濃度與冬半年平均濃度比值跟夏半年重污染日平均濃度與夏半年平均濃度比值差異不大(表2),說明不同季節(jié)大氣重污染的積累程度決定于季節(jié)的整體污染水平,這又與污染排放和氣象條件的季節(jié)差異密切相關(guān).

表2 2013～2014年北京重污染日大氣污染物濃度水平Table 2 Concentrations of air pollutants in heavy air pollution days in Beijing, 2013～2014

表3 2013～2014年北京NO2和O3超標(biāo)天數(shù)統(tǒng)計(jì)(d)Table 3 Days of IAQIs ((Individual Air Quality Index) for NO2and O3exceeding the standard value of 100in Beijing, 2013～2014 (d)

大氣重污染時(shí)不同污染物積累程度各不相同.從重污染日各污染物的超標(biāo)(AQI分指數(shù)>100)情況看,有如下特點(diǎn):1)2013～2014年北京SO2的AQI分指數(shù)不僅重污染時(shí)全部低于100, 2年730d也全部達(dá)標(biāo),這標(biāo)志著北京已基本告別煤煙型污染; 2)O3超標(biāo)時(shí)段全部集中在4～9月間,與北京以秋冬季為主的重污染季節(jié)分布規(guī)律相反.3)重污染發(fā)生時(shí),NO2超標(biāo)比例較高,2013～2014年共計(jì)103d的PM2.5重污染日中NO2濃度超標(biāo)77d; NO2超標(biāo)時(shí)段與O3的超標(biāo)時(shí)段季節(jié)分布差異較大,兩者分別集中在冬半年和夏半年(表3).4)重污染日PM2.5/PM10濃度比值高達(dá)91.3%,而年均濃度比值為73.9%,表明重污染時(shí)顆粒物存在明顯的細(xì)化趨勢(shì),以細(xì)粒子為主.

2.2 區(qū)域分布特征

北京大氣重污染區(qū)域分布表現(xiàn)為南高北低,平原高山區(qū)低的總體特征.從2013～2014年平均狀況來看,南部的房山和大興PM2.5濃度大都在100μg/m3以上,市區(qū)在80～100μg/m3之間,而北部區(qū)域(密云、懷柔和延慶等區(qū)縣)在60～80μg/m3之間.

重污染頻率空間差異也間接反映了北京大氣污染的區(qū)域分布特征,北京大氣重污染頻率存在由北向南增加的分布趨勢(shì)(圖3).其中,2013～2014年西南部與河北交界的琉璃河站重污染日最多,達(dá)200d,重污染頻率高達(dá)27.4%;南部榆垡站和東南部的永樂店站等與河北交界的邊界區(qū)域站重污染日都在160d以上;南部區(qū)縣城關(guān)鎮(zhèn)的良鄉(xiāng)站和黃村站重污染天數(shù)也超過150d;市區(qū)環(huán)境站點(diǎn)重污染天數(shù)集中在100～120d之間;市區(qū)北部站點(diǎn)重污染天數(shù)基本低于100d,密云水庫(kù)重污染天數(shù)為70d(表4).交通站點(diǎn)重污染天數(shù)相對(duì)較多,市區(qū)的前門、朝陽(yáng)公園以及萬方亭等交通站重污染天數(shù)分別為137、133和145d,普遍高于市區(qū)其它站點(diǎn),說明交通排放對(duì)大氣重污染的貢獻(xiàn)不可忽視.

圖3 2013～2014年北京重污染頻率空間分布Fig.3 Spatial distribution of heavy air pollution frequency in Beijing, 2013～2014

表4 2013～2014年北京不同站點(diǎn)重污染統(tǒng)計(jì)Table 4 Heavy air pollution days in different sites in Beijing, 2013～2014

2.3 重污染類型

李令軍等[20]曾對(duì)2000～2010年北京市大氣重污染進(jìn)行研究,將其分為靜穩(wěn)積累型、沙塵型、復(fù)合型以及特殊型4個(gè)類別.基于新的空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn),本研究梳理了2013～2014年北京所有重污染過程并重新進(jìn)行了分類匯總,將其分為積累型、O3光化學(xué)型、沙塵型以及復(fù)合型.

2.3.1 積累型重污染 受較長(zhǎng)時(shí)間不利氣象條件影響,北京市容易形成持續(xù)性的污染積累,往往伴隨著區(qū)域性的重污染過程[21-22].北京市大氣重污染形成時(shí),積累速度非常快,空氣質(zhì)量級(jí)別往往2～3d就會(huì)由優(yōu)良等級(jí)演變?yōu)橹匚廴?甚至直接由優(yōu)良等級(jí)躍至重污染.2013～2014年出現(xiàn)14次由前一天的2級(jí)躍至5級(jí)重污染.積累型重污染形成時(shí)一般是北京南部區(qū)域污染物濃度首先升高,市區(qū)及北部區(qū)域次第升高.

2014年2月20～26日發(fā)生了一次典型的持續(xù)性重污染過程,期間北京平原區(qū)所有監(jiān)測(cè)站先后達(dá)到重污染級(jí)別.2月19日白天北京受弱偏北風(fēng)控制,大部分站點(diǎn)污染水平較低,PM2.5濃度都在50μg/m3以下;下午隨著風(fēng)力減弱,風(fēng)向轉(zhuǎn)為偏南風(fēng),污染物出現(xiàn)積累并形成區(qū)域傳輸,北京東南的永樂店大氣污染水平最先升高,PM2.5濃度迅速由15:00的48μg/m3升至17:00的114μg/m3.20:00左右市區(qū)各站點(diǎn)PM2.5濃度也大都升至100μg/m3以上,之后西北部各站點(diǎn)PM2.5濃度也次第升高.20日午后全市平原區(qū)各站點(diǎn)PM2.5濃度大都在200μg/m3以上,形成了區(qū)域性的持續(xù)重污染狀態(tài),最高濃度甚至超過600μg/m3.西部海拔1000m以上的百花山站PM2.5最高濃度也在200μg/m3左右,大氣污染變化趨勢(shì)與平原區(qū)基本一致,百花山周邊以自然生態(tài)環(huán)境為主,局地污染排放基本可以忽略,如此高濃度PM2.5說明受到了區(qū)域大氣污染混合輸送的影響(圖4).

圖4 2014年2月19～26日北京PM2.5質(zhì)量濃度逐時(shí)變化Fig.4 hourly variations of concentrations of PM2.5during 19～26 February, 2014

持續(xù)性區(qū)域重污染發(fā)生時(shí),大氣污染物混合均勻,濃度水平空間差異明顯減小,北京平原區(qū)各站點(diǎn)PM2.5濃度基本處于同一水平.2014年2月20～26日持續(xù)重污染期間,平原區(qū)大部分站點(diǎn)都形成了持續(xù)性的重污染過程,重污染期間北京各站點(diǎn)PM2.5日均濃度大都介于230～300μg/m3,北部區(qū)域略低于南部,但差異不明顯.持續(xù)性重污染發(fā)生時(shí),往往伴隨大范圍的灰霾天氣,在西部太行山和北部燕山的阻擋作用下,大氣污染物得到充分混合積累,北京各區(qū)域基本處于同一污染水平.

進(jìn)一步分析了該過程PM2.5化學(xué)組分的變化特征,結(jié)果見圖5.重污染過程中NO3-、SO42-、NH4+等水溶性二次離子以及OC的濃度增長(zhǎng)迅速,是導(dǎo)致PM2.5濃度迅速增長(zhǎng)的主要組分.這些組分濃度快速增長(zhǎng)的原因,一方面是在不利的氣象條件下發(fā)生物理積累和吸濕增長(zhǎng),另一方面是發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)的產(chǎn)物,以水溶性二次離子最為顯著.過程中Si、Ca等地殼元素濃度也略有增長(zhǎng),但明顯低于OC和水溶性二次離子.

圖5 2014年2月19～26日PM2.5化學(xué)組分變化Fig.5 Chemical compositions of PM2.5aerosol during 19～26 February, 2014

2.3.2 O3光化學(xué)型重污染 2012年之前,由于O3未納入監(jiān)測(cè)評(píng)價(jià)范疇,O3污染沒有引起足夠的重視.近年來,隨著監(jiān)測(cè)工作的逐漸拓展,以高濃度O3為主要特征的光化學(xué)污染也日漸顯現(xiàn).北京各區(qū)域均出現(xiàn)過不同程度的O3光化學(xué)污染現(xiàn)象,從近兩年變化看,北京市O3污染呈現(xiàn)加重趨勢(shì).北部區(qū)域O3重污染頻率較高,植物園站尤其突出,2013年和2014年植物園站分別出現(xiàn)了O3重污染5d和7d,全部集中在5～8月(表6),這可能與植物園的封閉地形和大量的植被VOCs排放有關(guān):植物園三面環(huán)山,只有東南朝向市區(qū)的方向開口,偏東、偏南氣流非常容易攜帶O3及其前體物在此匯聚;植物園大量的植被排放的天然源VOCs是光化學(xué)反應(yīng)的重要前體物,且其反應(yīng)活性要高于人為源VOCs[22-23].市區(qū)O3重污染相對(duì)較少,最多1～2d,其中交通站點(diǎn)未出現(xiàn)O3重污染,交通站點(diǎn)機(jī)動(dòng)車直接排放的NO大量消耗O3,而使其濃度處于較低水平.南部區(qū)縣O3重污染略多于市區(qū),也僅出現(xiàn)2～3d.

表5 2013～2014年植物園O3重污染日各污染物AQI指數(shù)Table 5 Air pollutants AQI in heavy air pollution days of O3in Zhiwuyuan site, 2013～2014.

圖6 2014年5月30日北京O38h空間分布Fig.6 The spatial distribution of 8-hour moving average O3concentrations on May 30th, 2014

2014年與2013年相比重污染整體情況變化最顯著的在于O3光化學(xué)污染顯著加重,特別是在北部區(qū)域.2014年各站點(diǎn)O3年均濃度同比顯著升高,密云水庫(kù)站年均值由103.8μg/m3增至118.1μg/m3;植物園年均值由97.2μg/m3增至115.5μg/m3;八達(dá)嶺由74.9μg/m3增至96.7μg/m3;全市平均則由85.0μg/m3增至96.6μg/m3.

圖7 2014年5月29～31日PM2.5化學(xué)組分變化特征Fig.7 Concentration variations of PM2.5chemical compositions during 29～31 May, 2014

O3光化學(xué)重污染時(shí),其它主要污染物特別是SO2和NO2濃度較低,與O3的高濃度形成明顯對(duì)比(表5).2013～2014年植物園O3重污染日,SO2和NO2空氣質(zhì)量級(jí)別甚至在優(yōu)良水平,PM2.5的AQI分指數(shù)也僅有1d在200以上.2014年5月30日發(fā)生了一次全市性的O3重污染過程,O3濃度表現(xiàn)為東南平原低西北山區(qū)高的總體分布特征,與積累型重污染時(shí)PM2.5濃度南高北低的趨勢(shì)正好相反(圖6).5月30日北京PM2.5平均濃度僅為86.5μg/m3,車公莊站PM2.5化學(xué)組分具體見圖7.相比于29日,30日的NO3-、SO42-、NH4+等二次離子和OC濃度有比較明顯的增長(zhǎng),表明此時(shí)較強(qiáng)的大氣氧化性促進(jìn)了SOC(二次有機(jī)碳)和二次離子的生成,從而促進(jìn)PM2.5濃度的增長(zhǎng),但地殼類元素濃度變化不大,Ca濃度甚至略有回落.由于O3重污染時(shí)多發(fā)生在春夏季節(jié),PM2.5濃度達(dá)到重污染級(jí)別的概率不大.

2.3.3 沙塵型和復(fù)合型重污染 受外來沙塵影響,北京市往往形成單一的粗顆粒物污染.沙塵天氣往往伴隨明顯的偏北氣流,在大量輸入粗顆粒物的同時(shí),帶走了城市型的污染排放.2014年4月10日,受外來沙塵影響,北京形成了以PM10為首要污染物的重污染,AQI指數(shù)為252, PM2.5的AQI分指數(shù)為108,其他污染物AQI分指數(shù)全部在100以下.4月9日午后開始北京從西北向東南PM10濃度漸次升高,而PM2.5濃度出現(xiàn)明顯回落(圖8).該過程PM2.5化學(xué)組分的變化特征見圖9.與前后時(shí)段相比,沙塵發(fā)生時(shí)PM2.5中OC、NO3-、SO42-、NH4+等濃度均有明顯的下降,而Si等地殼示蹤元素濃度沙塵影響階段維持在較高水平.

圖8 2014年4月9～10日北京市PM10和PM2.5濃度變化Fig.8 Concentration variations of PM10and PM2.5in Beijing during 9～10 April, 2014

此外不同來源的污染疊加形成復(fù)合型重污染.如2014年2月13～16日(14日為元宵節(jié)),在大氣靜穩(wěn)的條件下,大量煙花爆竹集中燃放,污染物滯留,疊加常規(guī)排放積累,造成連續(xù)4d重污染過程.其間PM2.5組分中K、Mg、S、Cl等元素濃度升高最為顯著,主要受煙花爆竹燃放排放影響;區(qū)域污染積累致使OC濃度升幅也較大.另外, 2013年2月26～28日出現(xiàn)過連續(xù)3d的重污染過程,AQI指數(shù)分別為241、241和257.這次過程的前期為區(qū)域污染積累造成,后期疊加西北方向浮塵影響,大氣污染進(jìn)一步加重,呈現(xiàn)復(fù)合型污染的特征.

圖9 2014年4月9～11日PM2.5化學(xué)組分變化特征Fig.9 Concentration variations of PM2.5chemical compositions during 9～11 April, 2014

3 結(jié)論

3.1 全市平均來看,2013～2014年北京市共出現(xiàn)五級(jí)及以上重污染105d,重污染頻率為14.4%.其中,首要污染物為PM2.5天數(shù)占103d,首要污染物為PM10和O3各有1d.冬半年重污染天數(shù)占全年的76.2%.

3.2 重污染日風(fēng)速低、濕度大,能見度明顯低于年平均水平.主要污染物冬半年重污染日平均濃度與冬半年平均濃度比值,以及夏半年重污染日平均濃度與夏半年平均濃度比值差異不大,說明不同季節(jié)大氣重污染的積累程度決定于季節(jié)的整體污染平均水平.重污染時(shí)顆粒物細(xì)顆粒為主.3.3 北京大氣重污染區(qū)域分布表現(xiàn)為南高北低,平原高山區(qū)低的總體特征.交通站點(diǎn)重污染天數(shù)普遍高于市區(qū)其它站點(diǎn),表明交通排放對(duì)大氣重污染的貢獻(xiàn)不可忽視.根據(jù)對(duì)2013～2014年大氣重污染的分析,將北京市重污染分為持續(xù)積累型、O3光化學(xué)型、沙塵型以及復(fù)合型污染.其中持續(xù)積累型污染往往伴隨有區(qū)域性污染,且過程中NO3-、SO42-、NH4+等二次離子和OC的濃度增幅最為明顯;O3污染近兩年呈加重趨勢(shì).植物園站O3污染較為突出,2013年和2014年分別出現(xiàn)了5d和7d的O3重污染.

3.4 隨著顆粒物重污染的回落,O3型污染越來越突出.

參考文獻(xiàn)：

[1] Li W J, Zhang D Z, Shao L Y, et al.Individual particle analysis of aerosols collected under haze and non-haze conditions at a high-elevation mountain site in the North China plain [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2011,11(22):11733-11744.

[2] Chen L W A, Chow J C, Doddridge B G, et al.Analysis of a summertime PM2.5and haze episode in the mid-Atlantic region [J].Journal of the Air & Waste Management Association, 2003, 53(8):946-956.

[3] 王占山,李云婷,孫 峰,等.2014年10月上旬北京市大氣重污染分析 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(6):1654-1663.

[4] 李令軍,王 英,李金香.北京清潔區(qū)大氣顆粒物污染特征及長(zhǎng)期變化趨勢(shì) [J].環(huán)境科學(xué), 2011,32(2):319-323.

[5] 孫 峰,張大偉,孫瑞雯,等.北京地區(qū)冬季典型PM2.5重污染案例分析 [J].中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè), 2014,30(6):1-12.

[6] 王占山,潘麗波,李云婷,等.火電廠大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)對(duì)區(qū)域酸沉降影響的數(shù)值模擬 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2014,34(9): 2420-2429.

[7] Zhang W, Capps S L, Hu Y, et al.Development of the high-order decoupled direct method in three dimensions for particulate matter: enabling advanced sensitivity analysis in air quality models [J].Geoscientific Model Development, 2012,5(2):355-368.

[8] 李令軍,李金香,辛連忠,等.北京市春節(jié)期間大氣污染分析 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2006,26(5):537-541.

[9] 任陣海,萬本太,虞 統(tǒng),等.不同尺度大氣系統(tǒng)對(duì)污染邊界層的影響及其水平流場(chǎng)輸送 [J].環(huán)境科學(xué)研究, 2004,17(1):7-13.

[10] 王莉莉,王躍思,王迎紅,等.北京夏末秋初不同天氣形勢(shì)對(duì)大氣污染物濃度的影響 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2010,30(7):924-930.

[11] 張小曳,孫俊英,王亞強(qiáng),等.我國(guó)霧-霾成因及其治理的思考 [J].科學(xué)通報(bào), 2013,13:1178-1187.

[12] An X, Zhu T, Wang Z, et al.A modeling analysis of a heavy air pollution episode occurred in Beijing [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2007,7(12):3103-3114.

[13] GB3095-2012 環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn) [S].

[14] HJ 663-2013 環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行) [S].

[15] 張大偉,王小菊,劉保獻(xiàn),等.北京城區(qū)大氣PM2.5主要化學(xué)組分及污染特征 [J].環(huán)境科學(xué)研究, 2015,28(8):1186-1192.

[16] Jang M, Czoschke N M, Northcross A L.Chem.Phys.Chem., 2004,5:1646-1661.

[17] 王 英,李令軍,李成才.2015.北京大氣能見度和消光特性變化規(guī)律及影響因素 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2015,35(5):1310-1318.

[18] Pan X L, Yan P, Tang J, et al.Observational study of influence of aerosol hygroscopic growth on scattering coefficient over rural area near Beijing mega-city [J].Atmos.Chem.Phys., 2009,9: 7519–7530.

[19] 王占山,李云婷,陳 添,等.北京城區(qū)臭氧日變化特征及與前體物的相關(guān)性分析 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2014,34(12):3001-3008.

[20] 李令軍,王 英,李金香.2000～2010北京大氣重污染研究 [J].中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2012,32(1):23-30.

[21] Wang T, Nie W, Gao J, et al.Air quality during the 2008 Beijing Olympics: secondary pollutants and regional impact [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(16):7603-7615.

[22] Wang Y S, Yao L, Wang L L, et al.2014.Mechanism for the formation of the January 2013 heavy haze pollution episode over central and eastern China [J].Science China: Earth Sciences, 57:14–25.

[23] Lu K D, Rohrer F, Holland F, et al.Observation and modelling of OH and HO2concentrations in the Pearl River Delta 2006: a missing OH source in a VOC rich atmosphere [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2012,12(3):1541-1569.

Analysis of heavy air pollution episodes in Beijing during 2013～2014.

LI Ling-jun1,2*, WANG Zhan-shan1,2, ZHANG Da-wei1,2, CHEN Tian3, JIANG Lei1,2, LI Yun-ting1,2(1.Beijing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；2.Beijing Key Laboratory of Airborne Particulate Matter Monitoring Technology, Beijing 100048, China；3.Beijing environmental protection Bureau, Beijing 100048, China).China Environmental Science, 2016,36(1)：27～35

Abstract：The temporal and spatial variations of air pollutant concentrations, and types of pollution were investigated during heavy air pollution episodes occurred in Beijing from 2013 to 2014.The results showed that there were 105heavy pollution days in Beijing during 2013～2014, accounting for 14.4% of the total.And in these heavy air pollution episodes, Beijing suffered the PM2.5, PM10and O3as the primary pollutant for 103 days, 1day and 1day, respectively.The heavy pollution days in the winter half year accounted for 76.2%, and pollution episodes could be characterized by calm wind, high relative humidity and low visibility.For the heavy air pollution days, the concentration ratio of PM2.5to PM10reached to 91.3% which was significantly higher than the annual average level, indicating that PM2.5was dominant.Air pollutant concentrations in the southern region of Beijing were higher than those in the northern parts.Areas with higher air pollutant concentrations were mainly located in the plains, and lower values are located in the mountain regions.Moreover, the frequency of heavy air pollution for traffic monitoring sites was higher than other urban sites in Beijing.The heavy air pollution episodes could be grouped into four typical types, namely the sustained-accumulated, the O3pollution, the sand-dust caused and the combined type.The sustained-accumulated episodes were always accompanied by enhancements of regional air pollution level for the whole city, and by obvious increase of NO3-, SO42-and NH4+concentrations in PM2.5.It is also found that O3pollution became more serious in recent years.

Key words：Beijing；heavy air pollution；types of air pollution；PM2.5；O3

中圖分類號(hào)：X51

文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A

文章編號(hào)：1000-6923(2016)01-0027-09

收稿日期：2015-06-03

基金項(xiàng)目：北京市科技計(jì)劃課題(Z131100006113009; Z131100005613046);環(huán)保公益性行業(yè)科研專項(xiàng)(201409005);國(guó)家科技支撐計(jì)劃課題(2014BAC23B03);北京市優(yōu)秀人才培養(yǎng)資助

作者簡(jiǎn)介：李令軍(1976-),男,山東莒縣人,教授級(jí)高工,碩士,主要從事大氣環(huán)境監(jiān)測(cè)與研究.發(fā)表論文40余篇.