• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    含鈾廢水處理技術(shù)研究進(jìn)展

    2016-05-17 08:40:54胡鄂明邵二言
    關(guān)鍵詞:處理技術(shù)研究進(jìn)展

    胡鄂明, 邵二言, 趙 靜

    (1.鈾礦冶生物技術(shù)國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室,湖南 衡陽(yáng) 421001;2.阜陽(yáng)出入境檢驗(yàn)檢疫局 綜合實(shí)驗(yàn)室,安徽 阜陽(yáng) 236000)

    ?

    含鈾廢水處理技術(shù)研究進(jìn)展

    胡鄂明1,邵二言1,趙靜2

    (1.鈾礦冶生物技術(shù)國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室,湖南 衡陽(yáng) 421001;2.阜陽(yáng)出入境檢驗(yàn)檢疫局 綜合實(shí)驗(yàn)室,安徽 阜陽(yáng) 236000)

    摘要:隨著核能的快速發(fā)展與應(yīng)用,產(chǎn)生的含鈾放射性廢水越來(lái)越多,嚴(yán)重影響人類(lèi)的健康和環(huán)境的保護(hù),為此,含鈾放射性廢水的有效治理引起了人們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注.本文主要對(duì)化學(xué)沉淀法,吸附法,離子交換法等傳統(tǒng)方法以及生物技術(shù)和膜技術(shù)這些新技術(shù)對(duì)含鈾廢水處理的最新研究狀況進(jìn)行了分析概述.瀝青鈾礦結(jié)晶法以及分子篩對(duì)放射性核素鈾的吸附性能,為含鈾放射性廢水處理的研究拉開(kāi)了新的帷幕.圖1,表1,參35.

    關(guān)鍵詞:含鈾廢水;研究進(jìn)展;處理技術(shù)

    為了減少二氧化碳的排放,減緩氣候變暖,國(guó)內(nèi)外科學(xué)工作者在積極尋找新的清潔能源來(lái)取代石油、煤炭等化石燃料,比如核電、風(fēng)電、太陽(yáng)能等.核電近年來(lái)發(fā)展迅速,在保障能源需求,穩(wěn)定經(jīng)濟(jì)發(fā)展方面發(fā)揮著重要作用.截至到2014年,我國(guó)核電發(fā)電總量為92 652千瓦時(shí),占總發(fā)電量的2.0%,計(jì)劃在2018年之前,將完成建設(shè)13座新的核反應(yīng)堆,到2020年將核能發(fā)電比重由2%提升至6%.隨著核電的發(fā)展,核電在滿(mǎn)足人類(lèi)能源需求的同時(shí),在運(yùn)行的過(guò)程中產(chǎn)生大量的含鈾廢水,以及鈾尾礦廢渣,威脅著人類(lèi)的健康.放射性核素可通過(guò)稻米等食物轉(zhuǎn)移至人體內(nèi)部,極難排出體外,這些鈾元素將在人體內(nèi)形成長(zhǎng)期放射性?xún)?nèi)照射,對(duì)人體健康健康造成巨大危害.

    因此,含鈾放射性廢水的治理引起了相關(guān)學(xué)者的廣泛關(guān)注.目前含鈾廢水的處理方法主要包括化學(xué)沉淀法,吸附法,離子交換法,生物技術(shù),膜技術(shù)等.

    1傳統(tǒng)方法

    1.1化學(xué)沉淀法

    化學(xué)沉淀法,是指向放射性廢水中投入沉淀劑,核素與沉淀劑結(jié)合沉淀,或是沉淀劑凝聚成細(xì)小的可沉淀的顆粒,并與水中的懸浮微粒結(jié)合為疏松絨粒,從而吸附廢水中的放射性核素,使廢水中的放射性核素能夠轉(zhuǎn)移并濃集到小體積的污泥中去,而使剩余很少的放射性核素稀釋到大體積的廢水中去,從而能夠達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn).常用的沉淀劑包括氧化鈣、碳酸鈉、二氧化錳、硫酸鋁、高錳酸鹽、三氯化鋁、三氯化鐵、氯化鋇等.該方法不僅可以處理低濃度放射性廢水,對(duì)高濃度含鈾廢水也具有富集的作用.

    有研究表明,采用BaCl2和Mg(OH)2作沉淀劑,處理鈾礦山酸性工藝廢水,方法簡(jiǎn)單,除鈾率高,在所選擇的條件下,均能使廢水中的含鈾量降至0.05 mg/L以下,達(dá)到了國(guó)家規(guī)定外排標(biāo)準(zhǔn).此方法具有工藝簡(jiǎn)單,成本低,且易于脫水、較穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn).但存在結(jié)垢嚴(yán)重,沉淀污泥量大及易堵塞管道,容易造成二次污染等弊端.對(duì)此,在過(guò)堿中和的基礎(chǔ)上,采用高密度泥漿回流脫除鈾礦山酸性廢水中的鈾金屬離子,能夠有效解決上述問(wèn)題,并能大大提高處理含鈾廢水的能力.

    1.2離子交換法

    離子交換法處理放射性廢水主要采用離子交換樹(shù)脂法和離子交換纖維法.其作用原理基本相同,都是利用可交換的活性基團(tuán)與放射性廢水中重金屬離子交換,使重金屬離子吸附在固定的構(gòu)架分子上,從而達(dá)到去除放射性核素的目的.

    離子交換樹(shù)脂法處理含鈾廢水具有選擇性好、脫附系數(shù)高,與化學(xué)沉淀發(fā)聯(lián)合使用能夠達(dá)到較好的處理效果等優(yōu)點(diǎn),早在20世紀(jì)80年代已經(jīng)在鈾礦山得到實(shí)際應(yīng)用.離子交換樹(shù)脂法對(duì)鈾的吸附過(guò)程受到液膜擴(kuò)散和孔內(nèi)擴(kuò)散共同控制,同時(shí)動(dòng)態(tài)吸附容量是靜態(tài)吸附容量的1.87倍左右[1],吸附屬于吸熱過(guò)程,升溫有利于鈾的吸附[2].平愛(ài)東[3]等研究了用D231強(qiáng)堿性環(huán)氧系陰離子交換樹(shù)脂從溶液中吸附鈾.結(jié)果表明:在pH=2.0條件下樹(shù)脂對(duì)鈾的吸附效果最佳,吸附率達(dá)98%以上;用0.05 mol/L H2SO4+1 mol/L NH4Cl溶液洗脫,鈾洗脫率可達(dá)98%以上;靜態(tài)和動(dòng)態(tài)飽和吸附容量分別為131 mg/g和162 mg/g.

    對(duì)于處理成分復(fù)雜的放射性廢水,由于含有CO32-,Cl-,HCO3-,SO32-,三乙醇胺,機(jī)油等干擾組分,吸附效果大幅度降低.其中機(jī)油含量對(duì)鈾的吸附性能的影響巨大,當(dāng)其含量大于11%時(shí),樹(shù)脂幾乎完全失效.對(duì)此,應(yīng)考慮與其它方法聯(lián)合使用,先去除廢水中的干擾組分再采用離子交換樹(shù)脂法處理含鈾廢水,預(yù)處理對(duì)于處理成分復(fù)雜的廢水是一個(gè)非常重要的技術(shù)環(huán)節(jié).

    離子交換纖維與離子交換樹(shù)脂相比具有比表面積大,傳質(zhì)距離短,吸附,解脫速度快,循環(huán)使用性能更好,來(lái)源廣泛等優(yōu)點(diǎn),在醫(yī)藥,廢氣治理以及含重金屬離子廢水處理等方面具有廣泛研究[4-7].在含鈾放射性廢水處理方面的研究也引起了人們的關(guān)注[8].李建華等[9]采用靜態(tài)吸附法和動(dòng)態(tài)柱式吸附實(shí)驗(yàn)研究了強(qiáng)堿性陰離子交換纖維(簡(jiǎn)稱(chēng)纖-Ⅱ)對(duì)含鈾礦井水中鈾的吸附行為.結(jié)果表明,纖-Ⅱ與201×7陰離子交換樹(shù)脂相比,吸附容量相當(dāng),經(jīng)處理后廢水中鈾含量小于0.05 mg/L,達(dá)到國(guó)家排放標(biāo)準(zhǔn),且吸附速度和洗脫速度更快.

    1.3吸附法

    吸附法處理放射性廢水是指用多孔性的固體吸附劑處理放射性廢水,使其中所含的一種或數(shù)種元素吸附在吸附劑的表面上,從而達(dá)到去除放射性核素的目的.在放射性廢水的處理中,根據(jù)吸附材料的不同,吸附劑通常包括碳材料、天然粘土礦物、天然有機(jī)物和人工制備化合物.

    1.3.1炭材料

    炭質(zhì)材料具有較大的比表面積和孔隙率,化學(xué)穩(wěn)定性高,而且本身無(wú)毒,環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn).采用碳纖維作電極,可以從廢液中將鈾大量地吸附到電極表面,再通過(guò)電脫附回收鈾,在工業(yè)上具有較好的應(yīng)用前景[10,11].活性炭吸附法可以有效處理含鈾放射性廢水,去除率可以達(dá)到96%以上.經(jīng)研究表明[12],聚丙烯腈/有序介孔碳復(fù)合材料(PAC/CMK-3)相比于CMK-3對(duì)鈾(VI)具有更強(qiáng)的吸附能力,pH值為5.0時(shí),復(fù)合材料單分子層飽和吸附量由40.90 mg/g增長(zhǎng)至220.01 mg/g,并且吸附速率更快.

    1.3.2天然粘土礦物

    天然粘土礦物包括伊利石,沸石,膨潤(rùn)土,針鐵礦和凹凸棒石礦物等,其內(nèi)部擁有多孔的物理結(jié)構(gòu)和有利于吸附的表面官能團(tuán),使其對(duì)放射性核素有較強(qiáng)的吸附能力,且其原料來(lái)源廣泛,價(jià)格低廉引起了人們極大的關(guān)注.伊利石對(duì)水溶液中鈾的吸附過(guò)程屬于自發(fā)反應(yīng),高溫可以增加伊利石的吸附特性,可用于處理低濃度的含鈾放射性廢水.沸石[13]在負(fù)載了對(duì)叔丁基杯[4]芳烴乙酸后,對(duì)溶液中鈾的吸附能力顯著增強(qiáng),吸附率從30%左右提高到93%.最大吸附量Qm從16.89 mg/g提高到32.57mg/g,主要機(jī)理為對(duì)叔丁基杯[4]芳烴乙酸與鈾的強(qiáng)絡(luò)合作用和Si-O和Al-O的吸附作用,其協(xié)同作用加快了吸附速率,同時(shí)增加了吸附容量.

    凹凸棒石作為一種天然吸附材料,對(duì)鈾有很好的吸附效果,經(jīng)熱處理或改性后吸附性能顯著提高.采用腐殖酸(HA)修飾凹凸棒(ATP)制備得到腐殖酸/凹凸棒(HA/ATP)處理含鈾廢水,不僅除鈾性能增加,而且經(jīng)過(guò)5次循環(huán)吸附解析后對(duì)鈾(VI)的去除率仍能達(dá)到96%[14].針鐵礦(α-FeOOH)無(wú)機(jī)膠體廣泛分布在土壤中,對(duì)鈾具有良好的吸附性能,然而在酸性條件下其對(duì)鈾的吸附效果并不理想.謝水波等[15]通過(guò)人工合成制得腐殖酸改性針鐵礦(HA-α-FeOOH)在pH為4的條件下,對(duì)5 mg/L的含鈾廢水的除鈾率幾乎達(dá)到100%,HA-α-FeOOH吸附鈾(Ⅵ)的機(jī)理主要表現(xiàn)為內(nèi)層絡(luò)合及離子交換作用.

    1.3.3天然有機(jī)物

    農(nóng)產(chǎn)品廢料等天然有機(jī)物作為吸附劑能夠很好的處理含鈾廢水,其又具有成本低廉和廢物利用等優(yōu)勢(shì)獲得環(huán)保人士的青睞.以骨粉,稻桿,茶油樹(shù)木屑,谷殼和榕樹(shù)葉等天然有機(jī)物為吸附劑處理含鈾放射性廢水,處理效果良好.比如骨粉對(duì)鈾吸附為自發(fā)過(guò)程,飽和吸附容量可達(dá)482.50 mg/g[16].稻桿和茶油樹(shù)木屑經(jīng)改性后,對(duì)溶液中鈾的吸附性能大大的提高,改性稻桿對(duì)鈾(Ⅵ)去除率達(dá)到99.72%,丁二酸改性茶油樹(shù)木屑對(duì)鈾的最大吸附容量(Qm)由21.41 mg/g提高到31.55 mg/g[17-18].

    1.3.4人工制備化合物

    人工合成化合物吸附劑選擇性好,吸附容量大,可有針對(duì)性的合成適合特種環(huán)境的吸附材料,可控制性強(qiáng),在工業(yè)生產(chǎn)上有極大應(yīng)用的價(jià)值,已廣泛應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)并在吸附處理領(lǐng)域發(fā)揮重要作用.磷酸二氫鈉作為吸附劑可以有效去除廢水中鈾,去除率高達(dá)99%以上,但其價(jià)格昂貴,有毒性,會(huì)對(duì)水體造成其它方面的污染,從而限制了它的應(yīng)用.磷酸氫鈣是一種常見(jiàn)的工業(yè)原料,其來(lái)源廣泛且價(jià)格低廉,是一種無(wú)毒的環(huán)保材料,并且對(duì)鈾的吸附率高達(dá)99%,吸附容量最高可達(dá)341.16 mg/g,吸附速率快,具有很好的應(yīng)用前景.

    經(jīng)研究表明[19],相比四鈦酸鉀晶須處理含鈾廢水,零價(jià)鐵和四鈦酸鉀晶須聯(lián)合處理含鈾廢水的方法效果更好,可使鈾濃度約為50 mg/L的實(shí)際鈾礦山廢水中鈾含量降至0.1 mg/L左右,去除率達(dá)99.8%,大大提高了處理含鈾廢水的能力.

    鄧文靜等[20]利用木屑制備季銨鹽型螯合吸附劑(MS)研究其對(duì)鈾的去除效果.正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:在ECH的添加量為10 mL,DETA添加量6 mL,醚化時(shí)間為1 h,接枝反應(yīng)時(shí)間為4 h時(shí),MS對(duì)鈾(VI)的吸附率高達(dá)99.72%,吸附容量為99.72 mg/g.

    1.4蒸發(fā)濃縮法

    含鈾廢水處理蒸發(fā)濃縮法是指通過(guò)加熱的方法,將含鈾廢水中的水分蒸發(fā)掉,使含鈾廢液富集濃縮成少量冷凝液.使用單效蒸發(fā)器處理只含有非揮發(fā)性放射性污染物的廢水時(shí),可達(dá)到104以上的去污系數(shù),而使用多效蒸發(fā)器和帶有除泡沫裝置的蒸發(fā)器去污系數(shù)可以達(dá)到106~108.

    目前我國(guó)部分礦山鈾礦冶生產(chǎn)排放的廢水,仍然采用的是天然蒸發(fā)池工藝,該工藝具有流程簡(jiǎn)單,成本低等優(yōu)點(diǎn),但是效率低下.逐漸被蒸發(fā)濃縮工藝所取代,為了提高蒸汽利用率,降低運(yùn)行成本,提高經(jīng)濟(jì)效益,各國(guó)都紛紛致力于其研制事業(yè).目前熱泵蒸發(fā)工藝已經(jīng)處于研發(fā)和應(yīng)用階段.

    蒸發(fā)法與化學(xué)沉淀和離子交換法相比除污更徹底,效率更高,但其耗能較大,處理費(fèi)用較高,不適用于易揮發(fā)和易起泡的廢水,同時(shí)蒸發(fā)器在設(shè)計(jì)和材料選擇上要考慮設(shè)備存在腐蝕、結(jié)垢、爆炸等潛在的威脅.

    2新方法

    2.1生物技術(shù)

    生物技術(shù)作為處理含鈾放射性廢水新方法,近年來(lái)發(fā)展迅速,已取得了巨大成就.主要包括微生物吸附法和植物修復(fù)法[21,22].

    2.1.1微生物吸附

    運(yùn)用微生物吸附材料處理含鈾放射性廢水,因其具有吸附速率快,選擇性好,pH值和溫度要求區(qū)間寬,原料來(lái)源廣泛,且沒(méi)有二次污染物等優(yōu)點(diǎn),在處理含鈾放射性廢水領(lǐng)域中受到人們?cè)絹?lái)越多的重視.耐輻射奇球菌處理含鈾放射性廢水,其對(duì)鈾的吸附過(guò)程主要表現(xiàn)為離子交換和表面絡(luò)合的方式,最大飽和吸附量為240 mg/g[23].污泥是由水和污水處理過(guò)程所產(chǎn)生的固體沉淀物質(zhì),目前有研究表明[24-26],厭氧顆粒污泥,粉末活性污泥和硫酸鹽還原菌顆粒污泥作為生物吸附劑能夠很好的吸附溶液中鈾(Ⅵ),其作用機(jī)理主要表現(xiàn)為離子交換吸附.其中硫酸鹽還原菌顆粒污泥處理含鈾廢水,20 h內(nèi)對(duì)鈾(Ⅵ)的去除率達(dá)到100%,微氧條件下對(duì)鈾(Ⅵ)的去除率也達(dá)到98.89%.

    鄧欽文等[27]探討了大腸桿菌JM109去除含鈾廢水的試驗(yàn)研究,結(jié)果表明該微生物具有較強(qiáng)的吸附鈾的能力,其中對(duì)處理低濃度的含鈾廢水方面潛力較大.在最優(yōu)條件下,吸附量最高達(dá)到693.8 mg/g,吸附過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型.

    去年6月,八十九團(tuán)遭受罕見(jiàn)冰雹襲擊,全團(tuán)七萬(wàn)余畝棉花絕收,好多植棉職工外出打工,陳建輝的采棉機(jī)和抓花機(jī)也只能到地方上找活干,他又開(kāi)始思索,為何就抱著一產(chǎn)不撒手呢。

    馬佳林等[28]開(kāi)展了酵母菌,枯草芽孢桿菌和小球藻對(duì)水體中鈾(Ⅵ)的吸附性能及機(jī)理研究.實(shí)驗(yàn)結(jié)果列于表1.結(jié)果表明,3種微生物對(duì)鈾都具有較好的吸附效果,去除率均在97.13%以上.其中枯草芽孢桿菌對(duì)鈾(Ⅵ)的最佳吸附率為98.03%,最大吸附容量高達(dá)512.5 mg/g.

    表1 三種微生物對(duì)鈾的吸附

    2.1.2植物修復(fù)

    植物修復(fù)法是一種以植物忍耐、分解或超量積累某些化學(xué)元素的生理功能為基礎(chǔ),利用植物及其共存微生物體系來(lái)吸附、降解、揮發(fā)和富集環(huán)境中污染物的環(huán)境污染治理方法.具有能耗低,費(fèi)用低廉,處理低水平污染物的高效性,金屬可恢復(fù)性,易于實(shí)施和對(duì)環(huán)境擾動(dòng)小等優(yōu)點(diǎn).這些優(yōu)點(diǎn)決定了植物修復(fù)法可適用于大面積水污染的修復(fù)治理,因此在水體污染的修復(fù)中受到了廣泛關(guān)注.有研究表明,水莎草、牧草、美洲商陸、榨菜、印度芥菜等均具有較強(qiáng)的富集鈾的能力,被廣泛的用于研究鈾污染土壤的修復(fù).對(duì)于含鈾廢水的研究,聶小琴等[29]通過(guò)室內(nèi)水培和靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn),研究了鈾礦區(qū)土著水生植物大薸和鳳眼蓮對(duì)真實(shí)鈾礦坑水和不同鈾濃度水中鈾的去除能力.結(jié)果表明,活體大薸和鳳眼蓮可以有效處理低濃度含鈾放射性廢水,均可使初始濃度低于4.5 mg/L的含鈾廢水經(jīng)處理后達(dá)到國(guó)家規(guī)定外排標(biāo)準(zhǔn).

    胡南等[30]研究了鈾在植物—微生物共生體系滿(mǎn)江紅中的分布,結(jié)果表明,微生物滿(mǎn)江紅魚(yú)腥藻和蕨類(lèi)植物滿(mǎn)江紅都參與了去除水體中鈾的過(guò)程.

    張如金等[31]研究甲酸,蘋(píng)果酸和檸檬酸三種酸處理下浮萍對(duì)鈾吸附作用的影響.通過(guò)空白對(duì)照試驗(yàn)表明,三種酸處理下的浮萍對(duì)鈾的飽和吸附量明顯提高,其中以0.4×10-5mol/mL甲酸處理下的浮萍吸附效果最佳.由于浮萍廣泛分布于湖泊、河流,來(lái)源豐富,因此在處理含鈾廢水方面具有廣闊的應(yīng)用前景.

    2.2膜技術(shù)

    膜分離技術(shù)是指在分子水平上不同粒徑分子的混合物在通過(guò)半透膜時(shí),實(shí)現(xiàn)選擇性分離的技術(shù),利用膜的“篩分”作用,從而達(dá)到物系分離的目的,技術(shù)原理如圖1所示.

    圖1 膜分離技術(shù)原理Fig.1 Principles of membrane separation technology

    現(xiàn)在國(guó)內(nèi)外用到的膜技術(shù)主要有微濾法、超濾法、納濾法、反滲透以及絮凝沉淀一超濾、無(wú)機(jī)離子吸附劑離子交換一超濾、水溶性多聚物絡(luò)合一超濾等組合工藝.與傳統(tǒng)工藝相比,膜分離技術(shù)在放射性廢水處理方面,具有能耗低,節(jié)能環(huán)保,出水水質(zhì)好,凈化系數(shù)高,運(yùn)行穩(wěn)定可靠等優(yōu)點(diǎn).目前應(yīng)用膜分離技術(shù)處理含U、Cs、Am、Pu、Sr、Co等放射性廢水方面的實(shí)驗(yàn)研究已取得突破性進(jìn)展.

    Kryvoruchko等[32]采用絡(luò)合-超濾工藝處理含鈾放射性廢水,以聚乙烯亞胺為絡(luò)合劑,使用孔徑為0.02 μm的聚酰胺超濾膜過(guò)濾,結(jié)果表明,在優(yōu)化條件下絡(luò)合物截留率最高達(dá)到99.9%.謝水波等[33]通過(guò)人工制備乙基纖維素/海藻酸鈉(HE/SA)高分子復(fù)合多孔膜,探討了其對(duì)模擬含鈾放射性廢水中鈾(Ⅵ)的吸附特性.結(jié)果表明,吸附機(jī)理主要表現(xiàn)為顆粒內(nèi)部擴(kuò)散和離子交換作用,最大吸附容量達(dá)357.1 mg/g.國(guó)外核電廠(chǎng)廢水處理以超濾作為預(yù)處理手段,聯(lián)合離子交換或反滲透技術(shù)來(lái)處理放射性廢水,進(jìn)一步降低了放射性廢水的濃度和二次廢物體積,不僅減輕了環(huán)保壓力,也帶來(lái)了很好的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益,這些革新性的放射性廢水處理技術(shù)為我國(guó)核設(shè)施放射性廢水的處理提供新的思路.

    2.3分子篩除鈾法

    NaY型分子篩是近些年來(lái)開(kāi)發(fā)的新型分子篩無(wú)機(jī)微孔材料,被廣泛應(yīng)用于吸附、催化和離子交換等領(lǐng)域.以粉煤灰為原料,采用超聲輔助堿熔水熱法制備N(xiāo)aY型納米分子篩對(duì)鈾、鍶和銫具有較好的吸附性能,在100 mg/L的含鈾溶液,在pH=4的條件下震蕩吸附20 min,分子篩對(duì)鈾的吸附容量即可達(dá)到21.23 mg/g[35].由于分子篩來(lái)源廣泛,價(jià)格便宜,吸附容量大以及可多次重復(fù)使用等優(yōu)點(diǎn),引起了相關(guān)工作者的高度關(guān)注.

    2.4瀝青鈾礦結(jié)晶法

    借鑒天然瀝青鈾礦的形成條件,按照核廢物安全回歸自然的思想,在傳統(tǒng)凈化處理技術(shù)的基礎(chǔ)上,提出了一種新的除鈾方法-瀝青鈾礦結(jié)晶法.它是指通過(guò)向含鈾廢液中加入化學(xué)物質(zhì)來(lái)改變鈾的價(jià)態(tài),使之與氧有效結(jié)合形成比較穩(wěn)定的瀝青鈾礦的方法,從而達(dá)到處理含鈾廢液的目的.崔春龍等[34]探討了在不同物化條件下,瀝青鈾礦結(jié)晶法處理含鈾廢液的特性.結(jié)果表明,升高溫度、降低Eh有利于提高除鈾速度以及除鈾效率,在物理化學(xué)條件為pH=3、T=85 ℃、Eh=+61.1 mV時(shí),溶液中鈾元素主要形成UO2和UO3以瀝青鈾礦的形式析出,除鈾率高達(dá)99.6%,效果良好.

    3結(jié)束語(yǔ)

    隨著對(duì)含鈾廢水處理方法的不斷研究,傳統(tǒng)的處理方法由于成本高、二次污染等原因?qū)?huì)被取代.目前生物技術(shù)和膜技術(shù)在含鈾廢水領(lǐng)域發(fā)展十分迅速,展現(xiàn)出巨大的潛力,越來(lái)越受到大家的青睞,通過(guò)相關(guān)科研工作者的不斷努力,已經(jīng)被逐步的實(shí)用于工程實(shí)例.

    特別是分子篩的應(yīng)用和瀝青鈾礦結(jié)晶法的提出,都表現(xiàn)出各自的優(yōu)良性能,為含鈾廢水處理提供了新思路,相信在不久的將來(lái)定會(huì)引起它們?cè)诜派湫院怂匚椒矫娴难芯繜岢?

    參考文獻(xiàn):

    [1] 胡鄂明,張皖桂,王清良,等.離子交換樹(shù)脂對(duì)鈾的靜態(tài)和動(dòng)態(tài)吸附行為研究[J].南華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2015,02:42-46.

    HU E-ming,ZHANG Wan-gui,WANG Qing-liang,et al.Study of Ion Exchange Resin's Static and Dynamic Adsorption Behavior for Uranium( Ⅵ)[J].Journal of University of South China(Science and Technology),2015,02:42-46.

    [2] Rahmati A,Ghaemi A,Samadfam M.Kinetic and thermodynamic studies of uranium (VI) adsorption using Amberlite IRA-910 resin[J].Annals of Nuclear Energy,2012,39(1): 42-48.

    [3] 平愛(ài)東,羅明標(biāo),劉建亮,等.D231強(qiáng)堿性環(huán)氧系陰離子交換樹(shù)脂吸附鈾性能研究[J].東華理工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2013,01:69-75.

    PING Ai-dong,LUO Ming-biao,LIU Jian-liang,et al.Study On The Properties Of D231 Strong Basic Epoxy Anion Exchange Resin For Uranium Adsorption[J].Journal Of East China Institute Of Technology (Natural Science),2013,36(1):69-75.

    [4] Burinskii S V,Turkin E I.Fibrous sorbents for removing heavy metal compounds from waste-waters[J].Fibre chemistry,2008,40(3): 198-201.

    [5] Greenleaf J E,SenGupta A K.Flue gas carbon dioxide sequestration during water softening with ion-exchange fibers[J].Journal of Environmental Engineering,2009,135(6): 386-396.

    [6] Feng S Q,Shen X Y,Ji Y L.Submicron ion-exchange fibers of polystyrene and styrene-butadiene-styrene copolymer blends[J].Journal of Macromolecular Science,Part B,2011,50(9): 1 673-1 681.

    [7] 張陽(yáng),王立升,周永紅,等.離子交換纖維吸附辣椒堿的動(dòng)力學(xué)[J].化工進(jìn)展,2011,06:1188-1192.

    ZHANG Yang,WANG Li-sheng,ZHOU Yong-hong,et al.Adsorption Kinetics Of Capsaicin On Ion Exchange Fiber[J] Chemical Industry And Engineering Progress.2011,06:1 188-1 192.

    [8] 雷云逸,林昆華,汪福順,等.含羧基離子交換纖維合成及其對(duì)UO22+的吸附性能研究[J].核技術(shù),2009,09:689-694.

    LEI Yun-yi,LIN Kun-hua WANG Fu-shun,et al.Synthesis Of Carboxylic Ion Exchange Fiber And Its Application In Uranium Extraction[J].Nuclear Techniques,2009,09:689-694.

    [9] 李建華,王紅英,程威,等.離子交換纖維處理含鈾礦井水[J].鈾礦冶,2012,02:100-102.

    LI Jian-hua,WANG Hong-ying,CHENG Wei,et al.Processing Of Uranium-bearing Pit Water By Ion Exchange Fibre[J].Uranium Mining And Meatallurgy,2012,02:100-102.

    [10] Chakrapani G.Removal of uranium from drinking water and other aqueous systems using modified powdered activated carbon[C]//Proceedings of the Trombay symposium on desalination and water reuse: technology interve-ntions in water purification and management challenges and opportunities.2015.

    [11] Li Z,Chen F,Yuan L,et al.Uranium (VI) adsorption on graphene oxide nanosheets from aqueous solutions[J].Chemical Engineering Journal,2012,210: 539-546.

    [12] 蘇曉龍,楊倩,崔丹妮,等.聚丙烯腈/有序介孔碳復(fù)合材料吸附鈾(VI)的性能研究[J].江西化工,2015,02:89-94.

    SU Xiao-long,YANG Qian,CUI Dan-ni,et al.PAN /Ordered Mesoporous Carbon Composite Material Properties Of Adsorption Of Uranium(VI)[J].Jiangxi Chemical,2015,02:89-94.

    [13]張曉峰,陳迪云,彭燕,等.沸石負(fù)載對(duì)叔丁基杯[4]芳烴乙酸對(duì)鈾的吸附行為[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2015,06:1686-1692.

    ZHANG Xiao-feng,CHEN Di-yun,PENG Yan,et al.Adsorption Behavior Of Uranium By Zeolite Loaded With Pcalix[4]arene Acetate[J].China Environmental Science,2015,06:1 686-1 692.

    [14] 蔣海燕,張偉,周書(shū)葵,等.腐殖酸修飾凹凸棒對(duì)U(VI)的吸附性能及機(jī)理[J].環(huán)境工程學(xué)報(bào),2015,02:705-710.

    JIANG Hai-yan,ZHANG Wei,ZHOU Shu-kui,et al.Adsorption Properties And Mechanism Of U(VI) Onto Humicacid/Attapulgite Composites[J].Chinese Journal of Environmental Engineering,2015,02:705-710.

    [15] 謝水波,馮敏,楊金輝,等.腐殖酸改性針鐵礦對(duì)鈾U(Ⅵ)的吸附性能及機(jī)理研究[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2014,09:2 271-2 278.

    XIE Shui-bo,PENG Min,YANG Jin-hui,et al.Adsorption Of U(Ⅵ) By Humic Acid-modified Goethite And Its Mechanism[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2014,09:2 271-2 278.

    [16] 王攀峰,聶文斌,花榕,等.骨粉對(duì)放射性廢水中釷的吸附行為研究[J].原子能科學(xué)技術(shù),2015,07:1 165-1 169.

    WANG Pan-feng,NIE Wen-bin,HUA rong,et al.Study On Adsorption Of Thorium From Radioactive Wastewater Onto Bone Powder[J].Atomic Energy Science and Technology,2015,07:1 165-1 169.

    [17] 肖益群,周彥同,夏良樹(shù),等.改性稻稈吸附U(Ⅵ)的特性研究[J].核化學(xué)與放射化學(xué),2015,01:51-57.

    XIAO Yi-qun,ZHOU Yan-tong,XIA Liang-shu,et al.Adsorptive Characteristic Of U(Ⅵ) By Modified Rice Stem[J].Journal of Nuclear and Radiochemistry,2015,01:51-57.

    [18] 張曉峰,陳迪云,彭燕,等.丁二酸改性茶油樹(shù)木屑吸附鈾的研究[J].環(huán)境科學(xué),2015,05:1686-1693.

    ZHANG Xiao-feng,CHEN Di-yun,PENG yan,et al.Absorption Of Uranium With Tea Oil Tree Sawdust Modified by Succinic Acid[J].Environmental Science,2015,05:1 686-1 693.

    [19] 彭燕,陳迪云,張志強(qiáng).零價(jià)鐵-四鈦酸鉀晶須處理鈾礦山廢水[J].環(huán)境工程,2014,03:15-56.

    PENG Yan,CHEN Yun-di,ZHANG Zhi-qiang.Combined Treatment Of Uranium Mine Wastewater By Zero-valent Iron And Potassium Tetratitanate Whisper[J].Environmental Engineering,2014,03:15-56.

    [20] 鄧文靜,周書(shū)葵,劉迎九,等.木屑季銨螯合吸附劑的制備及其吸附鈾礦酸法廢水中U(Ⅵ)[J].中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào),2015,09:2604-2611.

    DENG Wen-jing,ZHOU Shu-kui,LIU Ying-jiu,et al.Preparation Of Quaternary Ammonium Salt Modified Sawdust Chelate Adsorbent And Its U(VI) Adsorption In Wastewater From Uranium Milling Plant[J].The Chinese Journal of Nonferrous Metals,2015,09:2604-2611.

    [21] Williams K H,Bargar J R,Lloyd J R,et al.Bioremediation of uranium-contaminated groundwater: a systems approach to subsurface biogeochemistry[J].Current opinion in biotechnology,2013,24(3): 489-497.

    [22] Giloteaux L,Holmes D E,Williams K H,et al.Characterization and transcription of arsenic respiration and resistance genes during in situuranium bioremediation[J].The ISME journal,2013,7(2): 370-383.

    [23] 楊杰,董發(fā)勤,代群威,等.耐輻射奇球菌對(duì)放射性核素鈾的吸附行為研究[J].光譜學(xué)與光譜分析,2015,04:1 010-1 014.

    YANG Jie,DONG Fa-qin,DAI Qun-wei,et al.Biosorption Of Radionuclide Uranium By Deinococcus Radiodurans[J].Spectroscopy and Spectral Analysis,2015,04:1 010-1 014.

    [24] 陳華柏,謝水波,劉金香,等.粉末活性污泥處理含鈾廢水的特性[J].環(huán)境工程學(xué)報(bào),2015,03:1 141-1 147.

    CHEN Hua-bai,XIE Shui-bo,LIU Jin-xiang,et al.Adsorption Characteristics Of Uranium By Powdered Activated Sludge[J].Chinese Journal of Environmental Engineering,2015,03:1 141-1 147.

    [25] 謝水波,陳勝,馬華龍,等.硫酸鹽還原菌顆粒污泥去除U(Ⅵ)的影響因素及穩(wěn)定性[J].中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào),2015,06:1 713-1 720.

    XIE Shui-bo,CHEN Sheng,MA Hua-long,et al.Influence Factors And Stability Of U(Ⅵ) Removal By Sulfate Reducing Bacteria Granular Sludge[J].The Chinese Journal of Nonferrous Metals,2015,06:1 713-1 720.

    [26] 陳華柏,謝水波,劉金香,等.厭氧顆粒污泥吸附鈾(Ⅵ)的特性與機(jī)理[J].中國(guó)有色金屬學(xué)報(bào),2014,09:2 418-2 425.

    CHEN Hua-bai,XIE Shui-bo,LIU Jin-xiang,et al.Characteristics And Mechanism Of Uranium(Ⅵ) Absorbed By Anaerobic Granular Sludge[J].The Chinese Journal of Nonferrous Aetals,2014,09:2 418-2 425.

    [27] 鄧欽文,王永東,呂俊文,等.大腸桿菌JM109對(duì)廢水中鈾(Ⅵ)的吸附實(shí)驗(yàn)研究[J].南華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2014,01:29-33.

    DENG Qin-wen,WANG Yong-dong,LV Jun-wen,et al.Study on Adsorption Uranium(Ⅵ) in Water by Escherichia coli JM109[J].Journal of University of South China(Science and Technology),2014,01:29-33.

    [28] 馬佳林,聶小琴,董發(fā)勤,等.三種微生物對(duì)鈾的吸附行為研究[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2015,03:825-832.

    MA Jia-lin,NIE Xiao-qin,DONG Fa-qin,et al.The Adsorption Behavior On Uranium By Three Kinds Of Microorganisms[J].China Environmental Science,2015,03:825-832.

    [29] 聶小琴,丁德馨,董發(fā)勤,等.水生植物大薸和鳳眼蓮對(duì)水中鈾的去除[J].核化學(xué)與放射化學(xué),2015,04:243-249.

    NIE Xiao-qin,DING De-xin,DONG Fa-qin,et al.Uranium Removal From Water By Pistia Stratiotesl And Eichhornia Crassipes[J].Journal of Nuclear And Radiochemistry,2015,04:243-249.

    [30] 胡南,丁德馨,潘長(zhǎng)春,等.鈾在植物—微生物共生體系滿(mǎn)江紅體內(nèi)的分布[J].南華大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版),2014,04:18-22.

    HU Nan,DING De-xin,PAN Chang-chun,et al.Distribution Of Uranium In The Plant-microbe Symbiotic System-Azolla Imbircata[J].Journal of University Of South China(Science and Technology),2014,04:18-22.

    [31] 張如金,王帥,胡永林,等.三種酸處理下浮萍對(duì)鈾吸附作用的研究[J].江西化工,2014,04:84-86.

    ZHANG Ru-jin,WANG Shuai,HU Yong-lin,et al.A Study On Application Of Adsorption On Uranium Palayed By Duckweed With The Help Of Three Kinds Of Acid [J].Jiangxi Chemical,2014,04:84-86.

    [32] Kryvoruchko A P,Yurlova L Y,Atamanenko I D,et al.Ultrafiltration removal of U(VI) from contaminated water[J].Desalination,2004,162: 229-236.

    [33] 謝水波,羅景陽(yáng),劉清,等.羥乙基纖維素/海藻酸鈉復(fù)合膜對(duì)六價(jià)鈾的吸附性能及吸附機(jī)制[J].復(fù)合材料學(xué)報(bào),2015,01:268-275.

    XIE Shui-bo,LUO Jing-yang,LIU Qing,et al.Adsorption Characteristics And Mechanism Of Hydroxyethyl Cellulose/sodinm Alginate Blend Films For Uraninm[J].Acta Materiae Compositae Sinica,2015,01:268-275.

    [34] 崔春龍,李強(qiáng),王曉麗,等.模擬含鈾廢液的除鈾方法與效果[J].環(huán)境工程學(xué)報(bào),2015,01:145-149.

    CUI Chun-long,LI Qiang,WANG Xiao-li,et al.Technique And Effect Of Removing Uranium From Simulant Uranium-bearing Wastewater[J].Chinese Journal Of Environmental Engineering,2015,01:145-149.

    [35] 范培培.NaY型納米分子篩的制備及其對(duì)鈾、鍶、銫吸附性能的研究[D].東華理工大學(xué),2012.

    FAN Pei-pei.Study On The Preparation And Adsorption Properties Of NaY Zeolite To UO22+,Sr2+And Cs+[D].East China Institute Of Technology,2012.

    A Study on the Research Progress in Treatment of Uranium-bearing Wastewater

    HU E-ming1,SHAO Er-yan1,ZHAO jing2

    (1.Key Discipline Laboratory for National Defense for Biotechnology in Uranium Mining and Hydrometallurgy,University of South China,Hengyang 4210012,China;2.The complex Lab of Fuyang Entry-exit Inspection And Quarantine Bureau,Fuyang 236000,China.)

    Abstract:With the rapid development and application of nuclear energy, the environmental pollution caused by the uranium containing radioactive wastewater is getting wors and worse, which will also have a negative impact on human health and the environment protection. Therefore, the effective governance of the uranium containing radioactive wastewater has attracted more and more attention. In this paper,This study gives an overview of many traditional methods,like chemical precipitation method,adsorption method,ion exchange method,and some new methods,like biotechnology and membrane technology,which was applied to solving the uranium-containing waste water.When it comes to radioactive nuclide uranium,the crystallization process and the adsorption function conducted by molecular sieve have also paved the way for the study on treatment of uranium-bearing wastewater.1fig.,1tab.,35refs.

    Keywords:uranium containing radioactive wastewater ;research progress;treatment technoiogy

    中圖分類(lèi)號(hào):TL212.3

    文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A

    文章編號(hào):2095-7300(2016)01-042-07

    作者簡(jiǎn)介:胡鄂明(1972-),男,湖南省桃江縣人,碩士,副教授,研究方向:溶浸采礦、濕法冶金、放射性廢水廢渣處理.

    基金項(xiàng)目:湖南省科技廳資助項(xiàng)目(編號(hào):2011KJT08,2013GK2023)

    收稿日期:2016-01-09

    Biography:HU E-ming(1972-),male,Taojiang County of Hunan Province,master,associate professor,major research on solution leaching,hydrometallurgy,radioactive wastewater and waste residue treatment.

    猜你喜歡
    處理技術(shù)研究進(jìn)展
    MiRNA-145在消化系統(tǒng)惡性腫瘤中的研究進(jìn)展
    離子束拋光研究進(jìn)展
    獨(dú)腳金的研究進(jìn)展
    中成藥(2017年9期)2017-12-19 13:34:44
    淺議大數(shù)據(jù)的產(chǎn)生與發(fā)展現(xiàn)狀
    東方教育(2016年4期)2016-12-14 13:04:12
    簡(jiǎn)析常用園林生態(tài)水處理技術(shù)
    祖國(guó)(2016年20期)2016-12-12 19:20:09
    淺談城市生活污水處理技術(shù)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)研究
    東方教育(2016年17期)2016-11-23 11:09:37
    淺析城市生活污水處理技術(shù)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)
    Java千萬(wàn)級(jí)別數(shù)據(jù)處理與優(yōu)化
    建筑工程項(xiàng)目的軟土地基處理技術(shù)
    EVA的阻燃研究進(jìn)展
    黑人欧美特级aaaaaa片| 97超碰精品成人国产| www.av在线官网国产| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲国产av影院在线观看| 两个人看的免费小视频| 青春草国产在线视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 香蕉丝袜av| 免费在线观看黄色视频的| 夫妻午夜视频| av女优亚洲男人天堂| 99久久人妻综合| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国产精品国产三级专区第一集| 久久人人爽人人爽人人片va| a级毛片黄视频| 精品亚洲成国产av| 亚洲经典国产精华液单| 欧美成人午夜精品| 另类精品久久| 亚洲精品一区蜜桃| 成年动漫av网址| 亚洲丝袜综合中文字幕| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 岛国毛片在线播放| 欧美xxⅹ黑人| 超色免费av| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产黄色免费在线视频| 看非洲黑人一级黄片| 欧美bdsm另类| 美女国产视频在线观看| 国产精品三级大全| 久久精品久久精品一区二区三区| 丰满少妇做爰视频| a 毛片基地| 9热在线视频观看99| 久久久久网色| 久久99热6这里只有精品| 国产亚洲一区二区精品| 老熟女久久久| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美+日韩+精品| 99国产精品免费福利视频| 亚洲,欧美精品.| 亚洲性久久影院| 夫妻性生交免费视频一级片| av片东京热男人的天堂| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲伊人色综图| 看十八女毛片水多多多| 国产成人免费观看mmmm| 色婷婷久久久亚洲欧美| 成人午夜精彩视频在线观看| 满18在线观看网站| 夫妻午夜视频| 熟女人妻精品中文字幕| 中国美白少妇内射xxxbb| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 人人澡人人妻人| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产黄色免费在线视频| 两个人看的免费小视频| 飞空精品影院首页| 十八禁网站网址无遮挡| 亚洲欧洲国产日韩| 国产在视频线精品| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 国产欧美日韩综合在线一区二区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产色婷婷99| 亚洲精品视频女| √禁漫天堂资源中文www| 在线 av 中文字幕| 久久狼人影院| av网站免费在线观看视频| 少妇的逼好多水| a级毛片黄视频| 久久婷婷青草| 午夜日本视频在线| 校园人妻丝袜中文字幕| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 99视频精品全部免费 在线| 一区二区av电影网| 日本欧美国产在线视频| 赤兔流量卡办理| 国产黄色免费在线视频| 国产成人免费无遮挡视频| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 免费av不卡在线播放| 久久这里只有精品19| 午夜福利视频精品| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲av中文av极速乱| 爱豆传媒免费全集在线观看| av一本久久久久| 国产成人av激情在线播放| av国产精品久久久久影院| 一区二区三区四区激情视频| 国内精品宾馆在线| 欧美3d第一页| 国产成人精品一,二区| 十八禁网站网址无遮挡| 男女下面插进去视频免费观看 | 熟女人妻精品中文字幕| 九九爱精品视频在线观看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 国产高清不卡午夜福利| 在线观看免费日韩欧美大片| 久久人人爽人人爽人人片va| 一二三四中文在线观看免费高清| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产av码专区亚洲av| 爱豆传媒免费全集在线观看| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 色5月婷婷丁香| 国产 一区精品| 在线观看美女被高潮喷水网站| 久久久久久久大尺度免费视频| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 亚洲精华国产精华液的使用体验| 高清黄色对白视频在线免费看| 两性夫妻黄色片 | 我要看黄色一级片免费的| 一级黄片播放器| 亚洲av在线观看美女高潮| 人妻 亚洲 视频| 国产一区二区激情短视频 | 97超碰精品成人国产| 久久女婷五月综合色啪小说| 国产 一区精品| 大码成人一级视频| 一区二区三区乱码不卡18| 国产一区二区激情短视频 | 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产在线一区二区三区精| av.在线天堂| 黑人猛操日本美女一级片| 热re99久久精品国产66热6| av有码第一页| 精品午夜福利在线看| 亚洲欧美一区二区三区国产| 成人亚洲精品一区在线观看| 精品久久国产蜜桃| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 最近中文字幕2019免费版| 亚洲精品色激情综合| 国产黄色视频一区二区在线观看| 伦精品一区二区三区| 久久99精品国语久久久| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产乱人偷精品视频| 亚洲av日韩在线播放| 成人影院久久| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲精品久久午夜乱码| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 日韩av在线免费看完整版不卡| 精品少妇久久久久久888优播| 国产精品国产三级专区第一集| 国产精品三级大全| 香蕉精品网在线| 亚洲经典国产精华液单| 国国产精品蜜臀av免费| 国产精品蜜桃在线观看| 欧美最新免费一区二区三区| 久久人人爽人人爽人人片va| 香蕉精品网在线| 老司机影院毛片| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 亚洲国产精品成人久久小说| 十八禁网站网址无遮挡| 亚洲综合色网址| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 免费在线观看黄色视频的| 咕卡用的链子| 亚洲人成网站在线观看播放| 亚洲av成人精品一二三区| 日韩欧美精品免费久久| 久久毛片免费看一区二区三区| 超色免费av| 男男h啪啪无遮挡| 日本91视频免费播放| 亚洲av日韩在线播放| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲av综合色区一区| 岛国毛片在线播放| 国产男女内射视频| 亚洲精品456在线播放app| 老司机影院毛片| 国产亚洲欧美精品永久| 人妻系列 视频| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 日本wwww免费看| 免费日韩欧美在线观看| 尾随美女入室| 日韩精品有码人妻一区| 国产黄色视频一区二区在线观看| 成人免费观看视频高清| 精品久久国产蜜桃| 亚洲美女搞黄在线观看| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲精品av麻豆狂野| av黄色大香蕉| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 亚洲欧美色中文字幕在线| 男女啪啪激烈高潮av片| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久狼人影院| 亚洲av成人精品一二三区| 亚洲国产精品成人久久小说| 成人免费观看视频高清| 国产亚洲最大av| 美女视频免费永久观看网站| 久久久久久久久久久久大奶| 咕卡用的链子| 不卡视频在线观看欧美| 色哟哟·www| 国产一级毛片在线| 亚洲av日韩在线播放| 高清av免费在线| 2021少妇久久久久久久久久久| 日日啪夜夜爽| 高清视频免费观看一区二区| 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 午夜91福利影院| 乱码一卡2卡4卡精品| 99精国产麻豆久久婷婷| 日韩制服骚丝袜av| 在线观看免费高清a一片| 久久久久久久国产电影| 国产成人精品福利久久| 精品国产一区二区久久| 亚洲成人手机| 精品人妻一区二区三区麻豆| 香蕉丝袜av| 国产亚洲欧美精品永久| a级毛片黄视频| 国产成人午夜福利电影在线观看| 国产永久视频网站| 黄片播放在线免费| 欧美成人午夜免费资源| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 国产免费又黄又爽又色| 亚洲伊人久久精品综合| 欧美丝袜亚洲另类| 久久免费观看电影| 最近手机中文字幕大全| 久久久久久久久久久免费av| 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 观看av在线不卡| 男人爽女人下面视频在线观看| 看十八女毛片水多多多| 9色porny在线观看| 夜夜爽夜夜爽视频| av片东京热男人的天堂| 久久精品国产亚洲av天美| 蜜臀久久99精品久久宅男| 欧美人与性动交α欧美软件 | 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲欧洲日产国产| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲综合色惰| 乱人伦中国视频| 伊人亚洲综合成人网| 亚洲成人手机| 性高湖久久久久久久久免费观看| 成人漫画全彩无遮挡| 国产色爽女视频免费观看| 日韩伦理黄色片| 久久精品国产综合久久久 | 中文字幕最新亚洲高清| 中文字幕av电影在线播放| 久久久久久久亚洲中文字幕| 成人国产av品久久久| 美女内射精品一级片tv| 看免费成人av毛片| 日本爱情动作片www.在线观看| 成年动漫av网址| 中国三级夫妇交换| 亚洲少妇的诱惑av| 一区二区av电影网| 亚洲美女搞黄在线观看| 最黄视频免费看| 青春草国产在线视频| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲四区av| 亚洲av电影在线进入| 9色porny在线观看| 考比视频在线观看| 男女国产视频网站| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| av片东京热男人的天堂| 三上悠亚av全集在线观看| 黄片无遮挡物在线观看| 久久99热6这里只有精品| 22中文网久久字幕| 亚洲国产色片| 在线看a的网站| 午夜老司机福利剧场| 伦理电影大哥的女人| 观看美女的网站| 蜜桃在线观看..| 少妇的逼好多水| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 又大又黄又爽视频免费| 亚洲精品国产av蜜桃| 国产精品一国产av| 久热久热在线精品观看| 婷婷色麻豆天堂久久| 欧美日韩av久久| 寂寞人妻少妇视频99o| 成人无遮挡网站| www.av在线官网国产| 日韩成人av中文字幕在线观看| 久久亚洲国产成人精品v| 九色成人免费人妻av| 丁香六月天网| 少妇的丰满在线观看| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产成人91sexporn| 亚洲美女搞黄在线观看| 亚洲国产av影院在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 日本wwww免费看| 男人舔女人的私密视频| 精品一区二区三区四区五区乱码 | 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 亚洲精品日本国产第一区| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 91精品国产国语对白视频| 中国美白少妇内射xxxbb| av一本久久久久| 精品人妻在线不人妻| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲av.av天堂| 十八禁高潮呻吟视频| 99热国产这里只有精品6| 丰满饥渴人妻一区二区三| 婷婷色麻豆天堂久久| 狂野欧美激情性bbbbbb| 日韩av在线免费看完整版不卡| 97人妻天天添夜夜摸| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 日韩免费高清中文字幕av| 插逼视频在线观看| 久久国内精品自在自线图片| av.在线天堂| 我要看黄色一级片免费的| 国产熟女欧美一区二区| 免费日韩欧美在线观看| 美女大奶头黄色视频| 下体分泌物呈黄色| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 麻豆乱淫一区二区| 欧美日韩视频精品一区| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 人人妻人人澡人人看| 韩国精品一区二区三区 | 精品国产一区二区三区四区第35| 国产亚洲欧美精品永久| 精品一品国产午夜福利视频| 成人影院久久| 十八禁网站网址无遮挡| av卡一久久| 久久久国产精品麻豆| 丝袜美足系列| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 免费少妇av软件| 国产一区亚洲一区在线观看| 精品人妻一区二区三区麻豆| 色吧在线观看| 精品亚洲成国产av| 777米奇影视久久| 91成人精品电影| 日本wwww免费看| 亚洲伊人色综图| 99久久中文字幕三级久久日本| 97在线人人人人妻| 亚洲av福利一区| 精品一品国产午夜福利视频| 久久久久人妻精品一区果冻| 成年女人在线观看亚洲视频| 成人国产麻豆网| 国产黄色视频一区二区在线观看| 99国产精品免费福利视频| 久久久久久伊人网av| 啦啦啦啦在线视频资源| 看十八女毛片水多多多| 制服人妻中文乱码| 少妇精品久久久久久久| av福利片在线| 亚洲欧美一区二区三区国产| 久久女婷五月综合色啪小说| 国产精品女同一区二区软件| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 搡女人真爽免费视频火全软件| 最近的中文字幕免费完整| 99视频精品全部免费 在线| xxxhd国产人妻xxx| 成年动漫av网址| 少妇人妻久久综合中文| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产又色又爽无遮挡免| av又黄又爽大尺度在线免费看| 亚洲av综合色区一区| 2022亚洲国产成人精品| 丰满饥渴人妻一区二区三| 99香蕉大伊视频| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产麻豆69| 91成人精品电影| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 日韩欧美一区视频在线观看| 综合色丁香网| 欧美最新免费一区二区三区| 精品一区二区三区视频在线| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 久久精品久久久久久久性| 国产精品无大码| 中文字幕免费在线视频6| 国产欧美日韩综合在线一区二区| av线在线观看网站| 日韩av免费高清视频| 国产成人午夜福利电影在线观看| 黄色怎么调成土黄色| 捣出白浆h1v1| 91精品伊人久久大香线蕉| 十八禁网站网址无遮挡| 性色avwww在线观看| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国产精品一区www在线观看| av在线观看视频网站免费| 久久久久久人人人人人| 99久久中文字幕三级久久日本| 国产淫语在线视频| 观看美女的网站| 久久女婷五月综合色啪小说| 在现免费观看毛片| 亚洲一区二区三区欧美精品| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 中文欧美无线码| 国产精品蜜桃在线观看| 日韩三级伦理在线观看| 久久久精品免费免费高清| 黄色怎么调成土黄色| 久久久国产精品麻豆| 老司机亚洲免费影院| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 少妇 在线观看| 亚洲美女黄色视频免费看| 乱人伦中国视频| 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲精品aⅴ在线观看| 最近2019中文字幕mv第一页| 日韩中字成人| 精品亚洲乱码少妇综合久久| www.熟女人妻精品国产 | 国产1区2区3区精品| 国产有黄有色有爽视频| 韩国av在线不卡| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产xxxxx性猛交| av一本久久久久| 黄色一级大片看看| www日本在线高清视频| 免费人妻精品一区二区三区视频| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 男女高潮啪啪啪动态图| videosex国产| 国产 精品1| 五月伊人婷婷丁香| 国产免费又黄又爽又色| 在线观看美女被高潮喷水网站| 成人亚洲欧美一区二区av| 美女国产高潮福利片在线看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 国产亚洲精品久久久com| 日韩人妻精品一区2区三区| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产男人的电影天堂91| 亚洲在久久综合| 婷婷色综合www| 国产精品国产三级专区第一集| 九九爱精品视频在线观看| 少妇的逼好多水| 十八禁网站网址无遮挡| 在现免费观看毛片| 亚洲天堂av无毛| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 国产成人精品在线电影| 久久精品夜色国产| 久久久久精品久久久久真实原创| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 国产精品国产av在线观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 永久免费av网站大全| 超碰97精品在线观看| 99久久中文字幕三级久久日本| 久久毛片免费看一区二区三区| 美女福利国产在线| 国产精品 国内视频| 18禁观看日本| 欧美少妇被猛烈插入视频| 成人免费观看视频高清| 欧美精品亚洲一区二区| 国产国语露脸激情在线看| 精品国产一区二区三区四区第35| 亚洲 欧美一区二区三区| 国产成人精品久久久久久| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 亚洲,欧美,日韩| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 久久99精品国语久久久| 免费黄频网站在线观看国产| 在线观看美女被高潮喷水网站| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 免费看av在线观看网站| 精品久久蜜臀av无| 亚洲国产日韩一区二区| 下体分泌物呈黄色| 搡女人真爽免费视频火全软件| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 美女内射精品一级片tv| 蜜臀久久99精品久久宅男| 精品亚洲成国产av| 视频中文字幕在线观看| 亚洲一码二码三码区别大吗| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 精品一区在线观看国产| 九九在线视频观看精品| 欧美3d第一页| 啦啦啦在线观看免费高清www| 免费大片黄手机在线观看| 亚洲国产精品成人久久小说| 人人妻人人澡人人看| 国产精品国产av在线观看| 日韩欧美精品免费久久| 欧美精品一区二区免费开放| 欧美97在线视频| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲精品视频女| 精品亚洲成a人片在线观看| 久久久久人妻精品一区果冻| av.在线天堂| 如何舔出高潮| 免费av中文字幕在线| 大陆偷拍与自拍| 啦啦啦啦在线视频资源| 欧美精品国产亚洲| 国产在线免费精品| 一级黄片播放器| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 亚洲在久久综合| 下体分泌物呈黄色| 极品人妻少妇av视频| 亚洲国产精品999| 99久国产av精品国产电影| 五月伊人婷婷丁香| 赤兔流量卡办理| 一本久久精品| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 伊人久久国产一区二区| 国产综合精华液| 国产成人精品无人区| 18禁动态无遮挡网站| 激情五月婷婷亚洲| 国产精品久久久久久久电影| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 激情五月婷婷亚洲| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 中文字幕亚洲精品专区| 男女高潮啪啪啪动态图| av.在线天堂| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 狂野欧美激情性xxxx在线观看| 精品熟女少妇av免费看| 18禁观看日本| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 国产成人精品无人区| 亚洲精品一区蜜桃| 校园人妻丝袜中文字幕| 日韩人妻精品一区2区三区| 午夜福利视频在线观看免费| 久久精品久久精品一区二区三区| 一级,二级,三级黄色视频| 一个人免费看片子| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产极品天堂在线| 国产又爽黄色视频| 久久国产亚洲av麻豆专区| 只有这里有精品99| 国产色婷婷99| 99九九在线精品视频| 国产精品国产三级专区第一集| 欧美97在线视频| 精品久久久精品久久久|