• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    氮氣射流低溫等離子體處理對落葉松表面潤濕性的影響1)

    2016-05-06 09:45:02馬東超郭明輝
    東北林業(yè)大學學報 2016年4期
    關鍵詞:落葉松

    馬東超 郭明輝

    (生物質材料科學與技術教育部重點實驗室(東北林業(yè)大學),哈爾濱,150040)

    ?

    氮氣射流低溫等離子體處理對落葉松表面潤濕性的影響1)

    馬東超郭明輝

    (生物質材料科學與技術教育部重點實驗室(東北林業(yè)大學),哈爾濱,150040)

    摘要為了提高落葉松的表面潤濕性,采用N2射流低溫等離子體對落葉松表面進行處理。針對處理時間和處理高度兩個因素進行單因素試驗設計。通過表面接觸角的測試和表面自由能的計算,分析落葉松經(jīng)N2射流低溫等離子體處理前后表面潤濕性的變化,得出較佳的處理參數(shù)。結果表明:經(jīng)N2射流低溫等離子體處理后落葉松表面接觸角顯著下降,表面自由能明顯提高,落葉松表面潤濕性增強。對于處理截面尺寸為40 mm×40 mm的試件,氮氣射流低溫等離子體處理落葉松表面的較佳工藝參數(shù)為:處理時間20 s,處理高度15 mm。處理后落葉松表面有明顯的刻蝕痕跡,表面粗糙度增加,落葉松表面含氧官能團增多,增強了落葉松表面的親水性,有利于落葉松表面潤濕性的提高。

    關鍵詞落葉松;氮氣射流低溫等離子體;表面潤濕性

    分類號S781.4

    Effect of Wettability of Larch Surface Treated by Nitrogen Gas Cold Atmospheric Plasma Jet

    Ma Dongchao, Guo Minghui

    (Key Laboratory of Bio-Based Material Science & Technology of Ministry of Education, Northeast Forestry University, Harbin 150040, P. R. China)//Journal of Northeast Forestry University,2016,44(4):69-73.

    Nitrogen gas cold atmospheric plasma jet (APPJ) was used to treat the surface of larch to improve its wettability. Single factor experiment was designed with processing time and processing height to determine the optimal processing condition. The changes of the wettability of the larch surface were analyzed by measuring the surface contact angle and the calculation of free energy of the larch surface. After the treatment, the contact angle of larch surface was decreased significantly, the free energy and the wettability of larch surface were improved obviously. In terms of a sample with processing section of 40 mm×40 mm, the optimal processing condition of nitrogen gas cold atmospheric plasma jet was with processing time of 20 s and processing height of 15 mm. There were obvious traces of etching on the surface of larch after the treatment, and the roughness of larch surface was increased. Oxygen-related functional groups strengthened the hydrophilia of larch surface, which is conducive to enhancing the wettability of larch surface.

    KeywordsLarch; Nitrogen gas cold atmospheric plasma; Surface wettability

    落葉松是我國東北、內蒙古林區(qū)及華北、西南地區(qū)的高山針葉林的主要組成樹種,是東北地區(qū)主要三大針葉用材樹種之一,具有生長速度快、強度高、耐腐性好等特點,是一種理想的木結構用材[1-2]。木材的表面性質關系到木質材料表面的涂飾、膠接、防腐等諸多性能,直接影響木制品的功能改良和裝飾特性。為了生產(chǎn)出更高強度的膠合層積材使其滿足結構材的需求,需要對木材進行表面改性處理,為提高其整體性能奠定基礎[3-4]。

    在眾多木材表面處理的技術中,等離子體技術由于其高效環(huán)保且不影響材料本體性質的特點而成為最有發(fā)展前景的表面處理技術之一。杜官本等[5-11]對低溫等離子體處理木材等高分子材料表面展開了較為系統(tǒng)的研究,但關于低溫等離子體處理落葉松表面還尚未有相關報道。筆者用N2射流低溫等離子體處理,提高落葉松表面的潤濕性,研究不同處理時間和處理高度(低溫等離子處理機噴頭距待處理材料表面的垂直距離)對落葉松表面潤濕性的影響,探討N2射流低溫等離子體處理落葉松表面的較佳處理參數(shù)。并對處理前后落葉松表面的微觀形貌和化學組成進行測試和分析,探索N2射流低溫等離子體處理對落葉松表面潤濕性的影響機理。

    1材料與方法

    1.1材料

    材料為東北主要樹種興安落葉松(Larixgmelinii),購于黑龍江省哈爾濱市林業(yè)局。試件尺寸為40 mm×40 mm×40 mm,處理的表面均為落葉松徑切面。試件進行雙面平整化,利于接觸角的測試。材料在試驗前需要進行含水率和密度測試。參考GB/T 1931—2009[12]利用干燥箱對材料進行干燥和用電子天平稱質量,對落葉松試件含水率進行檢測;參考GB/T 1933—2009[13]測量材料的尺寸和材料的質量,計算出材料的氣干密度。測量得出落葉松試件的含水率為12%,氣干密度為0.61 g/cm3。接觸角的測試液體為二碘甲烷和蒸餾水。二碘甲烷,化學純,純度95%,購買于阿拉丁試劑網(wǎng);蒸餾水,購買于哈爾濱文景蒸餾水廠。

    1.2儀器設備

    處理落葉松表面的設備是GSL-1100X-PJF-A等離子表面處理機,購買于MTI公司。這臺射流型大氣低溫等離子處理機主要分為3部分:機械部分、XY軸控制部分和等離子體控制部分。它由等離子發(fā)生器、氣體輸送系統(tǒng)及等離子噴頭等部分組成。用于測量接觸角的設備是OCA 20視頻光學接觸角測量儀,接觸角測量范圍:0°~180°,測量精度0.1°。其它需要用到的儀器還有掃描電子顯微鏡(SEM)、傅立葉紅外光譜儀(FTIR)、X射線光電子能譜儀(XPS)、精密裁板鋸、游標卡尺等。

    1.3N2射流低溫等離子體處理

    采用單因素法確定N2射流低溫等離子體處理落葉松表面的較佳工藝參數(shù),2個單因素分別為處理時間和處理高度。首先考查處理時間對N2射流低溫等離子體處理對落葉松表面潤濕性的影響,設定處理高度為15 mm,將試件放入低溫等離子體改性設備的反應臺中,開啟設備激發(fā)產(chǎn)生等離子體。等離子體處理機工作壓力為0.06 MPa,工作電壓為288 V。處理時間分別為5、10、20、40、60 s。然后考查處理高度對N2射流低溫等離子體處理落葉松表面潤濕性的影響。等離子體處理機工作壓力為0.06 MPa,工作電壓為288 V,處理時間均設定為20 s。保證等離子體射流不直接灼燒到木材表面的前提下,處理高度分別為15、20、25 mm。

    1.4接觸角測試和表面自由能的計算

    考慮到等離子體處理具有時效性[14],處理試件均在處理后1 h內進行表面接觸角測試。通過測量水和二碘甲烷兩種液體在落葉松表面的接觸角來計算落葉松的表面自由能,得出N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面潤濕性的變化情況。

    采用OCA 20視頻光學接觸角測量儀對落葉松表面進行接觸角測試,測試液體為二碘甲烷和蒸餾水,測量方法為懸滴法。每個試樣至少測12次,去掉最大接觸角和最小接觸角各3個,然后求出剩余6個測量值的平均值作為此試樣的接觸角數(shù)值。表面自由能的計算方法:對于低表面能固體(表面能<100×10-7J·cm-2或接觸角≥10°)采用YGGF方程,結合接觸角數(shù)據(jù)計算固體表面能[15]。方程如下:

    (1)

    (2)

    (3)

    (4)

    2結果與分析

    2.1處理時間對N2射流低溫等離子體處理落葉松表面潤濕性的影響

    表1為處理高度15 mm時,不同處理時間對N2射流低溫等離子體處理落葉松表面潤濕性的影響。可以看出,N2射流低溫等離子體對落葉松表面的處理效果與處理時間有關,落葉松表面經(jīng)過N2射流低溫等離子體處理后,10 s內水和二碘甲烷的接觸角都迅速下降,水的接觸角降低了39.9°,二碘甲烷的接觸角下降了24.1°,落葉松表面自由能明顯提高,由37.96×10-7J·cm-2提高到66.49×10-7J·cm-2。處理時間從10 s上升到20 s,水和二碘甲烷的接觸角繼續(xù)減小,但減小幅度明顯小于前10 s,表面自由能繼續(xù)小幅增加。20 s后繼續(xù)延長處理時間,水和二碘甲烷的接觸角仍有小幅減小趨勢,但幅度很小,基本趨于穩(wěn)定。綜合考慮處理效果和成本,對于處理截面尺寸為40 mm×40 mm的落葉松試件,較佳的處理時間為20 s。

    表1處理時間對N2射流低溫等離子體處理落葉松表面潤濕性的影響

    時間/s接觸角/(°)H2OCH2I2色散力/10-7J·cm-2極性力/10-7J·cm-2表面能/10-7J·cm-2065.264.218.2119.7637.96535.544.224.5436.0960.631025.340.125.4241.0766.492020.138.725.6243.2268.844015.736.626.2844.2570.536016.839.624.9645.0269.98

    2.2處理高度對N2射流低溫等離子體處理落葉松表面潤濕性的影響

    表2為處理時間20 s時,不同處理高度對N2射流低溫等離子體處理落葉松表面潤濕性的影響??梢钥闯觯琋2射流低溫等離子體對落葉松表面的處理效果和處理高度有關,在保證射流不直接灼燒到木材表面的前提下,處理效果隨著處理高度的降低而有小幅提高,這是由于降低處理高度起到增大處理強度的作用。根據(jù)N2射流低溫等離子體的射流長度(處理高度小于15 mm時,N2射流會直接灼燒到木材表面)及處理效果和成本的綜合考慮,對于處理截面尺寸為40 mm×40 mm的落葉松試件,處理的較佳工藝參數(shù)為處理高度15 mm,處理時間20 s。

    表2處理高度對N2射流低溫等離子體處理落葉松表面潤濕性的影響

    處理高度/mm接觸角/(°)H2OCH2I2色散力/10-7J·cm-2極性力/10-7J·cm-2表面能/10-7J·cm-2未處理65.264.218.2119.7637.961520.138.725.6243.2268.842023.939.425.6241.5767.192525.339.225.8540.7266.56

    2.3N2射流低溫等離子處理前后落葉松表面XPS分析

    X射線光電子能譜(XPS)分析是材料表面化學成分組成分析的有效工具之一,表3即為XPS測得N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面各種化學元素組成情況。處理高度為15 mm,處理時間為20 s??梢钥闯?,落葉松表面經(jīng)過N2射流低溫等離子體處理后碳元素原子數(shù)量減小,氧元素原子數(shù)量增加,氧碳原子數(shù)量比明顯增加,說明落葉松經(jīng)N2射流低溫等離子體處理后,表面含氧官能團增多,同時根據(jù)氮元素原子數(shù)量增多推測有—NH2生成。表4為N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面C1s結合能和相對峰面積情況,圖1為N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面的C1s圖譜。

    碳原子在木材中有4種結合形式,分別為C1、C2、C3和C4。C1為碳原子僅與其它碳原子或氫原子相結合,電子結合能較低,約為285 eV;C2為碳原子與1個非羰基氧結合,主要來源于與羥基相連的碳原子,電子結合能約為286.5 eV;C3為碳原子與2個非羰基氧或與1個羰基氧結合,電子結合能約為288 eV;C4為碳原子同時與1個羰基氧和1個非羰基氧結合,通常歸屬于羧酸根,電子結合能約為289 eV[16-17]。從圖1和表4可以看出,未處理落葉松表面的C1s圖譜由C1、C2和C3峰組成,其相對峰面積分別為75.06%、18.74%和7.2%。經(jīng)N2射流低溫等離子體處理后,落葉松表面C1相對峰面積明顯降低,C2和C3相對峰面積增加,說明落葉松表面羥基和羰基增多,有利于落葉松表面潤濕性的提高。同時發(fā)現(xiàn)在N2射流低溫等離子體處理后,落葉松表面C1s圖譜中有C4出現(xiàn),相對峰面積為5.55%。這說明落葉松經(jīng)N2射流低溫等離子體處理后表面被深度氧化,可能產(chǎn)生了羧酸根等含氧官能團[18]。

    表3 N2射流低溫等離子處理前后落葉松表面元素組成

    表4 N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面C1s結合能和相對峰面積

    A.素材b.氮氣處理材

    圖1N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面C1s圖譜

    2.4N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面紅外光譜(FTIR)分析

    圖2為N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面FTIR掃描圖。處理高度為15 mm,處理時間為20 s。3 100~3 600 cm-1的吸收峰歸屬為—OH的特征峰,1 640~1 730 cm-1的吸收峰歸屬為CO的特征峰??梢钥闯?,經(jīng)過N2射流低溫等離子體處理后,落葉松表面—OH和CO相對峰面積增多。這表明經(jīng)N2射流低溫等離子體處理后,落葉松表面親水基團增多,有利于落葉松表面潤濕性的提高[19]。

    圖2 N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面FTIR掃描圖

    2.5N2射流低溫等離子處理前后落葉松表面SEM分析

    圖3為掃描電子顯微鏡觀測到的N2射流低溫等離子體處理前后落葉松表面形貌圖。放大倍數(shù)分別為500和1 000倍??梢钥闯?,經(jīng)N2射流低溫等離子體處理后,落葉松表面有明顯的等離子體刻蝕痕跡,粗糙度增加。N2射流低溫等離子體處理造成落葉松表面粗糙化的主要原因可能是等離子體中高能粒子轟擊木材表面,使表面化學鍵部分斷開,并脫去小分子碎片,發(fā)生濺射和刻蝕作用,從而使落葉松表面的粗糙度增加[20]。

    圖3 N2射流低溫等離子處理前后落葉松表面SEM照片

    3結論與討論

    落葉松經(jīng)N2射流低溫等離子體處理后表面接觸角顯著下降,表面自由能明顯提高,表面潤濕性明顯增強。處理效果和處理高度及處理時間有關。隨著處理時間的延長,落葉松表面接觸角的整體變化過程為先迅速下降,之后下降放緩,最后趨于穩(wěn)定。在保證N2射流不直接灼燒到木材表面的前提下,處理效果隨著處理高度的降低而有小幅提高,這是由于降低處理高度起到增大處理強度的效果。根據(jù)N2射流低溫等離子體的射流長度以及處理效果和成本的綜合考慮,對于處理截面尺寸為40 mm×40 mm的落葉松試件,較佳的處理參數(shù)為:處理時間20 s,處理高度15 mm。采用SEM觀察得出:與未處理材相比,落葉松經(jīng)N2射流低溫等離子體處理后表面有明顯的刻蝕痕跡,表面粗糙度增加。利用XPS和FTIR分析結果顯示:落葉松經(jīng)N2射流低溫等離子體處理后表面C1相對峰面積減少,C2和C3相對峰面積增多,有C4出現(xiàn),氧碳原子數(shù)量比明顯提高,說明落葉松表面含氧官能團增多,同時根據(jù)氮元素原子數(shù)量增多推測有—NH2生成。這些基團增強了落葉松表面的親水性,有利于落葉松表面潤濕性的提高。

    參考文獻

    [1]申世杰,王麗宇.我國開發(fā)落葉松工程木制材料的前景分析[J].國際木業(yè),2002,32(12):12-16.

    [2]程瑞香,顧繼友.落葉松、樺木和柞木集成材膠接性能的研究[J].木材加工機械,2003,14(2):1-4.

    [3]李小兵,劉瑩.材料表面潤濕性的控制與制備技術[J].材料工程,2008(4):74-80.

    [4]韋雙穎,顧繼友,王抵.濕固化膠粘接高含水率樺木的潤濕性能與膠接性能的關系[J].林產(chǎn)工業(yè),2010,37(5):13-16.

    [5]杜官本,孫兆斌,黃林榮.微波等離子體處理對柚木表面潤濕性的影響[J].東北林業(yè)大學學報,2007,35(12):31-33.

    [6]鮑領翔,林巧佳,饒久平.等離子體技術在木材工業(yè)中的應用研究現(xiàn)狀及展望[J].林產(chǎn)工業(yè),2013,40(1):14-17.

    [7]楊超,邱高.等離子體表面技術和在有機材料改性應用中的新進展[J].高分子材料科學與工程,2001,17(6):30-34.

    [8]LAI J, SUNDERLAND B, XUE J, et al. Study on hydrophilicity of polymer surfaces improved by plasma treatment[J]. Applied Surface Science,2006,252(10):3375-3379.

    [9]RU L, JIE-RONG C. Studies on wettability of medical poly (vinyl chloride) by remote argon plasma[J]. Applied Surface Science,2006,252(14):5076-5082.

    [10]歐陽吉庭,何巍,涂剛,等.低溫等離子體處理木材表面研究[J].河北大學學報(自然科學版),2007(6):597-600.

    [11]王洪艷,杜官本.冷等離子體技術在木竹材表面改性中的應用及研究進展[J].化學與黏合,2013,35(1):57-60.

    [12]中華人民共和國國家質量監(jiān)督檢驗檢疫總局,中國國家標準化管理委員會.木材含水率測定方法:GB/T 1931—2009[S].北京:中國標準出版社,2009.

    [13]中華人民共和國國家質量監(jiān)督檢驗檢疫總局,中國國家標準化管理委員會.木材密度測定方法:GB/T 1933—2009[S].北京:中國標準出版社,2009.

    [14]任煌,邱夷.低溫等離子體對高聚物材料表面改性處理時效性的研究進展[J].材料導報,2007,21(1):56-59.

    [15]宋華杰,董海山,郝瑩,等.計算固體表面能的Young-Good-Girifalco-Fowkes方程的理論基礎[J].粘接,2000,21(5):1-5.

    [16]DORRIS G M, GRAY D G. The surface analysis of paper and wood fibers by ESCA (electron spectroscopy for chemical analysis) I. Applications to cellulose and lignin[J]. Cellulose Chemistry & Technology,1978,12(1):9-23.

    [17]DORRIS G M, GRAY D G. The surface analysis of paper and wood fibers by ESCA (electron spectroscopy for chemical analysis) II. Surface composition of mechanical pulps[J]. Cellulose Chemistry & Technology,1978,12(7):721-734.

    [18]KOSTOV K G, NISHIME T M C, CASTRO A H R, et al. Surface modification of polymeric materials by cold atmospheric plasma jet[J]. Applied Surface Science,2014,314(10):367-375.

    [19]王洪艷.冷等離子體處理對木竹材膠合性能及納米材料構筑的影響研究[D].南京:南京林業(yè)大學,2013.

    [20]杜官本,華毓坤,王真.微波等離子體環(huán)境下木材表面蝕刻[J].林業(yè)科學,1999,35(2):98-102.

    收稿日期:2015年10月27日。

    作者簡介:第一馬東超,男,1991年4月生,生物質材料科學與技術教育部重點實驗室(東北林業(yè)大學),碩士研究生。E-mail:momomoshazi@126.com。通信作者:郭明輝,生物質材料科學與技術教育部重點實驗室(東北林業(yè)大學),教授。E-mail:gmh1964@126.com。

    1)“十二五”國家科技支撐項目(2015BAD14B0)。

    責任編輯:戴芳天。

    猜你喜歡
    落葉松
    落葉松病蟲害防治措施探討
    山西落葉松雜交良種逾10萬畝
    落葉松病蟲害防治措施探討
    落葉松育苗及田間管理技術探究
    花卉(2020年8期)2020-01-07 11:13:57
    長白落葉松離體再生體系的建立
    神奇的落葉松提取物
    水曲柳和落葉松人工純林與混交林的碳儲量
    森林工程(2018年4期)2018-08-04 03:23:10
    氮磷施肥對落葉松葉片非結構性碳濃度的影響
    森林工程(2018年4期)2018-08-04 03:23:06
    落葉松自然習性和造林意義探析
    落葉松種和種源選擇研究
    日韩欧美精品免费久久| 伦精品一区二区三区| 大陆偷拍与自拍| 国产一区二区三区av在线| 国产精品人妻久久久影院| 国产精品女同一区二区软件| 欧美xxxx性猛交bbbb| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 久久久成人免费电影| 天美传媒精品一区二区| 免费看日本二区| 久热这里只有精品99| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 色婷婷av一区二区三区视频| 色视频在线一区二区三区| 秋霞在线观看毛片| 国产免费又黄又爽又色| 交换朋友夫妻互换小说| 麻豆国产97在线/欧美| 99久久精品国产国产毛片| 国产91av在线免费观看| 性高湖久久久久久久久免费观看| 黄片wwwwww| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 欧美精品亚洲一区二区| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲一区二区三区欧美精品| 青春草亚洲视频在线观看| 简卡轻食公司| 在线观看一区二区三区激情| 全区人妻精品视频| 亚洲精品色激情综合| 成人无遮挡网站| 久久精品国产亚洲av天美| 久久久久国产网址| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 青青草视频在线视频观看| 最近的中文字幕免费完整| 老熟女久久久| 九九在线视频观看精品| 国产伦精品一区二区三区四那| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲av福利一区| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 乱码一卡2卡4卡精品| 亚洲国产精品999| 日韩人妻高清精品专区| 激情 狠狠 欧美| 欧美xxxx性猛交bbbb| 人妻 亚洲 视频| 在线看a的网站| 欧美精品国产亚洲| 亚洲国产最新在线播放| 国产成人a区在线观看| 全区人妻精品视频| 男女边吃奶边做爰视频| 韩国高清视频一区二区三区| 国产毛片在线视频| av国产免费在线观看| 精品少妇久久久久久888优播| 免费看日本二区| 亚洲欧美日韩东京热| 三级国产精品欧美在线观看| 中国国产av一级| a级毛色黄片| 人妻一区二区av| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 成人漫画全彩无遮挡| 久久人人爽人人片av| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 亚洲欧美精品专区久久| 亚洲成人手机| 国产成人a区在线观看| 男女免费视频国产| 欧美另类一区| a级毛色黄片| 欧美激情国产日韩精品一区| 精品国产三级普通话版| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 又爽又黄a免费视频| 欧美日韩综合久久久久久| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 亚洲图色成人| 国产有黄有色有爽视频| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产片特级美女逼逼视频| 国产色婷婷99| av网站免费在线观看视频| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 亚洲欧美一区二区三区国产| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 免费观看a级毛片全部| 黄色怎么调成土黄色| 特大巨黑吊av在线直播| 最近中文字幕2019免费版| 亚州av有码| 2021少妇久久久久久久久久久| 国产一区有黄有色的免费视频| 免费观看av网站的网址| 国产亚洲欧美精品永久| 一级黄片播放器| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产在视频线精品| 亚洲精品一二三| 亚洲欧美日韩无卡精品| 嫩草影院新地址| 午夜精品国产一区二区电影| 亚洲成人av在线免费| 99久久中文字幕三级久久日本| 热99国产精品久久久久久7| 日韩视频在线欧美| av播播在线观看一区| 观看美女的网站| 久热久热在线精品观看| 99视频精品全部免费 在线| 国产成人精品婷婷| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产色婷婷99| 免费观看a级毛片全部| 99久久综合免费| 乱码一卡2卡4卡精品| 1000部很黄的大片| 日本av手机在线免费观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 波野结衣二区三区在线| 精品久久国产蜜桃| 久久久久久久国产电影| 高清黄色对白视频在线免费看 | 日韩 亚洲 欧美在线| 欧美高清成人免费视频www| 黄片无遮挡物在线观看| 一区二区三区乱码不卡18| 99热这里只有是精品50| 在线观看免费日韩欧美大片 | 国产精品欧美亚洲77777| 秋霞在线观看毛片| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲国产精品一区三区| 亚洲图色成人| freevideosex欧美| 欧美成人一区二区免费高清观看| 久久久欧美国产精品| 日韩中字成人| 好男人视频免费观看在线| 一级爰片在线观看| 日日啪夜夜撸| 97热精品久久久久久| 联通29元200g的流量卡| 哪个播放器可以免费观看大片| 大片免费播放器 马上看| tube8黄色片| 男人舔奶头视频| 久久青草综合色| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 久久久久久人妻| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 天堂8中文在线网| 国产乱人偷精品视频| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 亚洲色图综合在线观看| 联通29元200g的流量卡| 一区二区av电影网| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲国产日韩一区二区| 九色成人免费人妻av| 国产精品一二三区在线看| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 多毛熟女@视频| 三级国产精品片| 岛国毛片在线播放| 国产亚洲91精品色在线| 欧美 日韩 精品 国产| 国产熟女欧美一区二区| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜 | 免费高清在线观看视频在线观看| 国精品久久久久久国模美| 最近最新中文字幕大全电影3| av网站免费在线观看视频| 国产黄片视频在线免费观看| 精品一区二区三卡| 亚洲伊人久久精品综合| 韩国高清视频一区二区三区| 国产av码专区亚洲av| 夫妻午夜视频| 涩涩av久久男人的天堂| 婷婷色综合大香蕉| 少妇 在线观看| 大香蕉久久网| 免费av中文字幕在线| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲精品亚洲一区二区| 毛片女人毛片| 国产成人精品福利久久| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| av黄色大香蕉| 国产 一区精品| 婷婷色综合www| 中国美白少妇内射xxxbb| 搡女人真爽免费视频火全软件| 成年人午夜在线观看视频| 伊人久久精品亚洲午夜| 有码 亚洲区| 午夜精品国产一区二区电影| 欧美xxⅹ黑人| 久久人人爽人人爽人人片va| 国产精品嫩草影院av在线观看| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 黄色日韩在线| 免费观看a级毛片全部| 久久久久久人妻| 国产成人a区在线观看| 精品国产露脸久久av麻豆| 欧美bdsm另类| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产 精品1| 免费黄频网站在线观看国产| 国产av码专区亚洲av| 成人国产av品久久久| 精品少妇久久久久久888优播| 干丝袜人妻中文字幕| 欧美激情国产日韩精品一区| 97超视频在线观看视频| 欧美日韩亚洲高清精品| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 色5月婷婷丁香| 十分钟在线观看高清视频www | 国产乱人偷精品视频| 国产精品国产三级专区第一集| 一本久久精品| 欧美激情极品国产一区二区三区 | 不卡视频在线观看欧美| 欧美国产精品一级二级三级 | 插逼视频在线观看| 久久韩国三级中文字幕| 精品少妇黑人巨大在线播放| 久久久精品94久久精品| 中文字幕久久专区| 高清日韩中文字幕在线| 18禁动态无遮挡网站| 日韩av不卡免费在线播放| 99久久综合免费| 亚洲无线观看免费| 在线观看三级黄色| av黄色大香蕉| 哪个播放器可以免费观看大片| 国产人妻一区二区三区在| 国产黄片美女视频| 观看美女的网站| 久久婷婷青草| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲国产精品国产精品| 日本午夜av视频| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 亚洲精品亚洲一区二区| 婷婷色综合www| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 日韩av免费高清视频| 久久精品国产亚洲av天美| 日本与韩国留学比较| 99久国产av精品国产电影| 久久久久国产网址| 黄色怎么调成土黄色| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲自偷自拍三级| 高清在线视频一区二区三区| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 国产69精品久久久久777片| 人妻夜夜爽99麻豆av| 亚洲高清免费不卡视频| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 精品一区在线观看国产| 久热这里只有精品99| 最近最新中文字幕免费大全7| 亚洲精品456在线播放app| 91久久精品电影网| 国内精品宾馆在线| 欧美三级亚洲精品| 插阴视频在线观看视频| 国产男女超爽视频在线观看| 色视频在线一区二区三区| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 五月玫瑰六月丁香| 精品亚洲成国产av| 日韩制服骚丝袜av| av线在线观看网站| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产精品一二三区在线看| 交换朋友夫妻互换小说| 精品一区二区三区视频在线| 亚洲电影在线观看av| 欧美成人a在线观看| 亚洲在久久综合| 多毛熟女@视频| 一级爰片在线观看| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 新久久久久国产一级毛片| 少妇丰满av| 人妻系列 视频| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 美女cb高潮喷水在线观看| 成人亚洲精品一区在线观看 | 另类亚洲欧美激情| 亚州av有码| 日日啪夜夜爽| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 极品教师在线视频| 欧美日韩视频精品一区| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲精品第二区| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲欧美清纯卡通| 熟女电影av网| 美女cb高潮喷水在线观看| av福利片在线观看| 六月丁香七月| 久久国产亚洲av麻豆专区| 久久av网站| 夫妻午夜视频| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 91久久精品国产一区二区三区| 精品视频人人做人人爽| 亚洲精品色激情综合| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲av成人精品一二三区| 久久久久久久大尺度免费视频| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产美女午夜福利| 精品人妻偷拍中文字幕| 免费黄色在线免费观看| 午夜福利网站1000一区二区三区| 日韩亚洲欧美综合| 91久久精品电影网| 久久精品夜色国产| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 免费在线观看成人毛片| 一区二区三区精品91| 国产中年淑女户外野战色| 久久久久久九九精品二区国产| 精品一区二区三区视频在线| 在线观看av片永久免费下载| 久久久久国产精品人妻一区二区| 2022亚洲国产成人精品| 麻豆乱淫一区二区| 中文欧美无线码| 秋霞在线观看毛片| 黄片无遮挡物在线观看| 欧美成人精品欧美一级黄| 欧美日韩视频精品一区| 中文字幕制服av| 3wmmmm亚洲av在线观看| 18禁动态无遮挡网站| av免费观看日本| 国产精品久久久久久精品古装| 日日啪夜夜撸| 成人二区视频| 观看av在线不卡| 欧美成人精品欧美一级黄| 免费观看a级毛片全部| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 五月伊人婷婷丁香| 欧美高清性xxxxhd video| 成人国产麻豆网| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 美女主播在线视频| 亚洲不卡免费看| 亚洲美女视频黄频| 又爽又黄a免费视频| 久久久久久久久大av| 久久久久久久久久久丰满| 亚洲欧洲国产日韩| 伊人久久国产一区二区| 亚洲自偷自拍三级| 午夜免费观看性视频| 丰满乱子伦码专区| 国产伦在线观看视频一区| 成人漫画全彩无遮挡| 人妻一区二区av| 校园人妻丝袜中文字幕| 三级经典国产精品| 亚洲国产最新在线播放| 寂寞人妻少妇视频99o| av不卡在线播放| 日本-黄色视频高清免费观看| 热99国产精品久久久久久7| 三级国产精品欧美在线观看| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 婷婷色麻豆天堂久久| 97精品久久久久久久久久精品| 国产极品天堂在线| 如何舔出高潮| 视频区图区小说| 欧美成人午夜免费资源| 各种免费的搞黄视频| 黄色欧美视频在线观看| 亚洲精品国产色婷婷电影| 久久久欧美国产精品| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 亚洲在久久综合| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 精品酒店卫生间| 亚洲高清免费不卡视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲精品日本国产第一区| 国产高潮美女av| 最近的中文字幕免费完整| av在线观看视频网站免费| 日本黄色片子视频| 精品国产三级普通话版| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 有码 亚洲区| 18+在线观看网站| 在线观看美女被高潮喷水网站| 看免费成人av毛片| 最后的刺客免费高清国语| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 国产 精品1| 一区二区三区精品91| 特大巨黑吊av在线直播| 99久久中文字幕三级久久日本| 欧美97在线视频| 成人特级av手机在线观看| 久久av网站| 欧美zozozo另类| 最近中文字幕2019免费版| 日韩亚洲欧美综合| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 美女视频免费永久观看网站| 日本vs欧美在线观看视频 | 国产免费福利视频在线观看| 秋霞在线观看毛片| 99热国产这里只有精品6| 亚洲av在线观看美女高潮| 国产精品一及| 国产av一区二区精品久久 | 国产av一区二区精品久久 | 80岁老熟妇乱子伦牲交| 深爱激情五月婷婷| 女人久久www免费人成看片| 国模一区二区三区四区视频| 中文天堂在线官网| 人妻系列 视频| 最黄视频免费看| 精品亚洲成a人片在线观看 | 国产探花极品一区二区| 亚洲高清免费不卡视频| 国产高潮美女av| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 国产精品爽爽va在线观看网站| 麻豆成人av视频| 六月丁香七月| 欧美精品一区二区大全| 韩国高清视频一区二区三区| 国产精品av视频在线免费观看| 国产 一区 欧美 日韩| 男女边吃奶边做爰视频| 亚洲欧美日韩东京热| 能在线免费看毛片的网站| 中文天堂在线官网| 嘟嘟电影网在线观看| 国产伦精品一区二区三区视频9| 免费少妇av软件| 在线观看国产h片| 女人久久www免费人成看片| 久久国内精品自在自线图片| 国产亚洲5aaaaa淫片| 国产精品蜜桃在线观看| 十分钟在线观看高清视频www | 人妻制服诱惑在线中文字幕| 免费观看的影片在线观看| 日韩人妻高清精品专区| 纯流量卡能插随身wifi吗| 各种免费的搞黄视频| 国产精品人妻久久久久久| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 日本-黄色视频高清免费观看| 秋霞在线观看毛片| 亚洲国产av新网站| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲电影在线观看av| 秋霞在线观看毛片| 99久久精品热视频| 国产在线男女| 91精品伊人久久大香线蕉| 两个人的视频大全免费| 国产一级毛片在线| 十分钟在线观看高清视频www | 女人久久www免费人成看片| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产黄色免费在线视频| 亚洲图色成人| 久久久精品94久久精品| 三级经典国产精品| a 毛片基地| 深夜a级毛片| 又爽又黄a免费视频| 成人特级av手机在线观看| 色综合色国产| a 毛片基地| 欧美bdsm另类| 亚洲丝袜综合中文字幕| 久久青草综合色| 制服丝袜香蕉在线| 91精品国产九色| 久久久久视频综合| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 精品久久久久久久末码| 亚洲av国产av综合av卡| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 多毛熟女@视频| 伦理电影大哥的女人| 丝袜脚勾引网站| 少妇被粗大猛烈的视频| 免费少妇av软件| 日韩成人av中文字幕在线观看| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产亚洲一区二区精品| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 99久久综合免费| 午夜福利高清视频| 欧美成人午夜免费资源| 成人特级av手机在线观看| 亚洲成色77777| 免费黄色在线免费观看| 少妇人妻久久综合中文| 在线播放无遮挡| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 午夜精品国产一区二区电影| 有码 亚洲区| 女性生殖器流出的白浆| 亚洲欧美一区二区三区国产| 亚洲美女视频黄频| 18+在线观看网站| 一区二区三区免费毛片| av在线观看视频网站免费| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 18禁在线播放成人免费| 国产精品一区二区在线观看99| 午夜激情福利司机影院| 日日撸夜夜添| 人妻一区二区av| 大香蕉97超碰在线| 欧美日韩精品成人综合77777| 精品视频人人做人人爽| 毛片一级片免费看久久久久| 国产乱人视频| 97在线人人人人妻| 一级毛片久久久久久久久女| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 欧美激情极品国产一区二区三区 | 一区在线观看完整版| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 久久 成人 亚洲| 成人毛片a级毛片在线播放| 91精品国产九色| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产黄片美女视频| 国产乱来视频区| 日韩三级伦理在线观看| 内射极品少妇av片p| 亚洲国产色片| 一区二区av电影网| 中文资源天堂在线| 色婷婷久久久亚洲欧美| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 久久久欧美国产精品| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲精品日韩av片在线观看| 国产免费又黄又爽又色| 国产成人a∨麻豆精品| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| tube8黄色片| 久久97久久精品| 日韩av在线免费看完整版不卡| 国产欧美日韩一区二区三区在线 | 黑人高潮一二区| www.av在线官网国产| 在线免费观看不下载黄p国产| 99久久中文字幕三级久久日本| 十八禁网站网址无遮挡 | 国产精品国产av在线观看| 午夜福利影视在线免费观看| 一区在线观看完整版| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 亚洲精品日韩av片在线观看| a级一级毛片免费在线观看| 性色avwww在线观看| 亚洲成人中文字幕在线播放| 成人一区二区视频在线观看| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲欧美日韩无卡精品| 99久久精品一区二区三区| 亚洲va在线va天堂va国产| 日本午夜av视频| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 日日啪夜夜撸| 成人综合一区亚洲| videossex国产| 久久国产乱子免费精品| 80岁老熟妇乱子伦牲交|