涪陵焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖古氧相研究

劉江濤，盧坤輝，蔡英杰，李永杰，劉雙蓮

(1.中國石化 石油工程技術研究院，北京 100101； 2.中國石化 重慶涪陵頁巖氣勘探開發(fā)有限公司，重慶 408014)

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涪陵焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖古氧相研究

劉江濤1，盧坤輝2，蔡英杰1，李永杰1，劉雙蓮1

(1.中國石化 石油工程技術研究院，北京 100101； 2.中國石化 重慶涪陵頁巖氣勘探開發(fā)有限公司，重慶 408014)

摘要：焦石壩五峰組—龍馬溪組頁巖下段與龍馬溪組頁巖上段兩類頁巖層開發(fā)效果迥異，為了探索其產生差異的根本原因，以地球化學特征分析為依據(jù)，結合晚奧陶世—早志留世的沉積學和古生態(tài)學資料，研究了焦石壩五峰組—龍馬溪組頁巖古氧相。五峰組—龍馬溪組頁巖下段地層Fe、Mn含量低，U含量高，w(U)/w(Th)>0.75，Uau(即自生U質量分數(shù))大于5×10-6，生物化石和沉積紋層保存完好，表現(xiàn)為典型的貧氧-厭氧沉積環(huán)境，有利于生物遺體的富集和保存，有機質含量高；隨深度增加，龍馬溪組頁巖上段地層Fe、Mn含量逐漸降低，U、S含量增高，沉積水體還原性逐漸增強，S含量與TOC含量呈明顯的正相關關系，地層上部為典型的富氧沉積環(huán)境，生物遺體難以保存，有機碳含量低，地層下部為貧氧—富氧過渡性沉積環(huán)境，TOC含量較高，具有一定的勘探潛力。古氧化-還原環(huán)境的差異是導致兩類頁巖品質差異的根本原因。

關鍵詞：頁巖；古氧相；沉積環(huán)境；五峰組—龍馬溪組；焦石壩

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引言

近年來，中國學者針對四川盆地及周緣海相頁巖地層開展了大量研究工作[1-3]，尤其是2012年我國首個商業(yè)頁巖氣藏——涪陵焦石壩五峰組—龍馬溪組高產頁巖氣藏的發(fā)現(xiàn)，更引起了學者們的關注[4-9]，研究主要集中于頁巖本身的巖石物理、地球化學特征及頁巖氣成藏規(guī)律和控制因素等方面?？碧綄嵺`表明，高產頁巖氣層主要集中在五峰組—龍馬溪組頁巖下段約40 m的頁巖層，而龍馬溪組頁巖上段壓裂后產量低。上段頁巖層TOC含量偏低，有機質含量低是頁巖品質差的關鍵因素，但探討兩類頁巖的差異需始于頁巖古沉積環(huán)境差異的研究。古沉積環(huán)境是影響沉積物地球化學特征的重要因素[10]，而古氧相是影響有機質發(fā)育和沉積保存的關鍵，在油氣勘探特別是烴源巖評價中具有重要的指導意義[11-13]。文玲[14]、郭英海等[15]對揚子地區(qū)志留系的巖相古地理、沉積環(huán)境進行了系統(tǒng)研究，認為龍馬溪組處于滯留封閉的沉積環(huán)境；張春明等[10,16]對川東南龍馬溪組頁巖的地球化學特征和古沉積環(huán)境進行研究，指出龍馬溪組沉積早期的深水陸棚、缺氧還原沉積環(huán)境是形成優(yōu)質烴源巖的關鍵。前人研究對認識南方志留系龍馬溪組頁巖的沉積環(huán)境、尋找優(yōu)質頁巖發(fā)育有利區(qū)具有十分重要的意義，但這些研究主要以露頭樣品測試數(shù)據(jù)為依據(jù)，樣品分布范圍廣，采集密度小，對于認識焦石壩地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖來說尚欠精細。本文以頁巖元素地球化學特征分析為重點，結合奧陶紀末—志留紀的沉積學和古生態(tài)學資料，研究焦石壩龍馬溪組—五峰組頁巖古氧相，以期對豐富研究區(qū)頁巖氣成藏理論研究、指導下一步的頁巖氣勘探開發(fā)有所裨益。

1地質概況

焦石壩構造位于四川盆地川東南構造區(qū)川東高陡褶皺帶萬縣復向斜包鸞-焦石壩背斜帶(圖1)，為萬縣復向斜內發(fā)育的菱形斷背斜構造，主體呈北東向展布。構造受北東向和近南北向2組斷裂控制，主體變形弱，上、下構造層形態(tài)基本一致，地層傾角小，頂部寬緩，構造內部斷裂不發(fā)育，兩翼陡傾，斷裂發(fā)育。研究區(qū)自下而上發(fā)育了奧陶系至三疊系嘉陵江組地層，其中主要的勘探目的層為上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖下段地層。晚奧陶世—早志留世，受多期構造運動影響，焦石壩地區(qū)形成在黔中隆起、川中隆起和雪峰古隆起夾持下的局限海域，在2次全球性海侵的作用下，焦石壩地區(qū)總體處于深水陸棚沉積環(huán)境，形成了穩(wěn)定的黑色頁巖地層沉積。

圖1　焦石壩工區(qū)位置及五峰組頂斷裂綱要Fig.1　Location of Jiaoshiba area and fault outline map of the top boundary of Wufeng Formation

2樣品采集及測量

在重慶涪陵焦石鎮(zhèn)采集上奧陶統(tǒng)五峰組頁巖露頭樣品10塊、焦頁A井(水平井)龍馬溪組頁巖鉆井巖屑樣品49份。為了降低露頭樣品地表風化和有機物質污染的影響，在采樣時除去巖石表層松散層，采集新鮮的巖石樣品；對油基泥漿巖屑樣品采取石油醚溶劑清洗油污，并低溫烘干處理，挑出片狀、棱角明顯的頁巖巖屑顆粒。將頁巖露頭和巖屑樣品研磨至150~200目的粉末，并壓制成直徑3.5 cm、厚度約3 mm的餅狀樣品，利用荷蘭帕納科公司生產的X射線熒光元素分析儀測量樣品的元素質量分數(shù)，重復試驗誤差小于5%。部分頁巖樣品質量分數(shù)測量結果見表1。

3古氧相分析

古氧相(paleo-oxygenation facies)是指反映地層(或沉積物)形成時沉積環(huán)境水體(特別是底層水體)中溶氧量特征及其變化的各種巖石、生物和地球化學特征的綜合，為沉積相研究的重要組成部分[11-12]。Rhoads和Morse[17]提出富氧(aerobic)、貧氧(dysaerobic)和厭氧(anaerobic)的古氧相三分方案，分別對應水體溶氧量>1.0 mL/m3、1.0～0.1 mL/m3和0.1～0 mL/m3的3個區(qū)間，成為缺氧沉積環(huán)境劃分和識別的基礎[11]。不同缺氧環(huán)境下的生物面貌、微量元素、沉積構造保存情況等都具有比較明顯的差異[11-12]，這是由于氧化還原作用能影響到海水中許多元素的地球化學行為和生物的活動、分布及演化，因此，通過研究巖石中相關元素指標和生物面貌可以定性恢復古海洋的氧化還原環(huán)境[18]。

3.1元素組成

不同氧化-還原環(huán)境對元素的遷移、共生和沉淀有重要的影響，可改變變價元素的遷移和富集狀態(tài)，從而導致不同環(huán)境中元素的重新分配。U、V、S元素在氧化條件下呈高價(如U6+、V5+、S6+)，易發(fā)生遷移，還原條件下呈低價(如U4+、V3+、S2-)，易沉淀；而Fe、Mn等元素在氧化環(huán)境下呈高價(Fe3+、Mn4+)，易沉淀，還原條件下呈低價(Fe2+、Mn2+)，易遷移，這些元素一般被稱為氧化-還原敏感元素(RSE)[19]。正常海洋環(huán)境中，S和有機碳質量分數(shù)成正相關關系，w(S)/w(TOC)比值較低；在缺氧環(huán)境中，S不受有機碳控制，主要受到H2S質量分數(shù)控制，w(S)/w(TOC)較高[20]。

根據(jù)元素測量結果，建立了焦石壩五峰組—龍馬溪組頁巖樣品氧化-還原環(huán)境敏感元素隨深度變化的剖面特征圖(圖2)?？梢钥闯觯S著深度的增加，龍馬溪組頁巖上段地層的Fe、Mn質量分數(shù)逐漸減小，S、U質量分數(shù)整體上呈逐漸增加的趨勢，w(S)/w(TOC)值逐漸增加，說明沉積水體中溶氧量逐漸降低，沉積環(huán)境還原性逐漸增強；相比龍馬溪組上段頁巖，龍馬溪組下段頁巖樣品的Fe、Mn質量分數(shù)低，S、U質量分數(shù)高，w(S)/w(TOC)值較高，表明后者相比前者的沉積環(huán)境還原性強，而整個龍馬溪組下段，環(huán)境敏感元素質量分數(shù)基本一致，表明該段地層沉積時期沉積環(huán)境變化不大；五峰組露頭樣品U質量分數(shù)與龍馬溪組下段頁巖樣品類似，F(xiàn)e、Mn質量分數(shù)低于后者，S質量分數(shù)變化特征與其他元素相反，w(S)/w(TOC)值異常低，這可能與露頭樣品遭遇風化、氧化環(huán)境下S遷移有關，綜合判斷五峰組沉積環(huán)境與龍馬溪組頁巖下段類似或更偏還原環(huán)境。從不同頁巖層S與TOC質量分數(shù)關系(圖3)可以看出，龍馬溪組頁巖下段和五峰組頁巖的S質量分數(shù)與TOC質量分數(shù)相關性差，而龍馬溪組頁巖上段的S質量分數(shù)與TOC質量分數(shù)明顯正相關。

圖2　焦石壩五峰組—龍馬溪組頁巖氧化-還原環(huán)境敏感元素及判別指標剖面特征Fig.2　Mass fraction profiles of sensitive elements to oxidation-reduction environment and evaluation index profile of oxidation-reduction environment of Wufeng-Longmaxi formation shale in Jiaoshiba area

圖3　焦石壩不同頁巖樣品S與TOC質量分數(shù)關系對比Fig.3　Relationship between mass fraction of S and mass fraction of TOC in different shale samples in Jiaoshiba area

Jones等[21]研究了西北歐晚侏羅世暗色泥質巖的古氧相，提出判別古氧相的標準，并認為利用元素地球化學指標判別古氧相是最可靠的手段；騰格爾等[22]系統(tǒng)地總結了缺氧環(huán)境的地球化學判識指標，w(U)/w(Th)>1.25代表厭氧環(huán)境，0.75

正常泥巖中的U來自碎屑，平均w(Th)/w(U)≈3，利用正常泥巖U質量分數(shù)之外的自生沉積U質量分數(shù)Uau可以識別氧化還原條件，Uau=Utotal(總U質量分數(shù))-w(Th)/3，Uau<5.0×10-6代表富氧沉積環(huán)境，5.012×10-6代表厭氧環(huán)境[21]。從研究區(qū)頁巖Uau隨深度的變化特征看，龍馬溪組頁巖上段地層隨著深度的增加，Uau值總體呈增加趨勢，該段上部Uau值較低，處于(-3.1～0.9)×10-6，屬于典型的富氧環(huán)境沉積，下部Uau值介于(3.73～5.83)×10-6，其中一些樣品的Uau值大于5×10-6，根據(jù)Jones的劃分標準，應屬于貧氧環(huán)境，與w(U)/w(Th)值的判別結果有偏差，但其w(U)/w(Th)值也較高，接近0.75的富氧-貧氧環(huán)境分界線。這說明不同沉積環(huán)境之間并無絕對的分界線，而是具有過渡性特征，應該多種方法結合來共同判斷其氧化還原特征。龍馬溪組頁巖下段巖屑樣品Uau值介于(6.60～11.00)×10-6，平均7.70×10-6；五峰組頁巖樣品Uau值介于(5.10～11.37)×10-6，平均8.57×10-6，表明龍馬溪組頁巖下段地層和五峰組地層均處于貧氧環(huán)境，從平均值來看，五峰組沉積環(huán)境更偏還原，這與利用w(U)/w(Th)的判斷結果一致。

3.2生物化石及沉積構造

富氧沉積環(huán)境生物豐富，生物擾動強烈，沉積紋層構造很難保存，由于氧化作用，生物遺體也難以保存，地層中生物化石含量極少或幾乎不含；貧氧帶生物的生命活動受到限制，生物遺體(一般來自上層水體富氧環(huán)境的浮游生物)處于還原環(huán)境，生物化石和沉積紋層均可得到較好的保存；厭氧帶幾乎不含生物，生物遺體和沉積紋層保存良好。因此，地層生物化石發(fā)育特征和沉積物沉積特征是定性識別缺氧沉積的兩個重要方面[23]。川東南地區(qū)五峰組—龍馬溪組頁巖層中發(fā)育大量的筆石化石，故常稱之為筆石頁巖段[7]。從焦石壩五峰組—龍馬溪組頁巖巖心截面可以觀察到大量以筆石為主的古生物化石和放射蟲微體化石(圖4)，其中龍馬溪組頁巖下段生物化石數(shù)量高于頁巖上段。五峰組和龍馬溪組頁巖下段紋層、平行層理發(fā)育，并且保存完好，沒有生物擾動痕跡，龍馬溪組頁巖上段紋層、層理自下而上由較發(fā)育轉變?yōu)椴话l(fā)育。中上揚子地區(qū)晚奧陶世—早志留世處于三面古陸環(huán)繞的半封閉滯留海沉積環(huán)境，五峰組—龍馬溪組底部為深水陸棚沉積，龍馬溪晚期水體變淺，轉變?yōu)闇\水陸棚沉積[16，24-25]，相應的古氧相也由貧氧-厭氧轉變?yōu)檫^渡性環(huán)境，并最終轉變?yōu)楦谎醐h(huán)境。

圖4　焦石壩龍馬溪組頁巖筆石化石Fig.4　Graptolite fossil in Longmaxi formation shale in Jiaoshiba area

3.3有機碳含量

有機質主要在缺氧環(huán)境下才能得以很好的保存，因此，有機碳含量能反映沉積水體的氧化還原條件。如果沉積物中有機質含量豐富，本身就指示了較強的還原環(huán)境[24]。隨著還原條件的增強，總有機碳(TOC)含量一般也會相應增加，因此，TOC含量在地層剖面上的變化常成為古氧相判別的重要特征[26]。研究區(qū)龍馬溪組頁巖上段樣品的TOC質量分數(shù)介于0.27%～3.73%，平均1.50%，并隨深度增加而增大，這表明自淺至深，沉積水體的還原性是逐漸增強的，在該段地層下部，TOC質量分數(shù)介于1.56%～3.73%，表現(xiàn)出偏缺氧環(huán)境的過渡環(huán)境特點；龍馬溪組頁巖下段TOC質量分數(shù)為1.97%～5.87%，除1個樣品外，其他樣品TOC質量分數(shù)均大于3.00%，平均3.49%，且分布范圍集中，這說明該段地層沉積環(huán)境變化不大，為較強的還原環(huán)境；五峰組頁巖樣品TOC質量分數(shù)為2.98%～3.52%，平均為3.26%，與龍馬溪組下段頁巖沉積環(huán)境類似。研究區(qū)頁巖樣品TOC的剖面特征與氧化-還原敏感元素的剖面特征高度一致，并具有較好的正相關性(圖5)，表明利用有機碳含量進行缺氧環(huán)境判別是可行的。

圖5焦石壩五峰組—龍馬溪組頁巖TOC與U、Th的關系Fig.5　Relationship between mass fraction of TOC and U/Th in Wufeng-Longmaxi formation shale in Jiaoshiba area

4結論

(1)龍馬溪組頁巖上段地層隨深度增加，沉積水體還原性逐漸增強，地層上部屬于富氧沉積環(huán)境，地層下部則表現(xiàn)出貧氧—富氧過渡性特征；五峰組—龍馬溪組頁巖下段為典型的貧氧-厭氧沉積環(huán)境。

(2)五峰組—龍馬溪組頁巖下段地層有機質含量高，頁巖品質好；隨著深度的增加，龍馬溪組頁巖上段地層有機質含量增加，頁巖品質由差變?yōu)橹械?，表明該層段下部具有一定的勘探潛力?/p>

(3)古氧化-還原環(huán)境的差異是造成兩類頁巖品質差異的根本原因。

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Study on Paleo-redox Conditions of Wufeng Formation-Longmaxi Formation Shale in Fuling Jiaoshiba Area

LIU Jiangtao1，LU Kunhui2,CAI Yingjie1,LI Yongjie1,LIU Shuanglian1

(1.Research Institute of Petroleum Engineering,SINOPEC,Beijing 100101,China;2.Chongqing Fuling Shale Gas Exploration and Development Co.,Ltd.,SINOPE C,Chongqing 408014,China)

Abstract:The development effect of the lower member of the Wufeng Formation-Longmaxi Formation shale is different from that of the upper member of Longmaxi Formation shale.In order to find the cause of the difference,the Paleo-redox conditions of Wufeng Formation-Longmaxi Formation shale are studied based on the analysis of geochemical characteristics and the sedimentary and palaeoecological data from Late Ordovician to Early Silurian.It is shown that in the lower member of Wufeng Formation-Longmaxi Formation,the content of Fe and Mn is low,the content of U is high,the ratio of U to Th is greater than 0.75,the mass fraction of U is greater than 5×10-6,biological fossils and deposited layers are well preserved,there is typical poor oxygen-anaerobic environment,which is favorable to the enrichment and preservation of biological remains,and therefore organic matter content is high.In the upper member of Longmaxi Formation shale,with the increase of depth,the content of Fe and Mn is decreasing,the content of U and S is increasing,the reduction of sedimentary water is increasing;the content of S is positively correlated with the content of TOC.The upper part of the formation is a typical oxygen enriched sedimentary environment,in which biological remains are difficult to preserve and the content of TOC is low;the lower part of the formation is the transitional sedimentary environment from poor oxygen to rich oxygen,the content of TOC is high,so there is a certain exploration potential.The difference of the Paleo-redox environment is the basic reason for the quality difference of the two kinds of shale.

Key words:shale;Paleo-oxygenation facies;sedimentary environment;Wufeng Formation-Longmaxi Formation;Jiaoshiba area

文章編號：1673-064X(2016)02-0018-08

文獻標識碼：A

DOI：10.3969/j.issn.1673-064X.2016.02.003

中圖分類號：TE121.3+1；P59

作者簡介：劉江濤(1981-)，男，高級工程師，博士，主要從事石油地質學、測錄井綜合解釋研究工作。

基金項目：中國石化重點科技攻關項目“頁巖地層工程特性測井評價技術研究”(編號：P13012)

收稿日期：2015-10-28

E-mail：ljt0310@163.com