NaOH預(yù)處理對木薯渣厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣的影響

張 軍，徐浚洋，王敦球，周宸宇，任南琪

(1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院，哈爾濱 150090;2.桂林理工大學(xué)a.環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院; b.廣西環(huán)境污染控制理論與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣西桂林 541004)

NaOH預(yù)處理對木薯渣厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣的影響

張 軍1，2，徐浚洋2，王敦球2，周宸宇2，任南琪1

(1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)市政環(huán)境工程學(xué)院，哈爾濱 150090;2.桂林理工大學(xué)a.環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院; b.廣西環(huán)境污染控制理論與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣西桂林 541004)

為研究NaOH預(yù)處理對木薯渣厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣的影響，采用不同質(zhì)量濃度的NaOH溶液(0.5%、1.0%、2.0%和3.0%)對木薯渣進(jìn)行浸泡處理，浸泡溫度100℃，持續(xù)時間3 h，以去離子水處理木薯渣作為對照。浸泡處理后殘渣經(jīng)過水洗，在發(fā)酵溫度為35℃、初始pH為7.0條件下，以厭氧污泥為接種物(接種比3∶7，干重計)進(jìn)行中溫厭氧發(fā)酵。堿預(yù)處理可降低木薯渣中淀粉、纖維素和木質(zhì)素的含量，隨預(yù)處理中NaOH濃度增加，其中木質(zhì)素的去除率依次為60.1%、80.6%、83.6%和86.1%。在厭氧發(fā)酵初期，對照組和堿預(yù)處理后木薯渣殘渣均發(fā)生快速酸化和VFA累積，添加NaOH，調(diào)節(jié)pH有效避免了VFA的持續(xù)累積，發(fā)酵結(jié)束后各反應(yīng)器內(nèi)VFA均低于350 mg/L。NaOH預(yù)處理提高了木薯渣的產(chǎn)氣效率，最佳的NaOH濃度為0.5%，此時沼氣產(chǎn)率為0.427 m3/kg VS，比對照組提高了68.3%。

木薯渣;厭氧發(fā)酵;堿預(yù)處理;沼氣

0 引言

木薯廣泛種植于我國華南地區(qū)，是工業(yè)上制作淀粉的主要原料之一。目前我國的木薯產(chǎn)量約為700萬t，此外大量進(jìn)口木薯干［1］。木薯加工過程中，產(chǎn)生大量木薯渣，如不能有效利用，將成為潛在的環(huán)境污染源。

由于含有大量的淀粉和纖維素等物質(zhì)，木薯渣具有較高的產(chǎn)沼氣潛力［2］。但是，木薯渣含有部分難降解的木質(zhì)素，影響其降解速率和甲烷產(chǎn)率。通過物理法、化學(xué)法和生物法等預(yù)處理方法，可破壞木質(zhì)素結(jié)構(gòu)以提高微生物利用效率，加快產(chǎn)沼氣速率和增加甲烷產(chǎn)率［3］。其中，堿處理法具有操作簡單便捷、木質(zhì)素去除效果顯著等優(yōu)點(diǎn)，廣泛應(yīng)用于含木質(zhì)素的農(nóng)業(yè)廢棄物:Yang等分別采用NaOH、氨水和尿素預(yù)處理后的玉米秸稈進(jìn)行厭氧發(fā)酵，結(jié)果表明，與氨水和尿素相比，采用NaOH預(yù)處理后玉米秸稈具有最高的產(chǎn)氣效率［4］;吳江等采用NaOH溶液對稻草進(jìn)行浸泡預(yù)處理，發(fā)現(xiàn)稻草的沼氣產(chǎn)量提高了38%～119%，甲烷含量和VS去除率均提高了13%［5］;覃國棟等用不同濃度NaOH對水稻秸稈預(yù)處理，其試驗(yàn)結(jié)果顯示，6% NaOH可使物料產(chǎn)氣率提高到246.6 mL/g(干物質(zhì))，且甲烷體積分?jǐn)?shù)最高達(dá)50%［6］。

目前采用NaOH預(yù)處理的物料多為秸稈類原料，將NaOH預(yù)處理用于木薯渣等高淀粉類原料的研究較少。因此，本文設(shè)置不同質(zhì)量濃度的NaOH溶液對木薯渣進(jìn)行浸泡預(yù)處理，然后對清洗后的殘渣進(jìn)行厭氧發(fā)酵試驗(yàn)，研究堿預(yù)處理對木薯渣化學(xué)組成和產(chǎn)沼氣過程的影響，以期為木薯渣的資源化利用提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)原料

試驗(yàn)所用木薯渣購自廣西某木薯淀粉廠，為已烘干淀粉木薯渣。將所購原料置于60℃恒溫烘箱中8 h，保存于4℃冰箱備用。經(jīng)過分析，烘干后木薯渣的理化性質(zhì)如表1所示。

接種污泥取自桂林市七里店污水處理廠厭氧段，其TS(總固體)和VS(揮發(fā)性固體)含量分別為8.84%、63.41%，pH值為6.98。

1.2 反應(yīng)裝置及設(shè)備、儀器

試驗(yàn)裝置為自行設(shè)計的厭氧發(fā)酵裝置，由恒溫水浴裝置、發(fā)酵罐、儲氣瓶和量筒等組成(圖1)。

表1 木薯渣的理化特性Table 1 Physiochemical characteristics of cassava dregs

圖1 厭氧發(fā)酵試驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Schematic equipment for anaerobic digestion of cassava dregs

1.3 堿處理方法和厭氧發(fā)酵試驗(yàn)

在1 000 mL燒杯內(nèi)，加入50.0 g的木薯渣和500 mL NaOH溶液(固液比為1∶10)，在100℃條件下浸泡3 h，對木薯渣進(jìn)行預(yù)處理。配制質(zhì)量濃度分別為0.5%、1.0%、2.0%和3.0%的NaOH溶液，另外以去離子水對木薯渣進(jìn)行相同處理作為對照，每個處理重復(fù)2次。預(yù)處理后殘渣用蒸餾水浸泡清洗過濾多次至pH試紙測試為中性，在60℃下烘干30 h，各取4.5 g進(jìn)行有機(jī)質(zhì)組分分析。

按 NaOH濃度分別為0%、0.5%、1.0%、2.0%和3.0%，依次取30.1、27.5、26.1、25.0和23.8 g預(yù)處理后的木薯渣放入500 mL反應(yīng)器，以接種比3∶7(干重計)加入?yún)捬跷勰噙M(jìn)行接種，添加去離子水至總體積為450 mL，混合物料初始含固率分別為 8.9%、8.3%、7.4%、7.1% 和6.7%。將反應(yīng)器放入恒溫水浴箱，控制水浴溫度為(35±1)℃，進(jìn)行厭氧發(fā)酵試驗(yàn)，發(fā)酵時間持續(xù)43 d。在厭氧發(fā)酵過程中，根據(jù)pH變化，在發(fā)酵持續(xù)約14 d后采用NaOH溶液調(diào)節(jié)發(fā)酵液pH值［7］，防止物料過度酸化。

1.4 分析項目與方法

總固體 (TS)采用烘干重量法(105℃，24 h)測定，VS采用灼燒法在馬弗爐600℃下焚燒3 h后減量法測定;發(fā)酵液pH值采用玻璃電極pH計(PB-10)測定;pH值和沼氣產(chǎn)量的分析頻率為1次/2 d和1次/d;纖維素、半纖維素和木質(zhì)素采用改良的Van Soest法進(jìn)行測定［8］;脂肪采用索式提取法分析;蛋白質(zhì)采用凱氏定氮法分析;淀粉采用蒽酮硫酸法測定。木薯渣中的有機(jī)碳 (TOC)采用K2Cr2O7氧化法測定;發(fā)酵液中的總碳 (TC)和總氮 (TN)采用TOC儀 (mulit N/C3100，Analytikjena，DE)分析，分析頻率為1次/3 d;揮發(fā)性脂肪酸 (VFA)采用氣相色譜儀 (GC 6890 N，Agilent，USA)測定;沼氣產(chǎn)氣量采用排水集氣法測定，沼氣比產(chǎn)率的計算公式

式中:Y—沼氣比產(chǎn)率(m3/kg);X—物料總質(zhì)量(g);TS—總固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)(%);V—累計產(chǎn)沼氣量(mL)。

2 結(jié)果與分析

2.1 木薯渣有機(jī)物組分

經(jīng)堿預(yù)處理后，木薯渣的TS有所減少。隨著NaOH濃度的增加，木薯渣TS減重率逐步增大，0.5%、1.0%、2.0%和3.0%NaOH預(yù)處理后殘渣干重分別減少了36.3%、46.2%、44.7%和47.4%。與之相似，對照處理的殘渣干重與預(yù)處理前木薯渣的干重相比，減重率為32.8%。各處理后殘渣的VS依次為70.5%、68.0%、68.0%和77.1%，VS去除率分別為50.4%、57.4%、59.4%和56.7%。與對照相比，VS去除率分別提高了6.6%、13.6%、15.6%和12.9%。堿處理可破壞木質(zhì)纖維素結(jié)構(gòu)，使被難降解木質(zhì)素包裹的纖維素和半纖維素暴露出來［9－10］，促進(jìn)纖維素的生物降解。

表2 熱堿預(yù)處理后木薯渣的TS、VS含量Table 2 Physiochemical characteristics of cassava dregs pretreated with NaOH solution

圖2為木薯渣經(jīng)不同濃度NaOH預(yù)處理后的各組分含量?？瞻滋幚砟臼碓械矸?、纖維素、半纖維素和木質(zhì)素含量變化較小，約為－1.15%～2.61%。與之相比，NaOH預(yù)處理可有效降低淀粉、半纖維素和木質(zhì)素的含量，纖維素含量的變化則相對較小。其中，淀粉的降解是由于NaOH溶液提供大量的OH－，促使淀粉中部分羥基的質(zhì)子解離并帶負(fù)電，引起淀粉分子間相互排斥和結(jié)晶結(jié)構(gòu)的變化，導(dǎo)致淀粉的大量溶解［11－12］。隨著NaOH濃度的增加，淀粉去除率依次為 61.9%、71.4%、75.0%和78.6%，而對照僅為33.7%。經(jīng)過不同濃度的NaOH處理后，纖維素含量均在21%左右，比未處理前含量降低3%左右。堿處理后殘渣內(nèi)半纖維素含量隨NaOH濃度增加而逐漸下降，添加3%NaOH處理后殘渣的半纖維素含量比處理前降低5.26%。與對照組相比，堿處理后木質(zhì)素含量下降明顯。隨著NaOH濃度的增加(0.5%、1.0%、2.0%和3.0%)試驗(yàn)組木質(zhì)素的脫除率分別為60.1%、80.6%、83.6% 和 86.1%。Silverstein等［13］進(jìn)行NaOH溶液浸泡處理棉花秸稈試驗(yàn)，也發(fā)現(xiàn)其具有較強(qiáng)的脫木質(zhì)素能力。

2.2 pH和VFA

pH是厭氧發(fā)酵過程中的重要影響因素，厭氧微生物生長繁殖的最適宜pH范圍為6.8～7.2［14］。經(jīng)過堿處理后，木薯渣的淀粉含量有所下降，但殘渣中淀粉含量仍高達(dá)21%左右，這部分有機(jī)質(zhì)進(jìn)行厭氧發(fā)酵時水解酸化較快，導(dǎo)致從第3～4天開始到第10天發(fā)酵液pH快速下降至5.5以下，表現(xiàn)出嚴(yán)重的酸化現(xiàn)象。為避免過低的pH影響產(chǎn)甲烷菌的活性，在反應(yīng)進(jìn)行15天時，向反應(yīng)器內(nèi)添加適量的NaOH調(diào)節(jié)pH，恢復(fù)厭氧發(fā)酵過程。運(yùn)行18天時，各反應(yīng)器內(nèi)發(fā)酵液的pH值迅速恢復(fù)至7.2左右。隨后，對照組和0.5%NaOH處理組發(fā)酵液中的pH緩慢下降。隨著產(chǎn)甲烷過程的增強(qiáng)，發(fā)酵液中有機(jī)酸不斷被產(chǎn)甲烷菌消耗，堿度逐漸恢復(fù)，使pH值再次上升。與之相比，1%～3%NaOH處理后的殘渣經(jīng)過pH值調(diào)節(jié)后，可穩(wěn)定pH在6.6～7.4范圍內(nèi)，表明發(fā)酵物料中微生物的產(chǎn)甲烷活動較活躍，這可能與其木質(zhì)素含量較低、纖維素和半纖維素降解速度加快有關(guān)。

圖2 NaOH預(yù)處理后木薯渣有機(jī)物含量Fig.2 Content of organic components in cassava dregs pretreated with NaOH solution

圖3 堿處理后木薯渣厭氧發(fā)酵過程中pH值的變化Fig.3 Changes in pH of digestate during anaerobic digestion of cassava dregs pretreated with NaOH solutions

發(fā)酵運(yùn)行前25天內(nèi)，VFA濃度與沼氣產(chǎn)生速率有相反的變化趨勢 (圖3和圖4)。在快速酸化階段，對照組與經(jīng)0.5%和3%NaOH預(yù)處理的木薯渣發(fā)酵液有相似的VFA變化規(guī)律，均為先上升后下降，而經(jīng)1%和2%NaOH預(yù)處理的發(fā)酵上清液中VFA濃度呈快速下降后穩(wěn)定的趨勢，各反應(yīng)器內(nèi)VFA均較高，其中對照組獲得最大VFA。這表明，盡管堿預(yù)處理降低了木薯渣內(nèi)易降解有機(jī)物的含量，但可提高其向水相釋放的速度。經(jīng)過pH調(diào)節(jié)后，產(chǎn)甲烷菌活性恢復(fù)，大量的VFA被利用，導(dǎo)致上清液中的VFA在發(fā)酵15天時迅速下降，沼氣產(chǎn)生速率則快速上升。隨后，產(chǎn)酸菌適應(yīng)pH的變化，再次快速利用木薯渣產(chǎn)酸，引起VFA二次增加，對應(yīng)的沼氣產(chǎn)生速率下降。發(fā)酵進(jìn)行25天后，VFA的累積現(xiàn)象得到緩解，其濃度逐漸下降。在此階段，淀粉被消耗殆盡，纖維素和半纖維素等成為厭氧發(fā)酵的主要利用底物，其產(chǎn)生VFA速率低于產(chǎn)甲烷菌消耗VFA速率，引起VFA濃度降低。發(fā)酵反應(yīng)運(yùn)行43天，全部處理的發(fā)酵液中VFA濃度下降到350 mg/L左右，厭氧發(fā)酵完成。

圖4 厭氧發(fā)酵過程中VFA濃度隨時間的變化Fig.4 VFA concentration during anaerobic digestion of cassava dregs pretreated with NaOH solution

2.3 C/N值

物料的C/N值可影響固體厭氧發(fā)酵過程，圖5為不同堿處理殘渣厭氧發(fā)酵過程中上清液C/N值變化。發(fā)酵運(yùn)行的初始10天內(nèi)，產(chǎn)酸菌將溶液中的C和N利用于自身的快速繁殖，其中TOC可通過淀粉水解形成的VFA而補(bǔ)充，而有機(jī)氮水解補(bǔ)充溶解性氮的速率相對較慢，導(dǎo)致C/N值快速增加。發(fā)酵啟動10～25天后，隨著厭氧發(fā)酵的進(jìn)行，產(chǎn)甲烷菌開始快速增殖，將VFA大量轉(zhuǎn)化為CH4和CO2，發(fā)酵液中的C/N值呈下降趨勢。隨后，木薯渣中纖維素類物質(zhì)開始水解酸化，使C/ N值再次升高后保持穩(wěn)定。發(fā)酵完成時，堿處理后殘渣發(fā)酵液的C/N值均在20～30。

圖5 不同堿處理木薯渣厭氧發(fā)酵過程中C/N值的變化Fig.5 Variations in C/N ratios of digestate during anaerobic digestion of cassava dregs pretreated with NaOH solutions

2.4 沼氣產(chǎn)氣量

采用NaOH預(yù)處理對木薯渣厭氧發(fā)酵效率有明顯增強(qiáng)效果，這是因?yàn)镹aOH的OH－可破壞木質(zhì)纖維結(jié)構(gòu)，利于基質(zhì)被微生物水解，提高木薯渣的利用率［15－21］。在發(fā)酵運(yùn)行第1～13天內(nèi)，反應(yīng)器內(nèi)的沼氣產(chǎn)生量從峰值快速下降。經(jīng)NaOH調(diào)節(jié)發(fā)酵液pH至中性后，產(chǎn)甲烷菌活性快速恢復(fù)，消耗掉VFA，產(chǎn)氣量增大，且在第14天時達(dá)到產(chǎn)氣高峰(圖6)。隨著堿預(yù)處理中NaOH濃度的增加，殘渣產(chǎn)氣速率峰值逐漸下降，表明其產(chǎn)甲烷的底物主要來自于淀粉。隨后，沼氣產(chǎn)生速率開始下降至50 mL/d左右。對照組在發(fā)酵第25天后，沼氣產(chǎn)生速率下降至10 mL/d左右。而對于堿預(yù)處理后殘渣，其沼氣產(chǎn)生速率則在發(fā)酵運(yùn)行第25天后開始上升，第30天后穩(wěn)定在150～270 mL/d范圍內(nèi)。與對照相比，木薯渣經(jīng)堿預(yù)處理后可維持較長時間的產(chǎn)氣階段，表明堿處理促進(jìn)了木薯渣中纖維素等物質(zhì)的厭氧發(fā)酵。由于采用NaOH預(yù)處理，原料中木質(zhì)纖維素結(jié)構(gòu)中的部分官能團(tuán)和連接鍵被破壞，導(dǎo)致纖維素從木質(zhì)素的包裹中釋放出來，使厭氧菌可更有效地利用纖維素產(chǎn)生沼氣，從而產(chǎn)氣量得到提高。

圖6 不同處理厭氧發(fā)酵過程中日產(chǎn)氣量的變化Fig.6 Biogas production rate during anaerobic digestion of cassava dregs after alkalinity pretreatment

在厭氧運(yùn)行前30天內(nèi)，對照組累積產(chǎn)氣量較預(yù)處理后殘渣更高(圖7)。而運(yùn)行第30～45天，各堿處理組累積產(chǎn)氣量大幅增加，反應(yīng)結(jié)束時超過對照組。0.5%、1%、2%和3%處理組的沼氣產(chǎn)量分別達(dá)到7 877、5 858、6 221和6 504 mL，沼氣產(chǎn)率分別為0.301、0.250、0.277和0.308 m3/kg TS，分別較對照增加了58.6%、31.8%、46.3%和62.2%。按照VS計算，沼氣產(chǎn)率分別為0.427、0.368、0.409和0.399 m3/kg VS，與對照組相比，分別提高了68.3%、44.9%、60.9%和57.3%。沼氣產(chǎn)率和甲烷產(chǎn)率與物料的種類和預(yù)處理有關(guān)［22－26］(表3)。通常，單獨(dú)的干草、生活垃圾和秸稈等農(nóng)業(yè)廢棄物相對于木薯渣而言由于C/ N值較高，且含有木質(zhì)纖維素結(jié)構(gòu)，其沼氣產(chǎn)率較木薯渣低，分別為0.316［22］、0.309～0.361［25］和0.325 m3/kg VS［26］。在相同的發(fā)酵時間內(nèi)，采用含氮量較高的污泥或畜禽糞便調(diào)節(jié)果蔬廢棄物、木薯渣、生活垃圾和秸稈等物料的C/N值，則可獲得更高的沼氣產(chǎn)率［23－25］。與其他物料相比，堿處理后木薯渣中淀粉被大量去除，木質(zhì)素結(jié)構(gòu)也被破壞，其沼氣產(chǎn)率與其他農(nóng)業(yè)廢棄物較為接近。綜合比較沼氣產(chǎn)率和NaOH的用量，在對木薯渣進(jìn)行堿預(yù)處理時，可采用濃度為0.5%的NaOH溶液。另外，盡管堿處理可明顯提高沼氣的產(chǎn)氣率，但部分淀粉在堿處理和洗滌過程中流失，為有效利用這部分能源，應(yīng)考慮將堿液中和后對其中的淀粉進(jìn)行利用。

圖7 不同堿預(yù)處理后木薯渣發(fā)酵累積沼氣產(chǎn)氣量Fig.7 Biogas accumulation during anaerobic digestion of cassava dregs after alkalinity pretreatment

表3 不同條件下沼氣產(chǎn)率的比較Table 3 Comparison of the biogas ormethane yield under different conditions

3 結(jié)論

(1)經(jīng)過NaOH浸泡預(yù)處理后，木薯渣中的淀粉、木質(zhì)素和半纖維素含量均降低，纖維素的含量變化相對較小。隨著NaOH濃度的增加，木質(zhì)素的脫除率依次增加，分別為60.1%、80.6%、83.6%和86.1%。

(2)在厭氧發(fā)酵初始15天內(nèi)，對照組和堿預(yù)處理后木薯渣殘渣均發(fā)生快速酸化，可產(chǎn)生較高的VFA，NaOH的添加可有效避免VFA的持續(xù)累積;發(fā)酵運(yùn)行第25天后，VFA開始逐漸下降，發(fā)酵結(jié)束時，各反應(yīng)器內(nèi)VFA均低于350 mg/L。

(3)與對照組相比，經(jīng)過NaOH預(yù)處理后的木薯渣在厭氧發(fā)酵時，總產(chǎn)氣量和沼氣產(chǎn)率均增加。經(jīng)濃度為0.5%、1%、2%和3%的NaOH預(yù)處理后，木薯渣沼氣產(chǎn)率分別提高了68.3%、44.9%、60.9%和57.3%。對于木薯渣的堿預(yù)處理，最佳NaOH濃度為0.5%，此時沼氣產(chǎn)率為0.427 m3/kg VS。

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Effect of NaOH pretreatment on anaerobic digestion of cassava dregs

ZHANG Jun1，2，XU Jun-yang2，WANG Dun-qiu2，ZHOU Chen-yu2，REN Nan-qi1
(1.School of Municipal and Environmental Engineering，Harbin Institute of Technology，Harbin 150090，China; 2.a.College of Environmental Science and Engineering;b.Guangxi Key Laboratory of Environmental Pollution Control Theory and Technology，Guilin University of Technology，Guilin 541004，China)

The effect of NaOH pretreatments on characteristics of the biogas production of cassava dregs was studied by the experiment．NaOH solution with the concentration of 0.5%，1.0%，2.0%，3.0%was used to soak cassava dregs for3 h at the temperature of100℃，with the treatmentof deionized water as the control．After the pretreatment，batch digestion of cassava dregswas conducted with anaerobic sludge as inoculum(inoculum-substrate ratio，3∶7，dry weight for 43 d in five self-manufactured anaerobic fermentation reactors，under the condition of35℃，pH 7.0．Alkaline pretreatment degradedmore of starch，cellulose，lignin than semi-cellulose，and the efficiency removals of lignin were 60.1%，80.6%，83.6%and 86.1%for NaOH of 0.5%，1.0%，2.0%and 3.0%respectively．The continuous accumulation of VFA in all digesterswas avoided by the addition of NaOH solution，even though rapid acidification and accumulation of VFA happened in the initial stage of anaerobic digestion．After the digestion ended，VFA decreased to below 400 mg/L in each digester．Compared with the control，biogas yield of pretreated cassava dregs increased significantly．The pretreated cassava dregswith NaOH concentration of0.5%had the best biogas production yield 0.427m3/kg VS，which was 68.3%higher than that of the control．

cassava dregs;anaerobic digestion;alkaline pretreatment;biogas

P627

:A

2015－04－09

國家自然科學(xué)基金項目 (51178140);國家創(chuàng)新研究群體基金項目 (50821002);廣西“八桂學(xué)者”建設(shè)工程專項經(jīng)費(fèi)項目;廣西自然科學(xué)基金項目 (2013GXNSFEA053002;2014GXNSFBA118210)

張 軍 (1983—)，男，博士，副教授，研究方向:環(huán)境工程，zjun@glut.edu.cn。

王敦球，博士，教授，wangdunqiu@sohu.com。

張軍，徐浚洋，王敦球，等．NaOH預(yù)處理對木薯渣厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣的影響［J］．桂林理工大學(xué)學(xué)報，2016，36 (4):781－786．

1674－9057(2016)04－0781－06

10.3969/j．issn.1674－9057.2016.04.022