涂覆量對(duì)CDPF壓降和再生特性影響的研究*

劉洪岐，高 瑩，方茂東，陳 偉,李 云

(1.吉林大學(xué)，汽車仿真與控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)春 130025； 2.中國(guó)汽車技術(shù)研究中心，天津 300300；3.中自環(huán)?？萍脊煞萦邢薰?，成都 610036)

2016126

涂覆量對(duì)CDPF壓降和再生特性影響的研究*

劉洪岐1，高 瑩1，方茂東2，陳 偉1,李 云3

(1.吉林大學(xué)，汽車仿真與控制國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，長(zhǎng)春 130025； 2.中國(guó)汽車技術(shù)研究中心，天津 300300；3.中自環(huán)保科技股份有限公司，成都 610036)

本文中通過(guò)臺(tái)架試驗(yàn)研究了3種不同貴金屬涂覆量對(duì)柴油機(jī)微粒捕集器載體壓降和再生特性的影響，結(jié)果表明，18和24g/L涂覆量對(duì)載體壓降影響相似，最大增加0.19kPa，壓降最大增加率為13.4%，30g/L涂覆量載體壓降最大增加0.39kPa，壓降最大增加率為36.7%。通過(guò)被動(dòng)再生過(guò)程的試驗(yàn)可以看出，增加貴金屬涂覆量可提高被動(dòng)再生率,增加再生量，進(jìn)而延長(zhǎng)主動(dòng)再生周期，改善載體耐久性能。

顆粒捕集器； 涂覆； 壓降； 再生

前言

汽車尾氣是造成大氣霧霾的重要因素。其中全國(guó)柴油車PM排放超過(guò)汽車排放總量的90%[1]。降低柴油車污染物排放成為迫切需求。柴油機(jī)微粒捕集器(diesel particulate filter，DPF)作為一種重要技術(shù)手段，在降低顆粒物排放方面已經(jīng)得到廣泛認(rèn)可[2-3]。隨著顆粒物在捕集器內(nèi)不斷沉積，發(fā)動(dòng)機(jī)排氣背壓不斷上升，再生成為必須要解決的需求。當(dāng)柴油機(jī)微粒捕集器的載體涂覆貴金屬催化劑，則稱為催化型柴油機(jī)微粒捕集器(catalytic diesel particulate filter，CDPF)。通過(guò)貴金屬Pt，Pb和Rh的涂覆可以降低載體內(nèi)再生反應(yīng)溫度，但是載體貴金屬涂覆量的差異會(huì)帶來(lái)產(chǎn)品性能和成本的改變，貴金屬涂覆狀態(tài)如圖1和圖2所示。

目前，國(guó)內(nèi)外對(duì)載體的催化劑涂覆研究集中在涂覆方式[4]和貴金屬配比等方面[5]。近年來(lái)國(guó)內(nèi)學(xué)者針對(duì)DPF進(jìn)行了大量深入的研究[6-8]，取得了比較有意義的研究成果。現(xiàn)有研究主要集中在已有的壁流式結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，分析影響載體性能的因素[9]，但對(duì)催化劑涂覆量引起的載體壓降和再生性能的降低鮮有報(bào)道。貴金屬涂覆在提升再生性能的同時(shí)會(huì)使載體的孔隙率和滲透率降低，進(jìn)而影響發(fā)動(dòng)機(jī)排氣背壓，使發(fā)動(dòng)機(jī)缸內(nèi)燃燒惡化，導(dǎo)致污染物排放增加。因此，有必要進(jìn)一步研究涂覆量差異帶來(lái)的載體性能的改變。本文中以3種不同涂覆量的載體為研究對(duì)象，對(duì)比分析了載體潔凈狀態(tài)背壓、催化再生效率和氣體組分的變化，為催化劑涂覆量的合理選擇提供參考。

1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

1.1 試驗(yàn)臺(tái)架與載體選擇

試驗(yàn)臺(tái)架如圖3所示。試驗(yàn)發(fā)動(dòng)機(jī)為中型柴油機(jī)，其參數(shù)見(jiàn)表1，燃油選用國(guó)IV標(biāo)準(zhǔn)柴油。臺(tái)架排氣系統(tǒng)具有旁通冷卻系統(tǒng)，通過(guò)控制旁通閥調(diào)整在同一工況下的排氣溫度。氣體組分測(cè)試選用兩套HORIBA 7100DEGR進(jìn)行監(jiān)測(cè)；選用PT200熱電偶測(cè)量載體入口與出口溫度，采用流量計(jì)計(jì)量發(fā)動(dòng)機(jī)進(jìn)氣量，使用VALIDYNE P55D1壓力傳感器測(cè)量載體前后的壓降。

試驗(yàn)選擇了3種涂覆量的貴金屬載體，涂覆量分別為18，24和30g/L，同時(shí)選擇了一個(gè)同等型號(hào)白載體作為參照，載體其他參數(shù)相同，見(jiàn)表2。

表1 試驗(yàn)發(fā)動(dòng)機(jī)技術(shù)參數(shù)

表2 CDPF載體結(jié)構(gòu)參數(shù)

1.2 試驗(yàn)方案

試驗(yàn)過(guò)程中由于發(fā)動(dòng)機(jī)始終在排放顆粒物，因此為測(cè)量載體潔凈狀態(tài)壓降特性，選擇在被測(cè)顆粒捕集器前端加裝一個(gè)無(wú)涂覆微粒捕集器起凈化作用，保證進(jìn)入待測(cè)載體的發(fā)動(dòng)機(jī)尾氣只有氣體組分，這樣可以保證在測(cè)試過(guò)程中基本沒(méi)有碳煙加載。測(cè)試載體安裝在后端，安裝示意圖如圖4所示。

被動(dòng)再生過(guò)程中采用同樣的方案進(jìn)行測(cè)試，但是由于載體前端起過(guò)濾作用的載體選擇無(wú)貴金屬涂覆白載體，防止NO轉(zhuǎn)化為NO2。通過(guò)前端加裝無(wú)涂覆載體可單獨(dú)研究被動(dòng)再生過(guò)程，防止邊加載邊再生的情況，保證單獨(dú)分析再生過(guò)程。

2 結(jié)果分析

2.1 潔凈狀態(tài)壓降特性

載體潔凈狀態(tài)壓降是基礎(chǔ)壓降，加載和再生過(guò)程壓降的變化都是在此基礎(chǔ)上增加的。貴金屬涂覆會(huì)對(duì)載體本身滲透率產(chǎn)生一定影響，進(jìn)而影響載體壓降特性。微粒捕集器潔凈狀態(tài)壓降主要由三部分組成[9]，包括入口孔道、出口孔道和過(guò)濾壁面的壓降。根據(jù)研究，潔凈狀態(tài)下入口孔道與出口孔道壓降是一樣的：

(1)

(2)

過(guò)濾壁面壓降[10]為

(3)

(4)

式中：Vtrap=πD2L/4；Δpinlet-channel為入口通道壓降；Δpoutlet-channel為出口通道壓降；Δpfilter-wall為載體壁面壓降；Δpall為載體總壓降；k0為潔凈壁面滲透率，m2；μ為排氣動(dòng)力黏度，(N·s)/m2；U為入口通道速度，m/s；α為捕集器通道寬度，m；L為捕集器長(zhǎng)度，m；ωs為捕集器通道壁厚，m；F為摩擦因數(shù)，取常數(shù)28.454；σ為孔隙密度，m-2；Q為實(shí)際排氣體積流量，m3/s。

從式(1)和式(2)可以看出，結(jié)構(gòu)參數(shù)中載體體積、孔道寬度和過(guò)濾壁厚度影響入口孔道和出口孔道壓降。由于試驗(yàn)過(guò)程中載體始終處于潔凈狀態(tài)，因此結(jié)構(gòu)參數(shù)不會(huì)發(fā)生改變。但是，載體貴金屬涂覆會(huì)進(jìn)入載體過(guò)濾壁面內(nèi)部，因此其潔凈狀態(tài)滲透率會(huì)發(fā)生變化。隨著涂覆量增加，載體壁面滲透能力可能會(huì)減弱，即滲透率會(huì)有所降低，進(jìn)而導(dǎo)致載體壓降進(jìn)一步增加。因此涂覆量及分散度會(huì)嚴(yán)重影響載體本身的壓降性能。

試驗(yàn)中，分別對(duì)無(wú)貴金屬涂覆載體和18，24，30g/L涂覆量載體進(jìn)行壓降測(cè)試。分析溫度和涂覆量在不同空速下對(duì)載體壓降的影響。

2.1.1 排溫對(duì)壓降的影響

試驗(yàn)選擇9個(gè)工況點(diǎn)，控制空速為24 000～56 000h-1，通過(guò)控制旁通閥，調(diào)整進(jìn)入載體的排氣溫度，測(cè)試不同排溫下涂覆量對(duì)載體壓降特性的影響，結(jié)果如圖5～圖8所示。由圖可見(jiàn)，在相同的空速下，入口溫度升高50℃，無(wú)貴金屬涂覆載體的壓降最大升高0.27kPa；而涂覆量為18，24和30g/L的貴金屬載體，壓降最大升高分別為0.31，0.41和0.44kPa；綜合來(lái)看，載體涂覆貴金屬后，壓降受載體入口溫度影響基本維持在每上升50℃增加0.3～0.5kPa。

2.1.2 涂覆量對(duì)壓降的影響

通過(guò)試驗(yàn)分別測(cè)量了3種涂覆量載體在相同入口溫度(325℃)，不同排氣流速下的壓降變化，結(jié)果如圖9所示。由圖可見(jiàn)，30g/L涂覆量載體潔凈狀態(tài)壓降，明顯高于18和24g/L涂覆量載體，與潔凈載體相比，18，24和30g/L涂覆量的載體壓降最大分別增加0.12，0.19和0.39kPa。

通過(guò)試驗(yàn)結(jié)果辨識(shí)載體的參數(shù)，可以得出無(wú)涂覆載體滲透率為1.152×10-13m2，而18，24和30g/L涂覆量載體潔凈狀態(tài)滲透率分別為9.88×10-14， 9.33×10-14和8.68×10-14m2。隨著貴金屬涂覆量增加，滲透率逐漸減小，但并沒(méi)有量級(jí)的改變。

通過(guò)與無(wú)涂覆載體潔凈壓降對(duì)比，計(jì)算其壓力升高率η：

(5)

式中：pcat為涂覆載體壓降；pwithout為無(wú)涂覆載體壓降。

壓降增加率如圖10所示。由圖可見(jiàn)：18和24g/L涂覆量并未引起壓力明顯增加，兩種涂覆量載體壓降增加最大相對(duì)值為13.4%，增加最大絕對(duì)值為0.19kPa；而30g/L涂覆量壓降與無(wú)涂覆載體相比有了明顯增加；在26 000h-1空速下壓降增加率最大，達(dá)到36.7%，而最大壓降增加絕對(duì)值為0.39kPa，壓降增加率為17.3%；30g/L涂覆量對(duì)壓降產(chǎn)生了相對(duì)較大的影響。

2.2 被動(dòng)再生影響分析

由于NO2的強(qiáng)氧化性，碳煙顆粒在排氣溫度350℃左右時(shí)達(dá)到再生平衡點(diǎn)，即單位時(shí)間內(nèi)加載量與再生量相等。為使載體保持被動(dòng)再生，設(shè)定發(fā)動(dòng)機(jī)運(yùn)行工況為1 300r/min，350N·m，載體入口溫度為400℃，空速為36 000h-1，按照1.2節(jié)的安裝方法，分別測(cè)試3種載體再生過(guò)程壓降、NOx和NO2的變化規(guī)律。雖然載體入口NO2含量很少，但CDPF內(nèi)部可以通過(guò)催化轉(zhuǎn)化，將NO轉(zhuǎn)化成NO2：

(6)

且NO2多次發(fā)生此反應(yīng)，如圖11所示。再生試驗(yàn)進(jìn)行100min，前端安裝提供過(guò)濾功能的載體，后端依次安裝加載后不同涂覆量的載體。

18g/L涂覆量載體再生過(guò)程壓降的變化如圖12所示。18g/L涂覆量載體再生之前碳煙加載量為30.8g，經(jīng)過(guò)再生反應(yīng)減少了26.2g，再生率為85.1%；再生后壓降為2.2kPa。18g/L涂覆量載體前后端NOx/NO2變化如圖13所示。由圖可見(jiàn)，入口處NO2的體積分?jǐn)?shù)為20×10-6～40×10-6，出口處NO2高于入口處NO2，且較為穩(wěn)定，基本保持在180×10-6，占總NOx的比例為30.2%。進(jìn)一步驗(yàn)證了在載體內(nèi)部經(jīng)過(guò)與貴金屬接觸會(huì)發(fā)生式(6)的反應(yīng)。

24g/L涂覆量載體再生壓降變化如圖14所示，24g/L涂覆量載體再生之前碳煙加載量為31.2g，再生后碳煙加載量減少了27.3g，再生率為87.5%。再生后壓降為2.0kPa。24g/L涂覆量載體前后端NOx變化如圖15所示，出口處NO2含量較為穩(wěn)定，基本維持在220×10-6，占總NOx的比例為35.4%，2 900s后略有升高，達(dá)到230×10-6。原因在于經(jīng)過(guò)再生后，NO與催化劑表面的接觸面積增加，進(jìn)而促進(jìn)了式(6)反應(yīng)的發(fā)生。

30g/L涂覆量載體再生壓降變化如圖16所示，30g/L涂覆量載體再生前加載量為33.1g，再生后加載量減少了29.5g，再生率為89.1%，再生后壓降為2.0kPa。出口處NO2含量變化可分為兩個(gè)階段，如圖17所示，第一階段基本保持在220×10-6，在3 300s后逐漸升高至240×10-6，達(dá)到NOx總量的40.3%。

綜合以上試驗(yàn)結(jié)果可以看出，增加涂覆量可以提升被動(dòng)再生率，再生總量也在不斷增加，30g/L涂覆量載體再生率比18g/L涂覆量載體提升2.5%，再生量增加3.3g，有效增強(qiáng)了再生能力；同時(shí)出口處NO2的含量會(huì)進(jìn)一步提升10.1%，為未來(lái)集成后處理系統(tǒng)中SCR系統(tǒng)入口狀態(tài)提供更加理想的氣體組分，促進(jìn)SCR中快反應(yīng)的發(fā)生。

3 結(jié)論

(1)貴金屬涂覆量增加會(huì)增大CDPF壓降，18和24g/L涂覆量對(duì)壓降影響很小，最大僅增加0.19kPa。30g/L涂覆量載體壓降增加0.39kPa。

(2)隨著貴金屬涂覆量的增加，被動(dòng)再生率不斷提升，18，24和30g/L涂覆量載體的再生率分別達(dá)87.5%，85.6%和89.1%。

(3)綜合來(lái)看，24g/L涂覆量的載體既能保持再生率的提升，又能使載體產(chǎn)生較小的壓降，是3種涂覆量中較為合適的選擇。

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A Research on the Effects of Coating Amount on the Pressure Drops and Regeneration Characteristics of CDPF

Liu Hongqi1, Gao Ying1, Fang Maodong2, Chen Wei1& Li Yun3

1.JilinUniversity,StateKeyLaboratoryofAutomotiveSimulationandControl,Changchun130025; 2.ChinaAutomotiveTechnologyandResearchCenter,Tianjin300300; 3.SinocatEnvironmentalTechnologyCo.,Ltd.,Chengdu610036

The effects of three different coating amounts of precious metal on the pressure drop and regeneration characteristics of diesel particulate filter carrier are studied in this paper. The results show that with a coating amount of 18g/L or 24g/L, their effects on the pressure drop of carrier are similar: the pressure drop increases by 0.19kPa at most with a maximum increase rate of 13.4%; while with a coating amount of 30g/L, the pressure drop of carrier rises by 0.39kPa with a increase rate of 36.7%. Meanwhile it is found by the test on passive regeneration process that the increase in the amount of precious metal coated can raise the passive regeneration rate, increase regeneration quantity, extend active regeneration cycle and improve the durability performance of carrier.

particulate filter; coating; pressure drop; regeneration

*國(guó)家科技支撐計(jì)劃(2014BAG11B01)資助。

原稿收到日期為2016年1月20日，修改稿收到日期為2016年2月22日。