廢氣再循技術(shù)對正丁醇/柴油燃燒顆粒結(jié)構(gòu)及分形特征的影響

瞿　磊，王　忠，趙　洋，劉　帥，李瑞娜（江蘇大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院，鎮(zhèn)江212013）

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廢氣再循技術(shù)對正丁醇/柴油燃燒顆粒結(jié)構(gòu)及分形特征的影響

瞿磊，王忠※，趙洋，劉帥，李瑞娜
（江蘇大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院，鎮(zhèn)江212013）

摘要：為深入了解添加含氧燃料和廢氣再循環(huán)技術(shù)（exhaust gas recirculation，EGR）共同作用對顆粒結(jié)構(gòu)及分形特征的影響，運用顆粒分級采樣裝置采集了EGR率分別為0、10%、20%時，柴油機燃用正丁醇質(zhì)量百分比為10%的正丁醇/柴油混合燃料（N10）的燃燒顆粒（N10EGR0、N10EGR10%、N10EGR20%），通過電鏡試驗和圖像處理技術(shù)，開展了不同EGR率對正丁醇/柴油燃燒顆粒的影響研究，分析了顆粒群的微觀結(jié)構(gòu)、平均粒徑、分形維數(shù)，基本碳粒子的層面間距、微晶尺寸等物理結(jié)構(gòu)參數(shù)的變化規(guī)律，結(jié)果表明，N10EGR0、N10EGR10%、N10EGR20%燃燒顆粒群整體呈現(xiàn)團簇狀結(jié)構(gòu)，顆粒粒徑范圍主要集中在30～70 nm之間，呈正態(tài)單峰分布；隨著EGR率的增加，粒徑范圍向大粒徑方向移動，平均粒徑逐漸增大，N10EGR20%與N10EGR0相比，平均粒徑增大約為19%；計盒維數(shù)逐漸減小，表明顆粒間的團簇程度逐漸減弱。不同EGR條件下的基本碳粒子結(jié)構(gòu)相似，呈指紋狀球形碳層結(jié)構(gòu)，隨EGR率的增加，基本碳粒子的內(nèi)核碳層排列無序性和外殼石墨晶體結(jié)構(gòu)無規(guī)則性增強，平均層面間距和彎曲度逐漸增大，微晶尺寸逐漸減小。該研究為含氧燃料與EGR共同作用對顆粒的形成機理以及降低柴油機顆粒排放的措施提供理論參考。

關(guān)鍵詞：柴油機；顆粒；微觀結(jié)構(gòu)；正丁醇；廢氣再循環(huán)；計盒維數(shù)

瞿磊，王忠，趙洋，劉帥，李瑞娜.廢氣再循技術(shù)對正丁醇/柴油燃燒顆粒結(jié)構(gòu)及分形特征的影響[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報，2016，32（01）：118-124.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2016.01.016 http://www.tcsae.org

Qu Lei, Wang Zhong, Zhao Yang, Liu Shuai, Li Ruina.Effect of exhaust gas recirculation on structure and fractal characteristics of particulate matters in combustion of n-butanol/diesel [J].Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering （Transactions of the CSAE）, 2016, 32（01）: 118－124.（in Chinese with English abstract）doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2016.01.016 http://www.tcsae.org

0　引言

柴油機排放污染物主要有顆粒、NOx、HC、CO等，其中顆粒、NOx和硫化物進入大氣中形成氣溶膠，是產(chǎn)生霧霾的主要原因之一[1-2]。隨著柴油機的廣泛應(yīng)用，空氣中小尺度顆粒PM2.5和NOx濃度增加，灰霾天氣頻繁出現(xiàn)，嚴重影響人類的身心健康[3-5]。通過添加含氧燃料改變反應(yīng)過程中的活性氧濃度，并結(jié)合廢氣再循環(huán)（exhaust gas recirculation，EGR）技術(shù)，可以有效控制柴油機顆粒及NOx排放，但對顆粒的微觀物理結(jié)構(gòu)及氧化特性具有多重影響。

柴油機顆粒在電鏡圖像上具有典型的分形結(jié)構(gòu)[6-7]，采用分形理論與基本碳粒子的物理結(jié)構(gòu)參數(shù)（層面間距、微晶尺寸和彎曲度）相結(jié)合的方法，有助于研究顆粒的生長和發(fā)展歷程，國內(nèi)、外學(xué)者開展了大量的研究，馬志豪等學(xué)者[8]依據(jù)Brasil算法，計算了摻混不同黃連木籽生物柴油比例的柴油機排放顆粒的分形維數(shù)，表明，隨生物柴油摻混比例增加，分形維數(shù)逐漸增大，結(jié)構(gòu)逐漸緊湊；原始粒子的層面間距逐漸減小，氧化活性逐漸降低。Lee等學(xué)者[9]基于分形理論研究了不同工況下柴油機顆粒的透射電鏡（TEM）圖像，表明輕型柴油機和重型柴油機顆粒的分形維數(shù)范圍為分別為1.46～1.70、1.80～1.88。宋崇林等學(xué)者[10]利用場發(fā)射透射電子顯微鏡和圖像處理技術(shù)，對柴油機燃燒過程中顆粒的微觀結(jié)構(gòu)變化進行了研究，表明，隨著共軌壓力的升高、燃空當量比的增加，顆粒的層面間距、曲率逐漸減小，微晶尺寸逐漸增加；隨著轉(zhuǎn)速的增加，層面間距、曲率增加而微晶尺寸逐漸減小。Wall與Müeller[11]開展了柴油中添加含氧燃料對排氣顆粒的微觀結(jié)構(gòu)與氧化特性的影響研究，結(jié)果表明，添加含氧燃料燃燒產(chǎn)生的顆粒層面間距和彎曲度較大，微晶尺寸較小，氧化活性較高，說明了含氧添加劑可降低柴油機碳煙的排放。

采用電鏡分析方法研究了正丁醇/柴油燃燒顆粒的形貌、基本碳粒子的內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)；運用分形理論并結(jié)合基本碳粒子的層面間距、微晶尺寸和彎曲度等物理結(jié)構(gòu)參數(shù)，探討了不同EGR條件下的正丁醇/柴油燃燒顆粒的結(jié)構(gòu)特征及氧化特性的演變規(guī)律，以期為深入了解含氧燃料與EGR共同作用對顆粒的形成機理及降低柴油機顆粒排放提供理論依據(jù)。

1　試驗裝置與方法

1.1顆粒取樣

在缸徑為86 mm的試驗柴油機上進行臺架試驗，試驗機的主要性能參數(shù)：壓縮比為19，標定轉(zhuǎn)速為3 000 r/min，對應(yīng)的標定功率為5.7 kW，最大扭矩點轉(zhuǎn)速為1 800 r/min，對應(yīng)全負荷的功率為3.4 kW。試驗機采用外部EGR，在不改變柴油機供油提前角和結(jié)構(gòu)參數(shù)的前提下，選用正丁醇質(zhì)量摻混比為10%的混合柴油（N10），考慮非道路排放測量循環(huán)與實際EGR技術(shù)在柴油機上的應(yīng)用，在標定工況和最大扭矩點工況都不采用EGR技術(shù)，采用轉(zhuǎn)速2 000 r/min、50%負荷時，EGR率分別為0、10%、20%條件下穩(wěn)定運行30 min，運用顆粒分級采樣裝置（Models 100 MOUD，Westech，英國）采集3個不同EGR條件下的柴油機顆粒。顆粒分級采樣裝置主要由顆粒采集器、真空泵、冷卻管等組成，可以實現(xiàn)8級粒徑分級采樣。采樣使用微孔直徑為47 nm的鋁箔濾紙，采樣流量為6 L/min。依據(jù)EGR率的不同，將采集的顆粒分別表示為N10EGR0、N10EGR10%、N10EGR20%。

1.2電鏡分析

顆粒表面的可溶有機物具有一定黏性，會將顆粒附著在一起，影響拍攝結(jié)果，試驗前，需要對顆粒進行預(yù)處理。取質(zhì)量約為0.5 mg的顆粒置于離心管中，向其添加約2 mL的無水乙醇，進行超聲振蕩約20 min，之后將離心管置于離心機中進行離心5 min，顆粒附著在離心管壁，顆粒中的可溶有機物溶解在乙醇中，將溶液去除，并重新加入乙醇，重復(fù)進行振蕩、離心3次，用于濾除顆粒中的可溶有機物。最終將不含可溶有機物的顆粒均勻彌散在乙醇中。采用日本電子株式會社的JSM-7001F型熱場發(fā)射掃描電子顯微鏡、JEM-2100（HR）型高分辨透射電鏡對N10EGR0、N10EGR10%、N10EGR20% 3種顆粒的微觀結(jié)構(gòu)進行拍攝，獲得掃描電鏡（SEM）和透射電鏡（TEM）圖像。掃描電子顯微鏡的加速電壓為0.5～30 kV；分辨率為1.2 nm（30 kV）；放大倍數(shù)范圍為1×10～5×105倍；采用移液管將制備好的顆粒乙醇溶液滴定在硅片上，并對硅片表面進行噴金處理。透射電鏡放大倍數(shù)范圍為2×103～1.5×106倍，點分辨率為0.23 nm，晶格分辨率為0.14 nm；取一滴顆粒乙醇溶液在銅網(wǎng)上，置于烤燈下烘干。

1.3結(jié)構(gòu)參數(shù)分析

為了定量描述顆粒的微觀結(jié)構(gòu)，依據(jù)顆粒圖像的特點，提出顆粒微觀結(jié)構(gòu)的特征參數(shù)。主要包括計盒維數(shù)、層面間距、微晶尺寸和彎曲度等參數(shù)[12-13]。分析不同EGR率對正丁醇/柴油顆粒微觀結(jié)構(gòu)的影響。

1）計盒維數(shù)

柴油機排氣顆粒的SEM圖像具有典型的分形結(jié)構(gòu)，顆粒的生長機理決定其分形結(jié)構(gòu)特點，顆粒的團聚形態(tài)主要分為重力作用下的沉降以及湍流過程中粒子擴散及無規(guī)則的布朗運動[14]。為進一步對顆粒的結(jié)構(gòu)特征進行幾何分析，定量分析顆粒幾何結(jié)構(gòu)的疏密程度，分形維數(shù)越大，基本碳粒子之間的重疊程度越高，基本碳粒子組成的顆粒群結(jié)構(gòu)越為緊湊[15]；反之亦然。本文采用自相似分形維數(shù)，即計盒維數(shù)研究不同EGR條件下正丁醇/柴油燃燒顆粒的分形特點。計盒維數(shù)計算公式可表示為[16]：

式中DB為顆粒SEM圖像區(qū)域的自相似分形維數(shù)；r為正方形盒子的邊長，mm；N（r）為用邊長為r的正方形盒子覆蓋整個圖形區(qū)域所需盒子的數(shù)目。

不同EGR條件下，正丁醇/柴油燃燒顆粒的計盒維數(shù)計算在matlab軟件平臺上進行，算法主要流程包括：a）圖像處理，即讀入顆粒的SEM原始圖像；b）對圖像進行灰度矩陣計算；c）對圖像二值化闕值進行計算，存儲數(shù)據(jù)；d）求解，以邊長r的正方形盒子覆蓋的二值圖，并進行數(shù)據(jù)擬合，得到擬合直線方程：

直線的斜率DB即為所求的分形維數(shù)。

2）層面間距、微晶尺寸與彎曲度

層面間距d表示基本碳粒子微觀結(jié)構(gòu)中相鄰兩個碳層之間的距離，表現(xiàn)在TEM圖像上為近似平行的兩條碳層微晶間的垂直距離[17]，可以根據(jù)圖像中各個像素點的灰度值計算得到。層面間距反映了生成基本碳粒子的氧化活性，層面間距越小，微晶碳層與氧發(fā)生反應(yīng)的接觸面積減小，氧化難度增加，氧化活性降低。微晶尺寸La在TEM圖像上表現(xiàn)為具有一定長度的，表示為[18]：

式中dx為微晶碳層上連續(xù)兩個像素點間距離，nm。

彎曲度k表示為：

式中Lb為微晶碳層中兩端像素點間直線距離，nm。

La、d、k在基本碳粒子微觀結(jié)構(gòu)層的表示方法

如圖1所示。

圖1　基本碳粒子的微觀結(jié)構(gòu)層Fig.1 Microstructure layer of basic carbon particles

2　試驗結(jié)果與分析

2.1顆粒SEM圖像分析

1）微觀形貌及粒徑分布

EGR率分別為0、10%、20%時，柴油機燃用N10混合燃料燃燒產(chǎn)生的顆粒在掃描電鏡下放大10萬倍的形貌結(jié)構(gòu)如圖2a～c所示，可以看出，N10EGR0、N10EGR10%、N10EGR20%顆粒群在范德華力、靜電力、液體架橋力等粘附力的作用下，由成百上千個粒徑不等的準球狀基本碳粒子堆積而成，形成疏密程度不同的顆粒群[19-20]。柴油中摻混正丁醇，在燃燒過程中，正丁醇分子中各個碳位及羥基上易發(fā)生脫氫反應(yīng)，生成微量的水分子，促進了顆粒間的粘附作用，顆粒群整體呈現(xiàn)團簇狀結(jié)構(gòu)。隨著EGR率的增加，顆粒群的粒徑逐漸增大。

圖2　不同EGR率下的正丁醇/柴油燃燒顆粒SEM圖Fig.2 SEM diagram of n-butanol/diesel combustion particulate matters with different EGR rates

在SEM圖像上，采用Nano Measurer對單位面積內(nèi)顆粒的粒徑進行統(tǒng)計，繼而求得顆粒的平均粒徑。不同EGR率條件下的顆粒粒徑分布及平均粒徑如圖3所示?？梢钥闯?，柴油機顆粒粒徑范圍主要集中在30～70 nm之間，呈現(xiàn)正態(tài)單峰分布；隨EGR率的增加，顆粒的粒徑范圍逐漸向大粒徑方向移動，顆粒的平均粒徑增大，N10EGR0條件下顆粒的平均粒徑為48.7 nm；N10EGR20%條件下顆粒的平均粒徑為58.2 nm，主要是由于中負荷時，空燃比較小，隨著EGR率的增大，降低了缸內(nèi)的氧濃度，缸內(nèi)高溫缺氧區(qū)域增多，易形成較多的顆粒，顆粒間發(fā)生碰撞凝并的幾率增大，形成聚積態(tài)顆粒，聚集態(tài)顆粒數(shù)量濃度在各粒徑下有所增大，核膜態(tài)顆粒數(shù)量濃度在各粒徑下有所減少，顆粒的平均粒徑增大。

2）計盒維數(shù)

通過對N10EGR0顆粒的SEM圖像的計盒維數(shù)進行計算，獲得二值化闕值，得到N10EGR0顆粒lgN（r）-lgr的關(guān)系，進行曲線擬合后的結(jié)果如圖4所示，可以看出，擬合曲線的線性回歸系數(shù)為0.998 88，此時N10EGR0燃燒顆粒的計盒維數(shù)為1.998 51，采用同樣的方法對N10EGR10%、N10EGR20%顆粒的計盒維數(shù)進行計算，得到不同EGR條件下顆粒的擬合方程、線性回歸系數(shù)以及計盒維數(shù)，結(jié)果如表1所示?？梢钥闯觯琋10EGR10%、N10EGR20%顆粒lgN（r）-lgr的關(guān)系均能實現(xiàn)較好的擬合，計算得到的計盒維數(shù)分別為1.987 71、1.969 58。隨著EGR率的增大，顆粒的計盒維數(shù)逐漸減小，表明，顆粒間的團簇程度逐漸減弱，結(jié)構(gòu)變得較為松散，主要是由于隨著EGR率的增加，廢氣中的CO2濃度逐漸增大，CO2在高溫條件下與碳發(fā)生氧化反應(yīng)生成CO[21]；同時，顆粒表面的可溶有機物及部分氣態(tài)HC化合物被氧化，降低了顆粒相互間的黏附力，顆粒的黏度有所降低。

圖3　不同EGR率下的正丁醇/柴油燃燒顆粒粒徑分布Fig.3 Particle size distribution of n-butanol/diesel combustion particulate matters with different EGR rates

圖4　N10EGR0顆粒計盒維數(shù)的擬合曲線Fig.4 Fitting line of box dimension for combustion particulate matters with N10EGR0

表1　不同EGR率條件下正丁醇/柴油燃燒顆粒的計盒維數(shù)Tab.1 Box dimension of n-butanol/diesel combustion particulate matters with different EGR rates

2.2顆粒TEM圖像分析

僅通過顆粒SEM圖像無法全面反映基本碳粒子的微觀結(jié)構(gòu)，需通過透射電鏡（TEM）對顆粒群進行局部高倍放大，獲得基本碳粒子的微觀結(jié)構(gòu)。通過對獲得的TEM圖像進行處理和計算，得到基本碳粒子的層面間距、微晶尺寸、彎曲度等微觀物理特性參數(shù)。探討不同EGR條件下柴油機燃用N10產(chǎn)生的顆粒微觀形態(tài)特性以及石墨化程度的變化規(guī)律。

1）基本碳粒子的結(jié)構(gòu)特征

不同EGR條件下，燃用N10的顆粒放大50萬倍的TEM圖像如圖5a～c所示，放大150萬倍的TEM圖像如圖5d～f所示，從圖5a～c可以看出，柴油機燃用N10產(chǎn)生的基本碳粒子經(jīng)碰撞凝并串聯(lián)在一起形成鏈簇狀結(jié)構(gòu)，基本碳粒子的粒徑、結(jié)構(gòu)、環(huán)境氛圍決定了它們相互間的凝并程度[22]，相交時呈現(xiàn)出不同的致密性，幾個基本碳粒子重疊在一起，形成了TEM圖像中顏色較深的區(qū)域。鏈簇狀大小以及顆粒群包含的基本碳粒子的個數(shù)隨著EGR率的增加而增大，表明EGR的引入能夠促進顆粒生長過程中基本碳粒子的凝并，形成鏈簇狀較大的顆粒。從圖5d～f可以看出，不同EGR條件下的基本碳粒子結(jié)構(gòu)基本相似，都呈現(xiàn)指紋狀的球形碳層結(jié)構(gòu)，主要由內(nèi)核和外核兩部分組成，內(nèi)核為無定形結(jié)構(gòu)的碳微晶結(jié)構(gòu)，中心區(qū)域表現(xiàn)為皺褶、彎曲、不規(guī)則排列的碳層結(jié)構(gòu)；外殼為石墨微晶結(jié)構(gòu)，表現(xiàn)為規(guī)則的、層次清晰的微晶碳層結(jié)構(gòu)[23-24]。隨著EGR率的增加，基本碳粒子內(nèi)核碳層排列無序性增強，外殼石墨晶體結(jié)構(gòu)無規(guī)則性增強，邊界變得模糊。與內(nèi)核碳層處原子相比，外殼碳層邊緣處的原子活性較高，EGR率的增加導(dǎo)致廢氣中CO2濃度的增加，碳層邊緣的原子更易氧化，同時氧化過程中釋放的熱量會對內(nèi)核進行加熱，使有機成分發(fā)生脫氫反應(yīng)，內(nèi)核的無序程度加深。

圖5　不同EGR條件下燃用N10的基本碳粒子TEM形貌圖Fig.5 Morphology of N10 basic carbon particles under different EGR rates by TEM

2）層面間距

為定性分析N10EGR0、N10EGR10%、N10EGR20%顆粒中基本碳粒子微觀結(jié)構(gòu)的變化規(guī)律。通過TEM圖像，在石墨層垂直方向，采用Digital Micrograph測量得到基本碳粒子的石墨層灰度分布，繼而求得層面間距，結(jié)果如圖6所示。N10EGR0基本碳粒子的層面間距分布在0.34～0.42 nm之間，其中80%以上集中分布在0.36～0.4 nm之間，其平均值為0.389 nm；N10EGR10%、N10EGR20%基本碳粒子層面間距的主要分布區(qū)間向大尺寸方向遷移，平均層面間距分別增大了0.018 nm和0.032 nm，層面間距隨著EGR率的增加而增大，表明引入EGR后，基本碳粒子相鄰碳層之間的結(jié)合變得“疏松”，微晶碳層與氧發(fā)生反應(yīng)的接觸面積增大，氧化難度降低，氧化活性提高[25]。

圖6　燃用N10在不同EGR條件下的基本碳粒子層面間距Fig.6 Fringe separation distance of N10 basic carbon particles under different EGR rates

3）微晶尺寸及彎曲度

圖7～8分別為不同EGR條件下，柴油機燃用N10產(chǎn)生的基本碳粒子的微晶尺寸和彎曲度，可以看出，不同EGR條件下的基本碳粒子平均微晶尺寸集中在2 nm附近，且隨著EGR率的增加，微晶尺寸逐漸減??；N10EGR0、N10EGR10%、N10EGR20%基本碳粒子的微晶尺寸平均值分別為2.187、2.073、1.955 nm；微晶尺寸越小，碳層結(jié)構(gòu)有序化程度越低，即EGR的引入降低了基本碳粒子結(jié)構(gòu)碳層的石墨化程度。彎曲度的分布規(guī)律與微晶尺寸規(guī)律相反，隨著EGR率的增加而逐漸增大，與N10EGR0基本碳粒子的彎曲度平均值相比，N10EGR10%、N10EGR20%分別約為增加3.9%、8.6%。表明，引入EGR后，碳層晶面彎曲程度增大，趨于直線的具有明顯石墨結(jié)構(gòu)特征的碳層晶面比例減小，無定形碳結(jié)構(gòu)的碳層比例增加。

圖8　不同EGR條件的基本碳粒子彎曲度分布圖Fig.8 Tortuosity distribution of N10 basic carbon particles under different EGR rates

3　結(jié)論

1）N10EGR0、N10EGR10%、N10EGR20%顆粒群整體呈現(xiàn)團簇狀結(jié)構(gòu)，顆粒粒徑范圍集中在30～70 nm之間，呈正態(tài)單峰分布。隨EGR率的增加，顆粒的粒徑范圍逐漸向大粒徑方向移動，顆粒的平均粒徑增大；顆粒的計盒維數(shù)逐漸減小，表明顆粒間的團簇程度逐漸減弱，結(jié)構(gòu)變得較為松散。

2）不同EGR條件下的基本碳粒子結(jié)構(gòu)基本相似，都呈現(xiàn)指紋狀的球形碳層結(jié)構(gòu)，由內(nèi)核和外核兩部分組成，內(nèi)核為無定形結(jié)構(gòu)的碳微晶結(jié)構(gòu)，外殼為石墨微晶結(jié)構(gòu)；隨EGR率的增加，基本碳粒子內(nèi)核碳層排列無序性和外殼石墨晶體結(jié)構(gòu)無規(guī)則性增強。

3）燃用N10產(chǎn)生的基本碳粒子的平均層面間距隨EGR率的增加而增大，表明引入EGR后提高了顆粒的氧化活性；微晶尺寸隨EGR率的增加而逐漸減小，彎曲度隨EGR率的增加而逐漸增大。

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·農(nóng)業(yè)水土工程·

Effect of exhaust gas recirculation on structure and fractal characteristics of particulate matters in combustion of n-butanol/diesel

Qu Lei, Wang Zhong※, Zhao Yang, Liu Shuai, Li Ruina
（School of Automobile and Traffic Engineering, Jiangsu University, Zhenjiang 212013, China）

Abstract:Pollutant emissions of diesel engine are mainly particulate matters, nitrogen oxide（NOx）, hydrocarbon（HC）, carbon monoxide（CO）, etc.The NOx, sulfide and particulate matters can form aerosol in the atmosphere, which is one of main causes leading to fog and haze.The concentration of small and medium scale particles such as PM2.5 and NOxis increasing with the wide application of diesel engine.The fog and haze weather occurs frequently, which has negative impacts on human health.It is quite necessary to carry out research on reducing particulate matters emitted from diesel engine.The diesel particulate matters and NOxemissions can be effectively controlled by adding the oxygen-containing fuel in the reaction process combined with the technology of the exhaust gas recirculation（EGR）, which yet has multiple effects on the microstructure and oxidation behavior of the diesel engine particulate matters.In order to analyze and comprehend the effect of particle structure and fractal characteristics, a particulate matter sampling device was employed to collect the diesel engine particulate matters, which took oxygenated fuels combined with the technology of EGR into consideration.And the effects of different EGR rate（0%, 10% and 20%）on the particulate matters, which were produced in the combustion of N-butanol/diesel blended fuel with 10% N-butanol（N10）, were studied with the thermal field emission scanning electron microscope（SEM）and high resolution electron microscopy（TEM）, and the results were analyzed by the image technology.To be specific, the changing rule of physical structure parameter including the particulate matter microstructure, the average particle size of particulate matter group and the fractal dimension were analyzed, as well as the fringe separation distance and the fringe length distribution of basic carbon particles.It could be well observed that there was obvious clusters structure of particulate matters formed by combustion under 3 different conditions: N10EGR0, N10EGR10% and N10EGR20%.What was more, the range of particulate matter size was mainly concentrated between 30 and 70 nm which showed the normal single peak distribution.And the size of particulate matters demonstrated the pattern moving to larger figures gradually with the EGR rate increasing.Also the average size of particulate matter of N10EGR20% increased by 19% compared to N10EGR0.The gradual decreasing of box dimension indicated the fact that the intergranular degree of clusters gradually weakened.On the other hand, the basic carbon particles under different EGR conditions presented the similar structures, which looked like spherical carbon layer fingerprints.The basic carbon particulate matters were composed of 2 parts, the basic kernel layer and the shell.The basic kernel layer was the amorphous carbon structure, and the shell was the structure of graphite crystallite.Moreover, with the increasing of the EGR rate, the basic kernel layer was arranged more disorderly and the shell carbon particulate matters presented more irregular graphite crystal structure.To summarize, the average fringe separation distance of basic carbon particles was increased gradually as well as the average tortuosity distribution, and the average fringe length distribution was decreased with the increasing of EGR rate.The oxidation activity of particulate matters was improved with the adoption of EGR.This study can provide a theoretical reference for the formation mechanism of particulate matters and the measures to reduce the particulate matter emission of diesel engine by oxygenated fuel and the technology of EGR together.

Keywords:diesel engines; particulate matter; microstructure; N-butanol; EGR; box dimension

通信作者：※王忠（1961－），男，江蘇鎮(zhèn)江人，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事清潔代用燃料方面的研究工作。鎮(zhèn)江江蘇大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院，212013。Email：wangzhong＠ujs．edu．cn

作者簡介：瞿磊（1987－），男，江蘇南通人，博士研究生，主要從事清潔代用燃料方面的研究工作。鎮(zhèn)江江蘇大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院，212013。Email：quleistone＠163．com

基金項目：國家自然科學(xué)基金（51376083）；江蘇省2013年度普通高校研究生科研創(chuàng)新計劃項目（CXZZ12_0672）；江蘇省2014年度普通高校研究生科研創(chuàng)新計劃項目（KYLX_1035）。

收稿日期：2015-09-17

修訂日期：2015-11-30

中圖分類號：TK421

文獻標志碼：A

文章編號：1002-6819（2016）-01-0118-07

doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2016.01.016