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    CuO/g-C3N4復合光催化劑光催化降解甲基橙

    2016-02-25 01:36:19
    工業(yè)催化 2016年12期
    關鍵詞:光催化劑反應時間光催化

    毛 娜

    (渭南師范學院,陜西 渭南 714099)

    環(huán)境保護與催化

    CuO/g-C3N4復合光催化劑光催化降解甲基橙

    毛 娜

    (渭南師范學院,陜西 渭南 714099)

    選用Cu(NO3)2和g-C3N4為原料,將兩種原料溶解,蒸發(fā),500 ℃焙燒制得CuO/g-C3N4復合光催化劑,在太陽光下催化降解甲基橙。結(jié)果表明,通過正交實驗得到最佳反應條件為:甲基橙溶液pH=3.8,溫度(15~25) ℃,CuO與g-C3N4質(zhì)量比3∶10,催化劑用量10 mg,反應時間3 h,甲基橙最大降解率為64.6%。

    催化化學;CuO /g-C3N4復合光催化劑;甲基橙;降解

    光催化技術(shù)[1]可利用太陽光對水和空氣中的多種污染物進行降解,符合可持續(xù)發(fā)展的要求。光催化法能將許多生物難降解的有機污染物分解為二氧化碳、水和無機物[2]。甲基橙是較難降解的有機染料,在堿性和酸性條件下的主體結(jié)構(gòu)式分別呈偶氮和醌式結(jié)構(gòu),以甲基橙溶液進行光催化分解作為模型反應,通過光譜學技術(shù)探究甲基橙光催化降解的有關機理[3]。

    具有光催化作用的g-C3N4對染料等污染物有降解作用,無毒、耐光腐蝕、光活性強、穩(wěn)定性好和不產(chǎn)生二次污染,且經(jīng)濟實惠,原料來源較廣。在適宜條件下,可降解水中難降解的污染物為二氧化碳和水等。g-C3N4可用于光解水制氫[4]、環(huán)境光催化[5]和聚合物制備[6]等。目前,光照-芬頓法[7-8]催化分解水催化劑,如處理染料廢水主要利用紫外線輻射,而使用可見光或太陽光代替紫外線將大大降低成本且提高降解率,具有現(xiàn)實意義。

    本文選用Cu(NO3)2和g-C3N4為原料,通過溶解攪拌、蒸發(fā)和焙燒制得CuO/g-C3N4復合光催化劑,研究其在太陽光下催化降解甲基橙性能。

    1 實驗部分

    1.1 g-C3N4/CuO復合光催化劑的制備

    [9],將0.1 g的C3N4分別與0.01 g、0.02 g、0.03 g、0.04 g、0.05 g和0.06 g的Cu(NO3)2溶解于20 mL去離子水,用磁力加熱攪拌器攪拌,反應(5~6) h后進行蒸發(fā)、結(jié)晶,得到晶體粉末,高溫焙燒,得到6種不同含量的g-C3N4/CuO復合光催化劑,編號為①~⑥。

    1.2 實驗方法

    將適量的g-C3N4/CuO復合光催化劑加入濃度為10 mg·L-1甲基橙溶液中,光催化實驗在水浴恒溫攪拌下進行,采用722型光柵分光光度計在波長465 nm處測定吸光度,甲基橙降解率按下式計算:

    式中,A0和A分別為降解前后甲基橙溶液的吸光度。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 復合光催化劑催化降解甲基橙

    制備10 mg·L-1的甲基橙溶液,測得其吸光度為0.670,稱取g-C3N4/CuO復合光催化劑樣品①~⑥各15 mg分別置于容量瓶,并各加入35 mL甲基橙溶液,攪拌,每隔1 h測定吸光度,結(jié)果如表1所示。

    表 1 不同催化劑上降解甲基橙的吸光度

    由表1數(shù)據(jù)計算得知,③號樣品的甲基橙降解率最大,選擇③號樣品為最佳光催化劑進行后續(xù)實驗,其CuO與g-C3N4質(zhì)量比3∶10。

    反應時間對甲基橙降解率的影響如圖1所示。

    圖 1 反應時間對甲基橙降解率的影響Figure 1 Effects of reaction time on degradation rate of methyl orange

    由圖1可以看出,隨著反應時間增加,甲基橙降解率呈先升后降的趨勢,反應時間3 h時,甲基橙降解率最大,最佳反應時間為3 h。

    2.2 pH值

    實驗采用0.1 mol·L-1的HCl調(diào)節(jié)溶液pH值,量取7份甲基橙溶液35 mL,調(diào)節(jié)pH值,分別加入③號光催化劑10 mg,反應3 h,考察pH值對甲基橙降解率的影響,結(jié)果見表2。

    表 2 pH值對甲基橙降解率的影響

    由表2可以看出,pH=3.8時,甲基橙降解效果最佳,繼續(xù)提高pH值,甲基橙降解率下降,表明甲基橙在較強酸性條件下降解率最好。

    2.3 溫度對降解甲基橙的影響

    稱取6份③號光催化劑10 mg,加入甲基橙溶液35 mL,恒溫反應3 h,不同溫度下降解甲基橙,結(jié)果如表3所示。

    表 3 溫度對甲基橙降解率的影響

    由表2可見,隨著溫度增加,甲基橙降解率先升后降,(15~25) ℃時,甲基橙降解率較高。

    2.4 光催化劑用量

    稱取5份③號光催化劑,分別加至35 mL甲基橙溶液,反應時間3 h,考察催化劑用量對甲基橙降解率的影響,結(jié)果見表4。

    表 4 光催化劑用量對甲基橙降解率的影響

    由表4可以看出,隨著催化劑用量增加,降解率增大;催化劑用量為(10~20) mg時,降解率趨于穩(wěn)定,選擇適宜的催化劑用量為10 mg。

    2.5 復合光催化劑的重復利用

    將③號光催化劑加入pH為3.8的甲基橙溶液35 mL中,光照3 h后,測其吸光度。洗滌、干燥和結(jié)晶后重復上述步驟2次,考察光催化劑重復使用次數(shù)對甲基橙降解率的影響,結(jié)果見圖2。由圖2可見,隨著催化劑重復使用次數(shù)增加,甲基橙降解率下降,催化劑重復使用3次,降解率降至34.2%。

    圖 2 催化劑重復使用次數(shù)對甲基橙降解率的影響Figure 2 Effects of repeated use times of photocatalyst on degradation rate of methyl orange

    2.6 正交實驗

    正交實驗結(jié)果見表5。

    表 5 正交實驗結(jié)果

    由表5可以看出,光催化劑降解甲基橙的主要影響因素順序為:pH值>溫度>催化劑用量>時間,最佳條件為:室溫,光催化時間3 h,催化劑用量10 mg,CuO與g-C3N4質(zhì)量比為3∶10。

    3 結(jié) 論

    (1) 研究了CuO/g-C3N4復合光催化劑降解甲基橙的性能,結(jié)果表明,在CuO與g-C3N4質(zhì)量比為3∶10、反應3 h、甲基橙溶液pH=3.8、催化劑用量10 mg和溫度(15~25) ℃條件下,甲基橙降解率最高,催化劑循環(huán)使用3次后,降解率降至34.2%。

    (2) 正交試驗結(jié)果表明,光催化劑降解甲基橙的主要影響因素順序為:pH值>溫度>催化劑用量>時間。

    參考文獻:

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    development of photocatalytic oxidation treatment for dyeing wastewater[J].Industrial Safety and Environmental Protection,2008,34(2):45-47.

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    [8]儲金宇.可見光光催化劑制備、表征及光催化效果研究[D].鎮(zhèn)江:江蘇大學,2011. Chu Jinyu.Preparation,characterization and the study on the photocatalytic efficiency of visible light photocatalysts[D].Zhenjiang:Jiangsu University,2011.

    [9]Zhou Xiaosong,Jin Bei,Chen Ruqing.Synthesis of porous Fe3O4/g-C3N4naospheres as highly efficient and recyclable photocatalysts[J].Materials Research Bulletin,2013,(48):1447-1452.

    Photocatalytic degradation of methyl orange over CuO/g-C3N4composite photocatalyst

    MaoNa

    (Weinan Normal University,Weinan 714099,Shaanxi,China)

    Using Cu(NO3)2and g-C3N4as raw materials,CuO/g-C3N4composite photocatalysts were prepared by dissolution and evaporation,and then calcination at 500 ℃.The performance of CuO/g-C3N4composite photocatalysts for degradation of methyl orange under visible light was investigated.The results showed that through orthogonal tests,the optimal condition was obtained as follows:methyl orange solution pH=3.8,reaction temperature (15-25) ℃,mass ratio of CuO to g-C3N43∶10,catalyst dosage 10 mg and reaction time 3 h.The maximum degradation rate of methyl orange was 64.6% under the optimal condition.

    catalytic chemistry;CuO/g-C3N4composite photocatalyst;methyl oragne;degradation

    O644;TQ034 Document code: A Article ID: 1008-1143(2016)12-0072-04

    2016-07-29;

    2016-11-25

    陜西省軍民融合項目(16JMR10);陜西省教育廳項目(16JK1266);渭南師范學院育苗項目(16YKP002)

    毛 娜,1982年生,女,陜西省渭南市人,碩士,講師,研究方向為茂鋯化合物的合成以及催化硅腈化反應。

    10.3969/j.issn.1008-1143.2016.12.014

    O644;TQ034

    A

    1008-1143(2016)12-0072-04

    doi:10.3969/j.issn.1008-1143.2016.12.014

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