盆地氣候條件下成都城區(qū)O3與NO2相互作用的時(shí)間尺度分析

盆地氣候條件下成都城區(qū)O3與NO2相互作用的時(shí)間尺度分析*

李思川1，吳生虎1，黃毅3，史凱1,2

(1.吉首大學(xué)生物資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,湖南 吉首 416000;2.吉首大學(xué)

生態(tài)旅游湖南省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖南 吉首 416000;3.吉首大學(xué)

數(shù)學(xué)與統(tǒng)計(jì)學(xué)院，湖南 吉首 416000)

摘要：應(yīng)用去趨勢互相關(guān)分析法對(duì)比分析了成都市2013年7月1日至8月31日和2014年1月1日至2月28日等2個(gè)時(shí)間段4個(gè)大氣環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)近地面O3與前體物(NO2)小時(shí)平均濃度的相關(guān)性及其時(shí)空演化尺度特征.研究表明，成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)近地面O3與NO2小時(shí)平均濃度波動(dòng)的相關(guān)性在一定時(shí)間尺度內(nèi)具有長期持續(xù)特征.并對(duì)成都市夏季和冬季近地面O3與NO2相關(guān)性進(jìn)行了對(duì)比分析，探討了導(dǎo)致此種差異的原因.結(jié)果表明，不同的氣象條件下成都市O3與NO2相互作用的時(shí)間尺度存在顯著差異.其差異性可能與成都市獨(dú)特的盆地氣候特點(diǎn)以及當(dāng)?shù)叵募九c冬季太陽光輻射、日照數(shù)、氣溫等氣象因子有關(guān).研究結(jié)果有助于進(jìn)一步加深對(duì)盆地氣候條件下成都市O3污染特征的認(rèn)識(shí).

關(guān)鍵詞：O3；氣象條件；NO2；去趨勢互相關(guān)分析法

文章編號(hào)：1007-2985(2015)01-0061-06

中圖分類號(hào)：X511文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

DOI:10.3969/j.issn.1007-2985.2015.01.014

收稿日期：*2014-09-12

基金項(xiàng)目：湖南省教育廳科學(xué)研究青年資助項(xiàng)目(13B089);湖南省自然科學(xué)基金青年人才培養(yǎng)聯(lián)合基金資助項(xiàng)目(13JJB012)

作者簡介：李思川(1990—),男,湖南益陽人,吉首大學(xué)生物資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院碩士研究生,主要從事環(huán)境生態(tài)學(xué)研究 通信作者：史凱(1980—),男,四川涼山人,吉首大學(xué)生物資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院副教授，博士，從事主要從事環(huán)境系統(tǒng)的非線性和復(fù)雜性研究.

近地面O3主要是由人們?nèi)粘Ｉ钆欧藕蜋C(jī)動(dòng)車尾氣排放以及工業(yè)生產(chǎn)所產(chǎn)生的NOx等前體物經(jīng)過復(fù)雜的大氣光化學(xué)反應(yīng)生成的.O3危害性很大，作為強(qiáng)氧化劑的氣體之一，O3在大氣中濃度的增加尤其是近地面高濃度O3的出現(xiàn)將會(huì)引發(fā)城市光化學(xué)煙霧，影響人類健康和植物生長甚至對(duì)生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重危害[1-2].目前近地面O3濃度的增加以及高濃度O3的污染已越來越引起人們的重視，也引起了學(xué)者們的廣泛關(guān)注[3-4].

近年來，隨著成都市經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展所帶來的大量污染物質(zhì)排放到大氣，導(dǎo)致了嚴(yán)重的空氣污染，其中光化學(xué)煙霧是主要空氣污染問題之一.盆地內(nèi)，由于其獨(dú)特的地理位置，靜風(fēng)頻率較高，風(fēng)速小，大氣邊界層物質(zhì)輸送能力相對(duì)較低；濕度大，飄浮在空氣中的顆粒物有吸濕增長的條件，會(huì)加速污染物的聚集；盆地內(nèi)逆溫天氣與熱島效應(yīng)現(xiàn)象頻繁出現(xiàn)，造成污染物的不斷累積，導(dǎo)致臭氧演化具有一定的特殊性[5-6].不少科研人員對(duì)成都市的O3污染問題進(jìn)行了大量研究，并取得了較好的進(jìn)展.如，肖輝等對(duì)西南地區(qū)地面O3濃度的時(shí)空分布及變化規(guī)律進(jìn)行的研究；錢駿等分析了成都市區(qū)大氣中O3污染水平的變化，研究了O3與前體物之間的相互關(guān)系；袁野等分析了成都市大氣環(huán)境中O3的時(shí)空分布規(guī)律和O3的濃度受天氣狀況的影響規(guī)律以及閆靜等[10]探討了盆地氣候條件下成都市城區(qū)O3污染特性.但在成都地區(qū)，對(duì)近地面O3與前體物(NO2)相互作用的時(shí)間尺度特征方面的研究還鮮有報(bào)道.

然而，大氣中O3的產(chǎn)生與消散涉及到一系列復(fù)雜的大氣光化學(xué)機(jī)制以及各種要素(如太陽總輻射、溫度、下墊面特征等)的綜合影響，使得O3濃度演化呈現(xiàn)出非平穩(wěn)性、非線性、復(fù)雜性等特征[11-12]，這些具有復(fù)雜的非平穩(wěn)特征的O3濃度演化的時(shí)間序列難以通過傳統(tǒng)的統(tǒng)計(jì)學(xué)方法準(zhǔn)確刻畫出其變化趨勢.隨著非線性科學(xué)方面研究的不斷深入，2008年P(guān)odobnik和Stanley[13]首次提出一種去趨勢互相關(guān)分析法(Detrended Cross-Correlation Analysis,簡稱DCCA).

文中以成都市2013年7月1日—8月31日(夏季研究時(shí)段)和2014年1月1日—2月28日(冬季研究時(shí)段)近地面O3和NO2小時(shí)平均濃度為研究數(shù)據(jù)，利用DCCA分析成都市O3和NO2濃度的相關(guān)性，并結(jié)合成都市獨(dú)特的盆地氣候，分析了二者相互作用及其時(shí)間尺度特征在夏季和冬季的差異，探討了不同季節(jié)下其差異性的主要原因，以期為深入理解O3演化的復(fù)雜動(dòng)力機(jī)制，為今后進(jìn)一步研究盆地氣候條件下成都市近地面O3污染特征及治理措施提供有利的依據(jù).

1研究數(shù)據(jù)

本研究的環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于中國環(huán)境監(jiān)測總站全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái).成都市有8個(gè)空氣質(zhì)量監(jiān)測站點(diǎn)，但由于監(jiān)測期間儀器校準(zhǔn)、設(shè)備故障、停電等原因，導(dǎo)致草堂寺、金泉兩河、靈巖寺監(jiān)測站點(diǎn)和三瓦窯監(jiān)測站點(diǎn)數(shù)據(jù)缺失嚴(yán)重，所以本研究選擇數(shù)據(jù)相對(duì)較全的4個(gè)環(huán)境空氣監(jiān)測站點(diǎn)的數(shù)據(jù).其中梁家巷、沙河鋪監(jiān)測站點(diǎn)在環(huán)境功能區(qū)上屬于交通、居民生活混合區(qū)；人民公園監(jiān)測站點(diǎn)在環(huán)境功能區(qū)上屬于商業(yè)、居民生活混合區(qū)；十里店監(jiān)測站點(diǎn)在環(huán)境功能區(qū)上屬于文教兼有居民生活混合區(qū).具體研究數(shù)據(jù)選取2013年7月1日—8月31日(夏季研究時(shí)段)和2014年1月1日—2月28日(冬季研究時(shí)段) O3與NO2小時(shí)平均濃度時(shí)間序列數(shù)據(jù).研究時(shí)段內(nèi)各監(jiān)測站點(diǎn)的數(shù)據(jù)缺失率不超過2%，缺失數(shù)據(jù)非常零散并不連續(xù)，且?guī)缀蹙鶆蚍植加谡麄€(gè)研究時(shí)段.對(duì)于缺失的數(shù)據(jù)，根據(jù)前后2天的數(shù)據(jù)取算術(shù)平均值的方法補(bǔ)上.

根據(jù)成都市雙流國際機(jī)場氣象觀測站(http://www.wunderground.com)觀測數(shù)據(jù)，2013年7月1日—8月31日(夏季研究時(shí)段)，成都市平均氣溫為27.66 ℃，平均相對(duì)濕度為79%，平均氣壓1.003 82×105Pa，平均風(fēng)速為3 m/s；2014年1月1日—2月28日(冬季研究時(shí)段)，成都市平均氣溫為8.28 ℃，平均相對(duì)濕度為71.15%，平均氣壓1.020 72×105Pa，平均風(fēng)速為2.5 m/s.平均氣溫存在明顯差異，適合作對(duì)比分析.從氣象條件上看，成都市夏季和冬季研究時(shí)段內(nèi)濕度、氣壓、風(fēng)速方面相差不大，而在溫度、總?cè)照諘r(shí)數(shù)等方面差異性顯著，因此通過比較這2個(gè)時(shí)段內(nèi)NO2與O3相互作用的差異，可以突出反映某些對(duì)光化學(xué)反應(yīng)具有重要影響的氣象因子所起的作用.

2研究方法

去趨勢互相關(guān)分析法是對(duì)去趨勢波動(dòng)分析法(Detrended Fluctuation Analysis，簡稱DFA)的一個(gè)延伸和擴(kuò)展，與DFA具有相似的理論依據(jù).該方法針對(duì)2組非平穩(wěn)時(shí)間序列,可以有效避免由于數(shù)據(jù)非平穩(wěn)性所導(dǎo)致的序列之間的偽相關(guān)現(xiàn)象,成為定量分析2組非平穩(wěn)時(shí)間序列相關(guān)性及其相互作用時(shí)間尺度特征的最科學(xué)有效的方法,并可以直接從動(dòng)力學(xué)特征上分析O3與NO2這2組非平穩(wěn)序列之間的相互作用的時(shí)間尺度特征.目前該方法已成功應(yīng)用于多個(gè)自然科學(xué)領(lǐng)域的相關(guān)性分析[14-16]，主要用于分析2個(gè)非平穩(wěn)時(shí)間序列之間的相關(guān)性.該方法是一種基于去趨勢協(xié)方差的分析方法，它可以系統(tǒng)地濾去各階趨勢成分，檢測含有噪聲且疊加有多項(xiàng)式趨勢信號(hào)的長程相關(guān)性，適合于非平穩(wěn)時(shí)序中長程相關(guān)性的研究.具體算法如下.

(1)把原始序列分成N-n段可重疊的區(qū)間部分，每個(gè)子區(qū)間含有n+1個(gè)數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)起始于i結(jié)束于i+n.

(3)消除每個(gè)子區(qū)間的局部趨勢得到殘差序列，并計(jì)算其殘差序列的協(xié)方差:

(4)對(duì)所有子區(qū)間的協(xié)方差求均值并開方，獲得標(biāo)準(zhǔn)DCCA耦合波動(dòng)函數(shù)：

如果序列之間在某一時(shí)間尺度(n)上存在某種相互作用，則耦合波動(dòng)函數(shù)F(n)與相應(yīng)的時(shí)間尺度n之間存在如下冪律關(guān)系：F(n)∝nα.取不同的時(shí)間尺度n，重復(fù)的上述計(jì)算，可以得到不同時(shí)間尺度n下的波動(dòng)函數(shù)F(n)和相應(yīng)時(shí)間尺度n的關(guān)系曲線，log[F(n)]對(duì)log(n)的斜率決定標(biāo)度指數(shù)α.在實(shí)際中標(biāo)度指數(shù)可能不是一個(gè)恒定的值，隨著時(shí)間尺度發(fā)生變換或者是由于背景趨勢場的影響，往往在不同的時(shí)間尺度上會(huì)出現(xiàn)不同的標(biāo)度指數(shù)，從而會(huì)出現(xiàn)折點(diǎn).

3結(jié)果與討論

3.1 O3與NO2濃度時(shí)間序列統(tǒng)計(jì)特征

成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)夏季與冬季研究時(shí)段內(nèi)O3與NO2濃度受到污染源強(qiáng)度、光化學(xué)反應(yīng)以及盆地氣候的特殊氣象條件等因素的綜合作用，使得O3與NO2濃度呈現(xiàn)非穩(wěn)定性、非線性和多時(shí)間尺度性的變化.成都地區(qū)4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)夏季研究時(shí)段內(nèi)O3與NO2數(shù)據(jù)列長度均為1 488個(gè)，冬季研究時(shí)段內(nèi)O3、NO2數(shù)據(jù)列長度均為1 416個(gè).各站點(diǎn)O3與NO2時(shí)間序列的基本統(tǒng)計(jì)量見表1.

表1　夏季與冬季各監(jiān)測站點(diǎn)O 3與NO 2濃度時(shí)間序列的基本統(tǒng)計(jì)量

由表1可見，成都市夏季與冬季研究時(shí)段內(nèi)O3和NO2濃度存在顯著差異，這有可能是由于當(dāng)?shù)叵募九c冬季氣象條件以及人類生活規(guī)律不同導(dǎo)致的.

3.2 夏季O3與NO2相互作用的DCCA分析

運(yùn)用DCCA方法對(duì)夏季研究時(shí)段內(nèi)(2013年7月1日—8月31日)成都市梁家巷、人民公園、沙河浦、十里店4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)的O3、NO2濃度相互作用進(jìn)行分析，分析結(jié)果如圖1所示.由圖1分析結(jié)果可見，成都地區(qū)4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)都表現(xiàn)出相同的變化特征，呈現(xiàn)了較好的一致性.其DCCA曲線均呈現(xiàn)明顯的分段現(xiàn)象，“拐點(diǎn)”對(duì)應(yīng)的時(shí)間尺度均為一天.其中當(dāng)時(shí)間尺度小于一天時(shí)，其梁家巷、人民公園、沙河浦、十里店DCCA標(biāo)度指數(shù)α1分別為1.474，1.423，1.495，1.536，而當(dāng)時(shí)間尺度在一天以上時(shí)，其梁家巷、人民公園、沙河浦、十里店DCCA標(biāo)度指數(shù)α2分別為0.604，0.732，0.553，0.520.成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)夏季研究時(shí)段內(nèi)的分析結(jié)果表明，在一天的時(shí)間尺度內(nèi)O3、NO2濃度的相關(guān)性表現(xiàn)出很強(qiáng)的長期持續(xù)特征，一天以后這種相關(guān)性很強(qiáng)的長期持續(xù)特征會(huì)有所降低，甚至接近于隨機(jī).

為了驗(yàn)證DCCA分析是否真實(shí)反映了O3、NO2濃度之間長期相關(guān)特征.本研究將O3和NO2原始序列分別進(jìn)行隨機(jī)重排(100次)，得到相應(yīng)的隨機(jī)重排序列，并應(yīng)用DCCA方法對(duì)其進(jìn)行分析,結(jié)果如圖1所示.成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)夏季研究時(shí)段內(nèi)的隨機(jī)序列在整個(gè)時(shí)間尺度上表現(xiàn)出冪律關(guān)系，其梁家巷、人民公園、沙河浦、十里店DCCA標(biāo)度指數(shù)αs分別為0.499，0.494，0.508，0.503，均接近0.5，表現(xiàn)出完全隨機(jī)的特征.O3和NO2原始序列間不存在內(nèi)在的相關(guān)性.因此，DCCA分析可以揭示O3和NO2原始序列間的相關(guān)性.

圖1　夏季O 3與NO 2小時(shí)平均濃度的DCCA分析

3.3 冬季O3與NO2相互作用的DCCA分析

為了研究O3與NO2相互作用的時(shí)間尺度特征隨季節(jié)的變化，文中進(jìn)一步利用冬季研究時(shí)段內(nèi)(2014年1月1日—2月28日)成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)O3與NO2的小時(shí)平均濃度的數(shù)據(jù)，應(yīng)用DCCA方法進(jìn)行分析，分析結(jié)果如圖2所示.由圖2分析結(jié)果同樣可見，成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)冬季研究時(shí)段內(nèi)O3與NO2濃度的相關(guān)性分析也都表現(xiàn)出相同的變化特征，呈現(xiàn)了較好的一致性.但在冬季研究時(shí)段內(nèi)其DCCA曲線沒有明顯的分段現(xiàn)象，且在整個(gè)研究時(shí)段內(nèi)其DCCA標(biāo)度指數(shù)均較高.其中梁家巷、人民公園、沙河浦、十里店DCCA標(biāo)度指數(shù)α3分別為0.951，0.917，0.977，0.983.成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)冬季研究時(shí)段內(nèi)的分析結(jié)果表明，在冬季整個(gè)研究時(shí)段內(nèi)O3與NO2濃度的相關(guān)性都表現(xiàn)出較強(qiáng)的長期持續(xù)特征.但夏季研究時(shí)段內(nèi)的一天的特征時(shí)間尺度的長期持續(xù)特征相對(duì)冬季研究時(shí)段而言更為明顯.

同樣，將O3和NO2原始序列分別進(jìn)行隨機(jī)重排(100次)，得到相應(yīng)的隨機(jī)重排序列，并應(yīng)用DCCA方法對(duì)其進(jìn)行分析，結(jié)果如圖2所示.其中梁家巷、人民公園、沙河浦、十里店DCCA標(biāo)度指數(shù)αs分別為0.502，0.509，0.498，0.491，均接近0.5.結(jié)果表明，O3和NO2的隨機(jī)重排序列展示出2個(gè)序列之間完全隨機(jī)的特征，序列之間不存在內(nèi)在的相關(guān)性.

圖2　冬季O 3與NO 2小時(shí)平均濃度的DCCA分析

4結(jié)語

成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)盡管在地理位置以及環(huán)境功能區(qū)上都存在一定差異，但這4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)在夏季和冬季研究時(shí)段內(nèi)O3與NO2濃度相互作用的DCCA分析結(jié)果都呈現(xiàn)出較好的一致性.從統(tǒng)計(jì)意義上看，成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)的DCCA指數(shù)α沒有顯著差異，可以看作是來自同一站點(diǎn)的數(shù)據(jù)，具有一致性的特點(diǎn).

對(duì)于成都市4個(gè)監(jiān)測站點(diǎn)在夏季和冬季研究時(shí)段內(nèi)O3與NO2濃度的相關(guān)性的長期持續(xù)特征的不同.成都市位于四川省中部，地勢由西北向東南傾斜，由于地表海拔高度差異性顯著使得成都市具有獨(dú)特的氣候資源(亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候)，風(fēng)速小、靜風(fēng)頻率高，年平均風(fēng)速為1.3 m/s，大氣邊界層物質(zhì)輸送能力相對(duì)較低.且一年四季都有逆溫和熱島效應(yīng)現(xiàn)象，冬季逆溫現(xiàn)象多，夏季熱島效益明顯.在夏季研究時(shí)段內(nèi)，雖然由于NOx等前體物擴(kuò)散條件好而濃度低，但是由于成都地區(qū)夏季城市熱島效應(yīng)明顯，持續(xù)高溫，伴隨著強(qiáng)太陽輻射的影響加快大氣中光化學(xué)反應(yīng)的速率，使得人們?nèi)粘Ｉ钆欧藕蜋C(jī)動(dòng)車尾氣排放以及工業(yè)生產(chǎn)所產(chǎn)生的NOx等前體物大部分會(huì)被迅速反應(yīng)生成O3，少部分未被迅速反應(yīng)的污染物會(huì)繼續(xù)參與一天以后的大氣光化學(xué)反應(yīng).同時(shí)也會(huì)形成熱島環(huán)流，有利于污染在空氣的積聚形成塵蓋，使得近地面大氣中O3濃度高.而在冬季研究時(shí)段內(nèi)，雖然成都市受逆溫影響較大，逆溫層下的各種污染物都無法向外向上擴(kuò)散，造成NOx等氣體物濃度很高，但是由于冬天氣溫低、日照時(shí)間短、太陽輻射弱、靜風(fēng)頻率高，大氣光化學(xué)反應(yīng)條件差，導(dǎo)致人們?nèi)粘Ｉ钆欧藕蜋C(jī)動(dòng)車尾氣排放以及工業(yè)生產(chǎn)所產(chǎn)生的NOx等前體物只能緩慢的轉(zhuǎn)化成O3，所以在冬季研究時(shí)段內(nèi)O3與NO2濃度一直存在較強(qiáng)的相關(guān)性.鑒于以上分析結(jié)果，推測其差異有可能與成都市獨(dú)特盆地氣候特點(diǎn)以及太陽光輻射、日照數(shù)、氣溫等氣象因子有關(guān).

文中研究結(jié)果有助于深入探討成都市獨(dú)特的盆地氣候條件下大氣環(huán)境中O3與NO2之間的長期相互作用機(jī)制，為今后進(jìn)一步研究盆地氣候條件下成都市O3污染特征及治理措施提供有利的依據(jù).因此，以后在針對(duì)成都市大氣中嚴(yán)重空氣污染采取防治措施的過程中，應(yīng)該考慮成都市獨(dú)特盆地氣候的特點(diǎn)以及不同氣象條件下污染物長期演化的持續(xù)性特征的差異.

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Temporal Scaling Characteristics of Correlation of O3and NO2for

Urban Area of Chengdu in Basin Climate

LI Sichuan1,WU Shenghu1,HUANG Yi3,SHI Kai1,2

(1.College of Biology and Environmental Science,Jishou University,Jishou 416000,Hunan China;2.Key

Laboratory of Hunan Ecotourism,Jishou University,Jishou 416000,Hunan China;3.College of

Mathematics and Statistics,Jishou University,Jishou 416000,Hunan China)

Abstract:The correlations between ground-level NO2 and O3 concentration are analyzed by the method of detrended cross-correlation analysis,based on the observational data in the urban area of Chengdu (capital of Sichuan Provincial,China) from July 1 to August 31,2013 and from January 1 to February 28,2014.The results show that the correlation between NO2 and O3 concentration are characterized by long-term persistence.Furthermore,a comparative study of the correlation of NO2 and O3 in the summer and winter is made,and the reason for the differences are analyzed.It shows that there were significant differences in meteorological conditions on the different time scale of the interaction between NO2 and O3.It was found that the differences are due to solar radiation,sunshine hours and temperature.The results help to deepen the understanding the pollution characteristic of O3 in Chengdu.

Key words:O3;meteorological condition;NO2;detrended cross-correlation analysis

(責(zé)任編輯陳炳權(quán))