不同還原劑對稀燃NOx催化轉(zhuǎn)化器轉(zhuǎn)化效率的影響

曹曼曼,李志軍,劉磊,陳韶舒

(天津大學(xué)內(nèi)燃機(jī)燃燒學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,300072,天津)

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不同還原劑對稀燃NOx催化轉(zhuǎn)化器轉(zhuǎn)化效率的影響

曹曼曼,李志軍,劉磊,陳韶舒

(天津大學(xué)內(nèi)燃機(jī)燃燒學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,300072,天津)

針對稀燃NOx催化轉(zhuǎn)化器(LNT)在濃燃階段的持續(xù)時間及NOx突釋溢出影響稀燃汽油機(jī)經(jīng)濟(jì)性及排放性的重要因素,結(jié)合LNT工作的不同階段對吸附及脫附過程進(jìn)行了建模。以試驗(yàn)數(shù)據(jù)為LNT入口邊界條件,以灰核模型為理論依據(jù),分別探究了3種主要還原劑H2、CO和C3H6在濃燃階段的還原效果,進(jìn)一步分析了不同還原劑在LNT連續(xù)工作時的再生能力。結(jié)果表明:H2是很好的還原劑,CO次之,C3H6還原性最差;LNT循環(huán)工作時H2與CO可以使LNT完全再生、連續(xù)工作;烯燃、濃燃切換時NOx突釋是影響CO還原效果的重要因素之一,增加水蒸氣與CO的比例可以減少NOx突釋,進(jìn)而提升LNT的整體轉(zhuǎn)化效率。

稀燃;稀燃NOx催化轉(zhuǎn)化器;還原劑;轉(zhuǎn)化效率

在當(dāng)今節(jié)能減排的大背景環(huán)境下,稀燃汽油機(jī)以低油耗和低排放而備受業(yè)界重視。稀燃汽油機(jī)在偏離當(dāng)量空燃比的狀態(tài)下工作時,會使得傳統(tǒng)的三效催化轉(zhuǎn)化器工作失效。因此,如何有效控制稀燃汽油機(jī)NOx排放已成為稀燃汽油機(jī)進(jìn)一步發(fā)展的關(guān)鍵因素之一。配備稀燃NOx催化轉(zhuǎn)化器(Lean NOxTrap,LNT)的發(fā)動機(jī)需要周期性地在稀燃和濃燃之間切換,以此實(shí)現(xiàn)LNT的吸附和還原過程。濃燃時發(fā)動機(jī)尾氣中的還原性氣體主要為CO(一氧化碳)、C3H6(丙烯)及H2(氫氣),本文針對這3種典型還原氣體、結(jié)合LNT的稀燃及濃燃階段,研究了不同還原劑對LNT催化器的NOx轉(zhuǎn)化效率的影響。

國外學(xué)者已展開了大量的相關(guān)研究[1-9],通?；诹鲃臃磻?yīng)器試驗(yàn)臺[1-3,5-6],針對單一的濃燃階段,或只考慮干工況(不考慮排氣中水蒸氣的影響)[4],并假設(shè)濃燃初始時刻LNT處于吸附飽和狀態(tài)[1,3,5,9]。在實(shí)際稀燃發(fā)動機(jī)工作循環(huán)中,由于硫化作用[10]及貴金屬的熱老化燒結(jié)[11-12]等的存在,所以在稀燃階段運(yùn)行時LNT并不能達(dá)到吸附飽和狀態(tài)。另外,流動反應(yīng)器試驗(yàn)均采用配比氣體,與實(shí)際發(fā)動機(jī)排氣存在差別,因此實(shí)際LNT的工作過程無法有效體現(xiàn)。針對以上問題,本文嘗試以LNT的真實(shí)尺寸為基準(zhǔn),將發(fā)動機(jī)試驗(yàn)的實(shí)際尾氣成分作為LNT入口邊界條件,通過建立LNT仿真模型、采用灰核模型對NOx吸附及脫附過程進(jìn)行了仿真,以模擬更加接近實(shí)際的LNT催化過程,探究不同還原劑對LNT循環(huán)工作時NOx轉(zhuǎn)化效率的影響。

1 數(shù)值模型的建立與驗(yàn)證

1.1 試驗(yàn)臺架

試驗(yàn)用發(fā)動機(jī)由天津一汽CA3GA2型發(fā)動機(jī)改制而成,排放測試儀器采用日本掘場HORIBA株式會社生產(chǎn)的HORIBA廢氣分析儀。試驗(yàn)工況以汽油機(jī)較低轉(zhuǎn)速、部分負(fù)荷為主。改制的稀燃汽油機(jī)的轉(zhuǎn)速范圍為2 400～3 200 r/min,負(fù)荷變化范圍為0.2～0.4 MPa,并將稀燃汽油機(jī)轉(zhuǎn)速為2 800 r/min、平均有效壓力為0.3 MPa時的典型稀燃工況作為本文的研究工況點(diǎn),該工況下LNT轉(zhuǎn)化效率最高。在LNT前通過布置熱電阻絲加熱器及冷卻水箱,以保持LNT入口溫度為623 K。所用LNT采用Pt/Ba/Al2O3型催化劑,LNT體積為1.9 L,長度為200 mm,目數(shù)為400。氣體流速為950 L/min,試驗(yàn)調(diào)試出LNT工作的最佳稀燃、濃燃時間比為56 s∶7 s。稀燃、濃燃時氣體成分如表1所示。由于水蒸氣和H2含量無法由試驗(yàn)測取,因此結(jié)合空燃比和空氣濕度對水蒸氣含量進(jìn)行了估算,H2含量參考了文獻(xiàn)[4,13-14]的結(jié)果。

表1 發(fā)動機(jī)排氣中除N2以外的氣體成分

1.2 數(shù)值模型

模型中催化劑及物性參數(shù)、運(yùn)行工況與實(shí)際LNT一致,NOx在Ba上的吸附及還原反應(yīng)采用縮核模型,即斯圖加特機(jī)理,見圖1[15]。吸附階段,NOx以Ba(NO3)2的形式形成灰層而覆蓋在BaCO3固體核上,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,未反應(yīng)的BaCO3的核逐漸縮小,Ba(NO3)2的NOx灰層逐漸增厚,最后BaCO3顆粒完全變?yōu)锽a(NO3)2灰粒;還原階段與吸附過程相反,Ba(NO3)2與還原劑反應(yīng)由外而內(nèi)逐漸被BaCO3取代。由于Ba(NO3)2的摩爾體積是BaCO3摩爾體積的兩倍,在吸附過程中灰核逐漸變密、孔道體積減小、NOx擴(kuò)散速度變慢,使得BaCO3到達(dá)核中心很困難,這樣反應(yīng)進(jìn)一步受到抑制,最終導(dǎo)致稀燃過程較長,處于核中心的部分BaCO3未能與NOx發(fā)生反應(yīng)。在還原過程中,灰核體密度減小,還原氣體迅速擴(kuò)散且在短時間內(nèi)可將Ba(NO3)2轉(zhuǎn)化為BaCO3,因此濃燃階段的時間比稀燃階段短很多。

圖1 縮核模型示意圖

還原階段涉及的主要總包反應(yīng)如下

Ba(NO3)2+3CO→BaCO3+N2+2CO2

(1)

Ba(NO3)2+CO2+5H2→BaCO3+N2+5H2O

(2)

Ba(NO3)2+0.56C3H6→BaCO3+N2+

1.67H2O+1.67CO2

(3)

1.3 模型驗(yàn)證

一個工作循環(huán)內(nèi)LNT出口處NOx質(zhì)量分?jǐn)?shù)的試驗(yàn)及模擬結(jié)果對比如圖2所示。由圖2可知,模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果基本吻合。

圖2 LNT出口處NOx質(zhì)量分?jǐn)?shù)的試驗(yàn)與模擬結(jié)果對比

稀燃、濃燃切換時試驗(yàn)值略滯后于模擬值,這是因?yàn)閷?shí)際發(fā)動機(jī)空燃比切換引起尾氣成分的變化需要一個過程,而數(shù)值模擬可以瞬間完成。模擬結(jié)果整體趨勢與試驗(yàn)結(jié)果吻合良好,最大相對誤差在5%以內(nèi),因此認(rèn)為縮核模型可以用于LNT工作過程的模擬研究。

2 數(shù)值模擬結(jié)果分析

2.1 吸附過程對轉(zhuǎn)化效率的影響

選取Ba(NO3)2的整體覆蓋率Φ(Ba(NO3)2)作為評價LNT工作過程的指標(biāo),并假設(shè)鋇離子有2種存在形式,即Ba(NO3)2和BaCO3,則有

圖3 不同時刻硝酸鋇覆蓋率沿LNT軸向的變化

圖4 硝酸鋇覆蓋率及出口處NOx濃度隨時間的變化

由圖3可知,NOx流經(jīng)LNT前端時被大量吸附,10 s時LNT入口處硝酸鋇覆蓋率已達(dá)到0.65,氣流中NOx濃度下降使得LNT末端吸附量下降,硝酸鋇的覆蓋率沿LNT長度方向呈下降趨勢。由圖4可知:稀燃30 s時NOx的吸附位置延伸到接近LNT末端的出口處,顯然在稀燃前30 s內(nèi)尾氣中的NOx幾乎全部被吸附,40 s后未經(jīng)吸附直接溢出的NOx迅速增加,稀燃結(jié)束時NOx溢出值達(dá)到300×10-6,此時硝酸鋇的整體覆蓋率為0.76。經(jīng)計算得出,LNT在稀燃階段的NOx轉(zhuǎn)化效率為91.24%。LNT對NOx的轉(zhuǎn)化效率ηNOx是衡量LNT工作優(yōu)劣的最重要標(biāo)準(zhǔn)

式中:min(NOx)為流入LNT的NOx的質(zhì)量;mout(NOx)為流出LNT尾部的NOx的質(zhì)量。

2.2 還原結(jié)果及分析

為分析不同還原劑的還原效果,運(yùn)用LNT數(shù)值模型計算時,稀燃階段的氣體成分(見表1)與試驗(yàn)氣體完全相同,濃燃階段還原劑w(H2)=50 000×10-6、w(CO)=50 000×10-6、w(C3H6)=5 555×10-6,這3種還原劑的理論氧化還原值(C3H6的氧化還原值是H2和CO的9倍)相等,其他氣體成分見表1。以下研究皆采用這種氣體成分,氣體流速為950 L/min,計算結(jié)果如表2所示。還原時間是指從濃燃初始時刻到LNT沿軸向各處的硝酸鋇覆蓋率均小于0.05時所用的時間。受循環(huán)波動的影響,硝酸鋇覆蓋率小于0.05時認(rèn)為LNT徹底再生。還原速度是指還原劑在單位時間內(nèi)還原的NOx的質(zhì)量,可見還原速度越大,發(fā)動機(jī)需要工作在濃燃狀態(tài)的持續(xù)時間越短,這有利于降低燃油消耗率,提高經(jīng)濟(jì)性。

表2 還原劑H2、CO及C3H6的還原結(jié)果計算值

NOx突釋峰值指稀燃、濃燃切換時LNT內(nèi)溫度及氣體成分的變化(主要是濃燃環(huán)境下還原成分的增加),導(dǎo)致被吸附的NOx在濃燃開始的瞬間大量脫附而未能及時被還原且直接從出口處溢出,使出口處NOx濃度出現(xiàn)了一個峰值。本文由于保持LNT入口溫度在623 K,因此不存在稀燃、濃燃切換時LNT溫度升高導(dǎo)致的NOx突釋。3種還原劑還原過程的突釋情況如圖5所示。

圖5 3種還原劑還原過程的突釋情況

由圖5可見,H2作為還原劑時在還原階段沒有NOx從LNT末端流出,LNT出口處NOx濃度為0;CO作還原劑時存在少量NOx溢出,NOx濃度峰值出現(xiàn)在還原開始(56 s)后的1 s(57 s)左右,說明還原初期有大量NOx脫附,脫附的NOx值大于CO的還原能力。C3H6作還原劑時有大量NOx溢出,57 s時達(dá)到突釋峰值740×10-6,此后溢出量下降,但溢出過程一直持續(xù)到還原過程結(jié)束。

結(jié)合以上圖表可知,吸附循環(huán)中當(dāng)吸附相同量的NOx時,H2的還原時間最短,僅用6.5 s就可使LNT徹底再生,因此H2的還原能力最強(qiáng)。H2較強(qiáng)的還原能力使吸附的NOx在脫附瞬間就能被還原,所以濃燃時不存在NOx的突釋現(xiàn)象,此時LNT對NOx的轉(zhuǎn)化效率可達(dá)90%以上。NOx的轉(zhuǎn)化效率主要受稀燃階段NOx的溢出量的影響。

CO還原速度也比較快,還原時間僅與H2相差0.5 s,相應(yīng)的還原速度也略低于H2。稀燃、濃燃切換時CO的存在會使NOx產(chǎn)生突釋現(xiàn)象,其歸因于CO作為還原劑時還原產(chǎn)物碳酸鋇(式(1))與硝酸鋇之間存在鋇離子的競爭關(guān)系,從而促進(jìn)了NOx的脫附。NOx的脫附速度大于CO的還原速度,導(dǎo)致部分NOx未經(jīng)還原直接從LNT溢出。NOx突釋溢出及稀燃吸附階段NOx的溢出是CO作為還原劑時LNT的NOx轉(zhuǎn)化效率較低的主要原因。

相比于H2及CO,C3H6的還原能力最差。LNT完全還原所需時間為121 s,由此可知C3H6作為還原劑的活性很差。在此還原環(huán)境下,NOx的脫附很緩慢,完全脫附需要數(shù)百秒,脫附的NOx只有部分被還原,從而導(dǎo)致大量NOx從LNT出口溢出。脫附速度慢及還原能力差是C3H6作為還原劑時LNT對NOx轉(zhuǎn)化效率僅為62%的主要原因。

2.3 不同還原劑對LNT工作循環(huán)的影響

LNT在稀燃、濃燃不斷切換的循環(huán)中工作,每一循環(huán)包括較長時間的稀燃吸附過程和快速的濃燃還原再生過程。因此,濃燃過程的意義不僅是將循環(huán)中稀燃吸附的NOx脫附還原為無害氣體,而且再生過程的優(yōu)劣還直接影響到下一循環(huán)LNT的吸附效率。H2、CO及C3H6分別作為還原劑時LNT循環(huán)工作中硝酸鋇覆蓋率的變化如圖6所示,圖中取樣在第3循環(huán)(126～189 s),稀燃、濃燃時間比值為56 s∶7 s。在第3循環(huán)取樣是因?yàn)榈?循環(huán)LNT處于徹底再生的狀態(tài),不能顯示還原劑對LNT還原效果的累積影響,而第3循環(huán)以后LNT工作循環(huán)已趨于穩(wěn)定,不能顯示出還原能力差別所導(dǎo)致的再生不徹底的過程。第3循環(huán)(126～182 s)是稀燃吸附過程,183～189 s是濃燃還原再生過程。

由6a可見:吸附前期(126 s～150 s)LNT前端硝酸鋇覆蓋率增長迅速,LNT末端增長緩慢,出口處幾乎為0;吸附后期(150 s～183 s)LNT前端硝酸鋇覆蓋率已達(dá)0.8左右且增長變緩,LNT末端增長相對迅速;183 s切換至濃燃狀態(tài)后,硝酸鋇覆蓋率迅速下降,還原初期下降速度最快,之后逐漸減緩。還原過程中LNT中部的硝酸鋇覆蓋率出現(xiàn)了一個緩峰,這是因?yàn)?入口處(0 m)受高濃度H2還原劑的沖擊使硝酸鋇迅速被還原,硝酸鋇覆蓋率快速下降;出口處(0.2 m)吸附的NOx較少,同一時刻硝酸鋇覆蓋率比較低;LNT中部在稀燃時已吸附大量NOx,還原劑在入口處大量被消耗,氣流中還原劑濃度下降,從而導(dǎo)致硝酸鋇覆蓋率下降緩慢。循環(huán)始(126 s)、末(189 s)硝酸鋇覆蓋率在各個位置都近似為0,表示LNT已徹底再生,可以較好、連續(xù)地工作。

CO的轉(zhuǎn)化效率低于H2,二者主要差別在于濃燃、稀燃切換時NOx的突釋溢出,連續(xù)循環(huán)時NOx已全部從LNT上脫附,并不影響LNT的再生,也不影響下一循環(huán)的工作。

(a)H2

(b)CO

(c)C3H6 圖6 不同還原劑下硝酸鋇覆蓋率隨LNT軸向和時間的變化

由圖6b可見,CO作為還原劑時LNT工作的吸附及還原過程與H2具有相同的特點(diǎn),二者差別僅在于CO的還原時間稍長。

C3H6的還原能力較差而不能使LNT徹底再生(見圖6c),到第3循環(huán)稀燃開始時硝酸鋇的整體覆蓋率為0.81(圖中未顯示)。初始時覆蓋率較高會導(dǎo)致吸附過程緩慢,僅在最初10 s時硝酸鋇覆蓋率增長較快,此后幾乎保持不變,大量NOx直接從LNT流出;濃燃開始后C3H6只能還原部分NOx,積累了更多的未被還原的硝酸鋇;第3循環(huán)結(jié)束時,硝酸鋇覆蓋率升至0.9。由此可知,C3H6作為還原劑時LNT不能有效、連續(xù)地工作。

2.4 水蒸氣對CO還原效果的影響分析

發(fā)動機(jī)在濃燃時缸內(nèi)產(chǎn)生的還原成分主要為CO、H2及C3H6,其中H2的還原性強(qiáng)、含量少,C3H6氧化還原值高、還原性差,相比而言CO還原性較好且含量較多,是LNT在濃燃階段最主要的還原劑,因此研究影響CO還原效果的因素至關(guān)重要。上文已指出:稀燃、濃燃切換時NOx突釋是CO作為還原劑時影響LNT轉(zhuǎn)化效率損失的主要原因,因此減少NOx的突釋量是提高CO還原劑還原效率的關(guān)鍵。筆者通過改變濃燃時尾氣氣體成分時發(fā)現(xiàn),水蒸氣對CO還原劑的突釋有很大影響。LNT入口處NOx濃度均為500×10-6,水蒸氣與CO的體積比r不同時,計算出的LNT出口處NOx濃度隨時間的變化如圖7所示。

圖7 水蒸氣與CO的體積比對NOx突釋的影響

圖8 水蒸氣與CO的體積比對LNT轉(zhuǎn)化效率的影響

由圖7可見:當(dāng)水蒸氣與CO的體積比為0.65及其以下時,稀燃、濃燃切換時NOx突釋量很大,其中水蒸氣與CO體積比為0.5時突釋峰值最高達(dá)5×10-3;當(dāng)水蒸氣與CO體積比在0.66及其以上時,突釋峰值降至1×10-4以下,二者體積比為2時,幾乎不存在突釋現(xiàn)象。LNT轉(zhuǎn)化效率隨水蒸氣與CO體積比的變化如圖8所示。由圖8可見,二者體積比小于0.8時,轉(zhuǎn)化效率隨水蒸氣體積分?jǐn)?shù)的升高增長較快,二者體積比大于0.8時此影響效果減弱。水蒸氣對CO還原劑的影響一方面在于水蒸氣的增加導(dǎo)致水煤氣反應(yīng)加劇,由此產(chǎn)生的H2有助于NOx還原,而H2本身為還原劑時不存在突釋現(xiàn)象,H2超強(qiáng)的還原能力已得到證實(shí),因此增加水蒸氣促進(jìn)水煤氣反應(yīng)產(chǎn)生的H2削弱了NOx的突釋現(xiàn)象;另一方面,CO還原時產(chǎn)生的中間產(chǎn)物異氰酸(NCO)[5]可與水蒸氣發(fā)生水解反應(yīng)而產(chǎn)生NH3,NH3與NOx反應(yīng)也可減少NOx溢出。上述兩方面綜合作用使得水蒸氣對CO還原效果起到了積極的作用。

3 結(jié) 論

本文通過比較不同還原劑的還原速度、突釋情況,結(jié)合LNT稀燃吸附和濃燃還原階段,比較分析了不同還原劑對LNT的NOx轉(zhuǎn)化效率的影響,獲得以下主要結(jié)論。

(1)稀燃結(jié)束時硝酸鋇的整體覆蓋率為0.76,LNT在稀燃階段的轉(zhuǎn)化效率為91.24%。

(2)H2具有很好的還原能力,濃燃階段不會導(dǎo)致NOx突釋,連續(xù)循環(huán)時可使LNT徹底再生。稀燃吸附階段的NOx溢出是H2作為還原劑時LNT轉(zhuǎn)化效率不能達(dá)到100%的原因。

(3)CO還原能力較強(qiáng),還原產(chǎn)物碳酸鋇的生成可以促進(jìn)濃燃階段NOx脫附,NOx的突釋是導(dǎo)致CO作為還原劑時LNT轉(zhuǎn)化效率較低的原因,但在連續(xù)循環(huán)時并不影響LNT的再生。

(4)C3H6還原能力很差,NOx脫附速度慢及還原效果差導(dǎo)致其LNT轉(zhuǎn)化效率僅為62%,連續(xù)循環(huán)時NOx不能徹底再生。

(5)水蒸氣對CO還原劑的還原效果有積極作用,二者體積比小于0.8時,增加水蒸氣含量對提升LNT轉(zhuǎn)化效率效果顯著,二者體積比大于0.8時,此影響減弱。

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(編輯 苗凌)

Influence of Reducing Agent Types on Conversion Efficiency of Lean NOxTrap

CAO Manman,LI Zhijun,LIU Lei,CHEN Shaoshu

(State Key Laboratory of Engines, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

The economic efficiency and emission performance of a lean combustion gasoline engine are significantly impacted by duration of rich period and NOxbreakthrough in the LNT (lean NOxtrap). Modeling for NOxadsorption and desorption process is conducted considering different phases of the LNT working cycle. The experimental data are set as the inlet boundary conditions, the reduction effects of three classical reduction agents, H2, CO and C3H6, and the regeneration capacity during continuous working cycles are analyzed based on the ash core model theory. The results show that H2has the best reducing ability, followed by CO, and C3H6the worst. The LNT is able to work continuously with H2and CO as the reduction agents. The NOxbreakthrough during the switch, which is a key factor to determine the reduction ability of CO, can be decreased by increasing the concentration of water vapor in the exhaust gas to improve the overall efficiency of LNT.

lean combustion; lean NOxtrap; reducing agent; conversion efficiency

2014-05-02。

曹曼曼(1989—),女,碩士生;李志軍(通信作者),男,教授。

國家“863計劃”資助項(xiàng)目(2008AA06Z322);國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51276128);天津市自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目(11JCZDJC23200)。

時間:2014-10-31

10.7652/xjtuxb201501006

TK411

A

0253-987X(2015)01-0034-06

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