• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    AlCl3-EMIC離子液體電沉積光亮Al和Al-Mn鍍層

    2015-12-16 07:23:14薛東朋徐霸津陳益明張仇凌國(guó)平
    化工學(xué)報(bào) 2015年1期
    關(guān)鍵詞:光亮劑晶面鍍層

    薛東朋,徐霸津,陳益明,張仇,凌國(guó)平

    (浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)系,浙江 杭州 310027)

    引 言

    離子液體具有寬電位窗、高電導(dǎo)率、低揮發(fā)性、高熱穩(wěn)定性等特點(diǎn),是一種新型環(huán)保綠色溶劑,被認(rèn)為是除水和有機(jī)溶劑以外的第三大溶劑[1-2]。正因?yàn)檫@些優(yōu)點(diǎn),使離子液體在材料表面處理方面具有廣闊的應(yīng)用前景,尤其是在電沉積領(lǐng)域[3-5]。與水溶液電沉積相比,離子液體電沉積具有以下獨(dú)特優(yōu)勢(shì)[6]:可以制備許多水溶液中無(wú)法沉積的活潑金屬和合金,如 Al、Mg、Li等[7];適合易氧化金屬的表面處理[7];可以徹底消除水溶液電沉積中存在的“氫脆”問(wèn)題[8-9];可以避免含劇毒物質(zhì)的水溶液鍍液的使用[2,6,7]。此外,由于離子液體無(wú)水無(wú)氧的特點(diǎn),電沉積過(guò)程中沒(méi)有氣體形成,因此利用離子液體電沉積更易獲得致密、高純度的鍍層。

    Al和Al合金由于在其表面能形成致密的氧化鋁膜,因此具有優(yōu)異的耐腐蝕性。利用離子液體電沉積,已經(jīng)成功電沉積出Al和Al合金[10-12]。采用AlCl3-氯化1-甲基3-乙基咪唑(AlCl3-EMIC)離子液體,在NdFeB、Mg合金以及La-Ce合金等易氧化金屬表面成功制備出Al和Al-Mn合金鍍層[13-16]。然而,所得鍍層外觀較為粗糙,這限制了它們更廣泛的應(yīng)用。

    眾所周知,在水溶液體系中,可以通過(guò)添加光亮劑得到光亮鍍層。與之相比,光亮劑在離子液體電沉積中應(yīng)用及相關(guān)機(jī)理的研究還不多。Endres等[17]在AlCl3-EMIC中添加煙酸,得到了光亮的Al鍍層,同時(shí)在加煙酸的 AlCl3-BMIC中也得到了納米尺寸的Al-Mn合金鍍層。Caporali等[18]的研究表明,在 AlCl3-BMIC離子液體中加入菲啰啉可以得到光亮的Al鍍層。而Liu等[19]用LaCl3作為添加劑,也得到了表面均勻的Al鍍層。最近Zhang等[20]研究了煙酸對(duì)AlCl3-BMIC中電沉積Al的影響,得到了均勻平整的 Al鍍層,鍍層中的晶粒平均尺寸為14 nm。由此可知,在離子液體中添加適當(dāng)?shù)墓饬羷?,也可以得到光亮的鍍層?/p>

    本文在AlCl3-EMIC和MnCl2-AlCl3-EMIC離子液體中添加光亮劑,研究了光亮Al和Al-Mn合金的電沉積,探討了鍍層光亮的機(jī)理。

    1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

    1.1 材料

    工業(yè)純Cu片,厚度為1 mm。高純Al板和Al絲,99.999%。氯化鋁(AlCl3),99.99%,Alfa Aesar。氯化錳(MnCl2),99.99%,Alfa Aesar。稀硫酸(H2SO4),10%。磷酸(H3PO4),50%。氫氧化鈉(NaOH)溶液,40%。丙酮,分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    EMIC為實(shí)驗(yàn)室自制,光亮劑為菲的衍生物。

    1.2 離子液體的配制

    在Ar氣保護(hù)的手套箱中(H2O,O2含量均在1 mg·m-3以下),將一定量的AlCl3緩慢加入EMIC中,攪拌溶解,AlCl3和EMIC的摩爾比為2:1,用Al絲精制后使用。稱取一定量的MnCl2加入到2:1的AlCl3-EMIC離子液體中,攪拌溶解,MnCl2濃度為 0.2 mol·L-1。稱取一定量的光亮劑,分別加入到上述AlCl3-EMIC和MnCl2-AlCl3-EMIC離子液體中。AlCl3-EMIC中光亮劑的濃度為0.2、0.4和1.0 g·L-1,MnCl2-AlCl3-EMIC中光亮劑的濃度為 0.5和 1.0 g·L-1。

    1.3 基體前處理

    Cu 片采用 400#、800#、1200#、2000#砂紙依次打磨,去除表面氧化層后,用稀硫酸浸超聲清洗 5 min,再用丙酮超聲清洗 10 min。清洗完成后,用絕緣膠帶將非電鍍區(qū)域粘貼覆蓋,控制鍍覆面積。Al板采用NaOH和H3PO4依次超聲清洗15 min后,再用丙酮超聲清洗10 min。

    1.4 光亮Al和Al-Mn的電沉積及表征

    電沉積以 Al板為陽(yáng)極,Cu片為陰極,在 Ar氣氣氛下的手套箱中進(jìn)行。光亮Al的電沉積電流密度為5 mA·cm-1,時(shí)間為60 min。光亮Al-Mn的電沉積電流密度為6 mA·cm-1,時(shí)間為240 min。

    用場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM,Philip XL-40FEG)對(duì)鍍層的表面形貌進(jìn)行觀察。用X射線衍射(XRD,Bruker D8)對(duì)鍍層的相結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。采用鍍層對(duì)圖案鏡面反射能力的大小對(duì)鍍層的光亮度進(jìn)行測(cè)試。

    圖1 Cu基體上常規(guī)Al鍍層和光亮Al鍍層的照片F(xiàn)ig.1 Photo of regular electrodeposited Al coating(0 g·L-1)and bright Al coating(1.0 g·L-1) on Cu substrate

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

    2.1 光亮Al的形貌與結(jié)構(gòu)

    圖1(a)為Cu基體上無(wú)光亮劑鍍Al得到的試樣實(shí)物照片。可以看到,Al鍍層呈乳白色,從鍍層中觀察不到放置在鍍層前方的直尺圖像。在含光亮劑的鍍液中,當(dāng)光亮劑濃度達(dá)0.4 g·L-1時(shí),試樣表面出現(xiàn)明顯的鏡面光亮效果。圖1(b)給出了光亮劑濃度為1.0 g·L-1時(shí)制備的試樣實(shí)物照片。與圖 1(a)明顯不同,圖1(b)中直尺的刻度在 Al鍍層中清晰可辨,甚至連直尺上的附著物都清晰可見(jiàn)。

    圖2 不同光亮劑濃度下電沉積的Al鍍層的SEM圖Fig.2 SEM images of Al coatings electrodeposited at different content of additive

    圖2為不同光亮劑濃度下電沉積的Al鍍層的SEM照片。由圖2(a)可見(jiàn),無(wú)光亮劑時(shí),鍍Al的鍍層均勻致密,具有明顯的晶體結(jié)構(gòu),Al晶粒大小為10~15 μm。當(dāng)光亮劑濃度為0.2 g·L-1時(shí),如圖2(b)所示,Al晶粒減小到1 μm左右。而當(dāng)光亮劑濃度達(dá)到0.4 g·L-1時(shí),Al晶粒大小僅為幾十納米[圖2(c)]。當(dāng)光亮劑濃度繼續(xù)增大后,掃描電鏡下已無(wú)法判別Al晶粒的尺寸(本文未給出其SEM圖)??梢?jiàn),添加光亮劑使Al鍍層的晶粒尺寸明顯變小。這可能是由于光亮劑增大了鍍液的陰極極化,有利于形成新的晶核。

    圖3為非光亮和光亮Al鍍層的XRD圖。從圖3(a)可以看到,非光亮鍍Al試樣圖譜上,除Cu基體的衍射峰外,還有歸屬Al(111), (200), (220)和(311)晶面的衍射峰。其中(220)晶面的強(qiáng)度最高。而在圖3(b)所示的光亮鍍鋁試樣圖譜上,除Cu基體的衍射峰外,僅檢測(cè)到 Al(200)晶面的單一衍射峰,并且該峰很強(qiáng)。這說(shuō)明在光亮 Al鍍層中,Al晶粒的生長(zhǎng)具有明顯的擇優(yōu)取向。

    圖3 常規(guī)Al鍍層和光亮Al鍍層的XRD圖Fig.3 XRD patterns for regular Al coating and ultra-bright Al coating

    鍍層光亮機(jī)理,可以用細(xì)晶理論和晶面定向生長(zhǎng)理論來(lái)解釋[21]。細(xì)晶理論認(rèn)為:當(dāng)鍍層的顯微結(jié)構(gòu)由小于最短可見(jiàn)光波長(zhǎng)(400 nm)的晶粒組成時(shí),光可以像在全光滑表面上那樣被反射,鍍層呈鏡面光亮。另一方面,晶面定向理論認(rèn)為:當(dāng)鍍層晶面平行于底材生長(zhǎng)時(shí),可以提高光亮度。本文中,當(dāng)添加劑達(dá)到一定濃度時(shí),Al晶粒尺寸達(dá)納米尺寸,且呈定向生長(zhǎng),因此鍍層具有鏡面光亮效果。

    2.2 光亮Al-Mn合金鍍層的形貌與結(jié)構(gòu)

    圖4 光亮Al-Mn鍍層的照片F(xiàn)ig.4 Photos of bright Al-Mn coatings(0.5 g·L-1)

    圖5 不同光亮劑濃度下電沉積的Al-Mn鍍層的SEM圖Fig.5 SEM images of Al-Mn coatings electrodeposited at different content of additive

    光亮劑對(duì)Al-Mn合金鍍層也產(chǎn)生同樣的效果,并且隨著光亮劑濃度的增加,鍍層光亮性增強(qiáng)。圖4為光亮劑濃度0.5 g·L-1下電沉積得到的Al-Mn合金鍍層外觀照片,呈現(xiàn)出明顯的鏡面光亮效應(yīng)。當(dāng)光亮劑濃度為1.0 g·L-1時(shí),鍍層呈現(xiàn)出近似液態(tài)金屬的光澤,具有鏡面程度的光亮性。

    圖5為不同光亮劑濃度下電沉積的Al-Mn合金鍍層的SEM照片。由圖5(a)可見(jiàn),常規(guī)Al-Mn合金鍍層為致密的瘤狀顆粒,顆粒尺寸為 5~10 μm。而光亮Al-Mn合金鍍層中的瘤狀顆粒明顯變小,并且顆粒尺寸隨光亮劑濃度的增加而減小。如圖5(b)所示,當(dāng)光亮劑濃度為0.5 g·L-1時(shí),顆粒的大小僅為幾十納米。當(dāng)光亮劑的濃度繼續(xù)增加至 1.0 g·L-1時(shí),在SEM放大十萬(wàn)倍下,仍無(wú)法辨別顆粒的尺寸,推測(cè)其約為幾個(gè)納米甚至更小。

    圖6顯示了不同光亮劑濃度下電沉積的Al-Mn合金鍍層的XRD圖。從圖6(a)可以看出,對(duì)于未添加光亮劑得到的 Al-Mn合金鍍層,除了基體Cu的衍射峰外,在2θ約為42°處存在彌散的衍射峰,這表明所得到的Al-Mn合金鍍層具有非晶態(tài)的結(jié)構(gòu)。而當(dāng)添加光亮劑之后,該衍射峰的強(qiáng)度隨光亮劑的濃度的增加逐漸減弱,如圖6(b)和圖6(c)所示。同時(shí),在2θ約為38°處,出現(xiàn)了Al(111)晶面的衍射峰,并且衍射峰的強(qiáng)度隨光亮劑濃度增加而增強(qiáng)。這表明,光亮Al-Mn合金鍍層為非晶Al-Mn合金和晶態(tài)Al的混合相。

    圖6 不同光亮劑濃度下電沉積的Al-Mn鍍層的XRD圖Fig.6 XRD patterns for Al-Mn coatings electrodeposited at different content of additive

    上述結(jié)果表明:MnCl2-AlCl3-EMIC離子液體中電沉積Al-Mn合金時(shí),光亮劑具有促進(jìn)Al晶體形成的作用。Al-Mn合金鍍層的光亮性是由于光亮劑的細(xì)晶作用,得到的Al-Mn合金顆粒非常細(xì)小所引起的。

    3 結(jié) 論

    (1)AlCl3-EMIC和MnCl2-AlCl3-EMIC離子液體中加入光亮劑,可以成功電沉積出具有鏡面光亮程度的Al和Al-Mn合金鍍層。

    (2)鍍層的光亮度隨光亮劑的濃度增加而增強(qiáng)。

    (3)光亮Al鍍層為納米尺寸的Al晶粒,而光亮Al-Mn合金鍍層為非晶態(tài)的Al-Mn合金納米顆粒和晶態(tài)的Al的混合。

    (4)Al和 Al-Mn合金鍍層的光亮效果是由于光亮劑的細(xì)晶作用結(jié)果,其中Al鍍層的光亮效果還和鍍層中晶體的定向生長(zhǎng)作用有關(guān)。

    [1] Armand M, Endres F, MacFarlane D R, Ohno H, Scrosati B.Ionic-liquid materials for the electrochemical challenges of the future[J].Nat. Mater.,2009, 8: 621-629.

    [2] Abbott A P, McKenzie K J. Application of ionic liquids to the electrodeposition of metals [J].Phys. Chem. Chem. Phys., 2006, 8:4265-4279.

    [3] Zhao Y, VanderNoot T J. Electrodeposition of aluminium from nonaqueous organic electrolytic systems and room temperature molten salts [J].Electrochem. Acta., 1997, 42: 3.

    [4] Zein El Abedin S, Endres F. Electrodeposition of metals and semiconductors in air- and water-stable ionic liquids [J].Chem.Phys.Chem., 2006, 7: 58.

    [5] Endres F. Ionic liquids: solvents for the electrodeposition of metals and semiconductors [J].Chem.Phys.Chem.,2002, 3: 144.

    [6] Ling Guoping(凌國(guó)平), Pang Qingqiang(逄清強(qiáng)). The advance of electroplate in room-temperature molten salts [J].Chemistry Online(化學(xué)通報(bào)網(wǎng)絡(luò)版),2000(1).

    [7] Abbott A P, Frisch G, Ryder K S. Electroplating using ionic liquids [J].Annu. Rev. Mater. Res., 2013, 43: 335-358.

    [8] Liu Q X, EI Abedin S Z, Endres F. Electroplating of mild steel by aluminium in a first generation ionic liquid: A green alternative to commercial Al-plating in organic solvents [J].Surf. Coat. Technol.,2006, 201: 1352-1356.

    [9] Hiller E M K, Robinson M J. Hydrogen embrittlement of high strength steel electroplated with zinc-cobalt alloys [J].Corros. Sci.,2004, 46: 715-727.

    [10] Chang J K, Chen S Y, Tsai W T, Deng M J, Sun I W.Electrodeposition of aluminum on magnesium alloy in aluminum chloride (AlCl3)-1-ethyl- 3-methylimidazolium chloride (EMIC) ionic liquid and its corrosion behavior [J].Electrochem. Commun., 2007, 9:1602-1606.

    [11] Bardi U, Caporali S, Craig M, Giorgetti A, Perissi I, Nicholls J R.Electrodeposition of aluminium film on P90 Li-Al alloy as protective coating against corrosion [J].Surf. Coat. Technol., 2009, 203:1373-1378.

    [12] Yue G, Lu X, Zhu Y, Zhang X, Zhang S. Surface morphology, crystal structure and orientation of aluminium coatings electrodeposited on mild steel in ionic liquid [J].Chem. Eng. J., 2009, 147(1): 79-86 .

    [13] Xu B, Zhang M, Ling G. Electrolytic etching of AZ91D Mg alloy in AlCl3-EMIC ionic liquid for the electrodeposition of adhesive Al coating [J].Surf. Coat. Technol., 2014, 239: 1-6.

    [14] Chen J, Xu B, Ling G. Amorphous Al-Mn coating on NdFeB magnets:electrodeposition from AlCl3-EMIC-MnCl2ionic liquid and its corrosion behavior [J].Mater. Chem. Phys., 2012, 134: 1067-1071.

    [15] Ding J, Xu B, Ling G. Al-Mn coating electrodeposited from ionic liquid on NdFeB magnetwith high hardness and corrosion resistance[J].Appl. Surf. Sci.,2014, 305: 309-313.

    [16] Ling Guoping(凌國(guó)平), Li Yan(李巖), Zhang Zhouyong(張舟永).Electrodeposition of aluminum on rare earth alloy surface in room temperature molten salts [J].Rare Metal Mater. Eng.(稀有金屬材料與工程),2010, 39: 1460-1464.

    [17] Endres F, Bukowski M, Hempelmann R, Natter H. Electrodeposition of nanocrystalline metals and alloys from ionic liquids [J].Angew.Chem. Int. Ed., 2003, 42: 3428-3430.

    [18] Barchi L, Bardi U, Caporali S, Fantini M, Scrivani A. Electroplated bright aluminium coatings for anticorrosion and decorative purposes[J].Prog. Org. Coat., 2010, 68: 120-125.

    [19] Liu L, Lu X, Cai Y, Zheng Y, Zhang S. Influence of additives on the speciation, morphology, and nanocrystallinity of aluminium electrodeposition [J].Aust. J. Chem., 2012, 65: 1523-1528.

    [20] Zhang Q, Wang Q, Zhang S, Lu X. Effect of nicotinamide on electrodeposition of Al from aluminium chloride(AlCl3)-1-butyl-3-methylimidazolium chloride ([Bmim]Cl) ionic liquids [J].J. Solid.State. Electrochem., 2014, 18(1): 257-267.

    [21] Fang Jingli(方景禮). Theory and Application of Electroplating Additives(電鍍添加劑理論與應(yīng)用)[M]. Beijing: National Defence Industry Press, 2006: 40-48.

    猜你喜歡
    光亮劑晶面鍍層
    乙酸乙酯與ε-CL-20不同晶面的微觀作用機(jī)制
    葉片光亮劑會(huì)影響植物生長(zhǎng)嗎
    葉片光亮劑會(huì)影響植物生長(zhǎng)嗎
    NaCl單晶非切割面晶面的X射線衍射
    (100)/(111)面金剛石膜抗氧等離子刻蝕能力
    不同硅晶面指數(shù)上的類倒金字塔結(jié)構(gòu)研究與分析?
    兩種Ni-Fe-p鍍層的抗氫氟酸腐蝕性能比較
    Ni-P-SiC復(fù)合鍍層性能的研究
    鉀鹽鍍鋅長(zhǎng)效低消耗光亮劑
    超薄金剛石帶鋸鍍層均勻性研究
    波多野结衣巨乳人妻| 欧美成人性av电影在线观看| 很黄的视频免费| 国产色婷婷99| 老汉色∧v一级毛片| 一进一出好大好爽视频| www.www免费av| 中出人妻视频一区二区| 一个人看视频在线观看www免费 | 久久精品91无色码中文字幕| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 看黄色毛片网站| av在线蜜桃| 91麻豆精品激情在线观看国产| 丝袜美腿在线中文| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 岛国在线观看网站| 婷婷六月久久综合丁香| 天天躁日日操中文字幕| 级片在线观看| 亚洲国产高清在线一区二区三| 黄色女人牲交| www.www免费av| 日本三级黄在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 国产国拍精品亚洲av在线观看 | 国产探花极品一区二区| eeuss影院久久| 亚洲av电影在线进入| av女优亚洲男人天堂| 亚洲在线自拍视频| 动漫黄色视频在线观看| 哪里可以看免费的av片| 国产成人aa在线观看| 脱女人内裤的视频| 成人国产一区最新在线观看| 观看美女的网站| 日本黄色片子视频| 99热精品在线国产| 日本黄色视频三级网站网址| 国产av不卡久久| 欧美成狂野欧美在线观看| 制服人妻中文乱码| av在线蜜桃| 国产av不卡久久| 精品一区二区三区视频在线 | 激情在线观看视频在线高清| 欧美日本亚洲视频在线播放| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 久9热在线精品视频| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 热99在线观看视频| 欧美成人a在线观看| 亚洲不卡免费看| 亚洲色图av天堂| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区 | 青草久久国产| av专区在线播放| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲成人中文字幕在线播放| 久久久久九九精品影院| 九色国产91popny在线| 中文亚洲av片在线观看爽| 99久久精品热视频| 男人和女人高潮做爰伦理| 日韩大尺度精品在线看网址| 男人舔奶头视频| 亚洲av电影在线进入| 亚洲欧美激情综合另类| 757午夜福利合集在线观看| eeuss影院久久| 久久久久久久精品吃奶| 亚洲国产精品久久男人天堂| 国产乱人伦免费视频| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 亚洲天堂国产精品一区在线| 1000部很黄的大片| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 欧美中文日本在线观看视频| 内射极品少妇av片p| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产精品 国内视频| 成熟少妇高潮喷水视频| 动漫黄色视频在线观看| 黄色视频,在线免费观看| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国模一区二区三区四区视频| 窝窝影院91人妻| 老熟妇仑乱视频hdxx| 色综合站精品国产| 人妻久久中文字幕网| 欧美日韩精品网址| www.999成人在线观看| 久久久国产成人免费| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 欧美激情在线99| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 日本成人三级电影网站| 国产av不卡久久| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 亚洲中文日韩欧美视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| 性色avwww在线观看| 天堂影院成人在线观看| 老汉色∧v一级毛片| 成人特级av手机在线观看| 国内精品久久久久久久电影| 欧美日韩精品网址| 亚洲18禁久久av| 亚洲国产色片| 天天一区二区日本电影三级| 岛国视频午夜一区免费看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 免费看a级黄色片| 91在线精品国自产拍蜜月 | 在线免费观看的www视频| www.www免费av| 99热精品在线国产| 欧美bdsm另类| 精品欧美国产一区二区三| 美女被艹到高潮喷水动态| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲国产精品成人综合色| 级片在线观看| 国产三级在线视频| 免费看十八禁软件| 波多野结衣巨乳人妻| 午夜福利18| 最近最新中文字幕大全免费视频| 99热这里只有是精品50| 在线视频色国产色| 桃红色精品国产亚洲av| 中文资源天堂在线| 久久精品国产清高在天天线| 熟女人妻精品中文字幕| 国产毛片a区久久久久| 亚洲激情在线av| 真人一进一出gif抽搐免费| 日韩欧美在线乱码| 亚洲激情在线av| 操出白浆在线播放| 婷婷亚洲欧美| 欧美一区二区国产精品久久精品| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 精品国产亚洲在线| 一个人免费在线观看电影| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 欧美另类亚洲清纯唯美| 动漫黄色视频在线观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 午夜福利成人在线免费观看| ponron亚洲| 18禁美女被吸乳视频| 久久伊人香网站| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 亚洲内射少妇av| 在线观看日韩欧美| 国产亚洲欧美98| 免费高清视频大片| av视频在线观看入口| 又爽又黄无遮挡网站| 韩国av一区二区三区四区| 婷婷精品国产亚洲av在线| 天天添夜夜摸| 久久久国产成人精品二区| 搡老熟女国产l中国老女人| 午夜福利在线在线| 久久精品综合一区二区三区| 日韩亚洲欧美综合| 两个人看的免费小视频| 欧美区成人在线视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 日韩av在线大香蕉| 亚洲国产中文字幕在线视频| 国产高清有码在线观看视频| 麻豆国产av国片精品| 最新美女视频免费是黄的| 成人国产综合亚洲| 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲七黄色美女视频| 国产亚洲欧美98| 国产精品99久久久久久久久| 国产成人系列免费观看| 日本免费a在线| 狂野欧美激情性xxxx| 久久久精品大字幕| 国产极品精品免费视频能看的| 免费电影在线观看免费观看| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国产成人a区在线观看| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 国产精品免费一区二区三区在线| 一边摸一边抽搐一进一小说| 两个人看的免费小视频| 国产午夜福利久久久久久| 黄片小视频在线播放| 成人无遮挡网站| 精品一区二区三区av网在线观看| 国内精品美女久久久久久| 波多野结衣高清作品| 国产成人影院久久av| 国产av一区在线观看免费| 亚洲专区国产一区二区| 一a级毛片在线观看| 中国美女看黄片| 男女那种视频在线观看| 不卡一级毛片| 国产精品免费一区二区三区在线| 色精品久久人妻99蜜桃| 99久久成人亚洲精品观看| 在线天堂最新版资源| 国产高清视频在线观看网站| 国产淫片久久久久久久久 | 成人av在线播放网站| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 中文字幕av成人在线电影| 精品久久久久久久毛片微露脸| 午夜激情福利司机影院| 9191精品国产免费久久| 久久人人精品亚洲av| 日本免费a在线| 亚洲av电影不卡..在线观看| 婷婷精品国产亚洲av| 香蕉av资源在线| 亚洲欧美日韩高清专用| 窝窝影院91人妻| 精品不卡国产一区二区三区| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 精品免费久久久久久久清纯| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 脱女人内裤的视频| 国产午夜福利久久久久久| 岛国视频午夜一区免费看| 日韩高清综合在线| 亚洲av成人精品一区久久| 九九在线视频观看精品| 国产精品av视频在线免费观看| 免费看美女性在线毛片视频| 亚洲av电影不卡..在线观看| 一个人看的www免费观看视频| 国内揄拍国产精品人妻在线| 亚洲精华国产精华精| av黄色大香蕉| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 日韩免费av在线播放| 国产私拍福利视频在线观看| 一区二区三区免费毛片| www.熟女人妻精品国产| h日本视频在线播放| 久久这里只有精品中国| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 91麻豆av在线| 国内精品一区二区在线观看| 国产真实伦视频高清在线观看 | 亚洲电影在线观看av| 岛国视频午夜一区免费看| 俺也久久电影网| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 91字幕亚洲| 高清毛片免费观看视频网站| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 久久亚洲真实| 欧美+日韩+精品| 亚洲内射少妇av| 国产在视频线在精品| 日韩欧美精品v在线| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 两人在一起打扑克的视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产伦一二天堂av在线观看| 成人特级av手机在线观看| 国产高清三级在线| 欧美午夜高清在线| 欧美国产日韩亚洲一区| 午夜福利欧美成人| 性欧美人与动物交配| 国产免费一级a男人的天堂| 99久久无色码亚洲精品果冻| 757午夜福利合集在线观看| 最近视频中文字幕2019在线8| 久久国产精品人妻蜜桃| 欧美午夜高清在线| 欧美中文综合在线视频| 日韩欧美精品v在线| 国产成人av教育| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产高清有码在线观看视频| 免费看光身美女| a级毛片a级免费在线| 国产在线精品亚洲第一网站| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 国产三级中文精品| 国产成人av教育| 日本黄大片高清| 亚洲精品影视一区二区三区av| 又黄又粗又硬又大视频| 久久久久久大精品| 中文字幕av在线有码专区| 欧美黄色片欧美黄色片| 欧美中文综合在线视频| 亚洲片人在线观看| 色av中文字幕| 国产不卡一卡二| 久久久国产成人精品二区| 久久欧美精品欧美久久欧美| bbb黄色大片| 亚洲精品在线美女| 午夜免费激情av| 白带黄色成豆腐渣| 男女视频在线观看网站免费| 国产精品爽爽va在线观看网站| 高清在线国产一区| 亚洲美女视频黄频| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲自拍偷在线| 在线免费观看不下载黄p国产 | 国产精品国产高清国产av| 欧美日韩乱码在线| 伊人久久精品亚洲午夜| 亚洲av第一区精品v没综合| 搡老熟女国产l中国老女人| 久久久久久大精品| 91在线观看av| 90打野战视频偷拍视频| 99热精品在线国产| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 天堂网av新在线| 黄片小视频在线播放| 在线播放国产精品三级| 搡女人真爽免费视频火全软件 | 午夜福利在线在线| 青草久久国产| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 悠悠久久av| 日本一二三区视频观看| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 中国美女看黄片| 国产精品98久久久久久宅男小说| 国产精品久久视频播放| 国产老妇女一区| 欧美在线一区亚洲| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 色播亚洲综合网| 国产毛片a区久久久久| а√天堂www在线а√下载| 国产免费男女视频| 免费大片18禁| 欧美精品啪啪一区二区三区| 欧美zozozo另类| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 国产黄色小视频在线观看| 香蕉久久夜色| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产熟女xx| 一个人免费在线观看的高清视频| 看片在线看免费视频| 长腿黑丝高跟| 波多野结衣巨乳人妻| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 国产av麻豆久久久久久久| 国产一区二区在线av高清观看| 怎么达到女性高潮| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 国产精品三级大全| 免费av观看视频| 中文字幕熟女人妻在线| 国产探花极品一区二区| 啪啪无遮挡十八禁网站| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 久久久色成人| 一区二区三区高清视频在线| 国产中年淑女户外野战色| 中文字幕av成人在线电影| 国产成人av教育| 波多野结衣高清无吗| 三级毛片av免费| 亚洲精品在线观看二区| 最新在线观看一区二区三区| 午夜福利欧美成人| 天堂影院成人在线观看| 十八禁网站免费在线| 99热精品在线国产| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 香蕉久久夜色| 色播亚洲综合网| 黄色成人免费大全| 亚洲av免费高清在线观看| 身体一侧抽搐| 在线免费观看不下载黄p国产 | 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 亚洲中文日韩欧美视频| 日韩欧美免费精品| 少妇高潮的动态图| 男人的好看免费观看在线视频| 欧美日韩黄片免| 亚洲av免费高清在线观看| 99久久久亚洲精品蜜臀av| 麻豆国产av国片精品| 91字幕亚洲| 两人在一起打扑克的视频| 91av网一区二区| 校园春色视频在线观看| 国内揄拍国产精品人妻在线| 真实男女啪啪啪动态图| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 午夜日韩欧美国产| 搡老妇女老女人老熟妇| av福利片在线观看| 欧美色视频一区免费| 大型黄色视频在线免费观看| 久久久国产成人精品二区| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 亚洲久久久久久中文字幕| 久久久久久久久大av| 国产成人av激情在线播放| 成年女人永久免费观看视频| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲精华国产精华精| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 黄色片一级片一级黄色片| 欧美又色又爽又黄视频| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产av一区在线观看免费| 亚洲激情在线av| 中文字幕久久专区| av在线天堂中文字幕| 国产精品乱码一区二三区的特点| 欧美成人一区二区免费高清观看| 麻豆久久精品国产亚洲av| 麻豆国产av国片精品| 97碰自拍视频| 精品日产1卡2卡| 香蕉av资源在线| 99热精品在线国产| 十八禁人妻一区二区| 国内精品美女久久久久久| 无人区码免费观看不卡| 无遮挡黄片免费观看| 亚洲男人的天堂狠狠| 美女黄网站色视频| 久久久久久久久中文| 51午夜福利影视在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲最大成人手机在线| 午夜免费成人在线视频| 日韩欧美在线二视频| 日本精品一区二区三区蜜桃| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲电影在线观看av| 国产麻豆成人av免费视频| 国产成人系列免费观看| 欧美大码av| 亚洲熟妇熟女久久| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲国产精品成人综合色| 成人特级黄色片久久久久久久| 在线观看免费午夜福利视频| 免费在线观看影片大全网站| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 欧美日本亚洲视频在线播放| 欧美国产日韩亚洲一区| 久久香蕉国产精品| 欧美精品啪啪一区二区三区| 久久九九热精品免费| 日韩人妻高清精品专区| 99久久综合精品五月天人人| 99热只有精品国产| 99久久精品一区二区三区| 一个人免费在线观看电影| 欧美日韩综合久久久久久 | 哪里可以看免费的av片| 特级一级黄色大片| 一本久久中文字幕| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产v大片淫在线免费观看| 国产91精品成人一区二区三区| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲av电影在线进入| 99久久九九国产精品国产免费| 亚洲五月婷婷丁香| 又粗又爽又猛毛片免费看| 色av中文字幕| 久久精品影院6| 特级一级黄色大片| 禁无遮挡网站| 村上凉子中文字幕在线| 国产精品 欧美亚洲| 国产成人福利小说| 国内精品一区二区在线观看| 日韩亚洲欧美综合| 美女大奶头视频| 两个人看的免费小视频| 欧美性感艳星| 国产老妇女一区| 少妇人妻精品综合一区二区 | 国内精品久久久久精免费| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 在线天堂最新版资源| 亚洲人成伊人成综合网2020| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 男女床上黄色一级片免费看| 国产伦一二天堂av在线观看| 男插女下体视频免费在线播放| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲国产精品久久男人天堂| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 欧美日韩精品网址| 一进一出抽搐动态| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产免费男女视频| 亚洲av免费高清在线观看| 午夜福利18| 国产高清三级在线| 亚洲av一区综合| 成年女人看的毛片在线观看| 最新在线观看一区二区三区| 亚洲av免费在线观看| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 俺也久久电影网| 男女午夜视频在线观看| 国产高清三级在线| 性色av乱码一区二区三区2| 欧美三级亚洲精品| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲最大成人中文| 成人av在线播放网站| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 可以在线观看毛片的网站| 欧美在线一区亚洲| 久久精品人妻少妇| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 中文字幕熟女人妻在线| 亚洲成人免费电影在线观看| 性欧美人与动物交配| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 内射极品少妇av片p| 欧美色视频一区免费| 欧美bdsm另类| 一级毛片高清免费大全| 中国美女看黄片| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 两个人看的免费小视频| 精品免费久久久久久久清纯| 成人av一区二区三区在线看| 国产精品久久电影中文字幕| 舔av片在线| 肉色欧美久久久久久久蜜桃 | 国产成人精品福利久久| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲国产精品专区欧美| 97超碰精品成人国产| 亚洲欧美清纯卡通| 久久99蜜桃精品久久| 天堂网av新在线| 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲精品自拍成人| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 久久综合国产亚洲精品| 人妻夜夜爽99麻豆av| 熟妇人妻不卡中文字幕| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 高清午夜精品一区二区三区| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产精品三级大全| 大陆偷拍与自拍| 超碰97精品在线观看| 2018国产大陆天天弄谢| 波野结衣二区三区在线| 久久精品国产亚洲网站| 黑人高潮一二区| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 久久久久精品性色| 久久99热这里只有精品18| 人妻一区二区av| 久久久久网色| 亚洲av成人精品一二三区| 亚洲人成网站在线观看播放| 最近手机中文字幕大全| 国产 一区精品| 99久久精品一区二区三区| 最后的刺客免费高清国语| 国产 一区精品| 日韩欧美一区视频在线观看 | 亚洲av中文av极速乱| 日本一本二区三区精品| 免费观看无遮挡的男女| 边亲边吃奶的免费视频| 精品久久久久久久久久久久久| 国产综合精华液| 成人毛片a级毛片在线播放| 高清在线视频一区二区三区| 日本av手机在线免费观看| 大话2 男鬼变身卡| 欧美成人午夜免费资源| 国产精品精品国产色婷婷| 精品一区二区三区人妻视频| 日本三级黄在线观看| 在线观看美女被高潮喷水网站| av网站免费在线观看视频 | 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲欧美成人精品一区二区| 老司机影院成人|