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    AlCl3-EMIC離子液體電沉積光亮Al和Al-Mn鍍層

    2015-12-16 07:23:14薛東朋徐霸津陳益明張仇凌國(guó)平
    化工學(xué)報(bào) 2015年1期
    關(guān)鍵詞:光亮劑晶面鍍層

    薛東朋,徐霸津,陳益明,張仇,凌國(guó)平

    (浙江大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)系,浙江 杭州 310027)

    引 言

    離子液體具有寬電位窗、高電導(dǎo)率、低揮發(fā)性、高熱穩(wěn)定性等特點(diǎn),是一種新型環(huán)保綠色溶劑,被認(rèn)為是除水和有機(jī)溶劑以外的第三大溶劑[1-2]。正因?yàn)檫@些優(yōu)點(diǎn),使離子液體在材料表面處理方面具有廣闊的應(yīng)用前景,尤其是在電沉積領(lǐng)域[3-5]。與水溶液電沉積相比,離子液體電沉積具有以下獨(dú)特優(yōu)勢(shì)[6]:可以制備許多水溶液中無(wú)法沉積的活潑金屬和合金,如 Al、Mg、Li等[7];適合易氧化金屬的表面處理[7];可以徹底消除水溶液電沉積中存在的“氫脆”問(wèn)題[8-9];可以避免含劇毒物質(zhì)的水溶液鍍液的使用[2,6,7]。此外,由于離子液體無(wú)水無(wú)氧的特點(diǎn),電沉積過(guò)程中沒(méi)有氣體形成,因此利用離子液體電沉積更易獲得致密、高純度的鍍層。

    Al和Al合金由于在其表面能形成致密的氧化鋁膜,因此具有優(yōu)異的耐腐蝕性。利用離子液體電沉積,已經(jīng)成功電沉積出Al和Al合金[10-12]。采用AlCl3-氯化1-甲基3-乙基咪唑(AlCl3-EMIC)離子液體,在NdFeB、Mg合金以及La-Ce合金等易氧化金屬表面成功制備出Al和Al-Mn合金鍍層[13-16]。然而,所得鍍層外觀較為粗糙,這限制了它們更廣泛的應(yīng)用。

    眾所周知,在水溶液體系中,可以通過(guò)添加光亮劑得到光亮鍍層。與之相比,光亮劑在離子液體電沉積中應(yīng)用及相關(guān)機(jī)理的研究還不多。Endres等[17]在AlCl3-EMIC中添加煙酸,得到了光亮的Al鍍層,同時(shí)在加煙酸的 AlCl3-BMIC中也得到了納米尺寸的Al-Mn合金鍍層。Caporali等[18]的研究表明,在 AlCl3-BMIC離子液體中加入菲啰啉可以得到光亮的Al鍍層。而Liu等[19]用LaCl3作為添加劑,也得到了表面均勻的Al鍍層。最近Zhang等[20]研究了煙酸對(duì)AlCl3-BMIC中電沉積Al的影響,得到了均勻平整的 Al鍍層,鍍層中的晶粒平均尺寸為14 nm。由此可知,在離子液體中添加適當(dāng)?shù)墓饬羷?,也可以得到光亮的鍍層?/p>

    本文在AlCl3-EMIC和MnCl2-AlCl3-EMIC離子液體中添加光亮劑,研究了光亮Al和Al-Mn合金的電沉積,探討了鍍層光亮的機(jī)理。

    1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

    1.1 材料

    工業(yè)純Cu片,厚度為1 mm。高純Al板和Al絲,99.999%。氯化鋁(AlCl3),99.99%,Alfa Aesar。氯化錳(MnCl2),99.99%,Alfa Aesar。稀硫酸(H2SO4),10%。磷酸(H3PO4),50%。氫氧化鈉(NaOH)溶液,40%。丙酮,分析純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司。

    EMIC為實(shí)驗(yàn)室自制,光亮劑為菲的衍生物。

    1.2 離子液體的配制

    在Ar氣保護(hù)的手套箱中(H2O,O2含量均在1 mg·m-3以下),將一定量的AlCl3緩慢加入EMIC中,攪拌溶解,AlCl3和EMIC的摩爾比為2:1,用Al絲精制后使用。稱取一定量的MnCl2加入到2:1的AlCl3-EMIC離子液體中,攪拌溶解,MnCl2濃度為 0.2 mol·L-1。稱取一定量的光亮劑,分別加入到上述AlCl3-EMIC和MnCl2-AlCl3-EMIC離子液體中。AlCl3-EMIC中光亮劑的濃度為0.2、0.4和1.0 g·L-1,MnCl2-AlCl3-EMIC中光亮劑的濃度為 0.5和 1.0 g·L-1。

    1.3 基體前處理

    Cu 片采用 400#、800#、1200#、2000#砂紙依次打磨,去除表面氧化層后,用稀硫酸浸超聲清洗 5 min,再用丙酮超聲清洗 10 min。清洗完成后,用絕緣膠帶將非電鍍區(qū)域粘貼覆蓋,控制鍍覆面積。Al板采用NaOH和H3PO4依次超聲清洗15 min后,再用丙酮超聲清洗10 min。

    1.4 光亮Al和Al-Mn的電沉積及表征

    電沉積以 Al板為陽(yáng)極,Cu片為陰極,在 Ar氣氣氛下的手套箱中進(jìn)行。光亮Al的電沉積電流密度為5 mA·cm-1,時(shí)間為60 min。光亮Al-Mn的電沉積電流密度為6 mA·cm-1,時(shí)間為240 min。

    用場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM,Philip XL-40FEG)對(duì)鍍層的表面形貌進(jìn)行觀察。用X射線衍射(XRD,Bruker D8)對(duì)鍍層的相結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。采用鍍層對(duì)圖案鏡面反射能力的大小對(duì)鍍層的光亮度進(jìn)行測(cè)試。

    圖1 Cu基體上常規(guī)Al鍍層和光亮Al鍍層的照片F(xiàn)ig.1 Photo of regular electrodeposited Al coating(0 g·L-1)and bright Al coating(1.0 g·L-1) on Cu substrate

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

    2.1 光亮Al的形貌與結(jié)構(gòu)

    圖1(a)為Cu基體上無(wú)光亮劑鍍Al得到的試樣實(shí)物照片。可以看到,Al鍍層呈乳白色,從鍍層中觀察不到放置在鍍層前方的直尺圖像。在含光亮劑的鍍液中,當(dāng)光亮劑濃度達(dá)0.4 g·L-1時(shí),試樣表面出現(xiàn)明顯的鏡面光亮效果。圖1(b)給出了光亮劑濃度為1.0 g·L-1時(shí)制備的試樣實(shí)物照片。與圖 1(a)明顯不同,圖1(b)中直尺的刻度在 Al鍍層中清晰可辨,甚至連直尺上的附著物都清晰可見(jiàn)。

    圖2 不同光亮劑濃度下電沉積的Al鍍層的SEM圖Fig.2 SEM images of Al coatings electrodeposited at different content of additive

    圖2為不同光亮劑濃度下電沉積的Al鍍層的SEM照片。由圖2(a)可見(jiàn),無(wú)光亮劑時(shí),鍍Al的鍍層均勻致密,具有明顯的晶體結(jié)構(gòu),Al晶粒大小為10~15 μm。當(dāng)光亮劑濃度為0.2 g·L-1時(shí),如圖2(b)所示,Al晶粒減小到1 μm左右。而當(dāng)光亮劑濃度達(dá)到0.4 g·L-1時(shí),Al晶粒大小僅為幾十納米[圖2(c)]。當(dāng)光亮劑濃度繼續(xù)增大后,掃描電鏡下已無(wú)法判別Al晶粒的尺寸(本文未給出其SEM圖)??梢?jiàn),添加光亮劑使Al鍍層的晶粒尺寸明顯變小。這可能是由于光亮劑增大了鍍液的陰極極化,有利于形成新的晶核。

    圖3為非光亮和光亮Al鍍層的XRD圖。從圖3(a)可以看到,非光亮鍍Al試樣圖譜上,除Cu基體的衍射峰外,還有歸屬Al(111), (200), (220)和(311)晶面的衍射峰。其中(220)晶面的強(qiáng)度最高。而在圖3(b)所示的光亮鍍鋁試樣圖譜上,除Cu基體的衍射峰外,僅檢測(cè)到 Al(200)晶面的單一衍射峰,并且該峰很強(qiáng)。這說(shuō)明在光亮 Al鍍層中,Al晶粒的生長(zhǎng)具有明顯的擇優(yōu)取向。

    圖3 常規(guī)Al鍍層和光亮Al鍍層的XRD圖Fig.3 XRD patterns for regular Al coating and ultra-bright Al coating

    鍍層光亮機(jī)理,可以用細(xì)晶理論和晶面定向生長(zhǎng)理論來(lái)解釋[21]。細(xì)晶理論認(rèn)為:當(dāng)鍍層的顯微結(jié)構(gòu)由小于最短可見(jiàn)光波長(zhǎng)(400 nm)的晶粒組成時(shí),光可以像在全光滑表面上那樣被反射,鍍層呈鏡面光亮。另一方面,晶面定向理論認(rèn)為:當(dāng)鍍層晶面平行于底材生長(zhǎng)時(shí),可以提高光亮度。本文中,當(dāng)添加劑達(dá)到一定濃度時(shí),Al晶粒尺寸達(dá)納米尺寸,且呈定向生長(zhǎng),因此鍍層具有鏡面光亮效果。

    2.2 光亮Al-Mn合金鍍層的形貌與結(jié)構(gòu)

    圖4 光亮Al-Mn鍍層的照片F(xiàn)ig.4 Photos of bright Al-Mn coatings(0.5 g·L-1)

    圖5 不同光亮劑濃度下電沉積的Al-Mn鍍層的SEM圖Fig.5 SEM images of Al-Mn coatings electrodeposited at different content of additive

    光亮劑對(duì)Al-Mn合金鍍層也產(chǎn)生同樣的效果,并且隨著光亮劑濃度的增加,鍍層光亮性增強(qiáng)。圖4為光亮劑濃度0.5 g·L-1下電沉積得到的Al-Mn合金鍍層外觀照片,呈現(xiàn)出明顯的鏡面光亮效應(yīng)。當(dāng)光亮劑濃度為1.0 g·L-1時(shí),鍍層呈現(xiàn)出近似液態(tài)金屬的光澤,具有鏡面程度的光亮性。

    圖5為不同光亮劑濃度下電沉積的Al-Mn合金鍍層的SEM照片。由圖5(a)可見(jiàn),常規(guī)Al-Mn合金鍍層為致密的瘤狀顆粒,顆粒尺寸為 5~10 μm。而光亮Al-Mn合金鍍層中的瘤狀顆粒明顯變小,并且顆粒尺寸隨光亮劑濃度的增加而減小。如圖5(b)所示,當(dāng)光亮劑濃度為0.5 g·L-1時(shí),顆粒的大小僅為幾十納米。當(dāng)光亮劑的濃度繼續(xù)增加至 1.0 g·L-1時(shí),在SEM放大十萬(wàn)倍下,仍無(wú)法辨別顆粒的尺寸,推測(cè)其約為幾個(gè)納米甚至更小。

    圖6顯示了不同光亮劑濃度下電沉積的Al-Mn合金鍍層的XRD圖。從圖6(a)可以看出,對(duì)于未添加光亮劑得到的 Al-Mn合金鍍層,除了基體Cu的衍射峰外,在2θ約為42°處存在彌散的衍射峰,這表明所得到的Al-Mn合金鍍層具有非晶態(tài)的結(jié)構(gòu)。而當(dāng)添加光亮劑之后,該衍射峰的強(qiáng)度隨光亮劑的濃度的增加逐漸減弱,如圖6(b)和圖6(c)所示。同時(shí),在2θ約為38°處,出現(xiàn)了Al(111)晶面的衍射峰,并且衍射峰的強(qiáng)度隨光亮劑濃度增加而增強(qiáng)。這表明,光亮Al-Mn合金鍍層為非晶Al-Mn合金和晶態(tài)Al的混合相。

    圖6 不同光亮劑濃度下電沉積的Al-Mn鍍層的XRD圖Fig.6 XRD patterns for Al-Mn coatings electrodeposited at different content of additive

    上述結(jié)果表明:MnCl2-AlCl3-EMIC離子液體中電沉積Al-Mn合金時(shí),光亮劑具有促進(jìn)Al晶體形成的作用。Al-Mn合金鍍層的光亮性是由于光亮劑的細(xì)晶作用,得到的Al-Mn合金顆粒非常細(xì)小所引起的。

    3 結(jié) 論

    (1)AlCl3-EMIC和MnCl2-AlCl3-EMIC離子液體中加入光亮劑,可以成功電沉積出具有鏡面光亮程度的Al和Al-Mn合金鍍層。

    (2)鍍層的光亮度隨光亮劑的濃度增加而增強(qiáng)。

    (3)光亮Al鍍層為納米尺寸的Al晶粒,而光亮Al-Mn合金鍍層為非晶態(tài)的Al-Mn合金納米顆粒和晶態(tài)的Al的混合。

    (4)Al和 Al-Mn合金鍍層的光亮效果是由于光亮劑的細(xì)晶作用結(jié)果,其中Al鍍層的光亮效果還和鍍層中晶體的定向生長(zhǎng)作用有關(guān)。

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