砷和磷在不同污染類型土壤中的競爭吸附動力學(xué)

王小玲，馬杰,，顧明華*，陳同斌，王學(xué)禮，雷梅，楊軍，周小勇

1. 廣西大學(xué)農(nóng)學(xué)院，廣西 南寧 530004；2. 中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所，北京 100101；3. 中國地質(zhì)大學(xué)(北京)生物地質(zhì)和環(huán)境地質(zhì)國家重點實驗室，北京 100083；4. 中國地質(zhì)大學(xué)(北京)水資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100083

砷和磷在不同污染類型土壤中的競爭吸附動力學(xué)

王小玲1,2，馬杰2,3,4，顧明華1*，陳同斌2，王學(xué)禮1，雷梅2，楊軍2，周小勇2

1. 廣西大學(xué)農(nóng)學(xué)院，廣西 南寧 530004；2. 中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所，北京 100101；3. 中國地質(zhì)大學(xué)(北京)生物地質(zhì)和環(huán)境地質(zhì)國家重點實驗室，北京 100083；4. 中國地質(zhì)大學(xué)(北京)水資源與環(huán)境學(xué)院，北京 100083

采用吸附實驗研究了化工污染土壤（HG）、鋼鐵冶煉污染土壤（GT）和未受污染的農(nóng)田土壤（CK）中的砷和磷吸附及競爭吸附特征，以期解釋不同污染土壤此種吸附的動力學(xué)差異，為應(yīng)用超富集植物修復(fù)場地污染土壤時合理施用磷肥提供理論依據(jù)。結(jié)果表明，在HG、GT和CK土壤中砷和磷的吸附特征有所差異，砷的最大吸附量分別為95.1、100、95.9 mg·kg-1，磷的最大吸附量分別為148、103、100 mg·kg-1。磷的存在能明顯抑制土壤對砷的吸附，HG、GT、CK土壤在添加磷后，對砷的吸附量降低幅度分別為45.6%、57.3%、69.6%。而砷的存在對磷的吸附的影響不大，HG、GT、CK土壤在添加砷后，對磷的吸附量降低幅度分別為7.43%、6.41%、16.0%。3種土壤中鐵、鋁和磷的含量不同造成了砷、磷吸附和競爭吸附的差異，并且污染土壤上砷的配位體交換作用更容易受到磷的抑制。

污染土壤；砷；磷；吸附動力學(xué)；競爭吸附

據(jù)統(tǒng)計，目前世界上有 19個國家發(fā)生較大區(qū)域的砷污染，中國也是砷污染最為嚴重的國家之一（王新和賈永鋒，2007）。研究顯示，以鋼鐵和化工企業(yè)為代表的工業(yè)遺留場地存在著嚴重的重金屬污染問題，土壤中的重金屬通過地表徑流、揚塵或食物鏈等途徑對污染場地周邊的居民產(chǎn)生較大的威脅（李艷梅等，2011）。

植物修復(fù)技術(shù)具有投資少、環(huán)境安全性好等特點。陳同斌等（2002）在我國首次發(fā)現(xiàn)砷超富集植物—蜈蚣草，其能有效修復(fù)中低程度砷污染土壤，并已成功應(yīng)用在湖南郴州、云南個舊、河南濟源等砷污染土壤上。增大土壤中砷的活性是提高植物修復(fù)效率的關(guān)鍵問題。磷和砷同屬VA族元素，化學(xué)性質(zhì)相似，在土壤中形成相似的化合物。因此，土壤中的磷酸根很容易與同樣以陰離子形式存在的砷酸根產(chǎn)生競爭吸附作用（李士吉等，2012），其結(jié)果往往是磷被土壤顆粒吸附，砷被釋放出來從而增加了砷在土壤中的活性和遷移性。這種情況下，土壤中的砷被植物吸收、富集的可能性大大增加，同時提高了砷污染擴散的風(fēng)險。與此同時，對砷污染土壤進行植物修復(fù)時，常用含磷化合物作為活化劑，使土壤中的砷釋放出來，從而更有利于超富集植物對其的吸收富集，提高修復(fù)效率（Chen等，2002；范稚蓮等，2006）。磷的存在導(dǎo)致砷的活化，其實質(zhì)就是土壤中砷和磷的競爭吸附問題。

研究表明，在多種土壤和粘土礦物中，磷的添加可影響土壤中砷的吸附和解吸。如周娟娟等（2005）通過吸附和浸提實驗提出，隨著磷濃度的增加，砷的吸附量呈下降趨勢，磷和砷在土壤中存在競爭吸附關(guān)系。這種競爭關(guān)系也體現(xiàn)在砷的主要吸附礦物—鐵（水合）氧化物（針鐵礦）上，磷的存在導(dǎo)致砷酸根和亞砷酸根在針鐵礦上的吸附量降低（Jain和Loeppert Richard，2000）。雷梅等（2003）研究結(jié)果顯示，添加磷時，黃壤對砷的吸附能力減弱，在相同條件下，紅壤與褐土規(guī)律相似，少量的磷不影響砷在紅壤和褐土中的吸附，而高濃度的磷仍然能抑制砷在紅壤和褐土中的吸附。

不同的土壤類型導(dǎo)致了砷和磷競爭吸附特點出現(xiàn)差異，但對于不同污染類型土壤中砷和磷競爭吸附動力學(xué)的研究卻未見報道。農(nóng)田土壤由于長期施肥，土壤全磷、有效磷含量較高，而工業(yè)場地土壤養(yǎng)分貧瘠。為此，本文通過對北京市地區(qū)的化工污染土壤、鋼鐵冶煉污染土壤和昌平農(nóng)業(yè)土壤等 3種褐土中砷和磷吸附動力學(xué)研究，初步探討3種土壤中砷和磷的吸附競爭關(guān)系，以期解釋不同污染土壤對砷和磷吸附及競爭吸附動力學(xué)的差異，為應(yīng)用超富集植物修復(fù)場地污染土壤時合理施用磷肥提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 實驗材料

供試土壤分別取自北京東南郊受焦化和化工污染的遺留場地；北京西南郊受首鋼污染的鋼鐵污染遺留場地和北京昌平區(qū)未污染農(nóng)田土壤，分別代表化工廠污染土壤(HG)、鋼鐵冶煉污染土壤(GT)和無污染對照土壤(CK)。土壤類型均為褐土，采集0～20 cm表層土，樣品經(jīng)自然風(fēng)干、研磨、過20目篩備用。

準確稱取0.2 g供試土壤于50 mL三角瓶中，土壤重金屬采用濃 HNO3-H2O2法消解(USEPA 3050B)，使用原子熒光光譜儀(AFS，9800)測定土壤全砷含量，其他金屬含量使用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES)測定。土壤pH值、機械組成、全磷、有效磷含量、有機質(zhì)含量等項目的測定方法參照《土壤農(nóng)化分析》（鮑士旦，2000）。供試土壤的基本理化性質(zhì)如表1所示。

表1 供試土壤基本理化性質(zhì)Table 1 The physical and chemical properties of soils

1.2 實驗方法

分別稱取2.50 g 3種供試土壤于若干個100 mL錐形瓶中，每個錐形瓶中加入30.0 mg·L-1的砷酸氫二鈉(Na2HAsO4)(pH=7.02)溶液30.0 mL作為單砷吸附處理；加入pH=6.83、質(zhì)量濃度為30.0 mg·L-1的磷酸二氫鉀(KH2PO4)溶液30.0 mL作為單磷吸附處理；加入 30.0 mg·L-1的砷酸氫二鈉和30.0 mg·L-1磷酸二氫鉀的混合溶液（pH=6.86）30.0 mL作為砷和磷競爭吸附處理。在25 ℃、180 r·min-1條件下，在恒溫水浴振蕩器上振蕩，分別在0.25、0.5、1、2、4、8、12、18、24、30 h取下對應(yīng)處理錐形瓶，用無磷濾紙過濾混合液，分別取樣1 mL，稀釋后，測定砷和磷的含量，測定方法同前。

土壤中水溶態(tài)砷往往比例很小，即使在污染區(qū)，土壤中水溶態(tài)砷一般小于總砷的 1%（宋書巧等，2003；陳秋平等，2014）。為使土壤吸附達到飽和，本實驗選擇砷和磷的質(zhì)量濃度均為 30.0 mg·L-1。另外，本實驗中，加入溶液的pH與3種土壤的pH相近，有效規(guī)避了pH對吸附的影響。所有處理均設(shè)置4個重復(fù)，取平均值計算，砷和磷吸附及競爭吸附動力學(xué)曲線均采用 Origin 8軟件擬合、繪制。

2 結(jié)果與分析

2.1 砷和磷單一吸附特征

在 25 ℃條件下，3種土壤中單一砷和磷的吸附量隨時間的變化如圖1和圖2，在30 h內(nèi)，3種土壤中砷、磷的吸附量隨時間的延長逐漸增加，并且規(guī)律相似。砷和磷的吸附量在開始的2 h內(nèi)快速增加，而隨著吸附時間延長，吸附量增速放緩，12h后吸附基本達到平衡。

圖2 單一磷的吸附量隨時間的變化曲線Fig. 2 Effect of contact time on P single adsorption in soils

相同實驗條件下，3種土壤對砷的吸附能力大小順序為GT?CK≈HG，最大吸附量分別為104、95.4和95.1 mg·kg-1。HG、GT、CK土壤對磷的最大吸附量分別為148、103、100 mg·kg-1，大小順序為：HG?GT≈CK。不同污染類型的土壤對于化學(xué)性質(zhì)相似的砷和磷的吸附量存在一定的差異，說明3種土壤吸附砷和磷的吸附能力不一致。對于HG土壤，磷較之于砷更容易被吸附，對于GT土壤和CK土壤，它們各自吸附砷和磷的能力相當。

2.2 3種土壤中砷和磷競爭吸附特征

砷和磷在土壤中的化學(xué)行為極為相似，二者共存于土壤溶液中，必然因相互競爭吸附位點而使吸附受到彼此的影響。砷和磷各自吸附量的大小可以反映其與土壤親和的能力。由圖3、圖4可以看出，砷和磷共存時，HG、GT、CK土壤中砷的吸附量與砷單一吸附實驗中的最大吸附量相比顯著下降，降低幅度分別為45.6%、57.3%、69.5%（圖1，圖3）。其中，HG土壤砷吸附量由 95.1 mg·kg-1降到51.7 mg·kg-1，GT土壤砷吸附量由103.6 mg·kg-1降到44.4 mg·kg-1；CK土壤砷吸附量由95.9 mg·kg-1降到29.2 mg·kg-1。而供試土壤中磷的最大吸附量與磷單一吸附實驗中的最大吸附量相比下降幅度很小，降低幅度為6.41%～16.0%。這顯示，在砷和磷共存條件下，砷和磷的吸附過程與單一砷和磷條件下有所不同。磷的存在抑制了砷的吸附，砷的添加對磷的吸附影響不大。

圖3 砷競爭吸附量隨時間的變化曲線Fig. 3 Effect of contact time on As competitive adsorption of As and P in soils

圖4 磷競爭吸附量隨時間的變化曲線Fig. 4 Effect of contact time on P competitive adsorption of As and P in soils

2.3 3種土壤中砷和磷的吸附動力學(xué)模型

通過采用假一級動力學(xué)模型[公式(1)]（Laagergren，1989）和假二級動力學(xué)模型[公式(2)]（Ho和Mckay，1999）分別對單一砷、單一磷和復(fù)合砷、磷環(huán)境中的砷和磷在3種土壤上的吸附動力學(xué)過程進行擬合（圖1至圖4）。

式中，t為吸附時間，h；qt為t時刻的吸附量，mg·kg-1；qe為平衡吸附量，mg·kg-1；k1、k2分別為一級動力學(xué)和二級動力學(xué)常數(shù)，單位分別為 h-1和kg·mg-1·h-1。

按照模型的動力學(xué)特征，一級動力學(xué)是指反應(yīng)速率與一種反應(yīng)物濃度呈線性關(guān)系，適合描述初始吸附階段。符合假二級動力學(xué)方程的，說明該反應(yīng)過程具有反應(yīng)級數(shù)為2的化學(xué)反應(yīng)的動力學(xué)特征，包含了吸附的所有過程，如在土壤顆粒周圍的液膜擴散、在土壤顆粒內(nèi)部的內(nèi)擴散和在土壤吸附位點的物理或化學(xué)吸附等。

由表2可以看出，采用假一級動力學(xué)模型和假二級動力學(xué)模型對單磷吸附實驗和砷磷競爭吸附實驗數(shù)據(jù)進行擬合都可以得到較高的相關(guān)系數(shù)（r2?0.932），而由實驗得到的最大吸附量（qe(exp)）與假一級動力學(xué)模型計算得到的吸附量（qe(cal)1）非常接近。這表明在整個吸附過程中磷的吸附更多的是一個液膜擴散的過程。單砷吸附實驗中的3種土壤和砷磷競爭吸附實驗中CK土壤得到的最大吸附量與假二級動力學(xué)模型計算得到的吸附量相近，且用假二級動力學(xué)模型對整個過程擬合得到的r2更高。這表明在這幾個吸附過程中，砷的吸附是由多個吸附階段共同作用的結(jié)果。而在砷競爭吸附實驗中，HG土壤和GT土壤的砷吸附過程用假一級動力學(xué)模型擬合效果更好，說明HG土壤和GT土壤對砷的吸附主要是液膜擴散吸附。在磷競爭條件下，砷通過液膜控制擴散至HG土壤和GT土壤顆粒表面，由于內(nèi)部的砷吸附點位已被磷所搶占，故再向內(nèi)部擴散變得較為困難。

表2 砷和磷在供試土壤上的吸附動力學(xué)擬合參數(shù)Table 2 Fitting parameters for As and P adsorption in soils

3 討論

3.1 砷和磷在不同污染類型土壤上的吸附

本實驗中3種土壤對砷的吸附量低于相似條件下（砷添加質(zhì)量濃度為30 mg·L-1）棕壤對砷的最大吸附量為 250.0 mg·kg-1（梁成華等，2009），位于138.9和65.5 mg·kg-1的黃壤和紅壤對砷吸附能力的Langmuir模型預(yù)測之間（雷梅等，2003）。3種土壤對磷的吸附能力與金廣哲等對于磷在棕壤上的吸附研究結(jié)果相似，即當磷添加質(zhì)量濃度為 25 mg·L-1時，用Langmuir計算出其最大吸附量為161.0 mg·kg-1（金廣哲等，2009）。

在氧化環(huán)境下的土壤中，砷絕大部分以 As(V)陰離子形式存在，易被土壤膠體吸附，與Fe、Al、Mn等離子形成復(fù)雜的難溶性砷化物。Fe3+等陽離子的存在，增加了氧化物表面的正電荷，促進了砷在鐵氧化物表面的吸附（Abhijit等，2007；Frederick等，2008）。GT土壤由于受鋼鐵冶煉的污染，鐵質(zhì)量分數(shù)最高（達9.03%），土壤中的鐵長期與空氣接觸易被氧化為無定形或弱晶形的鐵氧化物，從而大量吸附砷。當砷氧陰離子進入鐵氧化物表面的金屬原子的配位中，與配位殼中的羥基或水合基置換，形成了單齒螯合和雙齒螯合2種配位形式（周愛民等，2005），這是造成GT土壤對砷的吸附能力最強的原因。

土壤中常見的鋁氧化物中無定形氫氧化鋁和活性氧化鋁也是砷的比較好的吸附劑，砷在無定形鋁氧化物上可形成內(nèi)層雙齒雙核配位體，能穩(wěn)定地長期存在（Goldbeg，2002）。本實驗中土壤中鋁含量大小順序為：HG?GT?CK，但是砷單一吸附實驗中，3種土壤對砷的吸附能力并沒有表現(xiàn)出與鋁含量大小順序一致的規(guī)律，這是由于鋁氧化物在酸性土壤中對砷的吸附起重要作用，但對于本實驗中的中性偏堿的土壤作用有限（pH分別為7.83、8.60、7.77）（石榮等，2007）。

Zeng等（2012）研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，全磷或有效磷含量高的土壤，會與砷競爭土壤表面吸附位點，從而抑制砷的吸附，由此也可以解釋，全磷、有效磷含量最高的的CK土壤在單砷吸附實驗中對砷的最大吸附量較GT土壤低。

土壤中鐵鋁氧化物吸附位點對磷的吸附也起到重要作用（Wang等，2006），并且鋁氧化物與磷吸附能力相關(guān)性大于鐵氧化物（Hartikainen，1979；Niskanen，1990；邵興華等，2007），因此，本實驗中鋁氧化物質(zhì)量分數(shù)最高的HG土壤（達5.51%）中磷比砷更容易被吸附。錳雖然對砷、磷也具有一定的吸附作用，但由于土壤中的錳含量與鐵、鋁含量有較大差距，難以在砷、磷吸附過程中起決定性作用。

3.2 砷和磷在不同污染類型土壤上的競爭吸附

砷、磷競爭吸附實驗表明：3種土壤分別對砷和磷提供一定的吸附位點，砷和磷共存體系下會產(chǎn)生競爭吸附。由于土壤對磷的親和力遠大于砷，當添加砷時，磷的最大吸附量與單一磷吸附實驗時相近，砷對磷的吸附影響不大。當磷酸鹽存在時，磷酸根將砷酸根離子從雙電層的擴散層中和水合氧化物型表面部分置換出來，一部分砷的吸附位點被磷占據(jù)，而造成砷的吸附量降低。值得注意的是，不同污染類型的 3種土壤砷吸附量的降幅最大有23.9%的差距，說明在 3種土壤中可供磷搶占的砷吸附位點的比例并不相同。

磷對土壤吸附砷的抑制作用在本研究的3種土壤中表現(xiàn)不盡相同。對于高鋁含量的HG土壤，添加磷后，更多磷被土壤中的鋁氧化物所吸附，沒有搶占砷在鐵（水合）氧化物上的吸附位點；相反，在GT土壤上砷的鐵（水合）氧化物吸附位點會更多的被磷所占據(jù)。這正是砷磷競爭吸附中HG土壤上砷的最大吸附量降低幅度低于GT土壤的原因。對于未受污染的CK土壤，由于常年施加磷肥，土壤中總磷和有效磷含量相對于其他兩種土壤要高。雖然這部分磷沒有影響砷在土壤上的吸附（雷梅等，2003），但其與外加的磷相疊加，造成砷磷競爭吸附中CK土壤上砷的最大吸附量降低（Zeng等，2012）。

吸附動力學(xué)模型對砷在2種污染土壤（HG土壤和GT土壤）上的單一吸附的擬合結(jié)果顯示，砷在完成液膜擴散過程之后，會有部分的砷與鐵（水合）氧化物上的羥基發(fā)生配位體交換。而磷的競爭會大大降低這種配位體交換反應(yīng)發(fā)生的機率，使砷的吸附主要形式變?yōu)橐耗U散吸附。在未受污染的CK土壤中，磷的競爭雖然會大幅降低砷的吸附量，但對砷與鐵（水合）氧化物上的羥基發(fā)生配位體交換影響相對較小。這說明外來污染源進入土壤，改變了土壤原有的理化性質(zhì)，這種改變使得砷在土壤上的配位體交換更容易受磷的影響。

4 結(jié)論

（1）3種土壤對砷的最大吸附量大小順序為：GT?CK≈HG。由于GT土壤鐵含量較高，對砷吸附量最大。3種土壤中磷的最大吸附量大小順序為：HG?GT≈CK，與鋁含量的關(guān)系最為密切。

（2）外加磷時，砷的吸附明顯受到抑制。土壤中鐵、鋁和磷的含量影響抑制的程度。污染土壤上砷的配位體交換作用更容易受到磷的抑制。污染土壤上砷的吸附以液膜擴散為主。

（3）砷的存在對磷的吸附影響不大。

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Competitive Adsorption Kinetics of Arsenic and Phosphorus in Different Kinds of Contaminated Soils

WANG Xiaoling1,2, MA Jie2,3,4, GU Minghua1*, CHEN Tongbin2, WANG Xueli1, LEI Mei2, YANG jun2, ZHOU Xiaoyong2
1. Agricultural College of Gangxi University, Nanning 530004, China; 2. Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China; 3. State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences, Beijing 100083, China; 4. School of Water Resources and Environment, China University of Geosciences, Beijing 100083, China

Characteristics of adsorption/competitive adsorption of As and P in farmland soil (CK) and the soils contaminated by chemical pollutions (HG) and steelmaking (GT) were investigated in this paper. The results revealed the differences in adsorption/competitive adsorption mechanisms of As and P in different contaminated soils, which provided a solid theoretical support for the application of P fertilizer in hyperaccumulator remediation grounds. The results showed that: The adsorption/competitive adsorption process of As and P varies in different contaminated soils. The maximum adsorption amount of As in the HG, GT, and CK soils was 95.1, 100, and 95.9 mg·kg-1, respectively. The maximum adsorption amount of P was 148, 103, and 100 mg·kg-1, respectively. The existence of P inhibited the adsorption of As in those three kinds of soils. The reduction percentage of As in HG, GT, and CK soils is 45.6%, 57.3%, and 69.5%. On the contrary, as had a very slight inhibiting effect on the adsorption of P. The reduction percentage of P in HG, GT, and CK soils is 7.43%, 6.41%, and 16.0%. Due to the different content of Fe, Al, P in those three kinds of soils, the adsorption/competitive adsorption of As and P appeared to be different. Moreover, ligand exchange of As in contaminated soils were readily controlled by P.

contaminated soil; arsenic; phosphorus; kinetics of adsorption; competitive adsorption

10.16258/j.cnki.1674-5906.2015.04.022

X131

A

1674-5906（2015）04-0694-06

王小玲，馬杰，顧明華，陳同斌，王學(xué)禮，雷梅，楊軍，周小勇. 砷和磷在不同污染類型土壤中的競爭吸附動力學(xué)[J]. 生態(tài)環(huán)境學(xué)報, 2015, 24(4): 694-699.

WANG Xiaoling, MA Jie, GU Minghua, CHEN Tongbin, WANG Xueli, LEI Mei, YANG jun, ZHOU Xiaoyong. Competitive Adsorption Kinetics of Arsenic and Phosphorus in Different Kinds of Contaminated Soils [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2015, 24(4): 694-699.

廣西自然科學(xué)基金項目（2014GXNSFBA118223）

王小玲（1988年生），女（瑤族），碩士研究生，研究方向為環(huán)境生態(tài)、土壤修復(fù)。E-mail: wangxl0617@163.com *通信作者。E-mail: gumh@gxu.edu.cn

2014-12-21