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    一維非線性功能梯度材料的熱整流反轉(zhuǎn)

    2015-11-30 18:47:59黃桂芳?k詹斯琦黃維清

    黃桂芳 ?k詹斯琦++黃維清

    摘要:采用非平衡分子動力學(xué)方法,研究了一維非線性功能梯度材料的不對稱熱傳導(dǎo)性質(zhì)。通過耦合兩段FrenkelKontorova鏈,并引入線性質(zhì)量梯度,研究平均溫度、界面耦合強(qiáng)度及體系大小對熱整流的影響。結(jié)果表明,當(dāng)界面耦合強(qiáng)度較小,并在特定的體系中時,通過調(diào)節(jié)熱浴溫差來控制系統(tǒng)的熱整流方向,無需進(jìn)行結(jié)構(gòu)重建,在原結(jié)構(gòu)中就能進(jìn)行熱整流方向的控制。討論了該系統(tǒng)在實驗制備及應(yīng)用方面的可能性。

    關(guān)鍵詞:材料熱傳導(dǎo);熱傳導(dǎo)熱傳導(dǎo)特性;非線性效應(yīng)

    中圖分類號:O469 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A

    近年來,一維非線性晶格體系的熱傳導(dǎo)性質(zhì)引起了廣泛的關(guān)注。人們試圖利用解析或非平衡分子動力學(xué)方法從微觀動力學(xué)機(jī)理的角度去解釋宏觀的熱傳導(dǎo)現(xiàn)象\[1-6\] 。盡管至今沒能得到一個完善的關(guān)于低維材料的熱傳導(dǎo)理論,但在經(jīng)典一維系統(tǒng)的熱傳導(dǎo)研究過程中,發(fā)現(xiàn)許多新奇的現(xiàn)象,如熱整流效應(yīng),界面熱阻,負(fù)微分熱阻等。這些現(xiàn)象的存在使得熱量的載體——聲子能像電子那樣得到控制與管理,因此開辟了熱二極管\[7\],熱晶體管\[8\],熱邏輯門\[9\]等熱學(xué)器件的研究領(lǐng)域。其中熱二極管的研究最為廣泛,人們試圖建立各種模型來實現(xiàn)材料的熱整流性質(zhì)\[10-12\] 。經(jīng)過大量的理論研究后,總結(jié)出熱二極管模型需要滿足兩個必要條件:系統(tǒng)的非線性(簡諧)及不對稱結(jié)構(gòu)。此外,實驗方面也取得了不錯的成績,借助納米科技的迅速發(fā)展,Chang等人\[13\]首次在實驗中成功制備出碳納米管固體熱二極管。隨后不同形態(tài)及材料構(gòu)成的熱二極管也相繼在實驗中成功制備\[14-15\],這使熱二極管的實際應(yīng)用成為可能。

    功能梯度材料在各領(lǐng)域中得到廣泛的應(yīng)用,它是一種在結(jié)構(gòu)或性能上連續(xù)/準(zhǔn)連續(xù)變化的非均質(zhì)復(fù)合材料。對于功能梯度材料的研究,目前已逐步擴(kuò)大到機(jī)械、電子、聲學(xué)、光學(xué)、核工程、生物等領(lǐng)域。相比這些性質(zhì),人們對它的熱學(xué)性質(zhì)的研究并不夠多。文獻(xiàn)\[16\]最先將功能梯度材料概念引入一維非線性熱傳導(dǎo)領(lǐng)域,并提出一維線性質(zhì)量梯度下的FermiPastaUlam (FPU) 鏈,通過計算實現(xiàn)了熱整流效應(yīng)。隨后線性質(zhì)量梯度下的FrenkelKontorova (FK) 鏈及指數(shù)型質(zhì)量梯度下的FPU鏈也相繼被提出用以構(gòu)建熱二極管模型\[17-18\] 。在實驗方面,Chang等人[13]也是通過采用質(zhì)量梯度沉積制備出了不對稱的無定型C6H16Pt固體熱二極管。由此可見,功能梯度材料在低維非線性熱傳導(dǎo)領(lǐng)域極具應(yīng)用價值。

    本文利用非平衡分子動力學(xué)模擬方法,系統(tǒng)地研究一維非線性功能梯度材料中不對稱熱傳導(dǎo)性質(zhì)。在以往的研究中,改變系統(tǒng)的熱整流方向需要進(jìn)行結(jié)構(gòu)重建。然而,本文的模型能通過調(diào)節(jié)熱浴溫差進(jìn)行熱整流方向的控制,即系統(tǒng)出現(xiàn)了熱整流反轉(zhuǎn)現(xiàn)象。熱整流的反轉(zhuǎn)是由負(fù)微分熱阻引起的,并且它還與系統(tǒng)的體系大小及界面耦合強(qiáng)度緊密相關(guān)。鑒于該模型能在原地控制熱整流方向,文章進(jìn)一步討論了其實際應(yīng)用的可能性。

    1模型和計算方法

    圖1為系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖,該系統(tǒng)由兩段質(zhì)量連續(xù)變化的FK鏈組成,并由一彈性系數(shù)為kint的簡諧彈簧連接,我們稱該彈簧為界面彈簧。系統(tǒng)通過引入線性遞減分布的質(zhì)量梯度來實現(xiàn)不對稱性(功能梯度),為方便觀察,質(zhì)量大小由晶格的大小表示。 最左端與最右端晶格分別與溫度為TL和TR的熱浴接觸。

    系統(tǒng)的哈密頓量為:

    H=HLFK+HRFK+12kint(xN/2+1-xN/2-a)2。(1)

    式中:N為系統(tǒng)總粒子數(shù);HLFK和HRFK分別為左右兩段FK鏈的哈密頓量。

    KFK(xi+1-xi-a)2/2,KintxN2+1-xN2-a2/2

    -Vcos(2πxi)/(2π)2KFK(xi+1-xi-a)2/2

    圖1系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖

    Fig。1Schematic picture of the system

    HLFK=

    ∑Ni=1p2i2mi+12k(xi+1-xi-a)2-V(2π)2cos2πxi。(2)

    式中:pi和xi分別為第i個晶格的動量和位置。取k=a=1,分別表示晶格間的簡諧作用強(qiáng)度及晶格常數(shù)。第i個粒子的質(zhì)量為:

    Mi=Mmax-(i-1)(Mmax-Mmin)/(N-1)。 (3)

    固定Mmax=20,Mmin=1,Mmax為最左端晶格的質(zhì)量,Mmin為最右端晶格的質(zhì)量?;讋輳?qiáng)度為V=5。

    模擬計算中,采用固定邊界條件,并使兩端的晶格與NOSEHOOVER熱浴耦合,保持溫度分別為TL和TR。為簡單起見,定義系統(tǒng)的平均溫度為T0=(TL+TR)/2,晶格鏈兩端的溫度差為ΔT=TL-TR=2T0Δ。當(dāng)Δ>0時,最左端晶格與溫度較高的熱浴耦合,最右端的晶格與溫度較低的熱浴耦合;當(dāng)Δ<0時,情況則相反。系統(tǒng)的局域化溫度定義為格點i處晶格的平均動能:Ti=m〈i2〉。系統(tǒng)的局域熱流定義為Ji=k〈i(xi-xi-1)〉,(〈〉均表示對時間的平均)。計算中,使用改進(jìn)后的龍格庫塔算法對晶格的運動方程進(jìn)行積分,設(shè)置步長為0。1,并有足夠長的計算時間(107)使系統(tǒng)最終達(dá)到非平衡穩(wěn)態(tài)。當(dāng)系統(tǒng)的熱傳導(dǎo)過程達(dá)到非平衡穩(wěn)態(tài)以后,系統(tǒng)中流過不同格點的局域熱流量相同且為一恒定值。我們定義從左到右流過系統(tǒng)的熱流量的絕對值為J+,當(dāng)熱浴反轉(zhuǎn),從右到左的熱流量的絕對值則為J-,r=J+/J-為系統(tǒng)的熱整流效率。

    2結(jié)果與討論

    2。1不對稱熱傳導(dǎo)

    本文模型中,當(dāng)界面耦合強(qiáng)度為kint=1。0時,系統(tǒng)為一完整的FK鏈。線性質(zhì)量梯度下的FK鏈已被證明具有熱整流效應(yīng)\[17\]。因此,我們先研究界面耦合強(qiáng)度較小時系統(tǒng)的熱傳導(dǎo)性質(zhì)。圖2為當(dāng)N=100,kint=0。05時,系統(tǒng)在不同平均溫度下的溫度分布圖。由圖2可見,系統(tǒng)的溫度分布是不對稱的,并且由于界面耦合彈簧的存在,所有情況中,系統(tǒng)都存在由界面熱阻(ITR)引起的溫度躍變。而且熱浴反轉(zhuǎn)后,界面熱阻是不對稱的,正是因為界面熱阻的不對稱性導(dǎo)致了系統(tǒng)的不對稱熱傳導(dǎo)現(xiàn)象。此外,該現(xiàn)象還與系統(tǒng)的平均溫度有關(guān),溫度過高或過低都不利于實現(xiàn)不對稱熱傳導(dǎo),因此我們固定系統(tǒng)的平均溫度為T0=0。1。

    i/N

    圖2不同平均溫度下系統(tǒng)的歸一化溫度分布圖

    Fig。2Normalized temperature profile of the system

    for different average temperature

    2。2熱整流反轉(zhuǎn)

    質(zhì)量梯度下的FK鏈,沿晶格質(zhì)量增加方向的熱流量要大于沿質(zhì)量減小方向的熱流量\[17\]。然而,當(dāng)FK鏈中引入一彈性系數(shù)較小的界面彈簧后,這種單向的不對稱熱傳導(dǎo)現(xiàn)象將被打破。 圖3為當(dāng)kint=0。05時,3種不同體系大小下熱流量與熱浴溫差因子Δ的關(guān)系圖。由圖3(a) (N=100)可以看到,沿晶格質(zhì)量減小方向的熱流量J+隨|Δ|的增加幾乎呈線性增長,而沿質(zhì)量增加方向的熱流在Δ≈0。5時達(dá)到最大值后隨著|Δ|的增加而減小,導(dǎo)致了Δ=0。4時J+J-的熱整流反轉(zhuǎn)現(xiàn)象。因此系統(tǒng)僅在Δ<0。4條件下,沿著晶格質(zhì)量增加方向的熱流量大于沿質(zhì)量減小方向的熱流量,而當(dāng)|Δ|>0。4時,則轉(zhuǎn)為沿質(zhì)量減小方向的熱流量大于沿質(zhì)量增加方向的熱流量。可見,熱整流方向的改變僅僅是通過控制熱浴兩端溫差實現(xiàn)的。一般而言,熱流量會隨著熱浴溫差的增加而增大,然而在圖3(a)中,當(dāng)|Δ|>0。5時出現(xiàn)了負(fù)導(dǎo)熱現(xiàn)象,正因為它的出現(xiàn)直接導(dǎo)致了熱整流的反轉(zhuǎn)。并且負(fù)導(dǎo)熱現(xiàn)象出現(xiàn)的區(qū)域隨著體系的增大逐步移向更高的熱浴溫差區(qū)。因此,當(dāng)體系大小為N=1 000時,從J+J-的熱整流的反轉(zhuǎn)現(xiàn)象出現(xiàn)在|Δ|≈0。7,如圖3(b)所示。隨著體系進(jìn)一步增大,負(fù)導(dǎo)熱現(xiàn)象最終消失,熱整流反轉(zhuǎn)也隨之消失,因此,當(dāng)N=2 000時,系統(tǒng)中沿著晶格質(zhì)量增加方向的熱流量大于沿質(zhì)量減小方向的熱流量,即J+J-到J+

    2。3熱整流機(jī)理

    針對以上不對稱熱傳導(dǎo)現(xiàn)象,我們根據(jù)有效聲子理論研究了其熱整流機(jī)理:當(dāng)FK鏈中的晶格處于高溫極限時,其動能足以克服基底勢能的束縛,因此基底勢可忽略不計并且系統(tǒng)可近似地看做為簡諧晶格鏈,晶格中聲子的振動頻率范圍為0<ω/2π<22π(κMi);當(dāng)晶格處于低溫極限時則被困在基底勢壘中,通過線性化運動方程可得到晶格中聲子的振動頻率范圍為12πVMi<ω/2π<12π(V+4κMi)。

    因此,當(dāng)系統(tǒng)處于強(qiáng)耦合狀態(tài)時,系統(tǒng)回歸為一條完整的FK鏈,不存在界面熱阻,我們主要研究熱浴兩端晶格的聲子頻率:當(dāng)系統(tǒng)左端質(zhì)量較大的晶格與高溫?zé)嵩〗佑|時,晶格處于高溫極限中,聲子的振動頻率為0<ω/2π<0。071。 而與低溫?zé)嵩〗佑|的右端質(zhì)量較小的晶格中,聲子的頻率為0。35<ω/2π<0。47??梢娮笥覂啥司Ц裰新曌拥念l率不重合,不能匹配,這就意味著聲子不能較順利地從左往右輸運熱量,因此系統(tǒng)中的熱流量較小。

    圖3不同體系下熱流量J與 |Δ| 的關(guān)系圖

    Fig。3Dependence of the heat flux J on |Δ| for

    different system size

    圖4不同體系下熱流量J與kint的關(guān)系圖

    Fig。4Dependence of the heat flux J

    on kint for different system size

    當(dāng)系統(tǒng)左端晶格與低溫?zé)嵩〗佑|時,其聲子頻率為0。079<ω/2π<0。106。而右端晶格處于高溫極限,其聲子頻率為0<ω/2π<0。308??梢娮笥覂啥司Ц裰新曌拥念l率能較好地匹配,更有利于聲子的熱輸運,因此,J+J-,因此熱整流反轉(zhuǎn)了。由此可見,只有界面耦合強(qiáng)度較小情況下,才能通過調(diào)節(jié)熱浴溫差控制熱整流的方向。

    此外,熱整流反轉(zhuǎn)除了與耦合強(qiáng)度有關(guān)外,還與體系的大小密切相關(guān)。由圖3和圖4可知,只有在體系較小的條件下才能出現(xiàn)熱整流反轉(zhuǎn),當(dāng)體系大于一定的范圍后,無論界面耦合強(qiáng)度如何,系統(tǒng)都呈現(xiàn)出和強(qiáng)耦合狀態(tài)下一樣的熱整流性質(zhì),沒有熱整流反轉(zhuǎn)現(xiàn)象。因此,圖3(c)中熱整流反轉(zhuǎn)的消失可理解如下:界面彈簧對系統(tǒng)的影響隨著體系的增大而減小,在較大的體系中,界面彈簧對系統(tǒng)的作用可以忽略不計,系統(tǒng)的兩部分仍可被看做強(qiáng)耦合在一起的整體。因此,可以總結(jié)得出,熱整流反轉(zhuǎn)的根本原因是界面彈簧的引入,并且只有在特定的體系下,當(dāng)系統(tǒng)為弱耦合狀態(tài)時,才能通過調(diào)節(jié)熱浴溫差控制熱整流方向。

    2。4熱整流效率

    值得一提的是,對于特定的體系(如N=100),

    系統(tǒng)的熱整流效率r=J+/J-可從r→0。94變?yōu)閞→2。1,與目前實驗中制備的固體熱二極管的熱整流效率較為一致。這意味著,該模型在熱整流方向控制領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價值。此外,由于負(fù)微分熱阻的存在以及功能梯度材料的廣泛應(yīng)用,該模型也是構(gòu)建熱晶體管,熱邏輯門等熱學(xué)器件不錯的候選者。

    3結(jié)論

    本文研究了質(zhì)量梯度下一維非線性功能梯度材料的熱整流性質(zhì)。該系統(tǒng)在特定的界面耦合強(qiáng)度及特定的體系大小范圍內(nèi),可以僅通過控制熱浴溫差實現(xiàn)由J+J-的熱整流反轉(zhuǎn)。引起熱整流反轉(zhuǎn)的根本原因是系統(tǒng)中存在的界面彈簧。鑒于該系統(tǒng)無需進(jìn)行結(jié)構(gòu)重建便能在原地進(jìn)行熱整流方向的控制,討論了它在實驗制備及應(yīng)用方面的可能性。

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