甲醇合成工藝過程模擬研究

姜興劍， 李俊龍， 李雪冰， 倪欣怡， 王丹丹, 郭緒強(qiáng)

(1.神華包頭煤化工有限責(zé)任公司，內(nèi)蒙古包頭 014010；2.中國(guó)石油大學(xué)(北京)化學(xué)工程學(xué)院， 北京 102249)

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甲醇合成工藝過程模擬研究

姜興劍1， 李俊龍2， 李雪冰1， 倪欣怡2， 王丹丹2, 郭緒強(qiáng)2

(1.神華包頭煤化工有限責(zé)任公司，內(nèi)蒙古包頭 014010；2.中國(guó)石油大學(xué)(北京)化學(xué)工程學(xué)院， 北京 102249)

利用化工流程模擬軟件Aspen Hysys 對(duì)目前工業(yè)運(yùn)行的串并聯(lián)耦合大型甲醇合成工藝過程進(jìn)行模擬。同時(shí)提出了與目前工業(yè)運(yùn)行流程的對(duì)比并聯(lián)流程。根據(jù)模擬結(jié)果，在相同操作條件下對(duì)比了兩種流程的甲醇流率、甲醇摩爾分?jǐn)?shù)、循環(huán)量以及能耗等參數(shù)。通過對(duì)比得出了目前串并聯(lián)耦合工藝過程具有設(shè)備緊湊、設(shè)備投資小、操作費(fèi)用較高的特點(diǎn)，為大型甲醇合成裝置流程設(shè)計(jì)提供參考。

甲醇合成； 模擬； 能耗

甲醇是一種重要的化工原料，可以生產(chǎn)包括甲醛、乙酸、對(duì)苯二甲酸二甲酯在內(nèi)的多種化工產(chǎn)品。同時(shí)還是生產(chǎn)塑料、合成橡膠、合成纖維、農(nóng)藥和醫(yī)藥的原料。以甲醇為原料合成人造蛋白，是優(yōu)良的禽畜飼料。特別是近些年新興甲醇制烯烴裝置的穩(wěn)定運(yùn)行，使得甲醇在國(guó)民經(jīng)濟(jì)中占有更加重要的地位[1]。

生產(chǎn)甲醇的原料包括：煤炭、天然氣、焦?fàn)t煤氣及重油等。隨著國(guó)際油價(jià)的變化，天然氣價(jià)格也不斷上升，因此以天然氣為原料生產(chǎn)甲醇存在成本上的挑戰(zhàn)，而以焦?fàn)t煤氣為原料生產(chǎn)甲醇受到焦?fàn)t煤氣產(chǎn)量的限制，無法進(jìn)行大規(guī)模生產(chǎn)[2]。我國(guó)“富煤貧油少氣”的能源結(jié)構(gòu)決定了以煤炭為原料生產(chǎn)甲醇，通過大量生產(chǎn)甲醇實(shí)現(xiàn)煤炭清潔[3]。

甲醇合成工藝根據(jù)合成壓力分為：高壓法、中壓法和低壓法。其中高壓法(19.6～29.4 MPa，300～400 ℃)是生產(chǎn)甲醇最早使用的一種方法；中壓法(7.0～10.0 MPa，235～315 ℃)使用具有較高催化活性的新型催化劑，極大地降低了甲醇的合成壓力，使得甲醇的生產(chǎn)成本大大的降低；低壓法(5.0～8.0 MPa，240～270 ℃)[4]采用活性較高的銅系催化劑，可以減少副反應(yīng)的發(fā)生，改善甲醇的產(chǎn)品質(zhì)量，低壓法所使用的工藝設(shè)備在制造方面也較高壓法容易得多，降低了投資成本，因此低壓法有著比高壓法更加優(yōu)越的特性。

甲醇合成反應(yīng)的主反應(yīng)有3個(gè)：

(1)

49.5 kJ/mol

(2)

(3)

甲醇合成反應(yīng)總過程為體積縮小的放熱反應(yīng)，因此，從熱力學(xué)角度考慮較低的溫度和較高的壓力有利于反應(yīng)向正反應(yīng)方向移動(dòng),有利提高甲醇的產(chǎn)量。但從動(dòng)力學(xué)角度分析，較高的反應(yīng)溫度可以使甲醇合成反應(yīng)在較短的時(shí)間內(nèi)完成。

甲醇工業(yè)化生產(chǎn)的規(guī)模不斷擴(kuò)大，工藝管路和設(shè)備也必將向著更加龐大的趨勢(shì)發(fā)展[4]。目前，國(guó)內(nèi)大型甲醇合成工藝采用兩個(gè)甲醇合成反應(yīng)器以串并聯(lián)耦合的連接方式進(jìn)行排列來保證甲醇的產(chǎn)量[5]。串并聯(lián)耦合甲醇合成反應(yīng)工藝過程如圖1所示。

圖1 甲醇合成流程圖

Fig.1 Process schematic of methanol synthesis

新鮮合成氣分為兩股物流進(jìn)入甲醇合成反應(yīng)器，一股進(jìn)入1#甲醇合成反應(yīng)器(2)，另一股物流進(jìn)入2#甲醇合成反應(yīng)器(8)。其中進(jìn)入1#甲醇合成反應(yīng)器的物流還包括來自2#粗甲醇分離罐(11)的循環(huán)氣，兩股物流在進(jìn)入1#甲醇合成反應(yīng)器之前與該反應(yīng)器出塔氣進(jìn)行換熱以達(dá)到需要的反應(yīng)溫度，然后在反應(yīng)器中進(jìn)行甲醇合成反應(yīng)，反應(yīng)后的氣體依次經(jīng)過原料預(yù)熱器、空氣冷卻器、水冷卻器后溫度降低到45 ℃左右，在1#粗甲醇分離器(5)中液相甲醇和水與循環(huán)氣進(jìn)行分離。粗甲醇和水經(jīng)過減壓閥(13)后進(jìn)入粗甲醇閃蒸槽(14)。1#粗甲醇分離罐(5)氣相物流與新鮮合成氣的另一股物流合并進(jìn)入循環(huán)氣壓縮機(jī)升高壓力，進(jìn)入原料預(yù)熱器(7)使溫度達(dá)到甲醇合成的溫度進(jìn)入2#甲醇合成反應(yīng)器(8)，經(jīng)過2#甲醇合成反應(yīng)器后的反應(yīng)氣同樣需要回收熱量，并經(jīng)過空氣冷卻器和水冷卻器降低溫度，進(jìn)入2#粗甲醇分離罐(11)，在粗甲醇分離罐中得到氣相循環(huán)氣與液相粗甲醇，出2#粗甲醇分離罐(11)的循環(huán)氣與新鮮合成氣的一股物流混合后進(jìn)入1#甲醇合成反應(yīng)器(2)繼續(xù)反應(yīng)至此完成一個(gè)循環(huán)。2#粗甲醇分離罐(11)內(nèi)排出的液相粗甲醇經(jīng)過減壓閥調(diào)節(jié)壓力后送入粗甲醇閃蒸槽(14)。粗甲醇經(jīng)過粗甲醇閃蒸槽(14)，在更低壓力下將甲醇中攜帶的氣體進(jìn)一步閃蒸后進(jìn)入下游甲醇精餾操作單元，根據(jù)實(shí)際需要生產(chǎn)商品級(jí)甲醇或者加工為生產(chǎn)烯烴的原料甲醇。為了避免惰性氣體在系統(tǒng)中的累積，降低系統(tǒng)有效組分的分壓，需要在2#粗甲醇分離罐(11)的氣相物流中分離出一部分馳放氣。

本文提出的模擬流程與工業(yè)應(yīng)用的流程相似，兩反應(yīng)器為并聯(lián)排列，不同點(diǎn)在于兩反應(yīng)器的循環(huán)氣返回各自的甲醇合成反應(yīng)器，通過對(duì)比兩個(gè)流程的甲醇產(chǎn)量、甲醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)、能耗等方面指標(biāo)，確定不同流程各自的優(yōu)劣點(diǎn)，為以后大型甲醇合成工藝設(shè)計(jì)提供參考。模擬流程圖如圖2所示。

圖2 甲醇合成并聯(lián)流程

Fig.2 Parallel process schematic of methanol synthesis

與工業(yè)應(yīng)用流程相比，所提出的對(duì)比流程不同之處在于該流程中，兩個(gè)甲醇合成反應(yīng)器為并聯(lián)方式排列，二者相互獨(dú)立互不影響，同時(shí)二者共用一個(gè)粗甲醇閃蒸槽。流程的另一個(gè)特點(diǎn)為每個(gè)反應(yīng)器的循環(huán)氣經(jīng)過各自的循環(huán)氣壓縮機(jī)壓縮后返回各自的反應(yīng)器，不會(huì)對(duì)另一個(gè)反應(yīng)器產(chǎn)生影響。

本文對(duì)比甲醇合成工藝中兩反應(yīng)器不同的組合類型，通過化工流程模擬軟件計(jì)算，對(duì)比不同排列方式對(duì)甲醇產(chǎn)量、產(chǎn)品質(zhì)量以及能耗的影響，得到較優(yōu)的甲醇合成反應(yīng)器排列方式。

1 模擬與方法

1.1 模擬工具

Aspen Hysys是非常成熟的化工流程模擬軟件，廣泛應(yīng)用于天然氣、煉油、儲(chǔ)氣以及換熱網(wǎng)絡(luò)等方面的研究。夏永慧[6]利用該軟件采用夾點(diǎn)法對(duì)膜常減壓蒸餾裝置的換熱網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行分析和優(yōu)化，經(jīng)過優(yōu)化后節(jié)約了公用工程的用量；王亮等[7]采用Hysys流程模擬軟件對(duì)丙烯丙烷精餾塔進(jìn)行了動(dòng)態(tài)模擬，研究了精餾塔操作條件變化以及進(jìn)料流量和組成變化時(shí)對(duì)精餾塔的動(dòng)態(tài)響應(yīng)變化過程；周明宇等[8]利用穩(wěn)態(tài)功能建立煉油化工企業(yè)生產(chǎn)裝置模型，調(diào)整換熱網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，同時(shí)計(jì)算相關(guān)換熱面積；郭國(guó)良等[9]基于Hysys流程模擬軟件開發(fā)了延遲焦化爐管內(nèi)結(jié)焦過程的新方法，實(shí)現(xiàn)了延遲焦化的動(dòng)態(tài)流程模擬，模擬結(jié)果與實(shí)際運(yùn)行數(shù)據(jù)比較并得到了滿意的結(jié)果；Hysys流程模擬軟件在其他領(lǐng)域同樣有廣泛的應(yīng)用[10-14]。

1.2 模擬模型

甲醇合成工藝過程所包括的操作單元主要有：換熱器、甲醇合成反應(yīng)器、冷卻器、分離罐、壓縮機(jī)、閥門。在流程模擬過程中分別用：Heat exchanger、Equilibrium reactor、Cooler、Compressor和Value來代替，同時(shí)還需要Tee和Mixers來表示物流的分開與合并，最后利用邏輯操作單元循環(huán)來完成工藝過程的循環(huán)。

1.3 原料組成以及操作條件

合成氣原料組成來自于文獻(xiàn)[15]數(shù)據(jù)，其組成見表1。

表1 合成氣組成

操作條件同樣來自于文獻(xiàn)[16]，合成氣進(jìn)入1#甲醇合成反應(yīng)器和2#甲醇合成反應(yīng)器的比例為1.2∶1，1#甲醇合成反應(yīng)器進(jìn)口溫度為230 ℃，反應(yīng)壓力為7.5 MPa，反應(yīng)器溫度為290 ℃，粗甲醇分離罐的分離溫度為45 ℃,2#甲醇合成反應(yīng)器的進(jìn)口溫度為230 ℃，反應(yīng)壓力為8.25 MPa,反應(yīng)器出口溫度為290 ℃。模擬過程選擇的反應(yīng)器的類型為平衡反應(yīng)器，在實(shí)際生產(chǎn)過程中受到一些限制條件的影響，因此較難達(dá)到平衡狀態(tài)，需要引入平衡溫差調(diào)節(jié)反應(yīng)與達(dá)到平衡狀態(tài)時(shí)的差距，本文的平衡溫差設(shè)定為20℃。

2 結(jié)果與討論

串并聯(lián)耦合模擬流程圖和并聯(lián)流程圖如圖3所示。

圖3 串并聯(lián)耦合和并聯(lián)甲醇合成工藝過程模擬流程圖

Fig.3 Serious-parallel and parallel simulation methanol synthesis process

在模擬過程中采用邏輯控制單元循環(huán)完成循環(huán)過程，其中空氣冷卻器和水冷卻器合并利用Chiller來表示。串并聯(lián)耦合流程只有一個(gè)位置排放馳放氣，位置在2#粗甲醇分離器頂部，而并聯(lián)設(shè)置有兩個(gè)馳放氣排放口，設(shè)定馳放氣流量時(shí)，兩個(gè)系統(tǒng)總的馳放氣總流量一致，并聯(lián)流程中單個(gè)排出馳放氣的流量為總流量的一半。

在進(jìn)行模擬過程中，為了保證不同流程所得的模擬結(jié)果具有對(duì)比性，因此不同流程所涉及的反應(yīng)條件相同，不同點(diǎn)為串并聯(lián)耦合流程中設(shè)置一臺(tái)循環(huán)氣壓縮機(jī)，1#甲醇合成反應(yīng)器的循環(huán)氣經(jīng)過循環(huán)氣壓縮機(jī)壓縮后進(jìn)入2#甲醇合成反應(yīng)器。同樣2#甲醇合成反應(yīng)器的循環(huán)氣進(jìn)入1#甲醇合成反應(yīng)器。而并聯(lián)流程中，設(shè)有兩臺(tái)循環(huán)氣壓縮機(jī)，并聯(lián)流程中各甲醇合成反應(yīng)器的循環(huán)氣經(jīng)過循環(huán)氣壓縮機(jī)壓縮后循環(huán)到自己的反應(yīng)系統(tǒng)。

2.1 模擬結(jié)果

部分物流模擬結(jié)果如表2所示。

表2 模擬結(jié)果

續(xù)表2

2.2 不同流程甲醇產(chǎn)量對(duì)比

通過表4中粗甲醇對(duì)比可以看出，工業(yè)運(yùn)行中粗甲醇的摩爾流量為7 766.54 kmol/h，并聯(lián)流程中粗甲醇質(zhì)量流量為7 623.28 kmol/h，略低于工業(yè)運(yùn)行流程，但從摩爾分?jǐn)?shù)上比較會(huì)發(fā)現(xiàn)，并聯(lián)流程中粗甲醇摩爾分?jǐn)?shù)為93.05%，略高于串并聯(lián)耦合流程中粗甲醇摩爾分?jǐn)?shù)92.91%。

2.3 不同流程循環(huán)氣流量對(duì)比

工業(yè)運(yùn)行中的串并聯(lián)耦合工藝過程設(shè)置一臺(tái)循環(huán)氣壓縮機(jī)，因此有一股循環(huán)氣，在模擬流程中為物流循環(huán)氣1。并聯(lián)流程中循環(huán)氣返回各自的反應(yīng)器，因此需要設(shè)置兩臺(tái)循環(huán)氣壓縮機(jī)，存在兩股循環(huán)氣，在模擬流程中分別用循環(huán)氣1和循環(huán)氣2代表。循環(huán)氣模擬結(jié)果如表3所示。

通過對(duì)比不同流程循環(huán)氣質(zhì)量流量可以看出串并聯(lián)耦合結(jié)構(gòu)的甲醇合成工藝過程與并聯(lián)工藝過程相比較具有明顯優(yōu)勢(shì)，串并聯(lián)耦合工藝過程的循環(huán)氣質(zhì)量流量為517.96 t/h，分別高于并聯(lián)流程單臺(tái)壓縮機(jī)的473.11 t/h和407.73 t/h，但循環(huán)氣經(jīng)過兩臺(tái)循環(huán)氣壓縮機(jī)總的流量為880.84 t/h，因此串并聯(lián)耦合流程的循環(huán)氣流量比并聯(lián)流程低41.19%。串并聯(lián)耦合工藝過程僅設(shè)置一臺(tái)循環(huán)氣壓縮機(jī)，使得合成工藝結(jié)構(gòu)緊湊，節(jié)省設(shè)備投資，因此適合大型甲醇合成工藝過程。

表3 循環(huán)氣模擬結(jié)果

2.4 不同流程能耗

甲醇合成工藝過程的能耗主要由循環(huán)氣壓縮機(jī)和冷卻器構(gòu)成，串并聯(lián)耦合中壓縮機(jī)功耗為7 969 kW，換熱器總耗能188 270 kW，并聯(lián)結(jié)構(gòu)兩臺(tái)壓縮機(jī)總功耗6 524 kW，換熱器總能耗168 220 kW，總體并聯(lián)流程能耗要低于串并聯(lián)耦合流程的能耗。串并聯(lián)耦合流程壓縮機(jī)功耗高于并聯(lián)流程的原因是雖然經(jīng)過壓縮機(jī)的氣體流量(517.96 t/h)低于并聯(lián)流程中兩臺(tái)循環(huán)氣壓縮機(jī)總流量(880.84 t/h)，但在串并聯(lián)耦合流程中兩臺(tái)甲醇合成反應(yīng)器反應(yīng)壓力不同。其中1#甲醇合成反應(yīng)器為低壓反應(yīng)器，反應(yīng)壓力為7.8 MPa，經(jīng)過換熱器以后壓力降低到7.57 MPa，與新鮮合成氣匯合以后經(jīng)過壓縮機(jī)將壓力升高到2#甲醇合成反應(yīng)器的反應(yīng)壓力8.25 MPa。因此壓力變化的區(qū)間為7.57～8.25 MPa。而并聯(lián)流程中低壓甲醇合成反應(yīng)過程中，循環(huán)氣壓縮機(jī)需要將循環(huán)氣的壓力從7.57 MPa升高到7.8 MPa，高壓甲醇合成過程中，循環(huán)氣的壓力變化范圍為7.8～8.25 MPa，壓力升高范圍的不同造成了串并聯(lián)耦合系統(tǒng)中壓縮機(jī)功耗高于并聯(lián)流程壓縮機(jī)功耗。

2.5 對(duì)比結(jié)果討論

由于受到設(shè)備制造運(yùn)輸?shù)瓤陀^因素的影響，大型甲醇合成工藝過程無法依靠單臺(tái)甲醇合成反應(yīng)器滿足生產(chǎn)能力的需求，需要兩臺(tái)甚至多臺(tái)甲醇合成反應(yīng)器共同完成，因此需要考慮反應(yīng)器之間的關(guān)聯(lián)程度對(duì)設(shè)備投資以及操作費(fèi)用的影響。由模擬結(jié)果可以得出，無論是串并聯(lián)耦合流程還是并聯(lián)流程在原料組成以及操作條件相同的條件下，甲醇的產(chǎn)量和甲醇的質(zhì)量都能滿足要求。

對(duì)比不同流程能耗可以看出，串并聯(lián)耦合流程具有一定的劣勢(shì)，其主要原因是壓縮機(jī)對(duì)循環(huán)氣壓力的提升范圍不同，屬于操作費(fèi)用范疇。而從設(shè)備投資方面考慮，串并聯(lián)耦合流程設(shè)置單臺(tái)循環(huán)氣壓縮機(jī)就能滿足系統(tǒng)的要求，同時(shí)節(jié)省設(shè)備投資。在設(shè)備費(fèi)用和操作費(fèi)用間會(huì)存在一個(gè)時(shí)間的平衡點(diǎn)。而時(shí)間平衡點(diǎn)為操作壓縮機(jī)的設(shè)備投資與企業(yè)設(shè)計(jì)壽命的比值。如果企業(yè)的設(shè)計(jì)壽命在時(shí)間平衡點(diǎn)之內(nèi)，說明設(shè)備投資具有較大的優(yōu)勢(shì)，可以選擇串并聯(lián)耦合流程；反之，當(dāng)企業(yè)設(shè)計(jì)壽命時(shí)間長(zhǎng)于時(shí)間的平衡點(diǎn)，說明操作費(fèi)用方面會(huì)有較大優(yōu)勢(shì)，可以選擇并聯(lián)流程。

3 結(jié)論

完成了串并聯(lián)耦合甲醇合成工藝過程模擬，以及對(duì)比并聯(lián)流程，得到了模擬結(jié)果。對(duì)比不同流程下的粗甲醇產(chǎn)量，得出不同流程在反應(yīng)條件相同的條件下，粗甲醇產(chǎn)量、粗甲醇摩爾分率以及能耗的模擬數(shù)據(jù)，通過對(duì)比數(shù)據(jù)得出，串并聯(lián)耦合流程與并聯(lián)流程在操作條件相同的條件下，粗甲醇的摩爾流率和摩爾分?jǐn)?shù)基本相同；經(jīng)過循環(huán)氣壓縮機(jī)的循環(huán)氣的流量較并聯(lián)流程低41.19%；而由于串并聯(lián)耦合流程中壓縮機(jī)提升物流的壓力高于并聯(lián)流程中循環(huán)氣壓縮機(jī)的壓力，導(dǎo)致了壓縮機(jī)功耗高于并聯(lián)流程；換熱器在不同流程中的能耗比較接近。目前工業(yè)運(yùn)行的串并聯(lián)耦合的甲醇合成工藝設(shè)置一臺(tái)循環(huán)氣壓縮機(jī)，具有結(jié)構(gòu)緊湊，設(shè)備投資少的特點(diǎn)，比較適合應(yīng)用于大型甲醇合成工藝。

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(編輯 王亞新)

Simulation of Methanol Synthesis Process

Jiang Xingjian1, Li Junlong2, Li Xuebing1, Ni Xinyi2, Wang Dandan2， Guo Xuqiang2

(1. China Shenhua (Baotou) Coal Chemical Industry Co. Ltd.，Baotou Inner Mongolia 014010，China;2.CollegeofChemicalEngineering，ChinaUniversityofPetroleum(Beijing)，Beijing102249,China)

Chemical engineering software Aspen Hysys is used to simulate the serial-parallel large scale methanol synthesis process in the industry operation and a compared couple process is proposed at the same time. The effect of two process styles on the crude methanol flowrate, methanol mole fraction, mass flowrate of recycle gas and energy consumption are compared according to the simulation results. The characters of a more compact equipment, a less equipment investment and a higher operation cost are summarizes from the compared results, which could provide a direction of large scale methanol synthesis process design.

Methanol synthesis; Simulation; Energy consumption

1006-396X(2015)05-0001-07

2015-04-27

2015-06-04

國(guó)家科技部973項(xiàng)目 (2012CB215005)。

姜興劍(1970-)，男，碩士，高級(jí)工程師，從事石油化工、煤化工工程技術(shù)研究; E-mail: jiangxingjian@csclc.com。

TE622.8

A

10.3969/j.issn.1006-396X.2015.05.001