巢湖表層沉積物重金屬生物有效性與生態(tài)風險評價

孔 明，董增林，晁建穎，張毅敏，尹洪斌（.環(huán)境保護部南京環(huán)境科學研究所，江蘇 南京 004；.巢湖沿岸生態(tài)環(huán)境綜合治理工程建設管理局，安徽 合肥 300；3.中國科學院南京地理與湖泊研究所，湖泊與環(huán)境國家重點實驗室，江蘇 南京 0008）

巢湖表層沉積物重金屬生物有效性與生態(tài)風險評價

孔 明1，董增林2，晁建穎1，張毅敏1，尹洪斌3*（1.環(huán)境保護部南京環(huán)境科學研究所，江蘇 南京 210042；2.巢湖沿岸生態(tài)環(huán)境綜合治理工程建設管理局，安徽 合肥 230022；3.中國科學院南京地理與湖泊研究所，湖泊與環(huán)境國家重點實驗室，江蘇 南京 210008）

以巢湖表層沉積物為對象，對重金屬（Cd、Cr、Cu、Zn、Ni和Pb）總量及形態(tài)進行分析并運用潛在風險指數法和風險評價編碼兩種方法對巢湖表層沉積物重金屬的生態(tài)風險進行了評價.結果表明，巢湖表層沉積物中的重金屬含量表現為西部湖區(qū)高，東部湖區(qū)低的特征，其中南淝河入湖區(qū)重金屬含量是全湖的1.09～1.21倍.BCR形態(tài)分析表明，巢湖表層沉積物中Cr、Ni和Cu以殘渣態(tài)為主（分別占總量82.99%、63.63%和54.25%），Cd和Zn以弱酸提取態(tài)為主（分別占總量55.96%和35.84%），Pb以可還原態(tài)和可氧化態(tài)為主（分別占總量39.66% 和24.56%）.潛在生態(tài)風險危害指數（RI）表明，南淝河入湖河口區(qū)域具有較大生態(tài)風險（RI值范圍為351.54～381.17）.風險評價編碼方法（RAC）的結果顯示，Cd處于極高風險水平，Zn基本處于高風險水平，Cu 和Ni處于中低風險，Pb處于低風險水平，Cr各采樣點均處于無風險.因此，對需著重考慮對南淝河入湖湖區(qū)的Cd和Zn元素的重點治理.

巢湖；沉積物；重金屬；形態(tài)分析；風險評價

重金屬污染是環(huán)境研究者長期關注的問題之一，重金屬可通過地表徑流遷移、沉降，逐步轉移至湖泊沉積物中，而在外界條件發(fā)生變化時，如pH 值、氧化還原電位、鹽度等，水體沉積物中重金屬等污染物會通過一系列的物理、化學、生物過程釋放到上覆水體中，直接或間接地對水生生物產生致毒致害作用，并通過生物富集、食物鏈放大等過程進一步影響人類健康［1-3］.因而，有必要了解沉積物中重金屬的污染特征以及風險狀況.

多數研究表明，沉積物中重金屬的毒性和生物有效性主要取決于重金屬的化學形態(tài)［4］.形態(tài)不同，重金屬活性生物毒性與遷移特征也不同，且沉積環(huán)境的變化也會使重金屬的形態(tài)發(fā)生轉化［5］.因此，重金屬賦存形態(tài)的研究對于了解重金屬的遷移轉化規(guī)律和生物有效性具有重要的意義.目前，關于沉積物重金屬形態(tài)分析，應用較廣的形態(tài)分級方法有Tessier等［6］提出的5步提取法和歐共體標準局提出的“3步形態(tài)分類法”，即BCR形態(tài)分析法［7］， BCR法由于其操作簡單 ，提取精度較高，重現性和穩(wěn)定性好，現已廣泛應用于重金屬形態(tài)的分析［8-10］.

目前重金屬的評價方法主要包括地積累指數法（Igeo）［11-12］、潛在生態(tài)風險評價法（RI）［12-13］、污染負荷指數法（PLI）［14］、回歸過量分析法（ERA）［15］和風險評價編碼法（RAC）［16］等.其中潛在生態(tài)風險指數法和風險評價編碼法因其簡單易行，在國內外被廣泛應用于沉積物中重金屬的污染評價［16-17］，且分別從總量和形態(tài)角度反映重金屬的毒性水平和生物對重金屬污染的敏感程度.

本文以巢湖為研究對象，對表層沉積物中Cd、Cr、Cu、Zn、Pb和Ni共6種重金屬元素的含量進行了測定，分析了其空間分布特征，采用BCR形態(tài)分析法分析了重金屬元素的形態(tài)賦存特征，并用潛在生態(tài)風險評價法和風險評價編碼法分別對該湖區(qū)沉積物中的重金屬總量和形態(tài)進行了評價，從重金屬總量和重金屬形態(tài)兩個方面對重金屬生態(tài)風險進行評價，以期為巢湖沉積物中重金屬污染的治理和環(huán)境質量的提升提供基礎數據.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

巢湖是我國第五大淡水湖泊，位于安徽省中部，介于30°25′28″N～31°43′28″N和117°16′54″E～117°51′46″E之間，水域面積760km2，平均水深約3m，是安徽省主要的水源地，也是重要的水上運輸樞紐［18］.近年來隨著流域人口的劇增和工農業(yè)生產的迅速發(fā)展，相當比例的重金屬廢水被排入巢湖湖體，使生態(tài)環(huán)境受到了嚴重破壞，湖泊水質惡化，直接影響了沿湖岸人們的飲水安全和工農業(yè)生產［19］.

1.2 樣品采集

于2011年9月，借助GPS全球衛(wèi)星定位系統(tǒng)，采用彼得森采樣器采集巢湖表層沉積物樣品，全湖共布設35個采樣點（圖1），將采集的表層沉積物樣品均勻混合后裝入聚乙烯自封袋中密封，低溫保存送回實驗室進行預處理及分析.

圖1 巢湖采樣點分布Fig.1 Schematic illustration of sampling sites in Lake Chaohu

1.3 樣品處理及分析方法

采集的樣品經冷凍干燥機冷凍干燥后，去掉雜物及石塊，經瑪瑙研缽研磨處理，過200目尼龍篩，貯存?zhèn)溆?全湖35個點的沉積物樣品用于分析重金屬總量，選取不同湖區(qū)的12個點位（CH1，CH8，CH10，CH12，CH18，CH19，CH20，CH21，CH24，CH30，CH33和CH34）分析其重金屬形態(tài).采用歐共體標準物質局提出的三級四部提取法，簡稱BCR法，將重金屬形態(tài)分為弱酸提取態(tài)（F1）、可還原態(tài)（F2）、可氧化態(tài)（F3）和殘渣態(tài)（F4）［20］.重金屬總量和各形態(tài)提取液中重金屬元素含量利用電感耦合等離子體質譜儀（ICP-MS，Agilent 7700cx型）測定.為保證分析的準確性，同步分析了由國家地質實驗測試中心生產的湖底沉積物順序提取微量元素標準物質（GBW07436），各重金屬元素不同形態(tài)回收率在94.1%～119.9%范圍內，符合美國EPA標準要求的80%～120%的范圍.

2 結果與討論

2.1 表層沉積物重金屬分布特征

圖2 巢湖表層沉積物重金屬含量分布特征Fig.2 Spatial distribution of heavy metals in the sediments of Lake Chaohu

表1 巢湖表層沉積物中重金屬元素含量的相關性分析Table 1 Correlations of heavy metals in surface sediments from Lake Chaohu

巢湖表層沉積物中重金屬含量空間分布如圖2所示.Cd、Cr、Cu、Zn、Pb和Ni 含量均呈現出西北部濃度最高，東北部其次，南部最低.西半湖區(qū)由于靠近合肥市，大量的工業(yè)廢水和生活污水通過河道排入湖區(qū)［21-23］，導致該區(qū)域沉積物中重金屬含量較高；東北部湖區(qū)沉積物中Cr、Cu 和Ni的含量較高，這是由于柘皋河是巢湖的主要支流之一，沿河城鎮(zhèn)污水未經處理而大量排放，造成河流水質污染嚴重，河流入湖湖區(qū)Cr、Cu和Ni的高含量值可能受河流廢水輸入影響所致［24］；南部湖區(qū)因兆河流域內以農村居民點為主，較小的工業(yè)和生活廢水排放，使該地區(qū)水質一直保持較清潔水平.Cd、Cr、Cu、Zn、Pb和Ni含量最高的點均分布在南淝河入湖湖區(qū)，其含量分別為1.09，95.10，40.41，369，86.43和47.0mg/kg，分別是中國土壤環(huán)境背景值的10.9，1.4，2.0，5.9，3.2和1.6倍［25］.重金屬元素含量的相關性分析結果如表1所示，6種重金屬之間存在較高程度的相關性（P＜0.01），說明巢湖重金屬具有相近的來源，并綜合重金屬含量的空間分布特點，初步說明南淝河上游合肥市的工業(yè)、農業(yè)及生活污染是巢湖西湖區(qū)重金屬的主要污染源，集中對南淝河入湖河流進行治理是巢湖重金屬污染治理的關鍵.

圖3 巢湖表層沉積物重金屬形態(tài)分布特征Fig.3 Distribution characteristics of heavy metals forms in surface sediment of Lake Chaohu

2.2 表層沉積物重金屬形態(tài)分布特征巢湖12個采樣點的表層沉積物重金屬形態(tài)分布如圖3所示，重金屬元素Cr、Ni和Cu主要以殘渣態(tài)存在，平均含量占總量的比值分別為82.99 %、63.63%和54.25%.研究認為殘渣態(tài)重金屬離子易結合在土壤硅鋁酸鹽礦物晶格中，性質較為穩(wěn)定，一般情況下難以釋放，對沉積物中重金屬的遷移和生物可利用性貢獻?。?6］.對于元素Cd，F1態(tài)為其主要賦存形態(tài)，平均含量可達55.6%，

其次為F2態(tài)，平均含量為24.44%，Cd元素在沉積物中易吸附在細顆粒表面，在碳酸鹽礦物形成的過程中，Cd易與Ca2+發(fā)生替代反應，因此造成沉積物中鎘的可交換態(tài)及碳酸鹽結合態(tài)較高［27］，這種形態(tài)的重金屬對pH值的敏感度較高，在酸性條件下容易釋放，進而對環(huán)境和生物可能產生危害和毒性.Zn元素的4種形態(tài)含量占總量的比例分別為:35.84%，21.74%，15.65%和26.78%， Zn在巢湖表層沉積物重金屬形態(tài)主要以F1態(tài)存在，尤其是CH1和CH33號點，F1形態(tài)含量分別占總量的70.13%和53.22%，說明Zn同樣具有較強的遷移性與生物有效性.巢湖6種重金屬的F2形態(tài)以Pb最高，含量達到39.66%，這是由于Pb2+與沉積物中Fe/Mn的氫氧化物具有很強的結合能力［28-29］.F2態(tài)屬于較強的離子鍵結合的化學形態(tài)，通常不易釋放，但當水體中氧化還原電位降低或水體嚴重缺氧情況下，這種結合形態(tài)的重金屬鍵被還原，可能造成對水體的二次污染.因此，在巢湖藍藻水華暴發(fā)后期水體嚴重缺氧時，沉積物中Pb有重新釋放的風險.

2.3 沉積物重金屬潛生態(tài)危害評價

2.3.1 潛在生態(tài)風險指數法 潛在生態(tài)風險指數法是利用沉積學原理評價重金屬污染污染狀況以及對生物的影響，該方法不僅考慮單個金屬的毒性污染，同時可以評價多種金屬元素的協(xié)同作用.潛在生態(tài)風險指數法的計算公式如下:

為重金屬i的評價參照值，本文使用安徽省土壤重金屬背景值［25］.根據RI的不同，將潛在生態(tài)風險劃分為4個等級，RI＜150為輕微污染，150＜RI ＜300為中等污染，300＜RI＜600為強污染，RI＞600為很強污染等級.

圖4 表層沉積物潛在生態(tài)風險指數Fig.4 The potential ecological risk index （RI） of heavy metals in the surface sediment

巢湖表層沉積物重金屬潛在危害評價結果如圖4所示，潛在風險指數RI在52.62～381.17范圍，巢湖表層沉積物35個點位中，34.3%處于輕微污染，51.4%處于中等污染，14.3%處于強污染，總體上西湖區(qū)的潛在風險指數高于東北部湖區(qū)和南部湖區(qū)，強污染等級的區(qū)域主要分布在西湖區(qū)的南淝河入湖河口區(qū)（CH4，CH32和CH33），該湖區(qū)一旦環(huán)境條件改變，沉積物中生物有效態(tài)重金屬可能會被釋放出來，從而對周邊環(huán)境和生物的造成威脅.

2.3.2 風險評價編碼法 風險評價編碼法是將重金屬中的碳酸鹽結合態(tài)和離子可交換態(tài)（F1）視為重金屬的有效部分，通過計算這兩部分占重金屬總量的比例來評價沉積物中重金屬的有效性，進而對其環(huán)境風險進行評價.風險評價編碼法將重金屬中碳酸鹽結合態(tài)和離子可交換態(tài)所占百分數分為5個等級，可交換態(tài)所占比例＜1% 則視為無風險；1%～10%為低風險；11%～30%為中等風險；31%～50%為高風險；＞50%視為極高風險［30］.

風險評價編碼法的評價結果如圖5所示，重金屬Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb 的有效態(tài)平均含量分別為31.7%、11.4%、12.8%、35.8%、56.0% 和6.0%.重金屬Cd的有效態(tài)平均含量大于50%，對環(huán)境構成極高風險，最高值達64.6%，這與Cd在沉積物中以弱酸提取態(tài)為主的分析結果吻合.從空間分布上看，Cd的高風險區(qū)域主要分布在巢湖南淝河入湖湖口附近；重金屬Zn次之，其中，CH1、CH8、CH10、CH12、CH30、CH33和CH34點的重金屬Zn有效態(tài)含量大于＞30%，對環(huán)境構成了高風險，其他5個點Zn有效態(tài)含量處于10%～30%之間，對環(huán)境構成中等程度的風險，從Zn的總量評價，其潛在生態(tài)風險指數較低，但從Zn的金屬形態(tài)評價，卻對環(huán)境構成高風險，由此可見，在一定程度上重金屬的存在形態(tài)對其環(huán)境風險起決定性作用；重金屬Ni 和Cu 的有效態(tài)含量均處于11%～30%之間，對環(huán)境的危害處于中等風險狀態(tài)；重金屬Pb的有效態(tài)含量處于1%～10%之間，處于低風險狀態(tài)；重金屬Cr的有效態(tài)含量低于1%，處于無風險狀態(tài).因此，對巢湖進行重金屬整治時可著重考慮對南淝河入湖湖區(qū)針對Cd和Zn元素的重點治理.

圖5 沉積物中重金屬離子可交換態(tài)和碳酸鹽結合態(tài)的質量分數Fig.5 Percentage of exchangeable and bound to carbonate （F1） of heavy metals in the sediments

3 結論

3.1 巢湖表層沉積物中Cd、Cr、Ni、Cu、Zn 和Pb重金屬元素的總量總體呈現出西高，東低，其中南淝河入湖湖區(qū)的重金屬污染最為嚴重.

3.2 重金屬形態(tài)分析表明，巢湖表層沉積物中Cr、Ni和Cu重金屬都以殘渣態(tài)為主， Cd和Zn主要以弱酸提取態(tài)為主，Pb以可還原態(tài)和可氧化態(tài)為主，因此，Cd、Zn和Pb的生物有效性比較高，潛在生態(tài)危害比較大.

3.3 潛在生態(tài)風險危害評價表明，強污染等級的區(qū)域分布在南淝河入湖河口區(qū).風險評價編碼方法（RAC） 的結果顯示，Cd風險等級最高， 處于極高風險水平，Zn基本處于高風險水平，Cu 和Ni處于中低風險，Pb處于低風險水平，Cr各采樣點均處于無風險.因此， 對巢湖進行重金屬整治時可著重考慮對南淝河入湖湖區(qū)針對Cd和Zn元素的重點治理.

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Bioavailability and ecological risk assessment of heavy metals in surface sediments of Lake Chaohu.

KONG Ming1，DONG Zeng-lin2， CHAO Jian-ying1， ZHANG Yi-min1， YIN Hong-bin3*（1.Nanjing Institute of Environmental Science，Ministry of Environmental Protection， Nanjing 210042， China；2.Chaohu comprehensive management of Coastal Ecological Environment Construction Management Bureau， Hefei 230022， China；3.State Key Laboratory of Lake Science and Environment， Nanjing Institute of Geography and Limnology， Chinese Academy of Sciences， Nanjing 210008， China）. China Environmental Science， 2015，35（4）：1223～1229

Surface sediment samples were taken from Lake Chaohu， total and fractions of six heavy metals （Cd， Cr， Cu，Zn， Ni and Pb） were studied. The pollution of heavy metals were evaluated by the potential ecological risk index （RI） and risk assessment code （RAC）. Heavy metal distribution of surface sediment indicated a higher degree of contamination in the west regions， and then the east regions， the content of heavy metals in Nanfei inflow river area are higher from 1.09to 1.21times than the whole lake. Fractions of heavy metals analysis showed that Cr， Ni and Cu existed mainly in residual fraction （82.99%， 63.63% and 54.25%） and the weak acid soluble fraction was the dominant for Cd and Zn （55.96% and 35.84%）， while Pb was found mainly in the reducible fraction and oxidizable fraction （39.66% and 24.56%）. Potential ecological risk assessment showed that High pollution level regions were distributed in Nanfei inflow river area （351.54～381.17）. The risk assessment code showed that Cd had very high risk level， Zn had high risk level， Cu and Ti were between low risk and medium risk level， Pb was between no risk and low risk level， Cr posed no risk. Therefore，emergent management measures must be taken to control pollution of Cd and Zn in Nanfei inflow river area.

Lake Chaohu；sediment；heavy metals；fraction analysis；risk assessment

X524，X171

A

1000-6923（2015）04-1223-07

孔 明（1987-），男，山東棗莊人，環(huán)保部南京環(huán)境科學研究所碩士研究生，主要從事湖泊污染控制研究.發(fā)表論文5篇.

2014-09-10

國家自然科學基金（41371479）；國家水體污染控制與治理科技重大專項（2012ZX07501-002-008，2014ZX07101-011）

* 責任作者， 副研究員， hbyin@niglas.ac.cn