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    三種農(nóng)作物秸稈燃燒顆粒態(tài)多環(huán)芳烴排放特征

    2015-11-23 05:34:14王真真譚吉華畢新慧盛國英傅家謨中國科學(xué)院大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院北京00049湖南省長沙環(huán)境保護(hù)職業(yè)技術(shù)學(xué)院環(huán)境工程系湖南長沙40004廣東省廣州市中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所廣東廣州50640
    中國環(huán)境科學(xué) 2015年4期
    關(guān)鍵詞:芳烴生物質(zhì)比值

    王真真,譚吉華,畢新慧,何 琴,盛國英,傅家謨(.中國科學(xué)院大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,北京 00049;2.湖南省長沙環(huán)境保護(hù)職業(yè)技術(shù)學(xué)院環(huán)境工程系,湖南 長沙 40004;.廣東省廣州市中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所,廣東 廣州 50640)

    三種農(nóng)作物秸稈燃燒顆粒態(tài)多環(huán)芳烴排放特征

    王真真1,2*,譚吉華1,畢新慧3,何 琴3,盛國英3,傅家謨3(1.中國科學(xué)院大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,北京 100049;2.湖南省長沙環(huán)境保護(hù)職業(yè)技術(shù)學(xué)院環(huán)境工程系,湖南 長沙 410004;3.廣東省廣州市中國科學(xué)院地球化學(xué)研究所,廣東 廣州 510640)

    收集3種農(nóng)作物秸稈玉米,水稻和小麥露天燃燒排放的顆粒物樣品,并利用氣相色譜-質(zhì)譜(GC-MS)對樣品中的34種多環(huán)芳烴(PAHs)進(jìn)行分析,研究顆粒態(tài)PAHs的排放因子及可用于源解析的診斷參數(shù).結(jié)果表明,3種秸稈燃燒總PAHs的排放因子為644.18~1798.13μg/kg;其中4環(huán)PAHs在秸稈燃燒樣品中含量最高,約占38.8%~58.8%,6環(huán)PAHs所占比例相對較小,約占5.72%~15.17%.PAHs中部分單體具有相對較強(qiáng)致癌性,對環(huán)境和人體健康的影響不可忽視.首次檢測分子量為300的高分子多環(huán)芳烴二苯并[a,e]熒蒽.在玉米、水稻和小麥秸稈燃燒排放顆粒物中的排放因子分別為6.70,2.77和2.92μg/kg.此外,研究發(fā)現(xiàn)BaP/BghiP, Phe/Phe+Ant和Flu/(Flu + Pyr)比值可以作為較好的區(qū)分秸稈燃燒與其他來源的診斷參數(shù).

    秸稈燃燒;顆粒物;多環(huán)芳烴;排放因子;診斷參數(shù)

    生物質(zhì)燃燒是大氣污染的重要排放源,它向大氣環(huán)境排放大量污染物,這些組分與空氣質(zhì)量、能見度、溫室效應(yīng)和強(qiáng)迫輻射等環(huán)境問題以及人體健康直接相關(guān)[1-6].全球農(nóng)作物秸稈燃燒排放顆粒物占生物質(zhì)燃燒排放20%左右[7],是生物質(zhì)燃燒的重要組成部分[8].

    多環(huán)芳烴(PAHs)具有持久性、毒性及長距離遷移能力,對多環(huán)芳烴的研究一直是國內(nèi)外關(guān)注的熱點(diǎn).生物質(zhì)燃燒是多環(huán)芳烴的重要排放源,目前國內(nèi)外對秸稈燃燒排放顆粒物中多環(huán)芳烴的研究相對較少.Jenkins等[9]通過風(fēng)洞實(shí)驗(yàn)?zāi)M8種不同秸稈(主要是谷類作物)和薪柴燃燒. Korenaga等[10]對不同含水率的水稻秸稈樣品進(jìn)行露天燃燒,分析了優(yōu)控多環(huán)芳烴的排放因子.我國Yang等[11]測定了臺灣中部郊區(qū)水稻秸稈燃燒期和非燃燒期大氣PAHs的分布情況,測得顆粒態(tài)PAHs平均濃度為33.0ng/m3.張鶴豐[12]得到水稻、玉米和小麥秸稈燃燒排放顆粒態(tài)優(yōu)控多環(huán)芳烴排放因子.李久海等[13]采用室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)研究了稻草焚燒煙氣中15種PAHs 的排放因子,Zhang等[14]通過實(shí)驗(yàn)室模擬受控燃燒采集了秸稈燃燒排放PM2.5顆粒中PAHs的排放因子.這些研究得到了秸稈燃燒排放顆粒物中主要多環(huán)芳烴(包括16種優(yōu)控多環(huán)芳烴及部分烷基多環(huán)芳烴)的排放因子,但還缺少秸稈燃燒排放多環(huán)芳烴的診斷參數(shù)分析(秸稈燃燒排放源特征解析)以及高分子量多環(huán)芳烴排放因子的相關(guān)研究.

    本研究以國內(nèi)分布最廣的禾本科農(nóng)作物玉米,水稻和小麥秸稈為研究對象,在實(shí)驗(yàn)室條件下進(jìn)行秸稈模擬燃燒并采集顆粒物樣品,對顆粒態(tài)多環(huán)芳烴進(jìn)行定量分析和檢測,測定3種秸稈燃燒排放顆粒態(tài)多環(huán)芳烴包括幾種分子量為300的高分子多環(huán)芳烴的排放因子,并尋找可以用來識別秸稈燃燒源的診斷參數(shù).

    1 樣品采集與分析

    1.1 秸稈燃燒排放顆粒物的收集

    玉米和水稻秸稈采集自華南植物園,小麥秸稈樣品采集自河南.燃燒前秸稈放置于干凈通風(fēng)干燥14d以上.本研究采用Simoneit等的采樣方法[15]模擬秸稈的露天燃燒,在封閉實(shí)驗(yàn)室對秸稈樣品進(jìn)行燃燒及顆粒物樣品的采集.實(shí)驗(yàn)室面積約12m2,前后有2個(gè)鋁合金窗戶,其中1個(gè)窗戶裝有通風(fēng)扇.當(dāng)門窗緊閉時(shí),可以保證盡可能少的與外界的空氣交換.

    模擬燃燒1個(gè)秸稈樣品,樣品燃燒前先對實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行強(qiáng)制通風(fēng),然后緊閉門窗采集空白樣品,空白樣品采集時(shí)間為2h,與生物質(zhì)樣品采集時(shí)間一致.空白樣品采集完畢后,將預(yù)先稱重的生物質(zhì)置于清洗干凈并自然風(fēng)干的不銹鋼盆中,使用丁烷打火機(jī)引燃,燃燒過程包括焰燃和悶燒兩個(gè)階段,整個(gè)燃燒過程中保證門窗緊閉.每個(gè)生物質(zhì)燃燒采樣后的灰燼都進(jìn)行單獨(dú)收集并稱重,以便計(jì)算總的生物質(zhì)燃燒量. 每種秸稈燃燒采集1個(gè)樣品,包括PUF和顆粒物樣品.PUF樣品直接用于有機(jī)物的全組分分析,沒有單獨(dú)分析其中的PAHs.

    采樣儀器為天虹大流量采樣器,流速為1.05m3/min.使用石英纖維濾膜采樣(Whatman,20.3cm×25.4cm),采樣前濾膜置于馬弗爐中450℃焙燒4h,采樣前后恒溫恒濕箱(溫度25℃,濕度50%)中平衡24h.采樣儀器放置于生物質(zhì)燃燒樣品的側(cè)上方,水平距離約0.5m.為保證燃燒煙氣盡可能全部采集到PUF和濾膜樣品中,綜合實(shí)驗(yàn)室容積和采樣流量,將采樣時(shí)間確定為2h. 2h后燃燒室內(nèi)大氣環(huán)境狀況基本恢復(fù)采樣前的狀態(tài),每燃燒一個(gè)生物質(zhì)樣品,實(shí)驗(yàn)室均打開通風(fēng)并放置1~2d后再重新使用.

    1.2 樣品的前處理及分析

    將濾膜樣品加入定量的回收率指示物DBaiP-D14,經(jīng)200mL二氯甲烷索氏抽提72h.抽提液經(jīng)旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮至1mL,然后把濃縮液加入硅膠-氧化鋁復(fù)合柱(2:1)進(jìn)一步凈化樣品.用正己烷50mL淋洗棄去烷烴組分,正己烷/二氯甲烷(1:1,50mL)收集芳烴組分,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至約1mL,再轉(zhuǎn)移至細(xì)胞瓶中,把芳烴組分旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至約1mL,轉(zhuǎn)移至細(xì)胞瓶中,在柔和的高純氮?dú)庀露ㄈ轂?00μL.于-18℃下密封保存,詳細(xì)方法見文獻(xiàn)[16].

    分析儀器采用氣相色譜(HP6890GC)/質(zhì)譜(Micromass VG PlatformⅡ),色譜柱為DB-17MS(60m×0.25mm×0.25m),載氣為高純氦氣.色譜條件:進(jìn)樣口溫度為290℃;離子源溫度為180℃;選擇離子檢測(SIM:152,154,166,178,180,184,192,202,216,228,230,242,252,256,266,276,27 8,280,292,300,302和306),進(jìn)樣量1μL.柱箱升溫程序?yàn)?初始溫度100℃,保持1min,以5℃/min升溫至200℃,然后2℃/min升溫至300℃,保留60min.采用內(nèi)標(biāo)法(六甲基苯)定量分析樣品中PAHs質(zhì)量濃度,共分析了34種PAHs.詳細(xì)方法見文獻(xiàn)[17].

    1.3 質(zhì)量保證和質(zhì)量控制(QA/QC)

    實(shí)驗(yàn)過程中所有操作都經(jīng)過嚴(yán)格的質(zhì)量控制.34種PAHs的工作曲線線性良好,相關(guān)系數(shù)均能達(dá)到0.994以上.試劑空白、實(shí)驗(yàn)室空白和回收率都符合質(zhì)量控制和質(zhì)量保證的要求.多環(huán)芳烴的定量分析均為其分子離子,根據(jù)定量離子與內(nèi)標(biāo)物六甲基苯的相對響應(yīng)因子進(jìn)行定量.分析所用試劑均為色譜純,所用棉花,鑷子,玻璃器皿等實(shí)驗(yàn)器材均用乙醇浸泡.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 秸稈燃燒顆粒態(tài)多環(huán)芳烴的排放因子

    玉米,水稻和小麥秸稈燃燒排放顆粒物中檢測出的多環(huán)芳烴排放因子見表1,樣品樣本數(shù)為4組,直接取其平均值.所有秸稈燃燒排放樣品均沒有檢測到萘,這可能是由于秸稈樣品燃燒較為充分,產(chǎn)生的萘較少,另外顆粒態(tài)樣品采集時(shí)同時(shí)收集了PUF樣品,萘分子量較小,燃燒時(shí)溫度較高,大部分應(yīng)該進(jìn)入了PUF中,沒有被濾膜收集.張鶴豐[11]在水稻秸稈燃燒排放顆粒物中檢測出了萘,玉米和小麥秸稈燃燒排放的顆粒物中均未檢測出萘.

    結(jié)果表明,水稻秸稈燃燒顆粒態(tài)PAHs的總量最高,約為2247.71μg/kg,單體PAHs排放因子約為0.77~323.58μg/kg;玉米秸稈燃燒顆粒態(tài)PAHs的總量次高,約為1798.13μg/kg,單體PAHs排放因子約為0.88~230.66μg/kg;小麥秸稈燃燒顆粒態(tài)PAHs總量最少,約為644.18μg/kg,單體PAHs排放因子約為0.42~67.43μg/kg.由于本研究秸稈燃燒方式模擬露天焚燒,秸稈含水率均在5%以下,秸稈燃燒量約為50g左右,實(shí)驗(yàn)室在進(jìn)行實(shí)驗(yàn)前均打開通風(fēng),可以保證秸稈燃燒時(shí)獲得氧氣充足,因此PAHs生成量相對較少;另外顆粒物樣品沒有通過管道采集,可能存在少量損失,本研究得到的PAHs排放因子與張鶴豐[11]、Jenkins[8]和Korenaga[9]所得的PAHs排放因子相比略偏低.首次分析秸稈燃燒顆粒態(tài)PAHs分子量為300的六環(huán)多環(huán)芳烴二苯并[a,e]熒蒽、二苯并[a,l]芘和二苯并[a,i]芘在顆粒物中含量都比較低,水稻煙氣樣品中沒有檢出二苯并[a,l]芘,小麥秸稈燃燒煙氣TSP中沒有檢出二苯并[a,i]芘;二苯并[a,e]熒蒽排放因子相對最高,在玉米,水稻和小麥秸稈燃燒顆粒物中分別約為6.70,2.77和2.92μg/kg.

    表1 秸稈燃燒煙氣TSP中PAHs的排放因子(樣本數(shù)為4,取均值)(μg/kg)Table 1 Emission factors of PAHs identified in TSP of crop straws burning(4sample in each crop burning sampling, Ave.) (μg/kg)

    圖1為不同秸稈燃燒排放顆粒物中16種優(yōu)控多環(huán)芳烴的排放因子.3環(huán)苊和二氫苊在3種秸稈燃燒排放含量極低,這可能是由于燃燒溫度較高,2~4環(huán)低分子量的多環(huán)芳烴大部分都進(jìn)入了燃燒排放的氣相中,原因有待于進(jìn)一步驗(yàn)證.為水稻和玉米秸稈燃燒排放最高的優(yōu)控多環(huán)芳烴;熒蒽為小麥秸稈燃燒排放最高的優(yōu)控多環(huán)芳烴.三種秸稈燃燒排放中,二苯并[a,h]蒽的排放因子都較低.玉米、水稻和小麥秸稈燃燒排放顆粒態(tài)16種優(yōu)控PAHs的總量分別約為1143.1,1406.8和411.5μg/kg.

    圖1 不同秸稈燃燒排放中優(yōu)控多環(huán)芳烴排放因子Fig.1 Emission factors of priority control PAHs in TSP from straw burning smokes

    圖2為秸稈燃燒排放3環(huán)和4環(huán)的烷基多環(huán)芳烴的排放因子.甲基芘為水稻秸稈燃燒排放最高的烷基多環(huán)芳烴;甲基為玉米秸稈和小麥秸稈燃燒排放最高的烷基多環(huán)芳烴;苯并苊和二甲基在3種秸稈燃燒排放中都比較小.

    圖2 不同秸稈燃燒排放中3環(huán)和4環(huán)烷基多環(huán)芳烴的排放因子Fig.2 Three rings and four rings Alkyl-PAHs in TSP from straw burning smokes

    圖3為秸稈燃燒排放中5~6環(huán)高環(huán)數(shù)多環(huán)芳烴的排放因子.苯并[e]芘為3種秸稈燃燒排放最高的5環(huán)多環(huán)芳烴,二苯[cd,jk]并芘為3種秸稈燃燒排放最高的6環(huán)多環(huán)芳烴.這些高環(huán)數(shù)多環(huán)芳烴的排放因子雖然不大,但因?yàn)槠湎鄬χ掳┬暂^強(qiáng),光解,水解和生物降解也很微弱,對環(huán)境和人體健康的危害不容忽視.

    圖3 秸稈燃燒排放中5環(huán)和6環(huán)高環(huán)數(shù)多環(huán)芳烴的排放因子Fig.3 Five rings and six rings PAHs in TSP from straw burning smokes

    圖4 PAHs在不同秸稈燃燒顆粒物中百分比濃度分布Fig.4 Distributions of PAH species from different straw burning

    圖4為各種多環(huán)芳烴在秸稈燃燒排放分布情況.玉米秸稈燃燒排放中含量較高的多環(huán)芳烴有苯并[a]芘,,苯并[bk]熒蒽,苯并[a]蒽、茚并[cd]芘,苯并[ghi]苝和熒蒽,占總量的62.2%.水稻秸稈燃燒排放中含量較高的多環(huán)芳烴有、熒蒽、甲基芘,苯并[a]蒽,芘,苯并[a]芘和甲基,占總量的64.4%.小麥秸稈燃燒排放熒蒽、苯并[bk]熒蒽、苯并[a]芘、菲、芘、和苯并[ghi]苝較多,占總量56.8%.

    2.2 不同環(huán)數(shù)PAHs在秸稈燃燒排放特征

    圖5為玉米,水稻和小麥秸稈燃燒排放不同環(huán)數(shù)PAHs所占比例. 4環(huán)PAHs在農(nóng)作物秸稈燃燒樣品中含量最高,約占38.8%~58.8%,水稻秸稈燃燒樣品4環(huán)PAHs的含量與其他兩類植物燃燒樣品接近,但玉米和小麥燃燒樣品中該組分的百分比濃度相對較低.5環(huán)PAHs在3種秸稈燃燒樣品中含量較高,分別為玉米秸稈(32.1%)、水稻秸稈(20.9%)和小麥秸稈(26.4%).玉米燃燒樣品中6 環(huán)PAHs的百分比含量在所有的燃燒樣品中最高,約為15.2%.

    于國光等[18]對薪柴燃燒產(chǎn)生的PAHs進(jìn)行研究,發(fā)現(xiàn)薪柴燃燒的4環(huán)芳烴含量特別高,達(dá)60%.本研究中4環(huán)PAHs含量最高,其次為5環(huán)或3環(huán)PAHs,這與于國光等[18]研究結(jié)果一致.陳穎軍[19]對燃煤排放PAHs的研究發(fā)現(xiàn)燃煤源中3環(huán)PAHs的含量最高,其次為4環(huán)或5環(huán),與秸稈燃燒排放顆粒物中不同環(huán)數(shù)PAHs的分布規(guī)律不同.

    圖5 不同環(huán)數(shù)PAHs在秸稈燃燒排放顆粒物中的分布Fig.5 Contributions of 3,4,5,6-rings PAHs from different crop straws burning smoke

    2.3 秸稈燃燒排放多環(huán)芳烴的診斷參數(shù)分析

    多環(huán)芳烴的一些比值(診斷參數(shù))可用來定性判斷多環(huán)芳烴的來源.表2給出了秸稈燃燒排放多環(huán)芳烴的相關(guān)診斷參數(shù).

    IcdP/(IcdP+BghiP)比值范圍為0.48~0.52,大于汽油機(jī)動車排放源(0.18),介于柴油機(jī)動車和燃煤排放源(分別為0.37和0.56)[20].BaP/ BghiP常用來區(qū)分為燃油與燃煤型污染[21].本研究中BaP/BghiP比值范圍為1.97~3.13,該比值范圍大于汽車尾氣源(范圍為0.3~0.78)[22]、以燃油為主的大港油田區(qū)(0.6)[23]、隧道源(機(jī)動車輛尾氣)(0.68)和食堂油煙源(0.84)[24],但與燃煤污染源有所重合:燃煤工廠空氣中該比值范圍為0.9~6.6[22];以燃煤為主的大港石化區(qū)該比值為1.2[23];民用燃煤1.37,焦化廠排放源2.74[24].綜上所述,BaP/BghiP比值可以用于區(qū)分燃油源、汽車尾氣源、食堂油煙源和秸稈燃燒源.

    表2 秸稈燃燒排放顆粒物樣品中PAHs的相關(guān)參數(shù)Table 2 Diagnostic ratios of PAHs in TSP of biomass burning smoke

    本研究中顆粒物樣品Phe/Phe+Ant的比值范圍為0.58~0.76(平均值0.68);Flu/(Flu+Pyr)值的范圍為0.57~0.58(平均值0.573).其他大氣中多環(huán)芳烴來源Phe/(Phe+Ant)和Flu/(Flu+Pyr)的比值見表3.

    對比表2和3可以看出,本研究Phe/(Phe + Ant)比值高于煤燃燒源和落葉林燃燒源,低于廚房烹飪油煙源和汽油動力車輛尾氣源,但無法和常綠闊葉林燃燒以及灌木燃燒區(qū)別開來;Flu/(Flu + Pyr)比值高于燃煤源、廚房烹飪油煙源、汽油動力車輛尾氣源、草類燃燒源和常綠闊葉林燃燒源,但無法和灌木燃燒源區(qū)分開來.

    3種秸稈燃燒煙氣TSP的MPhe/Phe值范圍為0.21~0.33(平均值0.29).Acea/Flu和Acea/Pyr為苯并苊分別和熒蒽與芘的比值,這一比值可以反應(yīng)不同的燃燒源之間的差別[32].

    表3 不同排放源Phe/(Phe + Ant)和Flu/(Flu + Pyr)的比值Table 3 Diagnostic ratios of Phe/(Phe + Ant) and Flu/(Flu + Pyr) in samples from different emission sources

    3 結(jié)論

    3.1 水稻,玉米和小麥秸稈燃燒顆粒態(tài)PAHs的總量分別約為2247.71,1798.13和644.18μg/kg;分子量為300的二苯并[a,e]熒蒽在玉米,水稻和小麥秸稈燃燒排放顆粒物中的排放因子分別約為6.70,2.77和2.92μg/kg.

    3.2 4環(huán)PAHs在秸稈燃燒顆粒物中含量最高,其次為5環(huán)或3環(huán)PAHs.不同環(huán)數(shù)PAHs在秸稈燃燒源中的分布規(guī)律與薪柴燃燒源類似,與燃煤源不同.

    3.3 BaP/BghiP,Phe/Phe+Anthe和Flu/(Flu + Pyr)可以較好地用來區(qū)分秸稈燃燒和其它燃燒源.

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    Emission characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons from three types of agricultural straw burning smoke.

    WANG Zhen-zhen1,2*, TAN Ji-hua1, BI Xin-hui3, HE Qin3, SHENG Guo-ying3, FU Jia-mo3(1.College of Resources and Environment, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;2.Engineering Department, Changsha Environmental Protection College, Changsha 410004, China;3.Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China). China Environmental Science, 2015,35(4):1065~1071

    Three straw burning smokes in lab simulating straw open burning mode were collected by using a sampler of high-flow capacity. 34particulate polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) were analyzed by GC-MS to investigate their emission factors and diagnostic ratios. The emission factors of PAHs from three straw burning smoke ranged from about 644.18~1798.13μg/kg. Four-rings PAHs are the most abundant PAH species in all samples, and their proportion to total PAHs ranged from 38.8% to 58.8%. The contributions of six-rings PAHs in TSP samples ranged from 5.72% to 15.17%. Although the contributions of six-rings PAHs were low in total PAHs, their impacts on human health and environment were critical for its high carcinogenicity. High-rings PAH Dibenzo [a,e]fluoranthene was firstly determined from straw burning smokes, its emission factor from corn, rice and wheat straw burning smoke was measured at about 6.70, 2.77 and 2.92μg/kg, respectively. Some diagnostic ratios such as Benzo(a)pyrene to Benzo[ghi]perylene (BaP/BghiP),phenanthrene to phenanthrene plus anthracene (Phe/(Phe+Ant)) and fluoranthene to fluoranthene plus pyrene (Flu/(Flu+ Pyr)) were also identified in this study.

    straw burning;total suspended particle;polycyclic aromatic hydrocarbons;emission factors;diagnostics ratios

    X703.5

    A

    1000-6923(2015)04-1065-07

    王真真(1979-),女,河南平頂山人,講師,博士,主要從事大氣環(huán)境科學(xué)、生物質(zhì)燃燒源解析研究.發(fā)表論文10余篇.

    2014-08-20

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41105111,41275134)

    * 責(zé)任作者, 講師, oceanshell@163.com

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