基于TASCC的典型農田溪流氨氮滯留及吸收動力學模擬

李如忠，董玉紅，錢 靖 （合肥工業(yè)大學資源與環(huán)境工程學院，安徽 合肥 230009）

基于TASCC的典型農田溪流氨氮滯留及吸收動力學模擬

李如忠*，董玉紅，錢 靖 （合肥工業(yè)大學資源與環(huán)境工程學院，安徽 合肥 230009）

為揭示農田溪流氨氮滯留的動態(tài)變化性，選擇NaCl為保守示蹤劑、NH4Cl為添加營養(yǎng)鹽開展野外瞬時投加示蹤實驗.在此基礎上，采用TASCC方法和養(yǎng)分螺旋指標定量刻畫-N 滯留動態(tài)，并以Michaelis-Menten模型（M-M方程）模擬-N吸收動力學特性.結果表明:背景濃度的-N 吸收長度Sw-amb變化范圍為93.94～295.54m，平均值為177.41m；質量傳輸系數(shù)Vf-amb變化范圍為0.16～0.38mm/s，平均值為0.26mm/s；吸收速率Uamb變化范圍為0.16～0.38mg/（m2·s），平均值為0.26mg/（m2·s）.由M-M方程模擬得到的-N最大吸收速率Umax為0.59～1.38mg/（m2·s），半飽和常數(shù)Km為1.10～5.03mg/L.-N在從背景濃度到飽和濃度區(qū)間范圍內展現(xiàn)出的Sw-add-dyn、Utot-dyn和Vf-tot-dyn動態(tài)變化性，驗證了TASCC解析-N 滯留動態(tài)和吸收動力學特征的可行性和有效性.

源頭溪流；氨氮滯留；吸收動力學；TASCC方法

源頭溪流是河湖水系的重要組成部分，其具有的氮磷養(yǎng)分滯留功能對調控和改善水系下游河流、湖庫水質具有極為重要作用［1-2］.目前，有關源頭溪流等小尺度河流水體氮磷滯留效應和滯留機制已成為環(huán)境科學、環(huán)境水文地質學等學科領域的研究熱點［3-6］.農業(yè)耕作區(qū)源頭溪流、排水溝渠具有深嵌田間地頭的特點，從而可以直接承納來自農田的非點源污染負荷.如何充分、有效地利用農業(yè)生態(tài)溝渠的氮磷滯留功能，已成為非點源氮磷負荷削減控制和機制研究的重要工作內容［7-9］.但由于相關工作起步較晚，有關源頭溪流氮磷滯留機制和滯留特征，都還有待深入探究.

目前，針對源頭溪流等小尺度水體營養(yǎng)鹽滯留能力的度量，大部分都是借助恒定連續(xù)投加示蹤實驗，利用穩(wěn)定狀態(tài)時營養(yǎng)鹽濃度和螺旋指標進行定量刻畫.由于一次示蹤實驗操作僅對應于一種穩(wěn)定濃度狀態(tài)，因此無法揭示營養(yǎng)鹽滯留的動態(tài)性.相較而言，瞬時投加示蹤劑實驗，能夠促使河水中營養(yǎng)鹽濃度在短時間內快速上升，從而營造一個從背景濃度到飽和狀態(tài)的營養(yǎng)鹽濃度變化范圍.利用這一特點，Covino等［10-11］提出了基于瞬時添加營養(yǎng)鹽的定量刻畫硝態(tài)氮-N）螺旋指標和吸收動力學特性的動態(tài)TASCC（Tracer additions for spiraling curve characterization）方法，并將其應用于不同空間尺度河流-N吸收動力學模擬［12］.Arce等［13］也以TASCC為工具，對-N開展了滯留動態(tài)性分析，取得了較好效果.需要指出的是，這里所言的“飽和狀態(tài)”，并非一般意義上的溶解飽和概念，而是相對于藻類等水生植物的氮磷營養(yǎng)鹽吸收利用能力所言的.氨氮-N）是一種較-N更易于被水生植物吸收利用的營養(yǎng)鹽，且可以通過硝化、反硝化作用從水中去除，是影響水環(huán)境修復和改善的重要指標，特別是受生活污水、農業(yè)排水影響較顯著的水體.但在公開發(fā)表的文獻中，還鮮見將TASCC方法應用于-N滯留和吸收動力學模擬的研究報道.巢湖是水體富營養(yǎng)化較為嚴重的湖泊，大部分入湖河流水系都不同程度地存在氨氮污染問題［5，14］.因此，本研究擬以巢湖流域某一典型農田溪流為對象，嘗試采用TASCC方法，解析-N滯留動態(tài)和吸收動力學特征，以期為農田溪流氨氮滯留機制研究和科學調控提供依據(jù).

1 研究區(qū)概況

南淝河位于巢湖西半湖北側的合肥市境內，為巢湖主要入湖河流之一，全長70多km，流域面積1640km2，其中丘陵區(qū)占90%，圩區(qū)占10%.該河支流眾多，不同等級小河流廣泛分布在城市、城郊及廣大農村地區(qū).由于土地利用類型和利用強度的不同，流域內小河流水質狀況差異較為明顯.在南淝河的眾多源頭溪流中，篩選到位于合肥市東北部郊外職教城附近的一條典型農田排水溝渠.該溝渠匯水區(qū)地勢變化明顯，主要為農業(yè)生產用地，并有多片人工林地點綴其中.

實驗段位于排水溝渠的中部，長約300m，下切深度約0.5～1.5m，水面寬約1.0～2.0m，水深約15～40cm，流速10～25cm/s，平日流量約為0.046m3/s.該渠段基本保持自然特征，土質堤岸存在不同程度的崩塌現(xiàn)象.濱岸帶雜草生長茂密，但林木較少.實驗段的前半部渠道大體平直，水中大型水生植物較少，渠底大多因水流沖刷而板結；后半部渠道為明顯的彎曲弧段，水力梯度稍小，水面寬度較上部渠段有所增大，水面的水草覆蓋度達30%～40%，沉積物沉積明顯.溝渠水體NH4+-N、SRP（溶解性磷酸鹽）平均濃度分別為1.0、0.025mg/L.

2 模型與方法

2.1 瞬時投加示蹤實驗

2014年3月，在選定的實驗渠段，選擇NaCl為保守示蹤劑、NH4Cl為添加營養(yǎng)鹽，開展瞬時投加示蹤實驗.為了獲得高于背景濃度1～2個數(shù)量級的添加營養(yǎng)鹽濃度，根據(jù)事先對該溝渠水體Cl-、-N濃度及流量的實地調查結果，確定NaCl和NH4Cl的投加量，現(xiàn)場利用溪水將兩者充分混合.投加點O選在水流速度相對較快的淺灘上，并在15s內將均勻混合的溶液大致平穩(wěn)地投加到溪流中.在投加點下游依次布設A、B、C、D 4個采樣點位，且A、B和C點在溪流彎道前，D點在彎道后.為確保示蹤劑、添加營養(yǎng)鹽與溪水充分混合，根據(jù)已有經驗［5-6］，并結合溝渠地貌和形態(tài)特征，將投加點O選擇在采樣點A上方44m處，渠段AB、BC和CD長度分別為72，82，85m.

采樣時間間隔1min.具體采樣過程和實驗室分析測試方法，參見文獻［5-6］.

2.2 基于瞬時投加示蹤實驗的氨氮動態(tài)滯留特征2.2.1 傳統(tǒng)營養(yǎng)螺旋指標 營養(yǎng)鹽吸收長度、吸收速度（也稱質量傳輸系數(shù)）和吸收速率是養(yǎng)分螺旋原理中反映養(yǎng)分滯留能力的3個重要指標，相應的數(shù)學表達式分別為［9，15］:

式中:Sw表示營養(yǎng)鹽吸收長度，m；k表示綜合衰減系數(shù)，m-1；Vf表示質量傳輸系數(shù)，m/s；Q表示流量，m3/s；W表示水面寬度，m；U表示吸收速率，g/（m2·s）；C表示營養(yǎng)鹽濃度，mg/L.

對營養(yǎng)鹽綜合衰減系數(shù)k值的估算，現(xiàn)有研究基本上都是在示蹤劑（或營養(yǎng)鹽）濃度達到平穩(wěn)狀態(tài)時，利用投加點下游多個點位的營養(yǎng)鹽濃度Cx及其離開投加點距離x，采用回歸分析得到［15-16］.但由于每個恒定連續(xù)投加示蹤實驗過程僅得到一個k值，即僅能獲得一組Sw、Vf和U，因此無法表現(xiàn)營養(yǎng)螺旋指標的動態(tài)變化性.

2.2.2 動態(tài)營養(yǎng)螺旋指標

（2） 添加氨氮動態(tài)螺旋指標

在對營養(yǎng)鹽濃度衰減變化規(guī)律的研究中，為消除物理稀釋作用帶來的影響，通常將樣本添加營養(yǎng)鹽與相應的保守示蹤劑濃度相除，當比值小于混合溶液中營養(yǎng)鹽與示蹤劑濃度比值時，表明營養(yǎng)鹽因物理化學或生物化學作用而發(fā)生了衰減［9，17］.為揭示吸附動力學特性，不妨將作為添加營養(yǎng)鹽，計算各樣本的綜合衰減系數(shù)kw-add-dyn，即

由于kw-add-dyn的動態(tài)變化性，可知式（5）中Sw-add-dyn是動態(tài)指標.此時，添加營養(yǎng)鹽NH4+-N的動態(tài)濃度表示為:

（3） 氨氮背景濃度螺旋指標

根據(jù)采樣點濃度-時間過程曲線上各樣本Sw-add-dyn及其相應的-Ntot-dyn］計算值，采用線性回歸分析技術，對Sw-add-dyn～-Ntot-dyn進行線性擬合，并將擬合直線延伸，使其與縱坐標軸（即Sw-add-dyn）相交，相應截距即為背景濃度對應的營養(yǎng)螺旋長度Sw-amb.由此，得到-N背景濃］度對應的質量傳輸系數(shù)和吸收速率，分別為:

式中:Uamb表示NH4+-N背景濃度相應的吸收速率，g/（m2·s）；Vf-amb表示背景濃度相應的質量傳輸系數(shù)，m/s；其他變量含義同上.

（4） 氨氮總動態(tài)螺旋指標

式中:Utot-dyn表示總動態(tài)吸收速率，g/（m2·s）；Vf-tot-dyn表示總動態(tài)質量傳輸系數(shù)，m/s.

2.3 氨氮吸收動力學模型

Covino等［10-11］采用Michaelis-Menten動力學模型（即M-M方程），模擬-N吸收動力學特征.這里，不妨也采用M-M方程模擬-N吸收的動力學過程，即

式中:U表示NH4+-N的總動態(tài)吸收速率Utot-dyn，g/（m2·s）；Umax表示最大吸收速率，g/（m2·s）；Km表示半飽和常數(shù)，mg/L；C表示溪流-N的總動態(tài)濃度［NH4+-Ntot-dyn］，mg/L.

由式（3）中U、V的對應關系，不妨將Vf-tot-dyn采用下式進行擬合，即

式中:Vf表示-N的動態(tài)質量傳輸系數(shù)（m/s）；其他變量含義同上.

總之，借助Sw-add-dyn、Utot-dyn和Vf-tot-dyn以及吸收動力學模型，可以定量展示溪流-N營養(yǎng)鹽從背景濃度到飽和濃度的變化區(qū)間內，相應滯留能力的動態(tài)變化性及其動力學特征.

3 結果與討論

3.1 NH4-N與Cl-濃度-時間過程

圖1-N 、Cl-濃度以及-N:Cl-比值的時間過程Fig.1 Time series of-N ， Cl-concentrations and the ratio of-N :Cl-at each site

示蹤實驗中保守示蹤劑Cl-與添加營養(yǎng)鹽-N的濃度-時間過程以及-N:Cl-比值的變化情況，見圖1.

由圖1可見，采樣點A的Cl-、-N濃度都較下游3個采樣點顯著偏高；而采樣點B、C和D的Cl-、-N濃度峰值的變化趨勢大體相近，而且濃度-時間過程BTCs拖尾現(xiàn)象也都較為嚴重.一些研究認為，溪流中溶質濃度-時間過程分布曲線的尾部形狀，主要受暫態(tài)存儲區(qū)以及暫態(tài)存儲區(qū)與溪流流動水體之間交換作用的控制［18-19］.根據(jù)圖1的拖尾現(xiàn)象，可以初步判斷，溪流實驗段存在一定的暫態(tài)存儲作用.

3.2 背景濃度營養(yǎng)螺旋指標

圖2 各采樣點位Sw-add-dyn與-Ntot-dyn擬合曲線Fig.2 Linear regression of Sw-add-dynversus-Ntot-dyn

回歸直線與縱坐標軸（Sw-add-dyn）的截距，即為-N背景濃度相應的吸收長度Sw-amb（圖2）.于是，由式（11）和式（12），進一步計算得到背景濃度值相應的Uamb和Vf-amb，見表1.吸收長度Sw是表征溪流營養(yǎng)鹽滯留能力的重要指標，該值越大，意味著溪流對營養(yǎng)鹽的滯留能力越弱.本研究中，從投加點O到采樣點D 的溪流總長度為283m.由表1，僅有采樣點C背景濃度相應的Sw-amb超過了該值.整個實驗段-N背景濃度相應的Sw-amb平均值為177.41m，與示蹤實驗所在的一級支流總長度相比，Sw-amb明顯較小，意味著源頭溪流對于-N仍具有一定的滯留能力，這對農業(yè)非點源氮素截留和轉化是有利的.

表1 各采樣點背景濃度相應的營養(yǎng)螺旋指標Table 1 Nutrient spiraling parameters corresponding to the ambient concentrations at each site

3.3 總動態(tài)螺旋指標及其擬合

在計算得到Sw-add-dyn后，利用式（6）計算相應的Vf-add-dyn，并在由式（9）計算得到動態(tài)的添加營養(yǎng)鹽NH4+-Nadd-dyn濃度后，根據(jù)式（7）進一步計算得到Uadd-dyn.在此基礎上，再由式（13）和式（14）分別計算總動態(tài)螺旋指標Utot-dyn和Vf-tot-dyn，進而可以描繪出Utot-dyn～NH4+-Ntot-dyn及Vf-tot-dyn～-Ntot-dyn對應的關系.其中，針對Utot-dyn～-Ntot-dyn關系，考慮利用式（15）的M-M方程進行近似擬合，95%置信水平及相應的擬合結果，見圖3.

由圖3可見，最大吸收速率（Umax）的最大值出現(xiàn)在采樣點A，最小值則出現(xiàn)在采樣點D，總體上表現(xiàn)出沿水流前行方向下降的變化特點，而且，隨-Ntot-dyn濃度的增大，每個采樣點Umax增加的幅度也都逐漸減小，與低濃度時吸附速度相對更高的一般規(guī)律相吻合.4個采樣點相應的Umax/Uamb比值分別為3.63、3.14、5.75和2.03，Km/-Namb］比值分別為1.60、1.88、5.03和1.10.從擬合的效果看，采樣點D擬合效果最佳，決定系數(shù)r2最大（0.84）；其次是采樣點C，決定系數(shù)r2達0.74.雖然采樣點B擬合的 r2值僅為0.40，但已基本能夠展示-N從背景濃度到飽和濃度水平的Utot-dyn～-Ntot-dyn動態(tài)變化關系.相較而言，由于滿足條件的樣本都集中在較低濃度范圍，采樣點A的擬合效果和可靠性相對較為不足.從半飽和常數(shù)Km來看，采樣點A、B和D差別不大，且都明顯低于采樣點C.

圖3 95%置信水平下Utot-dyn～Ntot-dyn關系的M-M方程模擬結果Fig.3 M-M model fits for Utot-dynversus-Ntot-dynunder 95% confidence intervals

圖4 95%置信水平下Vf-tot-dyn～-Ntot-dyn關系的M-M方程模擬結果Fig.4 M-M model fits for Vf-tot-dynversus-Ntot-dynunder 95% confidence intervals

95%置信水平下4個采樣點Vf-tot-dyn～-Ntot-dyn關系的擬合結果，見圖4.各采樣點相應的決定系數(shù)r2，基本都高于相應采樣點Utot-dyn～-Ntot-dyn擬合結果，特別是采樣點D，相應的r2值高達0.97，而且18個樣本的Vf-tot-dyn值基本都處在一條光滑下降的曲線上.采樣點B和C的Vf-tot-dyn～-Ntot-dyn關系曲線，也都呈現(xiàn)出較強的規(guī)律性.盡管采樣點A 的決定系數(shù)r2達到了0.52，但從數(shù)據(jù)分布的情況看，絕大部分數(shù)據(jù)都集中在接近背景濃度的范圍內，明顯缺乏高于背景濃度的樣本數(shù)據(jù)信息，而且擬合曲線在形狀上受-Ntot-dyn］=37.62mg/L所控制.事實上，Covino等［10］在對-N養(yǎng)分螺旋指標動態(tài)變化性的研究中，也曾出現(xiàn)因第一個采樣點滿足條件-N:Cl-］樣本≤［NO3—N:Cl-］混合要求的樣本數(shù)過少，而導致無法展示Sw-add-dyn～-Ntot-dyn、Vf-tot-dyn～-Ntot-dyn關系曲線的情況.

3.4 討論

從圖3和圖4，隨著離投加點O距離的增大，Utot-dyn與-Ntot-dyn、Vf-tot-dyn與NH4+-Ntot-dyn的95%置信水平變化區(qū)間減小，特別是在采樣點D，-Ntot-dyn不同動態(tài)濃度的Utot-dyn或Vf-tot-dyn逐漸趨向于同一曲線.筆者以為，這可能與所投加的-N到達采樣點D時濃度已相對較低有關.Covino等［10-11］在對-N研究中，也發(fā)現(xiàn)了類似規(guī)律.上述情況表明，在采用TASCC方法開展源頭溪流營養(yǎng)鹽滯留特征動態(tài)變化性分析時，選擇更長的溪流段或許更為合適，特別是第一個采樣點距離投加點應適當更遠一些.此外，Covino等［12］在對不同背景濃度的小河流研究中發(fā)現(xiàn)-N背景濃度越低的小河流，Utot-dyn與-Ntot-dyn、Vf-tot-dyn與NO3--Ntot-dyn動態(tài)變化的規(guī)律性越好.事實上，對于營養(yǎng)鹽背景濃度較高，特別是處于或接近飽和狀態(tài)的溪流水體，由于顆粒物的吸附點位數(shù)已相當少，加之原先吸附在顆粒表面的由于帶正電荷，可能與溪水中的產生靜電斥力作用，從而導致溪水中-N吸收作用減弱和吸收速率下降［20］.于是，一些在極低濃度時表現(xiàn)出的-N吸收特征，在高濃度環(huán)境下難以展示出來.

4 結論

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Ammonium retention and uptake kinetics process in an agricultural headwater stream based on TASCC approach.

LI Ru-zhong*， DONG Yu-hong， QIAN Jing （School of Resources and Environmental Engineering， Hefei University of Technology， Hefei 230009， China）. China Environmental Science， 2015，35（5）：1502～1510

In the present work， instantaneous additions of conservative （NaCl） and non-conservative nutrient （NH4Cl）tracers were conducted to characterize ammonium retention dynamics and uptake kinetics in a typical agricultural draining canal， in Nanfeihe River of Chaohu Lake basin. Furthermore， tracer additions for spiraling curve characterization （TASCC）and nutrient spiraling metrics were used to describe-Nretention dynamics， while the Michaelis-Menten kinetic model was utilized to characterize-Nuptake kinetics. Results showed that the ambient uptake length （Sw-amb） of the study reach ranged from 93.94to 295.54m with an average of 177.41m， the ambient uptake velocity （Vf-am） from 0.16to 0.38mm/s averaging 0.26mm/s， and the ambient areal uptake rate （Uamb） from 0.16to 0.38mg/（m2·s） averaging 0.26mg/（m2·s）. The Michaelis-Menten kinetic modeling identified the maximum-N uptake （Umax） of 0.59～1.38mg/（m2·s）， and half-saturation constants （Km） of 1.10～5.03mg/L. Dynamic variations of Sw-add-dyn， Utot-dynand Vf-tot-dynfrom ambient to saturation demonstrated the feasibility and effectiveness of TASCC approach for characterization of NH+4-N retention dynamics and uptake kinetics in an agricultural headwater stream.

headwater stream；ammonium retention；uptake kinetic；TASCC （tracer additions for spiraling curve characterization） approach

X522

A

1000-6923（2015）05-1502-09

李如忠（1970-），男，安徽蚌埠人，教授，博士后，主要從事水環(huán)境保護與修復機制研究.發(fā)表論文130余篇.

2014-10-08

國家自然科學基金項目（51179042）

* 責任作者， 教授， Lrz1970@163.com