高頻感應(yīng)等離子場(chǎng)中液滴運(yùn)動(dòng)蒸發(fā)過(guò)程模擬

王藝霖++許戀斯

摘 要：建立在高頻感應(yīng)熱等離子體環(huán)境下單個(gè)溶液液滴的運(yùn)動(dòng)蒸發(fā)模型，采用數(shù)值計(jì)算的方法模擬了液滴在等離子體射流中的運(yùn)動(dòng)和傳熱過(guò)程，分析了不同操作參數(shù)對(duì)液滴運(yùn)動(dòng)蒸發(fā)過(guò)程的影響.結(jié)果表明：液滴初始入射尺寸越小，表面溶質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到飽和狀態(tài)所用時(shí)間越短；初始入射速度越快，表面溶劑蒸發(fā)速度越快，溶質(zhì)結(jié)晶析出時(shí)間越短；入射角較大時(shí)，液滴會(huì)被反向渦流卷吸，表面濃度達(dá)到飽和狀態(tài)的時(shí)間較長(zhǎng).

關(guān)鍵詞：高頻感應(yīng)熱等離子場(chǎng)； 液滴蒸發(fā)； 入射參數(shù)； 數(shù)值模擬

中圖分類(lèi)號(hào)： TK 124 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

溶液注入熱等離子噴涂（solution precursor plasma spray，SPPS）對(duì)傳統(tǒng)熱噴涂技術(shù)進(jìn)行了改進(jìn)，具有前驅(qū)體溶液化學(xué)組分的可控性和材料選用的靈活性等諸多優(yōu)點(diǎn)[1].目前，SPPS技術(shù)中較多使用直流（DC）熱等離子炬作為等離子體的發(fā)生器，但是其使用壽命受到電極腐蝕和燒損的限制[2]，而高頻（rapidfrequency，RF）感應(yīng)熱等離子炬是通過(guò)高頻電磁場(chǎng)的感應(yīng)作用加熱氣體產(chǎn)生等離子體，具有無(wú)電極消耗、環(huán)保無(wú)污染等優(yōu)勢(shì).本文通過(guò)討論RF感應(yīng)熱等離子炬加熱氣體產(chǎn)生等離子體，建立了單個(gè)溶液液滴運(yùn)動(dòng)的蒸發(fā)模型，忽略液滴內(nèi)部的溫度梯度，采用數(shù)值計(jì)算的方法模擬了液滴在RF射流中的運(yùn)動(dòng)和傳熱，通過(guò)改變?nèi)肟诘牟僮鲄?shù)研究液滴的運(yùn)動(dòng)蒸發(fā)過(guò)程.

1 物理問(wèn)題及數(shù)學(xué)模型

高頻感應(yīng)熱等離子炬中，材料的前驅(qū)體溶液液滴是通過(guò)內(nèi)氣攜帶，經(jīng)過(guò)霧化噴口進(jìn)入熱等離子體射流場(chǎng).圖1為利用高頻感應(yīng)熱等離子炬的SPPS過(guò)程[3].液滴進(jìn)入熱等離子體后，溶劑加熱蒸發(fā)，溶質(zhì)濃度升高，飽和后溶質(zhì)開(kāi)始結(jié)晶析出.因?yàn)橐旱蔚娜肷鋮?shù)改變，到達(dá)基板后的情況也各不相同，這樣也會(huì)影響到涂層的質(zhì)量.本文研究不同的液滴入射參數(shù)對(duì)液滴運(yùn)動(dòng)蒸發(fā)產(chǎn)生的影響，所以當(dāng)液滴表面濃度達(dá)到溶液的臨界飽和濃度時(shí)即可停止計(jì)算.為簡(jiǎn)化計(jì)算模型，對(duì)其進(jìn)行如下假設(shè)：① 液滴內(nèi)部溫度均勻；② 液滴自身進(jìn)行球?qū)ΨQ(chēng)蒸發(fā)；③ 對(duì)液滴表面的蒸發(fā)氣相混合層應(yīng)用準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)分析；④ 不考慮液滴對(duì)熱等離子體的反向作用，也不考慮多個(gè)液滴間的碰撞、影響和二次霧化作用；⑤ 僅考慮熱等離子體對(duì)液滴的影響和氣體阻力作用；⑥ 液滴在流場(chǎng)中的重力、熱泳力作用、熱等離子體的稀薄氣體效應(yīng)均予以忽略.

圖2為高頻感應(yīng)熱等離子炬簡(jiǎn)圖[11]，采用三重石英同心管，工作氣體為氬氣（Ar），三股氬氣分別以?xún)?nèi)氣、中氣和邊氣進(jìn)入炬內(nèi).圖2中：L1、L2分別為工作氣體抵達(dá)RF場(chǎng)的最近位移和最遠(yuǎn)位移；L3為同心管的長(zhǎng)度；r1、r2、r3分別為內(nèi)氣、中氣和邊氣的運(yùn)動(dòng)區(qū)域半徑；R0、RC分別為同心管的內(nèi)徑以及感應(yīng)線圈的半徑.等離子體工作氣體的初始溫度為300 K，三股氬氣的體積流量Q1、Q2、Q3分別為2、4、29 L·min-1，激勵(lì)電流頻率為3 MHz，輸入功率為5 kW.

1.1 液滴運(yùn)動(dòng)蒸發(fā)模型

從圖1可看出，液滴沿軸向進(jìn)入熱等離子射流中，受到環(huán)境溫度加熱，溶劑蒸發(fā)，溶質(zhì)結(jié)晶析出.通過(guò)建立液滴的運(yùn)動(dòng)蒸發(fā)模型確定液滴在RF感應(yīng)熱等離子體中表面溫度和液滴半徑的變化.動(dòng)量和質(zhì)量方程為[4]

Ut=3CDρ∞8rsρLU∞-UU∞-U（1）

Vt=-3CDρ∞8rsρLV2（2）

rst = -m·4πρLr2s

（3）

式中：U、V、rs分別為液滴的軸向速度、徑向速度和瞬態(tài)半徑；U∞、ρ∞分別為熱等離子體的速度和密度；m·為液滴表面質(zhì)量蒸發(fā)率；CD為液滴阻力系數(shù)[5]；ρL為液滴密度；t為時(shí)間.

液滴沿對(duì)稱(chēng)軸方向進(jìn)入熱等離子體內(nèi)，所以等離子體的軸向速度占主要作用.在徑向動(dòng)量方程中較小的等離子體徑向速度分量予以忽略.

根據(jù)以上方程可得出等離子體中液滴表面溫度和自身尺寸變化情況.在蒸發(fā)時(shí)液滴表面是水蒸氣和環(huán)境工作氣體的二元混合物，在氣相特征常數(shù)比液相大的前提下，求解表面質(zhì)量蒸發(fā)率時(shí)可對(duì)液滴表面氣相層應(yīng)用準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)分析，并假設(shè)液滴的傳熱傳質(zhì)過(guò)程處于準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)過(guò)程.

在液滴表面的氣相混合層中，因?yàn)闊崃亢唾|(zhì)量傳遞導(dǎo)致薄膜表面和周?chē)h(huán)境的分子運(yùn)動(dòng)相同，所以，通過(guò)熱量和質(zhì)量擴(kuò)散的液滴表面蒸發(fā)氣體的質(zhì)量蒸發(fā)率也相等，表達(dá)式分別為[6]

m·M=2πρgDrsShln（1+BM）（4）

m·T=2πλgCpvrsNuln（1+BT）

（5）

式中：m·M、m·T分別為通過(guò)質(zhì)量和熱量擴(kuò)散的液滴表面蒸發(fā)氣體的質(zhì)量蒸發(fā)率；ρg、λg、Cpv分別為液滴表面薄膜混合物的平均密度、平均導(dǎo)熱系數(shù)和平均比熱容；D為氣體擴(kuò)散系數(shù)；Sh、Nu分別為舍伍德數(shù)和努塞爾數(shù)；BM、BT分別為質(zhì)量傳遞系數(shù)和熱量傳遞系數(shù).

BM=mvs-mv∞1-mvs，

BT=Cpv（T-Ts）L+Qgm·T

（6）

式中：mvs為液滴表面的溶劑蒸氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)；mv∞為無(wú)窮遠(yuǎn)處熱等離子體來(lái)流的蒸氣質(zhì)量分?jǐn)?shù)；

L為蒸發(fā)過(guò)程中的汽化潛熱；T、Ts分別為等離子體環(huán)境溫度和液滴表面溫度.

單個(gè)液滴蒸發(fā)時(shí)mv∞=0，mvs=PvsMv/（P∞M—），其中：Mv、M—分別為溶劑蒸氣的分子質(zhì)量和液滴表面混合物的平均分子量；P∞為熱等離子體的環(huán)境壓力；Pvs為液滴表面的飽和蒸氣壓力.

根據(jù)式（4）、（5）求出液滴表面質(zhì)量蒸發(fā)率后，假設(shè)初始B0T值，經(jīng)過(guò)迭代計(jì)算，當(dāng)BT-B0T<εB時(shí)，即可求出BT.

對(duì)于無(wú)蒸發(fā)的球形液滴，液滴表面?zhèn)鳠峒皵U(kuò)散層的厚度表達(dá)式分別為[7]

δT0=2rsNu0-2， δM0=2rsSh0-2

（7）

式中，Nu0、Sh0分別為相應(yīng)特征常數(shù)的初始值.

基于傳統(tǒng)薄膜模型，式（7）可用于蒸發(fā)液滴的計(jì)算，而由于在液滴和熱等離子體射流之間存在斯蒂芬流，會(huì)對(duì)層流邊界層的厚度產(chǎn)生影響.因此引入薄膜修正系數(shù)FT、FM，即

F（B）=（1+B）0.7ln（1+B）B（8）

FM=F（BM）， FT=F（BT）（9）

FT=δTδT0， FM=δMδM0

（10）

通過(guò)引入薄膜修正系數(shù)，Nu和Sh的最終求解表達(dá)式如表1所示，其中：f（Re）為考慮了Re影響的修正因子，當(dāng)1

式中，λ∞、Cpl分別為等離子場(chǎng)的導(dǎo)熱系數(shù)和液滴自身的比熱容.

利用上述公式進(jìn)行計(jì)算后，可求出最終傳入液滴內(nèi)部的熱量，進(jìn)而求得液滴表面的瞬時(shí)溫度，最后聯(lián)立液滴的動(dòng)量方程組求得液滴在RF感應(yīng)熱等離子體內(nèi)的半徑變化.

1.2 液滴表面混合層的物性計(jì)算

液滴表面混合層主要成分是液滴受熱蒸發(fā)產(chǎn)生的溶劑蒸氣和周?chē)鸁岬入x子工作氣體，其物性隨著溫度和組分的變化而改變.根據(jù)“1/3”法則（平均參數(shù)系數(shù)Ar=1/3）[12]可獲得其定性溫度T和蒸氣濃度ms的表達(dá)式分別為

平均密度和平均比熱容的計(jì)算表達(dá)式分別為

二元混合氣體的黏度根據(jù)ChapmanEnskog動(dòng)力理論可近似表示為[8]

式中：yi為各組分的摩爾分?jǐn)?shù)；μi為各組分的動(dòng)力黏度；φij為組分的結(jié)合因子，可根據(jù)Sutherland分子動(dòng)力理論模型推算其數(shù)值解[8].

混合氣體的導(dǎo)熱率λ可根據(jù)Wassilijewa提出的混合氣體熱導(dǎo)率方程[9]表示為

式中：λi為各組分氣體的導(dǎo)熱系數(shù)；Aij為組分的

結(jié)合參數(shù)，根據(jù)Mason和Saxena的修正式，可得出Aij=φij.

在傳熱過(guò)程中水蒸氣擴(kuò)散在熱等離子體中，

水蒸氣擴(kuò)散系數(shù)采用Fuller等提出的經(jīng)驗(yàn)公式求解[8]，即

式中：MAB為折合相對(duì)分子質(zhì)量；P為壓力；∑γ為分子的擴(kuò)散體積，可通過(guò)原子的擴(kuò)散體積（無(wú)量綱）相加進(jìn)行求解，相關(guān)原子和簡(jiǎn)單分子擴(kuò)散體積如表2所示.

式中，MA、MB分別為組分A、B的相對(duì)分子質(zhì)量.

2 計(jì)算結(jié)果及分析

2.1 計(jì)算參數(shù)選取

本文所用的模擬對(duì)象是ZrO（CH3COO）2溶液液滴，液滴達(dá)到臨界過(guò)飽和濃度后，溶質(zhì)分解，在液滴表面形成ZrO2并結(jié)晶析出.溶液的物性參數(shù)計(jì)算參考文獻(xiàn)[10].

液滴的入射參數(shù)選取參考相關(guān)的實(shí)驗(yàn)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)[11]，液滴由噴嘴噴出的尺寸范圍為1～100 μm，入射速度范圍為5～60 m·s-1，噴嘴出口處的液滴平均尺寸約為40 μm，平均速度為10 m·s-1.

2.2 液滴初始入射尺寸對(duì)其蒸發(fā)過(guò)程的影響

本小節(jié)主要考察的影響因素是液滴的初始入射尺寸.液滴的初始溫度為300 K，軸向入射速度為10 m·s-1，所選擇的液滴入射尺寸分別為10、20、30、40、50、60、80、100 μm，比較這些尺寸的液滴進(jìn)入熱等離子體后液滴的半徑R變化.

圖3、4分別表示中等尺寸（30～60 μm）的液滴和其它較小或較大尺寸的液滴半徑變化，圖中R、R0分別表示等離子場(chǎng)中液滴自身尺寸和液滴的初始入射尺寸.由圖中可以看出：中等尺寸的液滴隨著尺寸的增大，半徑的變化并不明顯，而自身蒸發(fā)所需時(shí)間卻逐漸增加；尺寸較大的液滴初始軸向動(dòng)量較小，在等離子體低溫區(qū)停留時(shí)間較長(zhǎng)，表面溶質(zhì)析出所需時(shí)間也較長(zhǎng)，所以半徑變化較??；相反，尺寸較小的液滴可以迅速吸收環(huán)境熱量，受熱比較充分，液滴表面溶質(zhì)達(dá)到飽和濃度所需的時(shí)間較短，半徑變化也較大.

2.3 液滴初始入射速度對(duì)其蒸發(fā)過(guò)程的影響

本小節(jié)模擬了不同的初始入射速度下液滴的運(yùn)動(dòng)蒸發(fā)情況.霧化液滴的入口位于熱等離子體射流的中心點(diǎn)；液滴初始溫度為300 K；所考察的液滴尺寸為40 μm；液滴的初始入射速度分別為5、10、15、20、25、30、40 m·s-1.

為了分析初始入射速度對(duì)液滴在RF感應(yīng)熱等離子體中運(yùn)動(dòng)蒸發(fā)的作用，將模擬結(jié)果分成高速和低速.圖5、6分別為較低速液滴、較高速液滴的半徑變化.從圖中可以看出，由于環(huán)境熱量等因素，液滴在RF感應(yīng)熱等離子體中運(yùn)動(dòng)吸熱，溶劑蒸發(fā)，液滴尺寸也會(huì)隨之改變.在液滴進(jìn)入熱等離子場(chǎng)的初始階段，液滴經(jīng)歷的環(huán)境溫度較低，表面溶劑蒸發(fā)速率也較低，所以半徑變化率較??；當(dāng)液滴進(jìn)入較高溫度的環(huán)境時(shí)，表面溶劑蒸發(fā)速率加快，液滴的尺寸迅速減小，當(dāng)表面有溶質(zhì)析出時(shí)停止計(jì)算.液滴的初始入射速度越大，液滴抵達(dá)熱等離子體高溫核心區(qū)域能力越強(qiáng)，表面的溶劑蒸發(fā)速率也加快，半徑的變化也越小，最終溶質(zhì)結(jié)晶析出所需要的時(shí)間越短.

2.4 液滴初始入射角對(duì)其蒸發(fā)過(guò)程的影響

在高頻感應(yīng)熱等離子射流場(chǎng)中，液滴霧化入口會(huì)因?yàn)闊岬入x子體的工作氣體入射速度的不同而產(chǎn)生若干大小不等的反向渦流，部分霧化液滴會(huì)以一定入射角進(jìn)入熱等離子體[11].圖7為液滴入射角示意圖.為了研究霧化液滴的入射角對(duì)其蒸發(fā)運(yùn)動(dòng)過(guò)程的影響，定義入口軸線與r軸的夾角θ為液滴的入射角，定義正方向?yàn)槔@r軸的逆時(shí)針?lè)较?由于在RF感應(yīng)熱等離子體射流場(chǎng)中溫度和速度呈軸對(duì)稱(chēng)分布，所以?shī)A角θ主要在0°～90°之間.

模擬的液滴入射參數(shù)為：液滴半徑為40 μm；入射速度為10 m·s-1；液滴的初始入射角θ分別取為0°、5°、10°、15°、20°、25°；液滴初始溫度為300 K.

圖8為液滴在高頻熱等離子場(chǎng)中不同入射角下的運(yùn)動(dòng)軌跡，其中：Y為軸向距離；X為徑向距離.入射角較小的液滴能夠較早地進(jìn)入RF感應(yīng)熱等離子區(qū)域.以入射角θ=5°的液滴為例，其運(yùn)動(dòng)軌跡的軸向距離較入射角θ=0°明顯縮短；入射角較大的液滴，因?yàn)殪F化噴口附近存在反向渦流，運(yùn)動(dòng)軌跡軸向距離的變化并不明顯，而徑向距離則明顯增加，而且液滴的整個(gè)軌跡呈現(xiàn)彎曲的現(xiàn)象；入射角適中的液滴，其運(yùn)動(dòng)軌跡的軸向距離隨著入射角的增加而逐漸縮短，徑向距離則因?yàn)槿肷浣堑脑黾佣饾u拉長(zhǎng).

圖9為不同入射角液滴的半徑變化.由于液滴在穿過(guò)熱等離子體中運(yùn)動(dòng)時(shí)，表面受熱，溶劑蒸發(fā)，自身半徑也會(huì)隨之改變.液滴進(jìn)入等離子環(huán)境的初期所經(jīng)歷的環(huán)境溫度較低，表面溶劑蒸發(fā)率也較低，半徑的變化并不明顯.當(dāng)液滴深入到較高

溫度的熱等離子環(huán)境時(shí)，液滴表面溫度升高，溶劑受熱蒸發(fā)速率加快，液滴半徑也迅速變小，直到表面有溶質(zhì)析出為止.對(duì)于入射角較大的液滴，其在運(yùn)動(dòng)過(guò)程的前期因?yàn)榧訜岢浞郑旱巫陨戆霃阶兓草^??；而在后期液滴穿出熱等離子區(qū)域后不能得到有效的加熱，液滴的溶質(zhì)析出時(shí)間也會(huì)延長(zhǎng).

3 結(jié) 論

（1） 在高頻感應(yīng)熱等離子噴涂過(guò)程中，液滴的入射尺寸越小，表面溶質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到飽和的時(shí)間也越短；入射尺寸較小的液滴進(jìn)入熱等離子體后受熱蒸發(fā)速率加快，尺寸變化也越大.

（2） 液滴的初始入射速度越大，液滴可以到達(dá)熱等離子體高溫核心區(qū)域的能力越強(qiáng)，表面的溶劑蒸發(fā)速率也加快，半徑變化也越小.

（3） 入射角適中或較?。é?lt;20°）的液滴所經(jīng)歷的環(huán)境溫度隨著角度增大而增大，而且入射角越大，液滴表面溶劑蒸發(fā)速度也會(huì)越快，溶質(zhì)析出所需時(shí)間越短；液滴因?yàn)槭軣岵怀浞郑旱伪砻嫘枰^長(zhǎng)的時(shí)間才能達(dá)到飽和狀態(tài).

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