光磁相互作用及自旋極化的光學調(diào)控

金鉆明，馬紅，馬國宏*

1.上海大學理學院物理系上海200444 2.山東師范大學物理與電子科學學院山東250014

光磁相互作用及自旋極化的光學調(diào)控

金鉆明1，馬紅2，馬國宏1*

1.上海大學理學院物理系上海200444 2.山東師范大學物理與電子科學學院山東250014

近年來，超短激光脈沖的發(fā)展為人們在極端時間尺度上研究光與物質(zhì)的相互作用提供了有效工具。皮秒時間尺度上研究磁有序材料中的自旋動力學過程已經(jīng)成為凝聚態(tài)物理研究的熱點，促進了自旋電子學的發(fā)展。本論文基于飛秒激光抽運–探測技術(shù)，介紹了半導體及其納米結(jié)構(gòu)中光注入自旋極化及其弛豫過程；綜述了鐵磁性薄膜中的超快退磁，激光誘導磁阻尼進動和逆法拉第效應；利用太赫茲脈沖的磁場分量，研究了反鐵磁晶體中自旋共振模式的激發(fā)，相干控制以及自旋重取向的探測；最后介紹了超快光譜用于研究多鐵性材料中電子、晶格和自旋間的耦合。了解不同材料在超快時間尺度上的磁光、光磁效應的最新進展，有助于在磁有序的超快光控制研究領域做出原創(chuàng)性的工作。

自旋電子學；超快光譜；太赫茲；半導體及納米結(jié)構(gòu)；鐵磁薄膜；反鐵磁晶體；多鐵性薄膜；超快退磁；逆法拉第效應；相干控制；自旋流

目錄

I.引言212

II.基本概念及研究進展213

A.半導體及其納米結(jié)構(gòu)中自旋極化弛豫動力學213

1.光學取向注入自旋213

2.自旋相干時間214

3.實驗技術(shù)215

4.電子自旋弛豫機制217

5.研究進展217

B.過渡金屬及合金薄膜中光磁動力學219

1.三溫度模型219

2.磁化矢量的動力學221

3.研究進展223

C.反鐵磁單晶中光磁相互作用224

1.光誘導自旋的瞬態(tài)極化224

2.THz脈沖激發(fā)自旋共振226

3.自旋相干控制228

D.多鐵性薄膜超快動力學231

1.電–聲–磁相互作用232

2.光致瞬態(tài)應變233

III.總結(jié)與展望234

致謝235

235

I.引言

20世紀初，施特恩和格拉赫在實驗上，首次觀察到電子自旋的存在，當時并沒有提出“自旋”這一概念[1]。1925年，G.Uhlenbeck和S.Goudsmit根據(jù)堿金屬原子光譜的雙線結(jié)構(gòu)和反常的Zeeman效應，提出了基本粒子的自轉(zhuǎn)與相應角動量概念[2]。63年后，A.Fert等發(fā)現(xiàn)巨磁電阻效應（GMR）[3，4]，1991年自旋閥的發(fā)明，開啟了自旋電子學器件時代。GMR效應的發(fā)現(xiàn)解決了制造大容量、小體積硬盤最棘手的弱信號讀取問題。根據(jù)GMR效應，人們制造出了更加靈敏的數(shù)據(jù)讀頭，制作的硬盤存儲器容量可以提高三個數(shù)量級，這引發(fā)了計算機存儲的變革。1995年科學家在磁隧道結(jié)結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)了隧道磁阻效應（TMR）[5，6]，制造出更先進的磁隨機存儲器（MRAM）。使用這種存儲器，數(shù)據(jù)在斷電情況下不會丟失?？v觀自旋電子學的發(fā)展歷程，另一個重要的分支是半導體材料，1990年提出自旋晶體管的概念，2010年已初步實現(xiàn)新概念的自旋量子器件，自旋電子學已經(jīng)成為國際研究熱點領域之一。Albert Fert和Peter Grnberg因發(fā)現(xiàn)GMR效應的突出貢獻，榮膺2007年的諾貝爾物理學獎。更詳細的內(nèi)容可參閱焦正寬、曹光旱撰寫的《磁電子學》[7]。關(guān)于鐵磁性薄膜的磁性介紹，特別是金屬自旋電子學方面的工作可以參閱翟宏如等的《自旋電子學》[8]，韓秀峰等的《自旋電子學導論》[9]。

目前，信息處理過程主要是通過讀/寫磁頭中線圈的電流來實現(xiàn)信息的寫入和讀取。如果要記錄信息，就需要把磁性物質(zhì)的磁極反轉(zhuǎn)，常用的方式是用外加磁場。與CD-ROM用光束反射率的不同來判斷數(shù)據(jù)是1還是0，磁光效應是通過反射或透射光的“旋轉(zhuǎn)角”來判斷反射光隨磁化取向不同而產(chǎn)生的變化，稱為磁光克爾效應或法拉第效應，只要知道此旋轉(zhuǎn)角的變化就可判斷數(shù)據(jù)是0還是1。然而，目前仍存在兩個不足，一是磁頭的磁感應過程相對較慢，限制了數(shù)據(jù)的讀寫速度；二是磁介質(zhì)的存儲密度受到磁性顆粒大小的限制[10]。光輔助磁光介質(zhì)存儲技術(shù)，使用激光熱輔助手段將數(shù)據(jù)記錄到具有高穩(wěn)定性的介質(zhì)上，隨后快速冷卻，使已寫入的數(shù)據(jù)變得穩(wěn)定。由于并不能夠脫離讀寫磁頭，讀寫速度和磁介質(zhì)存儲密度的提高受到限制。此外要求激光對“寫入位”加熱而對周圍“記錄位”又不能產(chǎn)生影響，所以激光束必須滿足苛刻的空間限制條件。磁介質(zhì)中信息的存儲速度不斷提高的需求，電流產(chǎn)生磁場脈沖固有極限的突破等都激發(fā)人們通過“非磁場”的方法，去實現(xiàn)電子自旋的操控[11～13]。

1996年Beaurepaire和Bigot等利用60 fs的激光脈沖實現(xiàn)了鎳薄膜中亞皮秒的退磁過程[14]。在隨后的近20年里，自旋的“超快光學控制”逐漸成為凝聚態(tài)物理一個既充滿挑戰(zhàn)，又極具爭議的研究領域[11]。

根據(jù)材料體系的不同，本文綜述了飛秒激光在半導體及其納米結(jié)構(gòu)、鐵磁薄膜、反鐵磁單晶和多鐵性薄膜等四類材料體系中實現(xiàn)電子自旋的激發(fā)，探測與控制。超短脈沖對自旋的探測與控制已經(jīng)對未來自旋電子學的發(fā)展起到重要的作用。

II.基本概念及研究進展

A.半導體及其納米結(jié)構(gòu)中自旋極化弛豫動力學

目前，以荷電性為基礎的傳統(tǒng)半導體電子器件的運行速度和集成度仍然以摩爾（Moore）律蓬勃發(fā)展。但是，隨著器件尺寸的不斷縮小，量子效應越來越明顯，并嚴重地制約著傳統(tǒng)電子學的發(fā)展，因此必須尋找傳統(tǒng)電子學器件的替代品，自旋電子學便應運而生。半導體自旋電子學是一個由多學科交叉形成的新興領域，主要研究如何有效地操作/控制半導體及其納米結(jié)構(gòu)中電子自旋自由度，以期在器件設計中利用自旋自由度結(jié)合或替代電荷自由度制備新一代電子器件[15，16]。自旋器件能否實現(xiàn)應用，很大程度上取決于自旋的注入效率、輸運距離以及弛豫時間等參數(shù)。

1.光學取向注入自旋

自旋注入方式根據(jù)注入方法的不同分為光學注入（光學取向）、電學注入、外加電場或者磁場和自旋霍爾效應等方法。本文主要介紹光學取向方法的基本概念。

光子不能直接與自旋自由度耦合，但可以實現(xiàn)電偶極躍遷。利用大多數(shù)晶體中都存在的自旋–軌道耦合，可以實現(xiàn)凈自旋布居。比如，閃鋅礦型半導體材料，導帶底s態(tài)的軌道角動量為0，而價帶頂p態(tài)的軌道角動量為1。通過電偶極躍遷，圓偏振光子將改變在光傳播方向上的角動量投影，大小為1。假設三個價帶（重空穴，輕空穴和自旋分裂帶）上的動量在能級上是分離的，比如量子阱或者量子點等低維半導體結(jié)構(gòu)。那么通過與光子能量的耦合，可以實現(xiàn)重空穴到導帶的躍遷，重空穴的總角動量是3/2，投影角動量是+3/2或?3/2。軌道角動量和自旋角動量是平行的，即軌道角動量是+1，自旋角動量為+1/2或者軌道角動量是?1，自旋角動量為?1/2。因此，通過自旋–軌道相互作用，軌道的躍遷選擇定則轉(zhuǎn)換成自旋選擇定則，最大的自旋極化率為100%。

對于半導體塊體材料（重、輕空穴帶在價帶頂是簡并的），由于自旋分裂帶（J=1/2）具有不同的能量，仍然可以激發(fā)自旋極化。以II-VI族直接帶隙化合物半導體CdTe為例，如圖1所示。價帶有3個兩重簡并的子能帶，重空穴帶，輕空穴帶和自旋分裂帶（|1/2，±1/2?），重空穴帶和輕空穴帶在k=0處重合，導帶的最低能級有一個兩重簡并的能帶。當用光子能量略大于帶隙（Eg＜E＜Eg+?，?為自旋分裂帶能）的左旋圓偏振光（σ?）激發(fā)，由躍遷選擇定則可知，允許的躍遷為重空穴躍遷和輕空穴躍遷；同理，對于右旋圓偏振光（σ+）同時激發(fā)重空穴躍遷和輕空穴躍遷。根據(jù)躍遷選擇定則，重空穴態(tài)的躍遷幾率是輕空穴態(tài)躍遷幾率的3倍，由重空穴帶躍遷與輕空穴帶躍遷產(chǎn)生的電子自旋方向是相反的，當用左旋或右旋圓偏振光同時激發(fā)重空穴與輕空穴躍遷時，就會分別在導帶中產(chǎn)生50%自旋向上或向下的凈自旋載流子布居。值得注意的是，光子能量不能高于自旋分裂帶，即Eg+?，因為由重空穴帶、輕空穴帶和自旋分裂帶到導帶的躍遷幾率比為3∶1∶2，如果激發(fā)自旋分裂帶，則不能實現(xiàn)電子自旋的光注入。利用圓偏振光光子的角動量選擇激發(fā)某一取向的自旋電子，稱為“光學取向”[17]。

圖1.體材料中的選擇躍遷定則。圖(a)是CdTe的能帶結(jié)構(gòu)，(b)圖是左旋σ?（虛線）和右旋圓偏振光σ+（實線）的選擇性躍遷，并標出了躍遷幾率。

2.自旋相干時間

相干態(tài)是指在初始時刻系統(tǒng)中所有電子的狀態(tài)（比如：自旋或軌道）是一致的，隨著時間的演化，電子的狀態(tài)保持一致地變化，這時的電子態(tài)稱為相干態(tài)。在描述電子自旋相干態(tài)之前，首先介紹一下半導體中電荷相干態(tài)。在一個孤立的量子體系中，波函數(shù)Ψ滿足薛定諤方程[18]：

其中H是系統(tǒng)哈密頓量，它通常包括系統(tǒng)、環(huán)境和它們之間的相互作用三個部分。一般考慮二能級系統(tǒng)與光場的相互作用。設二能級系統(tǒng)的波函數(shù)為：

其中a和b分別為激發(fā)態(tài)和基態(tài)的振幅。設在t= 0時系統(tǒng)處于基態(tài)，即a=0，b=1。從t=0開始，施加一個光場E，則電子與光場的相互作用哈密頓量寫為：

設H對能級能量的影響很小，可以忽略，則（1）式改寫為：

由（5）式可見，如果一個量子體系只與光場相互作用，則電子將在兩個態(tài)之間振蕩，振蕩頻率為：

這一頻率稱為拉比（Rabi）頻率。振蕩的一個周期內(nèi)，系統(tǒng)經(jīng)歷了從光場吸收能量又還給光場的過程。對于半導體等實際材料體系，是由許多單個二能級體系組成的系綜。如果在t=0，所有體系都保持相同的振幅a和b，并且所有體系的a和b都按照相同的規(guī)律（5）式隨時間變化，這就是電荷的相干態(tài)。由于電子–電子相互作用，相干態(tài)只能維持一定的時間，這一持續(xù)時間稱為退相時間。

現(xiàn)在考慮一個單自旋系統(tǒng)，具有自旋態(tài)+1/2，因此它的波函數(shù)是一個二分量函數(shù)，類似于（2）式，a和b分別代表自旋為+1/2和?1/2的振幅。磁場下自旋系統(tǒng)的哈密頓量為：

其中μ0是電子磁矩，g是半導體中電子的朗德因子，σ是泡利矩陣：設自旋的初態(tài)沿著垂直于磁場的方向，設為z方向，則自旋波函數(shù)的初始條件為a=1，b=0。磁場沿y方向，H=?μ0gBσy。代入薛定諤方程，得到：

解方程（9）式，并考慮波函數(shù)初始條件，得到：

如果將a和b看作是一個在垂直于磁場平面內(nèi)的矢量的兩個分量，則這個矢量將隨時間在平面內(nèi)轉(zhuǎn)動，自旋繞磁場的運動稱為拉莫爾（Larmor）進動，進動的頻率為

圖2.自旋弛豫過程中的(a)縱向弛豫時間T1和(b)橫向弛豫時間T2示意圖。

自旋布居的演化有兩個不同的自旋相干壽命。非相干的縱向弛豫時間T1，描述的是兩個自旋態(tài)上布居數(shù)的改變，如圖2（a）所示。橫向弛豫時間T2是相干的。若自旋的取向垂直于磁場，即包括了兩個相等的，平行和反平行于外加磁場的自旋態(tài)布居，他們之間有一個特定的相位。這一相位相干的衰減過程反映了垂直于外加磁場自旋極化的衰減，如圖2（b）所示。值得注意的是，相位的相干衰減并不影響兩個自旋態(tài)的布居情況?？v向和橫向弛豫時間之間最大的區(qū)別在于：縱向弛豫時間涉及布居數(shù)變化，與系統(tǒng)的能量相關(guān)；橫向弛豫過程不涉及能量。

半導體中的自旋極化電子是由許多單個電子自旋態(tài)所組成的系統(tǒng)，自旋相干態(tài)就是指所有電子都以同一個頻率進動。由于自旋–自旋，或者自旋–雜質(zhì)、自旋–聲子間的相互作用，系統(tǒng)的總自旋（磁化強度）將隨時間呈現(xiàn)指數(shù)衰減：

在原子核系統(tǒng)中，由于能量從自旋系統(tǒng)轉(zhuǎn)入或轉(zhuǎn)出相當困難，這一能量瓶頸預示T1和T2有幾個數(shù)量級的大小差異。然而對于塊體或者量子阱半導體系統(tǒng)，則沒有這個能量瓶頸。

3.實驗技術(shù)

a.時間分辨光致熒光光譜技術(shù)

電子自旋研究的初期，主要的研究方法是光致自旋熒光測量法，這種方法基于自旋極化向上和向下的電子輻射復合時分別發(fā)出左、右旋圓偏振光。借助四分之一波片和偏振片，用條紋照相機可分別獲得時間分辨的左、右旋圓偏振光強度，從而得到發(fā)光的圓偏振度?；陔娮幼孕龢O化度與所發(fā)光的圓偏振度相同的基本假設，則可獲得電子自旋極化偏振度。起初這種技術(shù)只能計算電子自旋的偏振度，不能得到動態(tài)的弛豫過程。基于條紋相機和上轉(zhuǎn)換技術(shù)的時間分辨光致熒光法，能成功探測初始自旋偏振度和自旋極化載流子熒光偏振度的時間演化，被用于電子自旋動力學的實驗研究。1980年，Alfano等基于此技術(shù)，實驗測得Zn∶GaAs（Zn的濃度為7×1017/cm3）在77 K時，電子的自旋弛豫時間常數(shù)為88±34 ps[20]。由于光致熒光要求激發(fā)態(tài)自旋偏振電子有大的輻射復合概率，一般材料在常溫下的熒光效率很低，因此實驗測量通常需要在低溫下進行，以提高輻射復合概率，增加發(fā)光效率。這就限制了常溫條件下電子自旋弛豫時間的研究。

b.圓/橢圓偏振光抽運探測透射/反射光譜技術(shù)

以超短激光脈沖為光源的抽運-探測技術(shù)是研究材料超快動力學的基本手段之一，可以獲得激發(fā)態(tài)隨時間演化的信息。1990年Tackeuchi等首次通過圓偏振光激發(fā)和探測自旋載流子的密度變化來研究電子自旋，室溫下測得GaAs/AlGaAs多量子阱中的電子自旋弛豫時間為32 ps[21]。這種光譜技術(shù)使用左、右旋圓偏振光分別測量自旋極化向上和向下的電子數(shù)布居弛豫，從而獲取電子自旋極化弛豫時間常數(shù)[22?24]。一束強圓偏振光激發(fā)材料在相應的激發(fā)態(tài)上實現(xiàn)自由電子布居，這些電子會通過各種途徑離開激發(fā)態(tài)，從而減少激發(fā)態(tài)布居，受激發(fā)電子布居的變化與材料的光電子特性密切相關(guān)。用另一束較弱的圓偏振激光脈沖（探測光）去探測這個變化，可以反推出激發(fā)態(tài)的信息，逐步改變探測光和抽運光的時間延遲就可以得到激發(fā)態(tài)隨時間演化的整個過程。如果采用圓偏振的脈沖激光，光子的角動量是±1，根據(jù)光學取向原理，可激發(fā)凈自旋極化，就可以得到自旋弛豫動力學過程。當改變探測光的旋向，實現(xiàn)抽運光和探測光的旋向相同或相反，重復掃描光譜，即完成同向圓偏振和反向圓偏振抽運–探測光譜，兩條曲線的差值可以去除熱電子弛豫信息，僅留下自旋弛豫過程。

Lai等進一步發(fā)展了抽運探測技術(shù)，用橢圓偏振光代替圓偏振光，形成橢圓偏振光吸收量子拍光譜技術(shù)[25～27]。利用這一技術(shù)測量了GaAs及其量子阱中的自旋極化、相干與弛豫過程。另外，還發(fā)展了圓二色吸收差分譜，得到n?GaAs體材料的自旋擴散常數(shù)為Ds=201±25 cm2/s[28]。

c.時間分辨法拉第/克爾旋光技術(shù)

早在1845年法拉第在探索電磁現(xiàn)象和光學現(xiàn)象之間的聯(lián)系時，發(fā)現(xiàn)當一束平面偏振光穿過沿光的傳播方向加有磁場（B）的介質(zhì)時，觀察到光經(jīng)過樣品后偏振面轉(zhuǎn)過一個角度θF，見圖3，亦即磁場使介質(zhì)具有了旋光性，這種現(xiàn)象稱為法拉第效應。法拉第效應中的磁場可以是外加磁場，也可以是有效磁場。在半導體及其納米結(jié)構(gòu)中，Awschalom提出圓偏振光通過光學取向誘導有效磁場，當另一束強度較弱的線偏振探測光透過材料后其偏振面會發(fā)生偏轉(zhuǎn)，透射光偏振面的偏轉(zhuǎn)角稱為Faraday旋光角（反射光偏轉(zhuǎn)角稱為Kerr旋光角）[29～31]。其本質(zhì)是右旋和左旋圓偏振光在介質(zhì)中的折射率不同，即η+?=η?，旋轉(zhuǎn)角的大小與右旋和左旋圓偏振光在材料中的折射率之差成正比[32]。

研究表明，當材料是非磁性半導體材料時，偏轉(zhuǎn)角要比稀磁半導體小1到2個數(shù)量級。實驗中要探測的信號是由抽運光引起的探測光偏振面偏轉(zhuǎn)角度的微小變化，大約在10?4度的量級。如何將如此微弱的信號取出，是實驗光路設計的難點。為此必須用光學平衡橋檢測電路，來消除激光強度和偏振噪聲的影響，并使用鎖相放大器進一步提高信噪比。

除了以上三種常用方法測量自旋弛豫時間之外，還有Scholes等最近發(fā)展的超快偏振瞬態(tài)門技術(shù)，利用這種技術(shù)測量了多種半導體材料的自旋動力學[33，34]；另外還有適合測量異質(zhì)結(jié)的自旋極化的抽運–探測二次諧波技術(shù)[35]等。

圖3.時間分辨的磁光法拉第效應示意圖。圓偏振光抽運，線偏振光探測樣品。

4.電子自旋弛豫機制

目前半導體中電子自旋弛豫機制主要包括DP（D’yakonov-Perel’）機制[36]，EY（Elliott-Yafet）機制[37，38]，BAP（Bir-Aronov-Pikus）機制[39]。DP機制源于中心反演不對稱系統(tǒng)的自旋–軌道相互作用，它使得導帶的自旋分裂，這一分裂相當于存在一個與波矢k有關(guān)的有效磁場，有效磁場驅(qū)使自旋進動。EY機制是指，存在晶格和自旋–軌道耦合相互作用的情況下，精確的Bloch態(tài)不是自旋的本征態(tài)，這就引起了一個有限的自旋翻轉(zhuǎn)幾率。由于電子–空穴之間的交換作用而產(chǎn)生的自旋翻轉(zhuǎn)散射導致的自旋弛豫機制稱為BAP機制。在本征半導體體材料中，空穴的弛豫比電子快的多，約100 fs，所以不考慮BAP機制。這些機制的相對重要性隨著材料本身的性質(zhì)、溫度和濃度等因素而不同，因此實驗過程中觀察到的現(xiàn)象豐富多彩。

5.研究進展

自旋弛豫的研究從上世紀50年代開始，大多數(shù)研究集中在Ⅲ-Ⅴ半導體中。因為在這些材料中通過光學手段可以直接測量自旋弛豫時間，例如GaAs[40]、p-GaSb、GaAlAs、n-InSb、n-GaAs以及InAs[41?43]。其中Kikkawa等利用時間分辨的法拉第（Faraday）旋轉(zhuǎn)技術(shù)測量了GaAs體材料在低溫時的自旋弛豫時間[41]。結(jié)果表明自旋弛豫時間對電子濃度有非常強的依賴關(guān)系，當電子濃度為1×1016/cm3時，自旋弛豫時間達到最長。Kimel等也利用此方法研究了CdTe、GaAs和In-P體材料中的電子自旋弛豫過程[45]，常溫下電子的自旋弛豫時間非常短，從幾個皮秒到幾十個皮秒。

Song等基于先前的實驗結(jié)果，構(gòu)造了一個類似相圖的圖來說明主要的自旋弛豫機制，對不同自旋弛豫機制之間的競爭做了全面的闡釋。對幾種Ⅲ-Ⅴ族半導體體材料，如p型和n型GaAs、GaSb、InAs、InSb，標記出主要的自旋弛豫過程與溫度和雜質(zhì)濃度的函數(shù)關(guān)系。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，對p-GaAs和p-GaSb得到的相圖定量地與以前的結(jié)果一致。但在低溫下，n-GaAs理論結(jié)果與實驗結(jié)果存在很大差異。在實驗中，5 K時ND=1016/cm3的條件下，τs≈100 ns，而DP理論預言ns[46]。在這樣低的溫度范圍內(nèi)，自旋弛豫應該主要源于EY機制[47]。然而，根據(jù)動量弛豫時間τp≈1 ps，得到，DP機制和EY機制都不能很好地解釋實驗結(jié)果。理論與實驗不符合的原因可能來源于忽略了電子與核的超精細相互作用。但是Dzhioev人測量了n-GaAs在4.2 K時束縛電子的自旋時間，觀察到了290±30 ns的結(jié)果，還是不能和理論符合[48]。最近考慮了所有的散射機制的微觀動力學布洛赫（Bloch）方程方法[49]，對上述理論進行了修正，很好地解釋了實驗結(jié)果。

Ma等研究了CdTe和InP本征體材料[50，51]的自旋弛豫時間τS與載流子濃度的依賴關(guān)系，首次觀察到本征體材料的自旋弛豫壽命τS隨著載流子濃度的變化是非單調(diào)的，隨著載流子濃度的增加，自旋弛豫時間常數(shù)先增加，到達最大值后再減小，如圖4所示。由圖4（a）可知室溫下CdTe單晶的自旋弛豫壽命只有幾個皮秒，相比InP單晶的壽命更短。在70 K時，InP的激發(fā)濃度為1.376×1017/cm3時，自旋弛豫最慢，壽命最長，達到2164 ps。常溫下自旋弛豫時間隨載流子濃度的變化和低溫的趨勢相同，但是峰值濃度卻明顯不同，常溫下峰值濃度為2×1017/cm3，大于低溫的峰值濃度，如圖4（b）。因此自旋壽命的轉(zhuǎn)折點與溫度有關(guān)，溫度越高自旋壽命的最大值所對應的光生載流子濃度越高。實驗結(jié)果證實了基于全微觀動力學自旋布洛赫方程方法對半導體中電子自旋壽命的預測，表明本征半導體中的電子自旋壽命主要由DP（D’yakonov-Perel’）機制決定。

除了半導體體材料之外，稀磁半導體中電子自旋過程也是的研究熱點。趙建華等的綜述文章對磁性半導體做了詳盡的介紹[52]。Crooker等[53]最早利用時間分辨的Faraday旋轉(zhuǎn)技術(shù)研究了摻Mn2+的磁性半導體量子阱中的自旋極化。他們分別觀測了空穴、電子以及Mn2+的自旋信號隨著時間的演化：空穴極化很快完成弛豫，而Mn2+卻可以持續(xù)幾百皮秒，電子的弛豫壽命在幾十皮秒量級。理論上通過建立Bloch方程[54]給出了Faraday旋轉(zhuǎn)角和自旋相干的關(guān)系，很好的描述了他們的實驗。在摻Fe的InP中，法拉第旋轉(zhuǎn)角實驗結(jié)果表明與自旋有關(guān)的弛豫過程持續(xù)幾百皮秒，隨激發(fā)強度的增加而變長[55]。

在低維半導體材料中，由于強量子限制效應引起的準連續(xù)能級分裂為類分子的分立能級，導致自旋弛豫壽命變長。Ohno等利用光致發(fā)光方法得到了GaAs（110）量子阱中自旋弛豫時間長達幾個納秒[56]。Sogawa等采用光致熒光光譜研究了GaAs/AlAs量子線的自旋弛豫過程，發(fā)現(xiàn)一維結(jié)構(gòu)的材料具有比同類量子阱和體材料有更長的自旋弛豫時間[57]。常溫下ZnO量子點中的電子相時間達到25 ns[58]。He等利用超快偏振瞬態(tài)門技術(shù)測量了CdTe/CdSe核/殼結(jié)構(gòu)量子點0中自旋的弛豫過程，結(jié)果表明殼的厚度從0.2 nm增加到2.0 nm過程中，空穴的弛豫時間從0.3 ps增加到10 ps。這是因為當殼層的厚度約為1.2 nm時，量子點從Ⅰ類轉(zhuǎn)變成了Ⅱ類，在Ⅱ類量子點中實現(xiàn)了電子和空穴的分離，從而抑制了電子–空穴交換相互作用，最終使得空穴的弛豫時間變長[33]。Ruan等利用時間分辨克爾技術(shù)研究了GaAs/Al0.35Ga0.65As異質(zhì)結(jié)，溫度從1.5 K增加到30 K的過程中，自旋弛豫時間表現(xiàn)出了非單調(diào)性，在14 K時達到最大值3.12 ns[59]。

圖4.自旋弛豫壽命隨激發(fā)載流子濃度的變化。(a)CdTe單晶，激發(fā)光子能量為1.485 eV，溫度為室溫。(b)InP單晶，(■)線表示室溫，(?)線表示70 K，激發(fā)光子能量為1.393 eV。

Zhang等研究了II-VI族半導體量子點自旋與量子點尺寸的關(guān)系[60]，F(xiàn)eng等對CdS凝膠量子點進行了光學操控，線偏振的預抽運光有效提高了電子自旋相干信號，控制光有效抑制了電子自旋相干幅度，發(fā)現(xiàn)抑制強度與光的旋轉(zhuǎn)特性無關(guān)[61，62]。Ma等利用圓偏振抽運探測光譜研究了CdSe凝膠量子點。研究結(jié)果表明激子自旋壽命與量子點的尺寸密切相關(guān)，對于大尺寸的量子點，激子自旋壽命表現(xiàn)為幾個皮秒的單指數(shù)過程，該過程是由空穴的自旋反轉(zhuǎn)所引起的；而對于尺寸較小的量子點，其激子的自旋壽命存在兩個過程，一個是幾個皮秒的快過程，另一個為納秒量級的慢過程。研究證實了快過程是空穴的自旋反轉(zhuǎn)過程，而慢過程為電子自旋反轉(zhuǎn)的結(jié)果。空穴自旋反轉(zhuǎn)可以用激子的帶間躍遷來描述，電子自旋的反轉(zhuǎn)可由激子的帶內(nèi)躍遷表述[63]。利用法拉第旋轉(zhuǎn)光譜還研究了水溶性CdTe量子點的瞬態(tài)磁光響應，值得一提的是，在水溶性CdTe量子點中首次觀察到瞬態(tài)磁光法拉第效應由抗磁向順磁演變的光譜學行為[64]。

最近，有機無機雜化鈣鈦礦結(jié)構(gòu)CH3NH3PbI3薄膜中的自旋極化得到了研究，樣品厚度約70 nm，帶隙為1.6 eV，其帶隙結(jié)構(gòu)和常規(guī)III-V族、II-VI族半導體不同，不考慮自旋軌道耦合時，CH3NH3PbI3屬于直接帶隙半導體（R點），導帶為6重簡并（總角量子數(shù)J={1/2，3/2}，L=1），價帶為雙重簡并（J=1/2，L=0）[65]?？紤]自旋軌道耦合時，導帶分裂為2個態(tài)，導帶底為雙重簡并態(tài)（J=1/2），距離價帶頂（帶隙）為1.6 eV，和一個能量較高的四重簡并的態(tài)（J=3/2），距離價帶頂為2.8 eV，價帶結(jié)構(gòu)基本不變。mj=+1/2態(tài)由33%自旋向上態(tài)和67%的自旋向下態(tài)組成，而mj=?1/2態(tài)由67%自旋向上態(tài)和33%自旋向下態(tài)組成。如圖5所示，CH3NH3PbI3的自旋弛豫壽命較短，即使在77 K低溫下，電子自旋弛豫壽命只有約7 ps，空穴只有約1 ps，但是這種材料具有超大的法拉第旋轉(zhuǎn)角，200 K時旋轉(zhuǎn)角達到最大值10?/μm，這些研究表明CH3NH3PbI3在自旋光開關(guān)方面具有廣闊的應用前景，是一個嶄新的研究方向[66]。

圖5.(a)CH3NH3PbI3的法拉第旋轉(zhuǎn)角與延遲時間的函數(shù)，抽運光分別是左旋圓偏振光（紅色），右旋圓偏振光（藍色）和線偏振光（品紅）；(b)最大旋轉(zhuǎn)角度隨溫度的依賴關(guān)系，摘自文獻[66]。

對半導體自旋電子學領域想要有更系統(tǒng)和深入的了解，可以參閱科學出版社出版的夏建白、葛惟昆、常凱編寫的《半導體自旋電子學》[67]；和姬揚翻譯的由迪阿科諾夫主編的《半導體中的自旋物理學》[68]。

B.過渡金屬及合金薄膜中光磁動力學

從大功率變壓器，傳感器到數(shù)據(jù)存儲和自旋電子器件，具有巡回特性的金屬鐵磁體有著眾多的應用前景。超快磁動力學起步于看似簡單的金屬鐵磁體，如：Ni、Co、Fe、Gd等[69?71]。光子能量首先注入到電子和晶格系統(tǒng)。磁化動力學的時間尺度由內(nèi)部的平衡過程所決定，包括電子–電子、電子–聲子和電子–自旋相互作用。對于過渡族鐵磁材料來說，退磁過程短至約50 fs。退磁壽命也受到外部參數(shù)，如襯底的熱導率，樣品的幾何形狀等的影響。盡管取得了很多重要的結(jié)果，但無論是實驗還是理論，都還存在著爭議[72，73]。

1.三溫度模型

1996年，Beaurepaire等用60 fs的激光脈沖，首次成功得到了22 nm厚Ni薄膜的瞬態(tài)透過率和時間分辨的磁光克爾效應，并通過唯象“三溫度”模型定性解釋了這一超快退磁過程，如圖6所示[14]。從瞬態(tài)反射率估算電子的熱化時間約為260 fs，電子的溫度衰減常數(shù)為1 ps。自旋溫度可以通過時間分辨的磁滯回線估算，在2 ps左右達到最大值。電子和自旋有著不同的動力學行為[74]，退磁過程中還會有太赫茲輻射，如圖7所示。

圖6.飛秒激光脈沖(60 fs)激發(fā)后，Ni薄膜的剩磁關(guān)于時間的函數(shù)，摘自文獻[14]。

一個簡單的模型用來描述退磁過程中復雜的相互作用[11]，包含三個各自獨立但又相互關(guān)聯(lián)的體系，即電子、晶格和自旋，稱為現(xiàn)象學“三溫度模型”。它描述了三個自由度耦合的時間演化，從唯象角度定性描述“退磁過程”[11，14]：

圖7.(a)唯象三溫度退磁模型，(b)超快退磁過程伴隨有THz波輻射，摘自文獻[74]。

其中，Ce、Cs和Cl分別代表電子、自旋和晶格的比熱容，Gel、Ges和Gsl分別是電子–聲子、電子–自旋和自旋–聲子耦合的唯象系數(shù)，能反映體系間的相互作用強弱，但不能用于解釋相互作用的本質(zhì)。Ti代表相應系統(tǒng)的溫度，P（t）表示光子能量的注入。由于電子的熱容比晶格的小一到兩個數(shù)量級，因此電子溫度在激發(fā)后的幾十飛秒內(nèi)就達到幾千開爾文，此時晶格仍相對“較冷”。

“三溫度模型”發(fā)展于描述金屬及其納米結(jié)構(gòu)中的熱電子動力學的“二溫度模型”[75，76]。在光頻區(qū)，只有電子能響應電磁場的激發(fā)，同步地吸收或散射光子。

1.光子能量被鐵磁系統(tǒng)吸收后產(chǎn)生高能熱電子，這一過程的時間尺度為1 fs左右；

2.這些熱電子通過電子–電子相互作用，在約50～500 fs內(nèi)形成費米–狄拉克分布，且具有熱平衡電子溫度Te；

3.熱電子通過聲子級聯(lián)過程弛豫，弛豫時間決定于電子–聲子相互作用時間（對金屬而言，在100 fs～1 ps左右），同時熱化聲子，使晶格溫度升高至Tl。

在約1～2 ps內(nèi)，電子和晶格系統(tǒng)達到熱平衡，如圖8（a）所示。

半金屬具有特殊的電子能帶結(jié)構(gòu)，既有金屬行為，又包含半導體行為（具有能隙結(jié)構(gòu)）的材料體系。激光誘導半金屬的退磁研究能揭示其電子能帶結(jié)構(gòu)和自旋動力學間的聯(lián)系。2000年，Kise等研究了半金屬鐵磁體Sr2FeMoO6中約500 ps的自旋弛豫，這一慢過程歸結(jié)為半金屬的本征特性。半金屬中自旋與電子和晶格體系存在“熱隔絕”[77]。2006年，Zhang等在半金屬CrO2中觀察到相似的慢退磁過程，解釋為自旋和電子間不存在相互作用[78]。2009年，Mller等系統(tǒng)研究了半金屬材料體系退磁時間和費米能級處自旋極化（45%～98%）之間的聯(lián)系，如圖8所示[79]。

除能量外，磁化的本質(zhì)是角動量，在磁性系統(tǒng)中，需要考慮角動量守恒。在退磁過程中，自旋系統(tǒng)必將損耗掉一定量的角動量。因此，當涉及超快退磁過程時，揭示角動量轉(zhuǎn)移的途徑是至關(guān)重要的。通常來說，電子和晶格系統(tǒng)都會吸收角動量，自旋–晶格相互作用和磁晶各向異性能通常是在同一數(shù)量級上。過渡金屬的磁晶各向異性能相當弱（約為100μeV），這起源于晶體場誘導電子軌道的猝滅。因此，可以預見相應的相互作用時間會相當長，在Ni中約為300 ps[80]。然而，超快退磁過程清晰地表明金屬中，自旋和其他系統(tǒng)間存在更強的耦合，Elliot-Yafet自旋反轉(zhuǎn)散射可能是導致自旋系統(tǒng)溫度快速上升的原因[81，82]。Elliot-Yafet散射過程起源于自旋–軌道耦合，導致的電子自旋向上和向下態(tài)的帶混合。如圖8（a）所示，激光脈沖升高了電子溫度Te后，瞬間同時增加了自旋系統(tǒng)的溫度，時間尺度在幾百飛秒。盡管“三溫度模型”可以成功地定性解釋超快退磁，估算電子–聲子熱化時間和退磁時間。電子–自旋或者聲子–自旋耦合對解釋小于100 fs的超快退磁仍是目前學術(shù)界爭論的主題。爭論主要集中于退磁過程中，角動量的守恒。如圖9所示，Malinowski等在Co/Pt多層膜中研究了自旋角動量在層間的轉(zhuǎn)移可以加速退磁過程[83]。通過飛秒激光產(chǎn)生自旋流所誘導的自旋轉(zhuǎn)移力矩提供沖力，來控制磁化。具體的做法是使用磁多層膜結(jié)構(gòu)，第一層鐵磁膜直接受光脈沖激發(fā)或者來自于周圍非磁性材料中的熱電子作為自旋流的源；第二層鐵磁層則用來探測自旋流[84]。Schellekens[85]和Choi[86]兩個小組都觀察到了第二層鐵磁膜的磁化旋轉(zhuǎn)，這是激光誘導自旋流產(chǎn)生自旋轉(zhuǎn)移力矩的標志。

圖8.(a)超短激光脈沖激發(fā)后，電子、晶格和自旋溫度的時間演化過程。自旋溫度的演化過程選取了兩種情況，一是在金屬中的強耦合（點線），二是在介電材料中的弱耦合（虛線）。(b)全光抽運–探測實驗獲取退磁時間，盡管Ni和哈斯勒合金Co2MnSi表現(xiàn)出快退磁過程，半金屬材料Fe3O4、CrO2和LaSrMnO3的退磁過程，其退磁時間τm要慢2個數(shù)量級以上，摘自文獻[79]。

圖9.(a)實驗構(gòu)置分別代表反平行和平行狀態(tài)。(b)異質(zhì)結(jié)構(gòu)處于磁化平行（紅色圓圈）和反平行狀態(tài)（黑色圓圈），隔絕層分別為NiO(1.2 nm)和Ru(0.4 nm)，曲線在電子熱化后的3 ps處歸一化，摘自文獻[83]；(c)超快自旋轉(zhuǎn)移力矩示意圖，初始（最終）磁化矢量用黑色箭頭表示，摘自文獻[84]。

2.磁化矢量的動力學

磁化矢量與外磁場的相互作用是理解磁現(xiàn)象的基礎。對于均一的固態(tài)磁體，M=Vm，其中M是磁化矢量。如果V是原子體積，那么m是單位原子體積的磁矩；如果V是磁性材料的體積，那么M是材料的總磁矩。對于非均一的情況，磁性固體可以被分割成若干小區(qū)域，每個小區(qū)域里的磁矩被認為是均一的。若這些區(qū)域足夠大，則磁化運動仍可以認為是經(jīng)典的。在沒有阻尼的情況下，磁矩的進動可以通過轉(zhuǎn)矩方程來描述。根據(jù)量子理論，角動量與磁矩M的關(guān)系[8]：

其中γ是旋磁比。磁矩M在外場H作用下，經(jīng)歷一個轉(zhuǎn)矩：

從基本的角動量守恒定則可以得到自旋在外場中的運動：

上式表明，磁動量隨時間的演化與外場和磁矢量本身都垂直，因此磁矢量將繞著外場進動，進動頻率是外磁場的線性函數(shù)。當磁矩不僅受外場的作用，還受到磁晶各向異性，形狀各向異性等的影響，情況就更加復雜。所有這些相互作用都將對熱動力學勢?產(chǎn)生貢獻。方便起見，可以用一個有效磁場來綜合考慮這些影響：

因此，磁化矢量的動力學方程可以改寫成：

其中Heff包括了許多貢獻：Heff=Hext+Hani+ Hdem+···，其中Hext是外磁場，Hani是各向異性場，Hdem是退磁場。除了外磁場，其他的貢獻均與材料性質(zhì)密切相關(guān)。

其中α是無維的Gilbert阻尼系數(shù)，通常包含本征和非本征兩項。本征系數(shù)α0源自于自旋–軌道耦合。非本征阻尼系數(shù)常在薄膜和異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，來自非局域自旋弛豫過程，導致了α系數(shù)增加[87]。Gilbert阻尼項用來解釋磁激發(fā)能量的弛豫過程。相干進動是目前所知最快的改變宏觀磁化方向的方式。

圖10.磁矢量進動動力學示意圖：(a)M的初始態(tài)沿著平衡方向Heff；(b)有效磁場的方向發(fā)生突變Heff→He′ff，導致磁矢量繞著新的有效磁場進動；(c)由于阻尼M最終停留在新的平衡位置。

超快光誘導磁化的改變提供了研究磁進動的實驗方法。當飛秒光脈沖激發(fā)磁性材料時，通過光誘導材料相關(guān)場的改變，導致光誘導磁動力學，M開始繞著新的有效場H′eff進動，如圖10所示。外磁場應施加于接近“難磁化軸”方向，目的在于使得各向異性場、退磁場和外磁場呈現(xiàn)“非共線”幾何構(gòu)置。磁化處在某一平衡位置，它是各向異性場、退磁場和外磁場共同作用的結(jié)果；激光誘導的溫度改變和磁化的改變會導致磁晶各向異性和/或形狀各向異性發(fā)生變化，從而形成新的平衡位置。如果這一改變比相應的磁進動周期快，那么磁矢量將繞著新的平衡位置進動，最終由于熱擴散重新回到最初的平衡位置。

圖11.Ni薄膜亞皮秒的退磁過程(τm)，通過電子–聲子弛豫(τE)回復，當延遲時間大于100 ps可以觀察到磁進動阻尼過程(τLLG)，摘自文獻[88]。

圖12.L10FePd1?xPtx有序合金中對于不同的x，實驗（實心方塊）和理論（實心圓圈）所得的本征阻尼系數(shù)α0隨自旋–軌道耦合強度的變化，實線為正比函數(shù)擬合，摘自文獻[89]。

Koopmans等提出的微觀模型成功解釋鐵磁金屬中磁化矢量的超快回復過程，并發(fā)現(xiàn)退磁時間τm與Gilbert阻尼系數(shù)α間的聯(lián)系τm≈?/kBTcα，將亞皮秒的磁響應歸結(jié)為聲子調(diào)制的自旋反轉(zhuǎn)散射，如圖11所示[88]。He等人系統(tǒng)研究了L10FePd1?xPtx有序合金在不同外加磁場下的磁化動力學過程，發(fā)現(xiàn)Gilbert阻尼系數(shù)隨著Pt含量的增大而增大，解釋為材料體系中的自旋–軌道耦合強度ξ的加強，如圖12所示[89]。非本征阻尼系數(shù)可以通過設計緩沖層，覆蓋層等來調(diào)節(jié)[90]。Zhao等利用時間分辨的磁光克爾技術(shù)系統(tǒng)研究了龐磁阻錳氧化物LaCaMnO3的自旋動力學，在時間維度上給出了各向異性和阻尼等量化信息[91?93]。

3.研究進展

a.特定元素退磁的探測

隨著研究的深入，新的磁化動力學研究方法：時間分辨的X射線磁圓二向色性（XMCD）被用于研究自旋的反轉(zhuǎn)，其優(yōu)點在于對不同化學元素的“專一性”探測[94]。用能量為66 eV的X-射線脈沖探測被1.6 eV光照射下的鐵磁樣品，可以區(qū)分電子的荷電和自旋自由度，抽運和探測脈沖的偏振都在入射面內(nèi)（入射光和出射光所組成的平面）。通過改變抽運–探測脈沖的時間間隔，可以勾勒出鐵磁薄膜的退磁時間。如圖13所示，Gd和Fe離子亞晶格的剩磁在光激發(fā)后迅速塌陷，各自的磁化方向快速反轉(zhuǎn)，兩套亞晶格在各自不同的時間尺度上重建剩磁。Radu等發(fā)現(xiàn)1.5 ps內(nèi)，Gd完成了反轉(zhuǎn)，比Fe的反轉(zhuǎn)慢300 fs。因此，盡管這個材料的基態(tài)是反鐵磁耦合的，在磁反轉(zhuǎn)過程中（0.4 ps）會出現(xiàn)一個Gd和Fe自旋瞬態(tài)的平行排列狀態(tài)，如圖13所示[95]。此外，X射線可以克服紅外脈沖在空間分辨上的限制。納米尺度的空間分辨，使得超快自旋研究逐步從“時域”走向“空間”[96]。

時間分辨的X射線圓二向色性還能用于研究每一種元素的自旋和軌道角動量各自的貢獻。Bergeard等發(fā)現(xiàn)，角動量在兩套交換耦合的亞晶格中的局域轉(zhuǎn)移驅(qū)動了亞鐵磁合金Co0.8Gd0.2的退磁過程，過程中總角動量保持不變；而在Co0.74Tb0.26中，總角動量向外部轉(zhuǎn)移，且延遲了約150 fs[97]。

b.全光磁化反轉(zhuǎn)

獲得快速、可靠的磁化矢量在兩種磁亞穩(wěn)態(tài)間的轉(zhuǎn)換是現(xiàn)代磁存儲技術(shù)的關(guān)鍵課題。一種具有潛力的研究方案是用圓偏振飛秒脈沖通過逆法拉第效應實現(xiàn)全光旋性選擇的高速磁開關(guān)。Stanciu等使用無定形的鐵磁合金Gd22Fe74.6Co3.4（GdFeCo）作為研究對象。如圖14所示，40 fs的激光脈沖垂直入射到樣品表面，所產(chǎn)生的有效磁場將直接沿著激光脈沖的傳播方向。不同的偏振光對于初始磁疇有著截然不同的影響：圓偏振光掃描時，被掃過的區(qū)域顯示為由左旋光產(chǎn)生的“向上”和右旋光產(chǎn)生的“向下”的有效磁場所決定的“白”或“黑”的磁疇狀態(tài)；而被線偏振光掃過的區(qū)域則顯示為“灰色”，表明磁化方向既有“向上”又有“向下”，說明磁疇處于雜亂的狀態(tài)。實驗結(jié)果表明，在沒有任何外磁場的條件下，40 fs的圓偏振光實現(xiàn)了全光磁反轉(zhuǎn)[98]。

圖13.(a)外磁場H下，F(xiàn)e和Gd磁化的非平衡動力學示意圖，及其(b)時間分辨的XMCD實驗測量，摘自文獻[95]。

圖14.(a)偏光顯微鏡下，GdFeCo合金的磁化“向上”和“向下”的磁疇分別對應于觀察到的“白色”和“黑色”區(qū)域；(b)右旋(σ+)，左旋(σ?)和線偏振L三種不同偏振的光脈沖對合金GdFeCo進行掃描，摘自文獻[98]。

值得注意的是，Vahaplar等發(fā)現(xiàn)這一磁化反轉(zhuǎn)發(fā)生于一個相對較窄的激光強度范圍。當光強低于某一值時，激光不能誘導磁化反轉(zhuǎn)，然而當強度超過某一值后，兩種旋性的光都能導致磁化翻轉(zhuǎn)[99]。實驗和理論工作都表明，不使用外加磁場，單純使用激光脈沖的“熱量”也能顛倒磁極[100，101]。Ostler等認為GdFeCo中全光磁化反轉(zhuǎn)的關(guān)鍵是兩套不相等的磁亞晶格，與激光的偏振無關(guān)，而是由于稀土和過渡金屬具有不同的退磁時間。并將先前所發(fā)現(xiàn)的圓偏振依賴的全光磁開關(guān)歸結(jié)為磁圓二向色性，即吸收光子能量的多少取決于光的偏振。Satoh等通過調(diào)節(jié)抽運脈沖的聚焦特性，實現(xiàn)了形狀不同的自旋波源，最終能控制自旋波的輻射方向[102]。全光磁反轉(zhuǎn)實驗表明，光子學在自旋電子學中扮演了重要角色。對于超快磁過程的光學激發(fā)和探測，姬揚翻譯的由史拓和希格曼主編的《磁學–從基礎知識到納米尺度超快動力學》具有極高的參考價值[103]。

c.超快退磁與THz輻射

激光誘導超快退磁的另一個特點是輻射THz波。當鐵磁薄膜的磁化矢量Mx在亞皮秒時間尺度上發(fā)生變化，根據(jù)Maxwell方程，遠場輻射的電磁波Ey（t）∝?2Mx/?t2，攜帶豐富的自旋信息。2004年，Beaurepaire等首次觀察到Ni薄膜中有THz發(fā)射，如圖15所示[104]。Hilton等的實驗結(jié)果表明Fe薄膜中的THz發(fā)射有兩部分貢獻，一是與抽運光偏振有關(guān)的非線性光整流效應，另一個是與抽運光偏振無關(guān)的起源于超快退磁的部分[105]。Shen等發(fā)現(xiàn)THz電磁脈沖的幅度正比于鐵磁薄膜的Gilbert阻尼系數(shù)[106]。

2012年，Kampfrath等實現(xiàn)對鐵磁/非磁金屬薄膜異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，飛秒激光誘導的“自旋流”脈沖的有效調(diào)控[107]。具體的，借助于鐵磁材料能帶結(jié)構(gòu)的自旋相關(guān)性，光激發(fā)的多數(shù)自旋電子能躍遷到遷移率高的能帶，而少數(shù)自旋電子則躍遷到遷移率較低的能帶。這一非對稱光激發(fā)，能產(chǎn)生非零的擴散自旋電流。逆自旋Hall效應（自旋–軌道耦合使電子偏離）使得自旋流轉(zhuǎn)換成橫向電荷電流，作為太赫茲電磁輻射源，如圖所示。通過裁剪異質(zhì)結(jié)構(gòu)，比如選擇低遷移率（Ru）或者高遷移率（Au）作為覆蓋層，可以有效調(diào)控飛秒光所誘導的“自旋流”，從而改變THz輻射的形狀，如圖16所示。

THz發(fā)射光譜可以作為一個有效的自旋電流探測器。在未來自旋光電子集成電路中起到快速且非破壞性的表征作用。材料不局限于金屬，可以是稀磁半導體[109]，強關(guān)聯(lián)過渡金屬氧化物和超導材料等。

圖15.THz產(chǎn)生于激光熱化的Ni薄膜，(a)中的光滑曲線來自于假設如(b)所示的磁化隨時間演化過程與高斯函數(shù)的卷積，摘自文獻[104]。

C.反鐵磁單晶中光磁相互作用

1.光誘導自旋的瞬態(tài)極化

早在1965年，J.P.van der Zie等預言逆法拉第效應的存在，并觀察到圓偏振光可以在摻Eu2+的CaF2、一系列抗磁性玻璃、甚至在有機或無機液體等非吸收材料中誘導磁化[110]。隨著激光脈沖的脈沖寬度不斷的壓縮，飛秒激光使得光磁效應在磁有序材料中的強度大大增強。光和電子自旋間直接的相互作用可以從“能量”角度進行推導。在單色光場E（ω）作用下，磁有序材料的熱動力學勢?包含[8]：

式中χijk表示磁光系數(shù)。電偶極近似下，對于光場E（ω），材料的線性光學響應定義為光極化矢量。從（22）中可以看出光極化矢量P（ω）存在正比于磁化矢量的部分：

圖16.(a)鐵磁異質(zhì)結(jié)構(gòu)輻射THz脈沖示意圖，(b)時域上，從不同結(jié)構(gòu)發(fā)射出的兩種THz脈沖形狀。深色和淺色的線表明，樣品的磁化方向相反時，信號發(fā)生反轉(zhuǎn)。(c)根據(jù)(b)的瞬態(tài)電場所得的傅立葉光譜，摘自文獻[107，108]。

從上式可以看出，當線偏振光通過磁性介質(zhì)時，光的偏振方向?qū)l(fā)生旋轉(zhuǎn)θF，如圖17（a）所示：

式中，c是真空中的光速，n是材料的折射率，L是光在介質(zhì)中傳播的距離。公式（24）所描述的就是Faraday在1846年發(fā)現(xiàn)的法拉第磁光效應。

根據(jù)公式（22），還可以發(fā)現(xiàn)一個頻率ω的光場，沿著光波矢的方向產(chǎn)生一個有效磁場，如圖17（b）所示：

在各向同性材料中，χijk是全反對稱張量，可以將

其看成一個獨立的張量元χ，上式可改寫為：

圖17.(a)法拉第效應和(b)逆法拉第效應示意圖；(c)一種可能的光誘導磁化的微觀機制，相干受激拉曼散射示意圖。

從（26）式得出結(jié)論，右旋圓偏振光和左旋圓偏振光分別能產(chǎn)生方向相反的瞬態(tài)磁場。因此，除了磁光效應，同一個磁光系數(shù)χ也決定著光磁效應，即圓偏振光誘導磁化。相比于“磁共振”，即通過電磁場的磁場分量使得微波光子與磁矩耦合，逆法拉第效應則是通過光的電場分量起到了類似的作用。上述公式的推導過程考慮了單色光激發(fā)，并且運用了熱平衡近似。當[E（ω）×E（ω）?]的改變速度比磁有序材料中的基本時間尺度，如自旋進動周期或自旋–晶格弛豫時間快時，就必須研究逆法拉第效應所產(chǎn)生的影響。

逆法拉第效應亦可從微觀角度進行考慮。一個飛秒激光脈沖（?t=100 fs）內(nèi)的自旋激發(fā)過程，經(jīng)傅立葉變換后，可以在頻域上進行考慮，如圖17（c）所示。起初，電子處于基態(tài)，自旋向上。如果基態(tài)是非簡并的，那么自旋軌道耦合可以忽略。當光子作用到一個電子上，在電子躍遷期間，電子波函數(shù)的多個本征態(tài)將發(fā)生疊加，這必將有效地增加電子的軌道角動量，導致電子–軌道耦合，發(fā)生強烈的自旋翻轉(zhuǎn)。當光子能量低于能隙，不能激發(fā)起真實的電子躍遷，但是會導致基態(tài)電子自旋的翻轉(zhuǎn)（激發(fā)到一個虛態(tài)，退激發(fā)過程非常快）。這個過程伴隨著光子的相干輻射，即?ω2=?（ω1??m）。在磁有序材料中，??m對應于一個磁振子的能量。如果頻率ω1和ω2都在同一個激光脈沖內(nèi)，那么激光誘導自旋翻轉(zhuǎn)過程就是“相干”受激過程。自旋翻轉(zhuǎn)時間（τsf）由受微擾的基態(tài)上的自旋–軌道相互作用能ESO給出。對于磁光系數(shù)大的材料，若自旋–軌道耦合能超過50 meV，那么自旋翻轉(zhuǎn)過程可以快至τsf～?/ESO～20 fs。這一微觀圖像可以用來描述圓偏振光產(chǎn)生亞皮秒時間尺度上的有效磁場。

上述的自旋翻轉(zhuǎn)過程是在“電偶極近似”下允許的，這一機制的效率高于“磁偶極躍遷”，且不需要光子的湮滅。能量從光子轉(zhuǎn)移到自旋（磁振子）是通過非彈性散射過程。盡管一些光子失去了小部分能量，但光子總數(shù)仍然不變。值得注意的是，自旋翻轉(zhuǎn)過程是受激Raman散射過程，受激發(fā)的和再次輻射的光子具有相同的極化，表明這樣一個光誘導自旋翻轉(zhuǎn)并不伴隨光子角動量的損耗。然而這也受到了Woodford理論研究的挑戰(zhàn)，他認為通過光子的線性角動量可以提供材料的自旋角動量[111]，當然這需要進一步實驗的驗證。此外，Yoshino的研究表明，基于經(jīng)典的電子運動模型，逆法拉第效應可以與光學常數(shù)，即材料的復折射率指數(shù)的實部和虛部聯(lián)系起來[112]。

圖18.由于逆法拉第效應，圓偏振的飛秒光脈沖在DyFeO3中激發(fā)高頻自旋進動，摘自文獻[113]。

由于Dzyaloshinskii-Moriya相互作用，DyFeO3中兩套鐵離子的反鐵磁耦合并非嚴格平行，產(chǎn)生約8 G的自發(fā)磁化（Ms）。盡管這一自發(fā)磁化強度非常小，由于極強的自旋–軌道耦合，DyFeO3表現(xiàn)出巨大的法拉第旋轉(zhuǎn)角3000?cm?1。2005年，Kimel等首次在傾角反磁體系DyFeO3中光激發(fā)百吉（亞太）赫茲的反鐵磁共振模式[113]。如圖18所示，在相反旋性的圓偏振光脈沖激發(fā)下（垂直于[001]晶軸方向），DyFeO3的法拉第旋轉(zhuǎn)信號隨時間的演化過程。在光激發(fā)后的60 ps內(nèi)，清晰可辨三個不同的過程：（1）在零時間延遲點，觀察到法拉第旋轉(zhuǎn)角瞬間發(fā)生突變。圓偏振抽運光的“旋性”控制著光誘導磁化的方向；（2）在零延遲處的瞬態(tài)磁光信號之后，可觀察到頻率為0.2 THz（周期為5 ps）的磁振蕩信號。磁振蕩的相位由圓偏振光的“旋性”所決定，表明光子和自旋角動量的有效耦合；（3）除振蕩外，還觀察到一個時間常數(shù)約為100 ps的指數(shù)衰減過程。解釋為光誘導磁化矢量的平衡方向發(fā)生改變，并衰減至初始狀態(tài)。

除了反鐵磁晶體，圓偏振飛秒激光脈沖在磁光晶體NaTb（WO4）2[114]，TGG[115]和磁流體[bmim]FeCl4[116]等中也可誘導瞬態(tài)磁化響應。旋向相反的圓偏振抽運光得到變化方向相反的旋轉(zhuǎn)角信號和橢圓率信號。這是由于圓偏振光在磁光晶體和順磁流體中產(chǎn)生的瞬態(tài)有效磁場的方向取決于抽運光的圓偏振旋向。NaTb（WO4）2和TGG晶體的順磁特性決定了其幾十飛秒的自旋弛豫時間，探測光旋轉(zhuǎn)角信號和橢圓率信號的半高全寬均約為500 fs，其強度隨著抽運光脈沖能量密度的增加呈線性增長，可用于實現(xiàn)全光磁開關(guān)。

2.THz脈沖激發(fā)自旋共振

鐵磁共振一般指在外磁場作用下鐵磁材料對電磁波的吸收，是外磁場作用下Zeeman能級劈裂的結(jié)果。對于常規(guī)鐵磁材料，在不是很高的外磁場作用下（幾個特斯拉磁場），其鐵磁共振頻率一般在射頻和微波波段。對于反鐵磁結(jié)構(gòu)，由于內(nèi)部很強的交換作用以及磁各向異性，大多數(shù)反鐵磁材料的本征磁偶極躍遷頻率在太赫茲波段。在Nel溫度以下，NiO有兩個鐵磁共振模式，一個為1 THz的面外共振模式，另一個為0.14 THz的面內(nèi)共振模式[117]。

反鐵磁結(jié)構(gòu)中基于磁偶極躍遷的鐵磁共振與一般意義上的基于Zeeman效應的鐵磁共振有所不同，前者是太赫茲波的磁場分量與反鐵磁結(jié)構(gòu)的本征模式共振而激發(fā)的磁偶極躍遷，是非平衡態(tài)下的磁化進動；后者是靜態(tài)磁場作用下的穩(wěn)態(tài)過程。宏觀上，瞬態(tài)THz磁場（BTHz）的方向正交于材料的宏觀磁化矢量M，必將產(chǎn)生一個作用于M的瞬態(tài)Zeeman轉(zhuǎn)矩[118]：如圖19（a）所示，這一瞬態(tài)轉(zhuǎn)矩T使得反鐵磁介質(zhì)中的磁化矢量M偏離平衡位置。當瞬態(tài)磁場BTHz消失后，M將圍繞材料的有效磁場以Larmor頻率進動，并最終弛豫到平衡位置。磁化矢量M的進動過程中，旋轉(zhuǎn)的磁偶極子會輻射圓偏振的電磁波，

此電磁波的頻率等于磁化矢量的進動頻率，這一過程稱為自由感應衰減（FID）。

圖19.(a)超短THz脈沖的磁場分量BTHz激發(fā)相干磁化振子，通過磁偶極躍遷相互作用，轉(zhuǎn)矩作用于自旋M上誘導自旋進動；(b)在NiO中，THz激發(fā)周期約為1 ps的自旋波（自旋箭頭的連線），摘自文獻[118]。

對于頻率范圍0.1～10 THz的太赫茲電磁波輻射，相應的能量范圍在0.4～40 meV。固體中許多決定材料基本性質(zhì)的“元激發(fā)”的能量均在該能量范圍內(nèi)，如等離子體、聲子、磁化振子、超導能隙和電子自旋共振能譜等。利用飛秒激光脈沖光整流和光電導天線方法可以產(chǎn)生0.1～3 THz的THz輻射，其電場振幅達MV/cm，相應的磁場振幅達1 T量級（B=E/c）。Kampfrath等利用高強度THz脈沖的磁場分量與磁有序結(jié)構(gòu)相互作用[119，120]，實現(xiàn)對磁介質(zhì)中自旋極化元激發(fā)的激發(fā)和相干調(diào)控，如圖20所示。

在RFeO3（R=Y，Nd，Dy等稀土元素）傾角反鐵磁結(jié)構(gòu)中，利用THz脈沖磁場共振地激發(fā)其準鐵磁模式（quasi-ferromagnetic mode，以下稱FM）和準反鐵磁模式（quasi-antiferromagnetic mode，以下稱AFM）。如圖20（b）所示，利用THz時域光譜，對c切YFeO3單晶進行了系統(tǒng)研究，通過改變THz的偏振方向，可以有效地激發(fā)頻率在0.3 THz的FM模式[121]。其中位于0.45 THz的較寬的吸收帶來源于YFeO3晶體在THz波段的雙折射效應。磁有序結(jié)構(gòu)吸收THz波后使自旋磁化離開平衡態(tài)，當THz脈沖離開后，偏離平衡位置的自旋取向?qū)⒁云浔菊髂Ｊ筋l率進動弛豫回平衡位置，YFeO3中M的進動輻射出具有圓偏振特性的THz波。

上面提到，兩種自旋模式的THz共振激發(fā)取決于THz的電磁場極化方向和宏觀磁化方向M。利用這一特性，THz時域光譜可用以探測宏觀磁化方向在外觸發(fā)下的重取向過程。當改變樣品所處的環(huán)境溫度或者施加強磁場等，都能改變稀土離子和鐵離子之間的交換相互作用，誘導M發(fā)生旋轉(zhuǎn)。當M和THz偏振方向的夾角發(fā)生變化，就能從自由感應衰減信號的振幅和頻率等的變化讀取出自旋重取向信息。通過研究稀土離子在Fe的重取向中扮演的微妙而重要的角色，有望設計成功能不同的自旋開關(guān)[122?124]。

從色散關(guān)系的角度，THz電磁波電場分量與介質(zhì)相互作用可以用介電常數(shù)ε（ω）來描述，而其磁場分量與介質(zhì)作用則可用磁導率μ（ω）來描述[125]。THz在磁有序介質(zhì)中的傳輸，其復折射率n（ω）和復波阻抗Z（ω）分別為和。需要同時測量THz波的透射T（ω）和反射光譜R（ω），并根據(jù)R=（Z?1）/（Z+1）和T= exp（?inωd），確定介質(zhì)的色散關(guān)系n（ω）與Z（ω）。Nmec等提出了僅用THz相干脈沖的透射譜，可直接得到介質(zhì)的色散關(guān)系[126]，這一方法適用于亞毫米到厘米量級厚度的樣品。相干THz脈沖會在樣品界面上發(fā)生二次反射。根據(jù)THz透射主脈沖T0與二次反射脈沖T1的時間間隔，只要樣品厚度精確測定，利用公式，可確定其色散關(guān)系［126］：

這里，d是樣品厚度，f=ω/2π為頻率，c為真空中的光速。利用這一方法，Song等研究了PrFeO3晶體在0.2～1.0 THz波段的色散關(guān)系。當入射THz的電場與晶體c軸平行時，只有AFM模式被激發(fā)，0.41 THz處折射率的突變是由于磁導率的色散所引起的[127]。

圖20.THz自旋共振激發(fā)(a)THz脈沖的磁場隨時間的變化，法拉第旋轉(zhuǎn)角信號上周期為1 ps的振蕩起源于反鐵磁自旋進動，插圖為法拉第旋轉(zhuǎn)角和THz驅(qū)動電場的振幅譜，摘自文獻[119]；(b)c切YFeO3單晶中THz透射譜，摘自文獻[121]。

3.自旋相干控制

固體材料中量子相干態(tài)的控制是實現(xiàn)未來信息技術(shù)的關(guān)鍵。為了實現(xiàn)自旋電子學和量子計算等新一代技術(shù)，就需要固體材料中的元激發(fā)或者躍遷具有能為外場所調(diào)控的長的相干時間。長期以來，在核磁共振領域，兆赫茲和吉赫茲的交流脈沖磁場被用來實現(xiàn)自旋的相干控制。然而，固體中磁化子的退相時間極短，因此，高強度的超短磁脈沖是實現(xiàn)固體中磁激發(fā)相干控制的關(guān)鍵。

首先介紹通過光脈沖串實現(xiàn)自旋進動的超快“非熱相干控制”。如圖21（a）所示，零延遲時間時，一個右旋圓偏振抽運光（σ+）觸發(fā)磁化進動。當再用一個左旋圓偏振光（σ?）在進動周期的整數(shù)倍時激發(fā)DyFeO3，會使磁化矢量進一步遠離平衡位置，從而導致隨后的進動振幅大約是單脈沖激發(fā)時的兩倍，如圖21（b）所示。若第二個抽運脈沖是在奇數(shù)個半進動周期時到達樣品，則磁化矢量將重新回到最初的平衡位置，抑制了磁化進動，如圖21（c）所示。實驗結(jié)果表明飛秒脈沖可以用來直接相干地控制自旋進動。當?shù)诙€脈沖到來時，根據(jù)進動的相位，能量可以從光脈沖轉(zhuǎn)移到磁系統(tǒng)（進動振幅增強）或者從磁激發(fā)系統(tǒng)轉(zhuǎn)移到光脈沖（進動振幅消失）?？紤]到正鐵氧體和石榴石中的本征阻尼較低[129]，因此存在長壽命的磁振子。超短激光脈沖可以瞬時地將長周期的相干進動完全關(guān)斷。這一能量回到光脈沖的過程也可以認為是磁化振子的相干激光冷卻過程。

圖21.兩種圓偏振激光脈沖在DyFeO3中實現(xiàn)自旋的相干控制，摘自文獻[128]。

THz脈沖中蘊藏的瞬態(tài)高強度磁場，是實現(xiàn)高頻自旋波激發(fā)和控制的另一個潛在工具。反鐵磁材料體系提供了實現(xiàn)THz自旋極化波的“非熱”激發(fā)和相干控制的可能。Yamaguchi等利用THz脈沖對，研究了c?切和b?切的YFeO3晶體中FM和AFM模式的相干控制[130]。通過調(diào)節(jié)THz脈沖對的延遲時間，可以選者性地使某個自旋模式增強或消失。值得一提的是，作者發(fā)現(xiàn)基于THz磁場脈沖對實現(xiàn)自旋的相干控制不是源于自旋波的相干疊加，而是THz脈沖磁場直接與自旋波間的能量交換。Kampfrath等利用THz脈沖磁場激發(fā)NiO單晶中的自旋波，并利用一束同步的飛秒激光脈沖進行探測?；谕瑯拥腡Hz脈沖對，成功實現(xiàn)了NiO中AFM模式的激發(fā)和相干控制[120]。Jin等選擇b切DyFeO3單晶為研究對象，F(xiàn)M模式的頻率在0.38 THz，對應自旋極化波的周期TFM=2.6 ps，AFM模式的頻率為0.52 THz，相應的振蕩周期為TAFM=1.92 ps。圖22（a）是利用雙THz脈沖對FM模式的相干控制實驗結(jié)果，當THz雙脈沖的時間延遲T=1.5 TF時，可以看到輻射頻率為0.38 THz的振蕩完全消失，實現(xiàn)相干相消；當T=2.0 TF時，0.38 THz的自由感應衰減信號的振幅加倍；圖22（b）是利用雙THz脈沖對AFM模式的相干控制實驗結(jié)果，當THz雙脈沖的時間延遲T=1.5 TAF時，可以看到輻射的頻率為0.52 THz的電磁波實現(xiàn)相干相消；而當T=2.0 TAF，輻射的頻率為0.52 THz的電磁波振幅加倍，實現(xiàn)了相干相長。

圖22.b切DyFeO3晶體的THz透射時域光譜，利用一定時間延遲的THz脈沖對實現(xiàn)對(a)FM和(b)AFM模式的相干相消和相干相長控制。

除了雙脈沖相干控制，Jin等利用YFeO3晶體THz波段的雙折射效應，提出用THz單脈實現(xiàn)反鐵磁結(jié)構(gòu)中自旋極化波的相干控制。如圖23所示，其基本原理是入射到晶體中的THz脈沖由于雙折射分解為o光和e光，通過調(diào)節(jié)入射THz偏振與晶體光軸的角度，可以得到任意強度比例的o光和e光，這兩個偏振垂直的脈沖在晶體中傳播伴隨相應的相位延遲，從而實現(xiàn)對自旋極化的單THz脈沖相干控制[131]。

對于RFeO3（R=Y或Nd和Tm等稀土離子）傾角反鐵磁結(jié)構(gòu)，第一性原理計算結(jié)果表明如果R為4f電子不全空或全滿稀土元素[132]，由于R與Fe離子間的相互作用，該結(jié)構(gòu)的磁各向異性取向與溫度有關(guān)，也就是說溫度可誘導該結(jié)構(gòu)的自旋重取向（如NdFeO3、ErFeO3等）：宏觀磁化矢量M由高溫下平行與c軸隨著溫度降低旋轉(zhuǎn)90?角度，至平行于晶體的a軸。如果R為非磁性金屬，如Y、Pr等，不含有4f電子，則R與Fe之間作用可以忽略，則溫度不可能誘導Fe離子的自旋重新取向，但外磁場卻可以實現(xiàn)自旋取向相變。由于RFeO3共振吸收對THz磁場取向敏感，因而THz時域光譜為研究該類結(jié)構(gòu)的自旋重取向等磁相變動力學特性提供了很好的研究手段。Yamaguchi等[133]利用THz時域光譜研究了ErFeO3單晶自旋重取向。對于c?cut的ErFeO3晶體，其自旋重取向溫度區(qū)為97～86 K，高溫下晶體是Γ4相，垂直入射的THz波僅能激發(fā)其FM模式，低溫下晶體是Γ2相，垂直入射的THz脈沖可以同時激發(fā)FM和AFM兩個模式。同時，沿晶體c方向觀測FID信號的偏振也不一樣，F(xiàn)M的FID信號具有圓偏振特性，而AFM則表現(xiàn)為線偏振特性。

Jiang等[134]首次利用THz時域光譜對NdFeO3晶體的自旋重取向相變過程進行了研究。NdFeO3的自旋重取向溫區(qū)較寬（170～100 K），因而可以對其相變中的中間相（Γ4）進行研究，并研究了相變過程中AFM模式的幅度、共振頻率和FID的偏振特性隨相變溫度的變化關(guān)系。

Constable等[123]結(jié)合中子衍射實驗和THz光譜，討論了NdFeO3晶體中自旋重取向的物理機制。實驗結(jié)果與第一性原理計算結(jié)果相一致：自旋重取向源于溫度相關(guān)的R-Fe作用和Fe-Fe作用的競爭結(jié)果。除了溫度誘導自旋重取向外，外加磁場也可以誘導自旋重取向。Jiang等[135]基于全光纖THz時域光譜系統(tǒng)詳細研究了外磁場誘導NdFeO3自旋重取向過程。其主要結(jié)論包括兩點：（1）磁場誘導自旋重取向所需的臨界磁場Hcr與溫度有關(guān)，當溫度接近自旋重取向溫度時，臨界磁場越?。唬?）磁場誘導自旋重取向不可逆性：高溫下（晶體處Γ4相）沿著晶軸a方向的外加磁場可以誘導自旋重取向發(fā)生；而低溫下（晶體處于Γ2相），沿著晶軸c方向的外磁場則不能誘導自旋重取向。其內(nèi)在原因與NdFeO3晶體的特殊磁各向異性結(jié)構(gòu)有關(guān)，中子衍射的實驗結(jié)果也應證了這一點。磁場誘導自旋重取向的不可逆性可以為設計磁存儲和磁開關(guān)器件等自旋電子學器件提供重要參考。

圖23.(a)當θ=0?、45?、90?時，透過樣品后THz波的電場強度，θ的定義如插圖（下）所示。當θ=0?時，振蕩部分傅立葉變換譜的振幅(EFM)如插圖（上）所示，(b)為振蕩部分的放大，其時域區(qū)間為10～35 ps范圍內(nèi)的THz電場，實線是單指數(shù)衰減擬合，豎直的虛線旨在突顯三個角度上THz自旋波的相位存在差異，摘自文獻[131]。

圖24.b?cut NdFeO3單晶中溫度誘導自旋重取向相變的THz時域光譜研究。(a)表示NdFeO3的磁結(jié)構(gòu)隨溫度變化示意圖；(b)140 K溫度下，自由感應衰減(FID)所輻射的電磁波電場強度隨時間弛豫的三維軌跡圖；(c)各種溫度下FID信號在(ac)面上的投影?？梢钥吹?，250～170 K，晶體處于Γ4相，輻射的FID信號電場具有水平偏振，當溫度低于100 K時，晶體處于Γ2相，F(xiàn)ID信號電場具有垂直偏振，170～100 K溫度區(qū)間，晶體處于Γ24相，輻射的FID信號電場在水平和垂直方向均有分量。摘自文獻[134]。

對于非磁性金屬，如YFeO3晶體，溫度不能誘導其自旋重取向相變的發(fā)生。但是可以用外加磁場等方式觸發(fā)其自旋重取向。Lin等[124]將THz時域光譜置于低溫和強磁場系統(tǒng)下，研究了外磁場誘導YFeO3（c?cut）單晶的自旋重取向過程。無外加磁場時，從3 K到室溫范圍內(nèi)，只有FM模式共振出現(xiàn)，且頻率變化范圍不大，表明從3～300 K溫區(qū)內(nèi)，該晶體沒有自旋重取向發(fā)生。但外磁場可以誘導YFeO3中自旋重取向的發(fā)生。下圖給出250 K溫度下，外磁場沿著晶體a軸施加，磁共振頻率隨外場變化情況。當外磁場強度低于2 T時，其FM模式的共振頻率幾乎不隨磁場而變化，當磁場高于2 T時，F(xiàn)M模式的共振頻率隨外場增加而降低，出現(xiàn)模式軟化，這是自旋重取向發(fā)生的征兆。進一步增加外磁場高于4 T時，F(xiàn)M模式的軟化加劇，除了低頻FM模式外，在0.55 THz處出現(xiàn)一個新的共振模式，這個模式與YFeO3的AFM模式頻率接近。進一步研究表明，0.55 THz處的共振頻率來自晶體的AFM模式共振。該模式頻率幾乎不隨磁場增加而變化。通過朗道–栗弗席茲–吉爾伯特（LLG）方程并考慮YFeO3晶體自由能，可以數(shù)值得到FM和AFM模式頻率隨外磁場的關(guān)系，其趨勢與實驗結(jié)果相一致。

反鐵磁和亞鐵磁結(jié)構(gòu)的磁共振頻率一般在百GHz至THz頻段，相干THz脈沖的磁場為研究這類磁有序的自旋極化的激發(fā)和相干控制提供了理想的實驗方案?；赥Hz時域光譜，我們不但能獲得磁共振的強度信息，而且還可以獲得自旋極化的弛豫動力學，利用THz脈沖對可以選擇性地激發(fā)和控制特定模式的自旋波。這對THz自旋電子學的研究開辟了新的研究領域和研究方法。THz波的磁場與磁介質(zhì)自旋極化作用不但可以用于研究磁介質(zhì)的自旋重取向相變動力學，而且當THz波所攜帶的磁場足夠強時，還可以驅(qū)動磁有序介質(zhì)中各種磁相變（如自旋重取向和磁化反轉(zhuǎn)等相變）的發(fā)生[136，137]。這為研究磁相變的THz波非線性調(diào)控提供了研究新的研究思路。當然要實現(xiàn)THz波驅(qū)動的各種磁相變的發(fā)生所需要的THz脈沖磁場在數(shù)特斯拉甚至數(shù)十特斯拉量級，所以研究THz磁場近場增強效應，以實現(xiàn)幾個量級的近場增強效應是實現(xiàn)磁振子的THz非線性調(diào)控一個有效思路。利用THz人工電磁材料實現(xiàn)電磁場的近場增強是目前一個比較現(xiàn)實的解決方案[13，139]。另外，THz光譜還可用于研究多鐵材料的磁電耦合動力學。最后，值得一提的是，THz脈沖整形技術(shù)的發(fā)展，可以得到具有特定脈沖形狀和相位的THz脈沖，也即可獲得具有特定波形和相位分布的磁場分布，這為利用THz實現(xiàn)自旋波的有效相干控制提供了理想的研究思路和實現(xiàn)方法。

D.多鐵性薄膜超快動力學

多鐵材料（multiferroics）指的是同時具有鐵電與鐵磁兩種以上有序參數(shù)的材料，且磁–電間存在一定的耦合，即能在外磁場作用下產(chǎn)生介電極化，在外電場作用下產(chǎn)生磁化[140]。1894年，居里預言磁電效應的存在，從此開啟了磁電材料研究的大門。1960年，Astrove等在Cr2O3單晶中首次發(fā)現(xiàn)了多鐵性[141]。盡管在后續(xù)的研究中陸續(xù)發(fā)現(xiàn)硼酸鹽、稀土鐵酸鹽和磷酸鹽等單相材料體系中，也存在磁電效應，然而所觀察到的磁電耦合效應非常弱。因此，單相多鐵性材料的研究進展緩慢，嚴重影響了多鐵材料的發(fā)展。兩個重大突破，重新掀起了世界范圍內(nèi)多鐵材料研究的熱潮。一是理論工作開始介入多鐵性材料的研究，第一性原理計算旨在回答為什么磁性和鐵電共存是如此的微弱，從而為多鐵材料的研究提供了新方向；二是實驗上成功地獲得了兩類不同的多鐵材料。2003年，Ramesh等成功制備了具有良好鐵電性和鐵磁性的鐵酸鉍薄膜（BiFeO3，BFO），并發(fā)現(xiàn)薄膜形式BFO的多鐵性能高于塊材樣品[142]。通過摻雜等手段，可以提高單相BFO多鐵薄膜的鐵電、鐵磁和磁電耦合性能[143]。同一年，Tokura等發(fā)現(xiàn)了另一個新的多鐵材料TbMnO3。這類材料的磁性和鐵電性并非僅僅共存，而是磁性導致其鐵電性[144]。此外，在鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的稀土錳氧化物（RMnO3）中，觀察到不同外加磁場下，不同的介電行為，表明磁場對多鐵材料介電特性的調(diào)控。與此同時，人們逐漸意識到了多鐵材料潛在的應用價值，比如實現(xiàn)四種邏輯狀態(tài)（上和下的極化，上和下的磁化），磁電傳感器等。多鐵材料的研究進入了高速發(fā)展階段。

圖25.外加磁場誘導c?切YFeO3晶體的自旋重取向THz時域光譜研究。YFeO3單晶中AFM(a)和FM(b)共振頻率隨外場變化關(guān)系，可以看到當H＞4 T時，F(xiàn)M共振頻率出現(xiàn)劇烈軟化，同時AFM共振開始出現(xiàn)。(c)FM（藍）和AFM（紅）吸收強度隨外磁場變化，其中的插圖表示了外磁場誘導晶體自旋重取向示意圖；(d)基于LLG方程和磁自由能所計算的FM和AFM頻率隨外磁場的變化。摘自文獻[124]。

為了理解多鐵材料的基本現(xiàn)象，就必須了解支配這些特性的微觀機制。多鐵性的產(chǎn)生源自于材料體系中晶格、自旋、軌道以及電荷的強相互關(guān)聯(lián)。理解電荷、自旋、軌道和晶格自由度間的耦合是多鐵性材料體系的一個重要的研究課題。自旋–晶格之間的耦合機制還有待進一步完善。研究方案通常是通過外加磁場（電場）的變化研究電滯（磁滯）回線和溫度依賴的磁化強度變化等。由于“相互作用”或者“耦合”常常伴隨著能量轉(zhuǎn)移，因此“光學方法”可以有效提供各種序參數(shù)間的耦合信息。實現(xiàn)不同外加條件（如電/磁場，溫度和壓強）下的原位“非接觸”測量。抽運–探測光譜技術(shù)廣泛地應用于材料的微觀動力學研究，擅長在時域上同時探測多個自由度的演變過程以及各自由度之間的相互耦合。特別是溫度依賴的抽運-探測光譜，被認為是研究多鐵材料體系中，電子–聲子和自旋–晶格相互作用的有效手段，為研究多鐵氧化物磁電耦合的微觀機制提供了不可或缺的動力學信息[145]。

1.電–聲–磁相互作用

瞬態(tài)反射率變化（?R/R）與介電常數(shù)?ε的時間演化息息相關(guān)，在時域上直接反應電子–聲子的能量交換過程。根據(jù)“三溫度模型”，受激發(fā)的電子還會將能量傳遞給自旋系統(tǒng)。以La0.7Ca0.3MnO3為例，其電子、晶格和自旋的比熱大小關(guān)系，Ce＜Cl，Ce＜Cs。當激光照射到樣品表面，表面局域區(qū)域內(nèi)的電子最先被激發(fā)（由于電子系統(tǒng)的比熱最?。娮酉到y(tǒng)吸收光子能量，使得這一區(qū)域內(nèi)電子溫度高于附近的電子溫度。電子–電子相互碰撞，使得局域電子的溫度達到平衡，稱為熱化。熱化過程的時間尺度在飛秒量級。熱能通過電子–聲子相互作用，從電子系統(tǒng)傳遞給晶格系統(tǒng)，使得電子和晶格的溫度達到平衡，這段過程的時間尺度在亞皮秒–幾個皮秒量級，稱為“快過程”。Jin等系統(tǒng)研究了BFO薄膜的電子弛豫動力學過程，發(fā)現(xiàn)四方結(jié)構(gòu)BFO薄膜中電子–晶格能量弛豫時間（τe?ph）要比六角結(jié)構(gòu)BFO薄膜的τe?ph快，表明電子–聲子相互作用對BFO薄膜的結(jié)構(gòu)十分敏感。應力和對稱性破缺使四方結(jié)構(gòu)的BFO薄膜具有更大的電–聲耦合強度[146]。

圖26.通過擬合，得到兩個激發(fā)光子能量下(a)慢過程的時間常數(shù)，(b)慢過程分量的幅度B和(c)準常數(shù)參量T∞隨溫度的變化關(guān)系。(a)、(c)垂直的虛線相應于轉(zhuǎn)變溫度Tc=120 K，摘自文獻[148]。

此外，理論分析表明，多鐵性樣品中磁電耦合所對應的電磁振子元激發(fā)的能量一般在THz波段，所以，THz脈沖的電場可以激發(fā)多鐵介質(zhì)的磁振子，而THz脈沖磁場可以激發(fā)介質(zhì)的電極化，從而有望實現(xiàn)THz頻率的磁電互控。對于極強的THz輻射，強的磁脈沖與介質(zhì)的相互用偏離諧振子模型，必須考慮磁偶極子相互作用的非線性效應，這種非線性作用對于自旋波的傳輸和控制提供了更為豐富的研究方法。

2.光致瞬態(tài)應變

除了通過載流子的弛豫過程研究BFO的瞬態(tài)光譜特性，越來越多的研究開始注重光誘導效應與鐵電、鐵磁和鐵彈等特性的耦合。在開路電壓下，BFO單晶的光生伏特效應與沿著電極化方向的晶體長度成正比[152]。Kundys等研究了光與BFO力學自由度的耦合，發(fā)現(xiàn)了BFO單晶波長依賴的尺寸變化，這一現(xiàn)象被稱為光致應變效應[153]。盡管室溫下BFO單晶中的光致應變效應已經(jīng)開始得到學術(shù)界的重視，還需要進一步加深對光與鐵彈動態(tài)耦合效應的理解。對于非中心對稱材料，電磁場與物質(zhì)相互作用的二階非線性極化可以表示為[154]：

其中，χ(2)是二階非線性極化率。E（t）和E?（t）分別是光的電場分量及其共軛項。（30）式中等號右邊的第一項為光誘導的直流極化項，反應光整流效應。這也是單晶塊體材料中，光誘導產(chǎn)生THz的原因[155]；第二項與材料的二次諧波產(chǎn)生相關(guān)[156]。由于電致伸縮效應，二階極化的直流項（t）會導致晶格畸變，從而產(chǎn)生縱向聲學聲子波[157，158]。當這一應力波傳播通過樣品，探測光脈沖在與行進的應力波相互作用后，頻率將發(fā)生多普勒頻移，類似于受激布里淵散射。因此，通過掃描抽運脈沖與探測脈沖間的時間延遲，可以獲得縱向聲學聲子的傳播行為。圖26（a）描繪了光誘導縱向聲學聲子的傳播與探測。

Chen等早期的研究已經(jīng)發(fā)現(xiàn)，鑭（La）和鈮（Nb）共摻雜的BFO薄膜Bi0.8La0.2Fe0.99Nb0.01O3（BLFNO）相比于本征BFO薄膜，表現(xiàn)出更強的電極化特性[159]。因此，共摻雜的BLFNO薄膜的光致應變效應可能同樣會得到加強。如圖27（b）所示為室溫下，（001）-STO襯底上的BLFNO薄膜和本征BFO薄膜的歸一化瞬態(tài)反射率。通過快速傅立葉變換，可以觀察到在36、33、25 GHz三處有峰，分別對應于（001）-Si、（001）-YSZ和（001）-STO襯底上的BLFNO薄膜。實驗中，振蕩頻率不隨激發(fā)光能量密度的變化而變化，其振幅正比于抽運光能量密度。這些振動被指認為縱向聲學聲子[160]。在[010]取向的斜方六角結(jié)構(gòu)BFO單晶中也發(fā)現(xiàn)了頻率為36 GHz的縱向聲學模式。然而在薄膜樣品中，我們并沒有觀察到在BFO單晶中所發(fā)現(xiàn)的頻率為12.5和20 GHz的橫向聲學模式[157]。

圖27.(a)抽運–探測技術(shù)研究光誘導應力波傳播示意圖。室溫下，(001)-STO襯底上的(b)BLFNO薄膜和(c)本征BFO薄膜的歸一化瞬態(tài)反射率。探測波長分別是(d)800 nm和(e)400 nm時，(001)-Si襯底上BLFNO薄膜的歸一化瞬態(tài)反射率信號，摘自文獻[160]。

通過設計復雜的氧化物異質(zhì)結(jié)構(gòu)，可以實現(xiàn)超快應力調(diào)制[162]。Sheu等利用時間分辨二次諧波光譜，全光探測和控制了超快時間尺度上電有序和磁有序的耦合。在Ba0.1Sr0.9TiO3（BSTO）/La0.7Ca0.3MnO3（LCMO）異質(zhì)結(jié)中，抽運光激發(fā)了LCMO中的非平衡的準粒子，并與聲子快速相互作用，發(fā)生在幾十ps的自旋–晶格弛豫過程前。LCMO中自旋–自旋關(guān)聯(lián)的減弱通過磁致伸縮效應會在BSTO上施加壓力，從而通過壓電效應調(diào)制了BSTO的鐵電極化，這一過程的時間尺度遠快于從LCMO到BSTO光誘導的熱擴散。通過彈性耦合，實現(xiàn)了在鐵磁/鐵電異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的一個超快的間接的磁電效應，這一過程比鐵磁層中的自旋–晶格弛豫快[163]。

III.總結(jié)與展望

本文通過時間分辨的光譜技術(shù)，在飛秒時間尺度上給電子自旋動力學過程“拍照”。圍繞著半導體塊體及其納米結(jié)構(gòu)、鐵磁、傾角反鐵磁、多鐵性磁電耦合材料等，綜述了近年來光與電子自旋的相互作用。在什么“速度”和什么“空間尺度”上實現(xiàn)材料磁性狀態(tài)的調(diào)制是目前磁性材料研究領域兩個最前沿的課題。這些研究課題觸及磁性材料中的各種基本極限，比如將目前磁存儲器吉赫茲的開關(guān)速度極限向太赫茲頻率推進；研制新型磁性微納器件等。如何同時實現(xiàn)納米尺度的空間分辨將是未來研究的方向之一[164?166]。

探測波長的選擇范圍可以從微波一直到X射線。X射線不僅可以實現(xiàn)釓鐵鈷合金薄膜中鐵原子或釓原子特定的電子激發(fā)，且X射線的短波長可以用于實現(xiàn)納米級的空間分辨率。分析時間分辨的X射線衍射圖案可以得到每個化學元素的自旋角動量演化過程。

THz時域光譜技術(shù)對研究磁有序結(jié)構(gòu)的自旋波的激發(fā)、弛豫、輸運和相干控制具有其他自旋電子學研究方法所不具備的特點，如非接觸性、寬帶性和相干性等諸多優(yōu)點，同時也是對常規(guī)自旋電子學研究方法的補充和拓展。利用THz光譜技術(shù)研究電子自旋特性才剛剛開始，隨著研究的拓展和深入，我們相信THz光譜為自旋電子學的研究將會在磁化模式軟化、THz脈沖磁場驅(qū)動磁相變和磁化反轉(zhuǎn)和自旋–晶格耦合動力學中發(fā)揮更大的作用。利用強THz脈沖與磁有序介質(zhì)非線性相互作用，實現(xiàn)磁振子的THz非線性調(diào)控是下一步THz自旋電子學所面臨的挑戰(zhàn)性研究課題。

除了自旋自由度的調(diào)控，人們開始展開全新的對軌道序的調(diào)制與應用。此外，利用飛秒激光所激發(fā)電子態(tài)間的相干，通過突然破壞強關(guān)聯(lián)體系中各相之間的競爭與介電平衡從而實現(xiàn)磁有序轉(zhuǎn)換，比如在Pr0.7Ca0.3MnO3中發(fā)現(xiàn)了飛秒時間尺度上光誘導的“反鐵磁有序”向“鐵磁有序”的轉(zhuǎn)換過程[167]。

光與電子自旋相互作用的研究在不斷向前發(fā)展，并逐漸開辟了太赫茲自旋電子學等新的研究方向。飛秒磁學這一領域的研究尚處于起步階段，“超快退磁”背后的微觀物理機制仍不明朗，需要大量的原創(chuàng)性實驗和理論工作去豐富它。我們相信，飛秒磁學一定能推動凝聚態(tài)物理的新發(fā)展，最終開發(fā)出新型基于自旋的光電子學器件，造福人類。

致謝

上海大學超快光子學實驗室開展光磁相互作用的研究已走過十年歷程。在這個過程中得到許多老師和同學的指導和幫助，在此一并表示感謝：在半導體及其納米結(jié)構(gòu)中的自旋光注入和弛豫動力學研究中，受到中山大學賴天樹教授和中科大吳明衛(wèi)教授在實驗和理論方面的幫助；基于光磁逆法拉第效應研究中，福州師范大學陳建中教授提供了高質(zhì)量磁光晶體；利用THz脈沖研究自旋極化波的激發(fā)和相干控制，上海大學曹世勛教授提供了各種高質(zhì)量的稀土鐵氧化物單晶；澳大利亞University of Wollongong的程振祥教授提供了多種高質(zhì)量多鐵薄膜樣品；天津大學太赫茲研究中心的韓家廣和田振教授對強磁場下THz時域光譜的測試提供了很多幫助；感謝上海大學超快光子學課題組成員戴曄、閻曉娜、林賢、李棟、李高芳、周潤澤、張鄭兵、徐悅、薛新、張文濤、張澤宇和江俊杰等的出色工作。這項工作得到國家自然科學基金（10774099，11174195，11247290，11304186），高等學校博士點專項科研基金（20123018110003），上海市浦江人才計劃（06PJ14042），上海科委科技攀登計劃（09530501100），上海市教委創(chuàng)新重點項目（14ZZ101）和上海高校特聘教授（東方學者）崗位計劃的資助。部分工作還受到山東師范大學優(yōu)秀青年骨干教師國際合作培養(yǎng)計劃的資助。

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Opto-magnetic interaction and ultrafast optical manipulation of spin waves

Jin Zuan-Ming1，Ma Hong2，Ma Guo-Hong1
1.Department of Physics，Shanghai University，Shanghai，200444，China 2.College of Physics and Electronics，Shandong Normal University，Shandong，250014，China

spintronics；ultrafast spectroscopy；terahertz；semiconductor nanostructures；ferromagnetic films；multiferroic，ultrafast demanetization；inverse Faraday effect；coherent control；spin current

date：2015-03-12

O43

A

10.13725/j.cnki.pip.2015.05.003

*ghma@staff.shu.edu.cn

1000-0542（2015）05-212-28212