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    PEMFC金屬雙極板流道模板電解加工的有限元模擬與分析

    2015-10-30 07:22:38周一丹錢雙慶
    制造業(yè)自動(dòng)化 2015年13期
    關(guān)鍵詞:流道極板電解

    鮑 凱,周一丹,錢雙慶

    (南通大學(xué) 機(jī)械工程學(xué)院,南通 226019)

    0 引言

    質(zhì)子交換膜燃料電池(proton exchange membrane fuel cell,PEMFC)是以全氟磺酸型固體聚合物為電解質(zhì),鉑/碳或鉑-釕/碳為電催化劑,氫或凈化重整氣為燃料,空氣或純氧為氧化劑,將燃料和氧化劑中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置。雙極板是質(zhì)子交換膜燃料電池中的關(guān)鍵部件之一[1]。金屬材料以其機(jī)械性能好、可加工出很薄的雙極板和微型流道等優(yōu)勢(shì)成為未來(lái)雙極板發(fā)展的主要方向[2]。因此,備受國(guó)內(nèi)外研究人員的重視。

    通常,金屬雙極板上流道的主要成形工藝有:模壓成形、沖壓成形、電解成形和激光成形等[3],隨著燃料電池小型化趨勢(shì)的發(fā)展,傳統(tǒng)的加工方法很難加工出滿足微型燃料電池的金屬雙極板,現(xiàn)有的加工方法已不能滿足生產(chǎn)者的要求。為了解決這個(gè)問題,本文首次提出采用模板電解方法加工金屬雙極板表面微流道。電解加工在20世紀(jì)20年代在前蘇聯(lián)被首次提出,已是一種很成熟的技術(shù)。模板電解是以電解腐蝕成形原理為基礎(chǔ),將陽(yáng)極表面經(jīng)光刻后再進(jìn)行電解加工的一種特種加工工藝,具有加工后無(wú)殘余應(yīng)力和變形、無(wú)工具磨損和不受材料剛度和強(qiáng)度限制等優(yōu)點(diǎn)[4~9]。

    本文針對(duì)微型燃料電池中金屬雙極板的特點(diǎn)及電解加工無(wú)工具損耗、工件表面無(wú)熱影響層等眾多優(yōu)勢(shì),提出模板電解加工金屬雙極板表面流道技術(shù),該技術(shù)不僅可以解決流道因尺寸小而難以進(jìn)行傳統(tǒng)加工成形的難題,而且電解加工中工件表面金屬是以原子形式進(jìn)行反應(yīng),加工出的流道表面精度很高。因此,模板電解法在金屬雙板表面流道的加工中具有廣闊的應(yīng)用前景。本文從電流密度的角度出發(fā),采用有限元方法對(duì)模板電解加工流道的成形規(guī)律進(jìn)行了研究。

    1 微流道模板電解加工原理

    雙極板上流道的主要功能是為燃料電池提供反應(yīng)氣體并為反應(yīng)產(chǎn)物的排出提供通道。模板電解加工是一種利用電化學(xué)氧化還原反應(yīng)原理使金屬腐蝕成形的加工方法。本文對(duì)單一流道截面進(jìn)行分析,如圖1所示,金屬工件為陽(yáng)極,金屬工具板為陰極,模板為絕緣層,h為模板厚度,H為極間距。通入電解液并接通電源后,在外電場(chǎng)的作用下工件表面金屬失去電子成為陽(yáng)離子進(jìn)入電解液中,陰極表面的氫離子從電源負(fù)極得到電子析出氫氣[10,11]。

    圖1 模板電解加工原理示意圖

    根據(jù)電解加工原理,通電作用下電解液和陽(yáng)極表面金屬發(fā)生反應(yīng),在垂直方向發(fā)生材料腐蝕反應(yīng),從而達(dá)到去除金屬材料形成流道的目的。流道成形過程中,材料去除速率v與電流密度i成正比[12]:

    式中η為電流效率;ω為體積電化學(xué)當(dāng)量。

    因而可以對(duì)工件陽(yáng)極表面上電流密度i進(jìn)行分析,進(jìn)而得出材料去除速率v的分布情況。

    但在反應(yīng)過程中也存在水平方向的腐蝕,使得實(shí)際得到的流道寬度大于設(shè)定寬度。采用腐蝕系數(shù)EF表示腐蝕程度的大小[8],其定義示意圖如圖2所示:

    如圖3所示,h深為流道深度;r為流道實(shí)際加工寬度;r0為流道設(shè)定寬度。

    由EF定義式(2)可知,EF越大,水平腐蝕越小,深度越深,加工精度越好;EF越小,水平腐蝕越大,加工精度越差。

    圖2 橫向腐蝕系數(shù)定義示意圖

    圖3 封閉區(qū)域的二維電場(chǎng)圖

    2 有限元模型的建立

    2.1 加工間隙電場(chǎng)數(shù)學(xué)模型

    以單一流道為例,取其截面分析電場(chǎng)的分布情況。根據(jù)電解加工中電場(chǎng)的基本理論建立模板電解加工陰陽(yáng)極間封閉區(qū)域的電場(chǎng)模型,如圖3所示。

    電解加工過程中,加工瞬間,近似認(rèn)為陽(yáng)極表面為靜態(tài)電場(chǎng),忽略邊界效應(yīng),將加工間隙內(nèi)電場(chǎng)近似看作穩(wěn)恒電場(chǎng),并且,假設(shè)電解液各向同性,加工間隙內(nèi)電解液導(dǎo)電率為常數(shù),由電場(chǎng)理論可知,在陰、陽(yáng)極之間的封閉區(qū)域內(nèi)各點(diǎn)電位分布滿足Laplace方程[13]:

    加工間隙內(nèi)通入電解液并接通電源后,可視作工件陽(yáng)極和工具陰極表面為兩個(gè)等勢(shì)面,即為有限元分析的第一類邊界條件。模板邊界及其他邊界中,電力線與邊界法向垂直,各點(diǎn)的電位法向?qū)?shù)值近似為零,將其設(shè)定為第二類邊界條件。表達(dá)公式如下:

    電場(chǎng)分析即是求拉普拉斯方程(3)滿足邊界條件(4)的解,可得出電場(chǎng)區(qū)域內(nèi)各點(diǎn)電勢(shì)的大小,由于穩(wěn)恒電場(chǎng)中的電流密度與靜電場(chǎng)中的電場(chǎng)強(qiáng)度分布相對(duì)應(yīng):

    經(jīng)處理后可得到該點(diǎn)的電流強(qiáng)度矢量,進(jìn)而得出電流密度的分布情況。

    2.2 模擬分析過程

    采用節(jié)點(diǎn)分析法編寫APDL模擬語(yǔ)言,模擬過程中,首先建立二維電場(chǎng)模型,設(shè)定初始值,再進(jìn)行分析求解。求解過程為:在二維模型的加工表面上預(yù)先設(shè)定間隔均勻的38個(gè)節(jié)點(diǎn),用來(lái)記錄每電解1s后的陽(yáng)極表面流道截面。反應(yīng)每進(jìn)行1s,節(jié)點(diǎn)坐標(biāo)更新一次,連接節(jié)點(diǎn)即可形成流道截面電解后新的輪廓線。循環(huán)模擬程序,直至反應(yīng)設(shè)定時(shí)間結(jié)束,即可得到最終的流道截面輪廓。本次模擬中編寫了各點(diǎn)的坐標(biāo)值和電流密度值的導(dǎo)出語(yǔ)句,因此,模擬結(jié)束后可從結(jié)果中查看各點(diǎn)坐標(biāo)值和電流密度的大小。分析流程圖如圖4所示。

    3 模擬與結(jié)果分析

    3.1 加工時(shí)間對(duì)流道截面影響

    圖4 模板電解過程模擬流程圖

    圖5 T=10s和40s時(shí)流道截面圖

    圖6 不同加工時(shí)間下的電流密度分布圖

    為了研究加工時(shí)間對(duì)流道截面輪廓的影響,現(xiàn)給出兩種不同時(shí)間下流道截面的模擬對(duì)比圖。如圖5所示,加工時(shí)間T=10s時(shí)存在孤島形截面,當(dāng)T=40s時(shí),隨著工件材料的逐漸腐蝕,孤島逐漸消除,形成凹槽形截面?,F(xiàn)分別設(shè)定加工時(shí)間為10s、20s、30s和40s,對(duì)不同加工時(shí)間下流道截面輪廓進(jìn)行模擬。電流密度分布如圖6所示,可看出T=10s時(shí),溝槽兩邊界電流密度大,中間電流密度小,兩邊蝕除速率較中間快,因而導(dǎo)致孤島截面產(chǎn)生。T=40s時(shí),兩邊電流密度小,中間電流密度大,中間部分材料蝕除速率增大,孤島現(xiàn)象逐漸消失,加工趨于穩(wěn)定。圖7為不同加工時(shí)間下流道深度、寬度和EF的變化情況,隨著時(shí)間的延長(zhǎng),流道深度、寬度和EF均增加,但增速呈減緩趨勢(shì)。電流密度與極間間隙成反比例關(guān)系[14],當(dāng)電解時(shí)間延長(zhǎng),極間間隙增大將導(dǎo)致電流密度減小和材料去除速率降低。

    圖7 加工時(shí)間對(duì)流道深度、寬度和EF的影響趨勢(shì)圖

    3.2 加工電壓對(duì)流道截面影響

    為了研究加工電壓對(duì)流道截面的影響,現(xiàn)設(shè)定四種加載電壓U(5V、10V、15V、20V),加工時(shí)間由上文分析后取T=40s。圖8為不同加載電壓下電流密度的分布情況,除電壓外其他參數(shù)均相同的情況下,電壓增大,電流密度也增大,因而材料去除速率增大,因此加工一定尺寸的流道,與5V電壓相比,采用20V的電壓可縮短加工時(shí)間。而且,由圖可知,20V電壓下的電流密度變化范圍較5V電壓時(shí)要大,在加工過程穩(wěn)定后,采用20V電壓加工出的流道底部截面較窄,采用5V電壓加工出的流道底部截面較扁平。因此,若流道尺寸一定,采用低電壓可獲得底部更加扁平的流道,使流道的可傳輸能力變大,從而提高雙極板上流道的傳輸效率。圖9為不同電壓下流道深度、寬度和EF的變化情況,可知,隨著電壓的增大,流道深度和寬度均增大,EF減小。因此,增大電壓,水平方向腐蝕更加嚴(yán)重,不利于流道的加工成形。

    3.3 兩極間距對(duì)流道截面影響

    圖8 不同加載電壓下的電流密度分布圖

    圖9 加載電壓對(duì)流道深度、寬度和EF的影響趨勢(shì)圖

    圖10 不同加工間距下的電流密度、歸一化電流密度分布圖

    模擬過程中采用四種極間距值(100μ m、200μ m、300μ m、400μ m)研究H對(duì)流道截面的影響,經(jīng)上文分析后,取加工時(shí)間T=40s,加載電壓U=5V。圖10(a)為不同間距下電流密度的分布情況,可看出,加工穩(wěn)定后電流密度中間大兩邊小,不同間距下的電流密度分布圖趨勢(shì)基本一致,加工后的流道截面為均為凹槽形狀;為了研究加工間距對(duì)電流密度的影響,引用歸一化電流密度i/imax[15],圖10(b)為不同間距下歸一化電流密度的分布情況,圖中各曲線大體重合,各點(diǎn)值基本保持不變,因此可以得出加工間距對(duì)電流密度分布的影響很小,可以忽略不計(jì)。但實(shí)際電解中應(yīng)盡量選取較小間距以增加極間電流密度值,提高電解效率。

    3.4 模板厚度對(duì)流道截面影響

    因?qū)嶋H電解加工中使用光刻膠作為絕緣層,并將其涂覆光刻在工件表面上,厚度常以微米為單位,現(xiàn)將模擬厚度h設(shè)定為50μ m、100μ m、150μ m和200μ m,加工時(shí)間T=40s,加載電壓U=5V,極間距H=300μ m。圖11為不同厚度下歸一化電流密度的分布情況,膜厚為50μ m時(shí),圖中出現(xiàn)兩個(gè)峰值,峰值處電流密度為最大,其余部分電流密度減小,因此,最終加工出的流道截面為W形;膜厚為100μ m時(shí),W形流道的中間孤島部分逐漸被消除,但仍存在孤島;當(dāng)膜厚為200μ m時(shí),孤島現(xiàn)象消失,加工出的流道為凹槽形截面。因而應(yīng)盡量選取厚膜進(jìn)行光刻加工,才能在電解加工中得到滿足形狀和尺寸要求的流道。

    圖11 不同模板厚度下的歸一化電流密度分布圖

    圖12 優(yōu)化參數(shù)后模擬出的流道截面圖

    3.5 參數(shù)優(yōu)化

    在選擇電解加工參數(shù)時(shí),應(yīng)選取小電壓以加工出底部截面扁平的流道;延長(zhǎng)加時(shí)間使加工狀態(tài)趨于穩(wěn)定,避免孤島的出現(xiàn);采用厚膜進(jìn)行光刻加工,使電解出的流道截面為凹槽形。本次模擬中,根據(jù)分析結(jié)果選取加載電壓U=5V,在選取膜厚度h=200μ m的情況下選擇較小極間距H=300μ m,并采用優(yōu)化后的參數(shù)進(jìn)行流道成形過程的模擬。圖12為流道截面輪廓的成形過程圖,經(jīng)分析后可知,加工時(shí)間T=40s時(shí),流道的輪廓形狀為最佳,模擬出的流道寬度為386.16μ m、深度為154.08μ m。

    4 試驗(yàn)驗(yàn)證

    模板電解試驗(yàn)系統(tǒng)主要包括電解液槽、試驗(yàn)裝夾夾具、電解液循環(huán)系統(tǒng)和電源系統(tǒng)等。本試驗(yàn)采用的陽(yáng)極材料為SUS304不銹鋼,基板長(zhǎng)寬尺寸為20mm×20mm,厚度為1mm。根據(jù)試驗(yàn)的實(shí)際情況,夾具材料選擇耐腐蝕性較好的有機(jī)玻璃材料(PMMA)。加工中電解液采用濃度為10%的NaNO3溶液,壓力為0.05MPa,溫度控制在15℃,電解液采用側(cè)向流動(dòng)方式,有利于帶走加工過程中的加工產(chǎn)物和熱量。

    由上述模擬結(jié)果可知,工件陽(yáng)極表面各點(diǎn)腐蝕速率和最終形狀取決于陽(yáng)極表面的電流密度分布。選用不同的電解參數(shù)進(jìn)行模板電解試驗(yàn),如圖13所示為采用優(yōu)化后的電解參數(shù)在SUS304不銹鋼板上加工出的蛇形流道實(shí)物圖,流道的寬度為372.99μ m,深度為146.36μ m。圖14為加工出的流道的三維形貌圖及二維截面圖。由圖可知,因?qū)嶋H模板電解中還受到除電場(chǎng)外其他因素的影響,加工出的流道寬度和深度值的大小與模擬的結(jié)果并不完全相同。

    圖13 蛇形流道實(shí)物圖

    圖14 流道三維形貌圖與二維截面圖

    5 結(jié)論

    建立了模板電解加工微流道過程中加工間隙的電場(chǎng)數(shù)學(xué)模型,對(duì)陽(yáng)極表面被加工區(qū)域上電流密度的分布情況進(jìn)行了分析。通過對(duì)流道的模板電解加工的有限元模擬及試驗(yàn)研究,不僅驗(yàn)證了模板電解法在加工金屬雙極板微流道過程中的可行性,而且根據(jù)對(duì)加工時(shí)間、加載電壓、加工間距和模板厚度進(jìn)行的模擬分析,可得出以下結(jié)論:

    1)隨著加工時(shí)間的延長(zhǎng),孤島現(xiàn)象逐漸消失,加工狀態(tài)趨于穩(wěn)定,但電流密度降低,材料去除速率減小。

    2)加工一定尺寸的流道,采用大電壓電解可縮短加工時(shí)間,但加工出的流道底部截面較窄,水平方向腐蝕嚴(yán)重,不利于雙極板上反應(yīng)物及產(chǎn)物的傳輸。

    3)分析極間距對(duì)流道截面的影響時(shí),引用歸一化電流密度的概念,從歸一化電流密度分布圖中可以得出:極間距對(duì)電流密度的分布基本無(wú)影響。

    4)從不同模板厚度下的歸一化電流密度分布圖中可以得出:膜厚為50μ m時(shí),加工穩(wěn)定后的流道截面仍為孤島形;膜厚為200μ m時(shí),加工出的流道截面為凹槽形,因而應(yīng)盡量選取厚膜進(jìn)行電解加工。

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