異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系的室內(nèi)實驗

陳澤華，趙修太，王增寶（中國石油大學(xué)石油工程學(xué)院，山東青島266580）

異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系的室內(nèi)實驗

陳澤華，趙修太，王增寶
（中國石油大學(xué)石油工程學(xué)院，山東青島266580）

用有機鉻和酚醛樹脂交聯(lián)劑，配制了一種異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系，其配方為5 000 mg/L部分水解聚丙烯酰胺+0.02%有機鉻+0.2%酚醛樹脂。實驗結(jié)果表明，該體系一次成膠時間為30 h左右，成膠強度為0.021 MPa；二次成膠時間為90 h，成膠強度為0.062 MPa.考察了該調(diào)剖體系成膠性能的影響因素，包括溫度、礦化度、pH值等。該體系的特點是交聯(lián)劑總用量低，成本低；一次交聯(lián)使調(diào)剖體系的黏度在短時間內(nèi)快速上升，從而防止堵劑大量漏失，使其大量進入低滲透層；二次交聯(lián)使深部位的凍膠成膠強度提高。該體系適合封堵大孔道或者裂縫發(fā)育的強非均質(zhì)油藏。

異步交聯(lián)；聚合物凍膠；深部調(diào)剖；低成本；防漏失；選擇性封堵

聚合物凍膠是調(diào)剖堵水作業(yè)中應(yīng)用最多的一種調(diào)堵劑，其封堵性好，成本較低，成膠時間和成膠強度可調(diào)，為高含水期穩(wěn)油控水起了重要作用[1-7]。配制聚合物凍膠，最常用的聚合物為部分水解聚丙烯酰胺，最常用的交聯(lián)劑有無機鉻、有機鉻、水溶性酚醛樹脂、有機鋯等交聯(lián)劑。其中鉻交聯(lián)劑與聚合物形成的凍膠成膠時間較短，成膠強度高，但凍膠耐溫耐鹽性差，彈性不足[8]；酚醛樹脂凍膠成膠時間長，但成膠后耐溫耐鹽性強、彈性好[9-10]。在大孔道發(fā)育或者有漏失性裂縫存在的地層，聚合物凍膠在注入過程中容易沿大孔道或者裂縫漏失，降低了其封堵效果[11-12]。為防止凍膠體系漏失，可以在聚合物中加入少量一次交聯(lián)劑（有機鉻），使凍膠體系的黏度在短時間內(nèi)得到較大提高，以防止凍膠體系竄流，也防止了堵劑大量進入低滲透層；同時，二次交聯(lián)劑（酚醛樹脂）的加入使凍膠的成膠強度增加，耐溫耐鹽性增強，彈性提高。而且，可以通過調(diào)節(jié)雙交聯(lián)體系中交聯(lián)劑的配比和用量來優(yōu)化成本[13-14]。本文擬對該異步交聯(lián)聚合物凍膠的研制、凍膠性能的影響因素以及封堵效果進行研究，以期對現(xiàn)場施工提供指導(dǎo)。

1 實驗

1.1 儀器和藥品

儀器包括SHB-B95型循環(huán)水式多用真空泵，江蘇金壇市中大儀器廠；填砂管驅(qū)油裝置，鄭州市長城科工貿(mào)有限公司；NDJ-1B黏度計，上海昌吉地質(zhì)儀器有限公司；HH-600型恒溫水浴鍋，龍口市先科儀器公司；FC104型精密天平，上海天平儀器廠。

藥品包括部分水解聚丙烯酰胺，相對分子質(zhì)量為1 200萬，水解度（部分水解聚丙烯酰胺分子中發(fā)生水解的丙烯酰胺鏈節(jié)數(shù)占總丙烯酰胺鏈節(jié)數(shù)之比）為8%~10%，固體含量（部分水解聚丙烯酰胺除去水分等揮發(fā)物后固體物質(zhì)的質(zhì)量分數(shù)）為88%~89%，北京恒聚有限公司；有機鉻交聯(lián)劑YG107，工業(yè)純，東營宇光公司；酚醛樹脂交聯(lián)劑YG103，東營宇光公司；Na?Cl、鹽酸、NaOH，均為分析純，國藥集團有限公司。

1.2 實驗方法

首先利用攪拌機配制好5 000 mg/L的聚合物母液，向聚合物溶液中加入一定質(zhì)量分數(shù)的有機鉻或酚醛樹脂（或有機鉻與酚醛樹脂的組合），配制成凍膠體系，用注射器注入安倍瓶，然后用酒精噴燈封口，一定溫度下恒溫放置。

每隔一段時間取出凍膠，利用NDJ-1B黏度計測凍膠黏度，同時用真空泵測定凍膠的突破真空度，以評價凍膠黏度隨成膠時間的變化。

本文采用突破真空度法測量凍膠體系的成膠強度[15]（圖1）。測定凍膠成膠強度時，將盛有凍膠的比色管按照圖1順序連接起來，開動真空泵，凍膠會慢慢吸入U型管，真空表讀數(shù)也隨之變大，真空表上真空度最大讀數(shù)即為凍膠的突破真空度。使用前用水和甘油校正，其中水的突破真空度為0.007 MPa，甘油的突破真空度為0.028 MPa.

圖1 突破真空度實驗裝置

凍膠的封堵性能用填砂管驅(qū)油裝置考察[15]。其中填砂管長度為30 cm，直徑為2.5 cm.用石英砂充填填砂管來模擬地層多孔介質(zhì)，單管實驗中所填砂管滲透率約為12 D，孔隙度約為44%；雙管并聯(lián)實驗中高滲管同上所述，低滲管滲透率約為0.8 D，孔隙度約為39%.雙管并聯(lián)實驗用來模擬非均質(zhì)性地層中堵劑的調(diào)剖效果[13]。填砂管內(nèi)壁粗糙，從而避免流體沿管壁竄流。實驗步驟為：①填制一定滲透率的砂管巖心，飽和水，計算滲透率和孔隙度；②以1 mL/min的流量注入0.5 PV凍膠體系，70℃下恒溫放置；③一定時間后以1 mL/min的流量水驅(qū)，記錄注入壓力隨注入孔隙體積倍數(shù)的變化，其中，出口端開始出水時的壓力為體系的突破壓力；待壓力穩(wěn)定后，計算封堵后水相滲透率，繼而計算封堵率；繼續(xù)水驅(qū)，考察凍膠的耐沖刷性。

2 結(jié)果與討論

一般增大聚合物質(zhì)量濃度會縮短凍膠的成膠時間，增加凍膠成膠強度。同時，增加聚合物質(zhì)量濃度會使成本增加，也增加了現(xiàn)場注入難度，本文選用的聚合物為部分水解聚丙烯酰胺，質(zhì)量濃度為5 000 mg/L.

2.1 不同單交聯(lián)劑配比下凍膠黏度隨時間的變化

在5 000 mg/L的部分水解聚丙烯酰胺中加入不同質(zhì)量分數(shù)的有機鉻，70℃下考察有機鉻質(zhì)量分數(shù)對成膠時間和凍膠黏度的影響（圖2）。有機鉻與部分水解聚丙烯酰胺交聯(lián)速度較快，凍膠在20 h左右，黏度基本達到最大值。隨有機鉻質(zhì)量分數(shù)的增加，凍膠體系的黏度上升速度加快，凍膠強度變大。凍膠最終強度在有機鉻質(zhì)量分數(shù)為0.05%~0.1%時隨有機鉻質(zhì)量分數(shù)變化較大。由于有機鉻質(zhì)量分數(shù)為0.1%和0.15%時，凍膠的黏度在20 h后就達到了1 500 mPa·s，不利于深部調(diào)剖，因此初步選定二次交聯(lián)體系中有機鉻的質(zhì)量分數(shù)為0.02%和0.05%.實驗同時考察了70℃下酚醛樹脂質(zhì)量分數(shù)對成膠時間和凍膠黏度的影響（圖3）。酚醛樹脂與部分水解聚丙烯酰胺交聯(lián)的速度小于有機鉻與部分水解聚丙烯酰胺的交聯(lián)速度，在30 h以后凍膠黏度才開始上升。隨酚醛樹脂質(zhì)量分數(shù)的增加，凍膠黏度上升的速度加快，凍膠的最終黏度增加。當酚醛樹脂質(zhì)量分數(shù)大于0.4%時，凍膠黏度在60 h后基本達到最大值。酚醛樹脂質(zhì)量分數(shù)為0.1%時成膠非常慢，凍膠黏度很低，而當酚醛樹脂質(zhì)量分數(shù)為0.2%和0.3%時，凍膠成膠時間較長，凍膠黏度較大。因此初步選定二次交聯(lián)體系中酚醛樹脂的質(zhì)量分數(shù)為0.2%，0.3%和0.4%.

圖2 加入不同質(zhì)量分數(shù)有機鉻時凍膠黏度隨時間的變化

圖3 加入不同質(zhì)量分數(shù)酚醛樹脂時凍膠黏度隨時間的變化

2.2 雙交聯(lián)劑下凍膠成膠強度隨時間的變化

根據(jù)單交聯(lián)劑質(zhì)量分數(shù)對成膠時間和成膠強度的影響，固定部分水解聚丙烯酰胺質(zhì)量濃度為5 000 mg/L，選擇了3個深部調(diào)剖的交聯(lián)劑配方：配方Ⅰ——質(zhì)量分數(shù)為0.1%的有機鉻+質(zhì)量分數(shù)為0.4%的酚醛樹脂；配方Ⅱ——質(zhì)量分數(shù)為0.05%的有機鉻+質(zhì)量分數(shù)為0.3%的酚醛樹脂；配方Ⅲ——質(zhì)量分數(shù)為0.02%的有機鉻+質(zhì)量分數(shù)為0.2%的酚醛樹脂。對3個調(diào)剖體系的成膠強度隨成膠時間的變化進行了考察（圖4）。配方Ⅰ體系的成膠強度隨時間上升速度很快，在放置20 h后成膠強度就達到0.047 MPa，顯然配方Ⅰ體系不適合深部調(diào)剖；配方Ⅱ體系的成膠強度隨時間的變化略微體現(xiàn)出二次交聯(lián)的作用，在30 h之前處于一次交聯(lián)階段，30 h之后凍膠成膠強度又有較大程度的上升，到70 h后成膠強度達到平衡，為0.065 MPa.雖然配方Ⅱ體系較配方Ⅰ體系成膠時間變緩了許多，但30 h后成膠強度為0.035 MPa，對于深部調(diào)剖體系來說成膠速度還是偏快。配方Ⅲ體系的成膠強度隨時間的變化較好地體現(xiàn)出二次交聯(lián)作用，30 h之前是一次交聯(lián)階段，成膠強度僅達到0.02 MPa，30 h之后成膠強度又有較大幅度的上升，70 h后成膠強度上升速度變緩，90 h后成膠強度達到最大值，為0.062 MPa.可以看出，有機鉻的質(zhì)量分數(shù)不能太高，否則會使成膠強度快速上升，影響凍膠前期注入性。雖然隨酚醛樹脂質(zhì)量分數(shù)的增加凍膠成膠強度增加幅度較大，但隨酚醛樹脂質(zhì)量分數(shù)增加成膠速度加快，影響深部調(diào)剖效果，而且增加酚醛樹脂用量會大大增加成本。配方Ⅲ體系的成膠強度可以達到0.062 MPa，比質(zhì)量分數(shù)為1%酚醛樹脂（單獨用酚醛樹脂作交聯(lián)劑）體系的成膠強度（0.052 MPa）還要高0.01 MPa（表1）。而配方Ⅲ體系的成本僅為質(zhì)量分數(shù)為1%酚醛樹脂體系的1/5強，因此二次交聯(lián)體系相比一次交聯(lián)體系不僅可以大幅度增加成膠強度，同時可以降低成本。

圖4 不同配方交聯(lián)體系的成膠強度隨時間的變化

表1 酚醛樹脂質(zhì)量分數(shù)對成膠性能的影響

2.3 異步交聯(lián)體系成膠性能的影響因素

2.3.1 礦化度對體系的影響

用NaCl調(diào)節(jié)體系的礦化度，70℃下考察了礦化度對成膠性能的影響（表2）。隨礦化度的增加，成膠時間逐漸變短，成膠強度逐漸變大，礦化度超過25 000 mg/L后成膠強度略微下降。隨礦化度的增加，聚合物分子鏈上的羧酸根電離出的擴散雙電層被強烈壓縮，部分水解聚丙烯酰胺分子的伸展性變差，其分子鏈相互接近的機會增加，因此部分水解聚丙烯酰胺與交聯(lián)劑接觸的機會也增加，從而使交聯(lián)時間變短，成膠強度增大。實驗同時發(fā)現(xiàn)，當?shù)V化度大于30 000 mg/L時，凍膠會有脫水現(xiàn)象，因此該體系適合礦化度不大于30 000 mg/L的油藏。

表2 礦化度對成膠性能的影響

2.3.2 溫度對體系的影響

溫度對體系成膠性能的影響如表3所示，隨溫度上升，體系成膠時間逐漸變短，成膠強度逐漸增加。這是因為溫度上升，交聯(lián)劑與部分水解聚丙烯酰胺的反應(yīng)加快，反應(yīng)越充分。溫度為40~80℃時，成膠時間和成膠強度都適合深部調(diào)剖。

表3 溫度對成膠性能的影響

2.3.3 pH值對體系的影響

pH值對成膠性能的影響如表4所示，當pH值為5~9時，隨pH值的增加，成膠時間先變短后增加，在pH值為7時成膠時間最短；成膠強度隨pH值增加先增加后減小，在pH值為7時最大。因此，該體系在弱酸或弱堿環(huán)境中其成膠時間都會延長，成膠強度都會變?nèi)酢Ｔ趐H值為5~9時，成膠強度和成膠時間都符合深部調(diào)剖的要求，該體系最好應(yīng)用在中性地層中。

表4 pH值對成膠性能的影響

2.4 異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系的封堵性能

為考察異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系的深部調(diào)剖性能，注完凍膠體系（5 000 mg/L部分水解聚丙烯酰胺+質(zhì)量分數(shù)為0.02%的有機鉻+質(zhì)量分數(shù)為0.2%的酚醛樹脂）的3只填砂管分別在70℃下放置24 h，36 h和72 h.然后分別以1.0 mL/min的流量水驅(qū)，觀察記錄注入壓力隨注入體積的變化，并計算水相滲透率和封堵率。3次實驗注入壓力隨注入體積的變化如圖5所示，異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系在70℃下分別放置24 h和36 h后，繼續(xù)進行水驅(qū)時驅(qū)替壓差不高，約在注入0.3 PV水時達到最大，分別為0.25 MPa和0.62 MPa，之后注入壓力逐漸下降。實驗發(fā)現(xiàn)產(chǎn)出液中有較多的凍膠，說明這時凍膠體系沒有完全成膠，在多孔介質(zhì)中有一定的運移能力，能夠運移到地層深部。凍膠放置72 h后再進行注水，注入壓力隨注入體積的增加會迅速上升，達到最大值3.2 MPa后有一定的回落，之后趨于穩(wěn)定，注入10 PV水時注入壓力還在2.6 MPa左右。經(jīng)計算，該體系封堵率為99.85%，說明其具有較強的封堵能力。

圖5 注入壓力隨注入體積的變化

為考察異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系的選擇性封堵作用，進行了一次雙管并聯(lián)實驗。首先對并聯(lián)雙管進行水驅(qū)，測量2管滲透率；配制好凍膠體系并使其在70℃下老化6 h，然后向填砂管中注入已老化的凍膠體系0.5 PV，記錄2根管各自的出水量，然后在70℃下放置72 h；繼續(xù)水驅(qū)，測量兩管的堵后滲透率，并計算每根管的封堵率（表5）。從表5可以看出，注入的凍膠絕大部分進入了高滲透層，進入低滲透層的極少，這是由于70℃下放置6 h的凍膠已經(jīng)具有較高的黏度，此時凍膠進入低滲透層的阻力已經(jīng)很大。這說明，異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系在較短時間內(nèi)，黏度就會有較大幅度上升，可以避免堵劑大量進入低滲透層而造成地層污染。經(jīng)計算，高滲巖心封堵率為99.9%，低滲巖心封堵率為45%，表明異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系具有較好的封堵選擇性。這是由于調(diào)剖體系一次交聯(lián)后黏度較大，能夠有效阻止堵劑進入低滲透層。

表5 雙管并聯(lián)實驗數(shù)據(jù)

3 結(jié)論

（1）異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系具有二次交聯(lián)的特點。一次交聯(lián)使凍膠黏度快速上升，既能防止堵劑沿大孔道或者裂縫漏失，又能阻止堵劑大量進入低滲透層；二次交聯(lián)時間較晚，使深部調(diào)剖得以實現(xiàn)，同時使凍膠強度提高，封堵效果有較大改善。

（2）異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系適用的溫度為40~ 80℃，適用的礦化度為0~30 000 mg/L，適用的pH值為5~9.

（3）異步交聯(lián)深部調(diào)剖體系所用交聯(lián)劑總量低于單交聯(lián)劑調(diào)剖體系的用量，而其成膠強度高于單交聯(lián)劑凍膠，在成本上占有較大優(yōu)勢。

［1］熊春明，唐孝芬.國內(nèi)外堵水調(diào)剖技術(shù)最新進展及發(fā)展趨勢［J］.石油勘探與開發(fā)，2007，34（1）：83-88.

Xiong Chunming，Tang Xiaofen.Technologies of water shut?off and profile control：an overview［J］.Petroleum Exploration and Develop?ment，2007，34（1）：83-88.

［2］李紅，李永新，鄧泳，等.調(diào)驅(qū)技術(shù)在邊底水油藏的應(yīng)用［J］.新疆石油地質(zhì)，2008，29（4）：517-519.

Li Hong，Li Yongxin，Deng Yong，et al.Application of profile modifi?cation and oil displacement technologies to edge?bottom?water reser?voirs［J］.XinjiangPetroleum Geology，2008，29（4）：517-519.

［3］宮兆波，喬躍華，劉清明，等.滴12井區(qū)八道灣組油藏深部調(diào)驅(qū)技術(shù)早期應(yīng)用效果［J］.新疆石油地質(zhì)，2011，32（4）：406-408.

Gong Zhaobo，Qiao Yuehua，Liu Qingming，et al.Early application effectiveness of deep profile?controlling technology to Badaowan for?mation reservoir in D?12 well area in Cainan oilfield［J］.Xinjiang Petroleum Geology，2011，32（4）：406-408.

［4］李東文，汪玉琴，白雷，等.深部調(diào)驅(qū)技術(shù)在在克拉瑪依礫巖油藏的應(yīng)用效果［J］.新疆石油地質(zhì)，2012，33（2）：208-210.

Li Dongwen，Wang Yuqin，Bai Lei，et al.Application of deep profile control technology to Karamay conglomerate reservoirs［J］.Xinjiang Petroleum Geology，2012，33（2）：208-210.

［5］Dominguez J G.Retention and flow characteristics of polymer solu?tions in porous media［R］.SPE 5835，1977.

［6］Smith J E.Performance of 18 polymers in aluminium citrate colloi?dal dispersion gels［R］.SPE 28989，1995.

［7］戴彩麗，趙娟，姜漢橋，等.延緩交聯(lián)體系深部調(diào)剖性能的影響因素［J］.中國石油大學(xué)學(xué)報：自然科學(xué)版，2010，34（1）：149-152.

Dai Caili，Zhao Juan，Jiang Hanqiao，et al.Influencing factors of de?layed?cross linking system in deep profile control［J］.Journal of Chi?na University of Petroleum：Natural Science Edition，2010，34（1）：149-152.

［8］劉琳波，戴彩麗，趙娟，等.影響絡(luò)合鉻凍膠成凍因素研究［J］.油田化學(xué)，2010，27（2）：153-157.

Liu Linbo，Dai Caili，Zhao Juan，et al.A study on influencing factors of gelation behavior of HPAM?complex chromium gel［J］.Oilfield Chemistry，2010，27（2）：153-157.

［9］張波，戴彩麗，趙娟，等.海上油田酚醛樹脂凍膠調(diào)剖性能評價［J］.油氣地質(zhì)與采收率，2010，17（5）：42-45.

ZhangBo，Dai Caili，Zhao Juan，et al.Study on properties of phenolic resin gel applied in offshore oilfield［J］.Petroleum Geology and Re?covery Efficiency，2010，17（5）：42-45.

［10］戴彩麗，王業(yè)飛，冷強，等.長成凍時間的深部調(diào)驅(qū)劑研究［J］.西安石油學(xué)院學(xué)報：自然科學(xué)版，2003，18（1）：21-23.

Dai Caili，Wang Yefei，Leng Qiang，et al.Studies on profile?control oil?displacement agent with long gelation time for the formation far from wellbore［J］.Journal of Xi'an Petroleum Institute：Natural Sci? ence Edition，2003，18（1）：21-23.

［11］由慶，王業(yè)飛，戴彩麗，等.國內(nèi)油田深部調(diào)剖技術(shù)的研究進展［J］.斷塊油氣田，2009，16（4）：68-71.

You Qing，Wang Yefei，Dai Caili，et al.Technologies of in?depth profile?control in China［J］.Fault?Block Oil&Gas Field，2009，16（4）：68-71.

［12］穆麗娜，王業(yè)飛，趙福麟.裂縫性儲層油井凍膠堵水技術(shù)［J］.天然氣勘探與開發(fā)，2007，30（2）：57-61.

MuLina，WangYefei，ZhaoFulin.Gellingwater?pluggingtechnology of oil wells in fractured reservoirs［J］.Natural Gas Exploration and Development，2007，30（2）：57-61.

［13］李森，程志強，李榮華，等.超低濃度有機鉻交聯(lián)聚合物凝膠驅(qū)油效率研究［J］.新疆石油地質(zhì)，2014，35（2）：211-214.

Li Sen，ChengZhiqiang，Li Ronghua，et al.Efficiency of oil displace?ment by ultra?low concentration organic chromium cross?linked polymer gel［J］.Xinjiang Petroleum Geology，2014，35（2）：211-214.

［14］王業(yè)飛，熊生春，何英，等.孤島油田凍膠型深部調(diào)剖劑實驗研究［J］.西安石油大學(xué)學(xué)報：自然科學(xué)版，2006，21（1）：46-50.

Wang Yefei，Xiong Shengchun，He Ying，et al.Experimental study on the jellied deep profile control agents for Gudao oilfield［J］. Journal of Xi’an Shiyou University：Natural Science Edition，2006，21（1）：46-50.

［15］戴彩麗，付陽，由慶，等.高溫高鹽堵劑的研制與性能評價［J］.新疆石油地質(zhì)，2014，35（1）：96-100.

Dai Caili，F(xiàn)u Yang，You Qing，et al.Blocking agent for higher tem?perature and high salinity reservoir：development and evaluation［J］.XinjiangPetroleum and Geology，2014，35（1）：96-100.

Laboratory Experiment on Asynchronous Crosslinking System for Deep Profile Control

CHEN Zehua，ZHAO Xiutai，WANG Zengbao

(College of Petroleum Engineering,ChinaUniversity of Petroleum,Qingdao,Shandong 266580,China)

An asynchronous crosslinking system for deep profile control using organic chrome crosslinking agent and phenolic resin cross?linkingsystem was developed.The followingformulawas screened out as the optimum system:5 000 mg/L HPAM+0.02%organic chrome+ 0.2%phenolic resin.The experiment results show that the first crosslinking time of the system is about 30 h,and the second crosslinking time is about 90 h;the first crosslinking strength is 0.02 MPa,and the second crosslinking strength is 0.062 MPa.The influencing factor of the gelling properties of the system,including temperature,salinity and pH were investigated.The character of the system is that the total dosage of the crosslinking agent is low,and the cost is low;the viscosity of the system can increase quickly in short term through the first crosslinking,which inhibit the leakage of the gel and its infiltration into low permeable layers;the strength of the gel can be enhanced greatly through the second crosslinking.The system can be applied to the the strongheterogeneous formation with large pores or developed fractures. Key Words:asynchronous crosslinking;polymer gel;deep profile control;low cost;leakage prevention;selective plugging

TE357.43

A

1001-3873（2015）03-0317-05

10.7657/XJPG20150313

2014-12-07

2015-04-07

國家科技重大專項（2011ZX05002-005）；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費專項（27R1202006A）

陳澤華（1988-），男，山東壽光人，碩士研究生，油田化學(xué)，（Tel）15275211632（E-mail）chenzehua1210@163.com.