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    鹽酸改性海泡石對(duì)含Ni2+廢水處理效果研究

    2015-09-26 02:03:24宋鳳敏劉智峰葛紅光
    電鍍與精飾 2015年3期
    關(guān)鍵詞:海泡石等溫鹽酸

    李 琛,夏 強(qiáng),2,曹 陽,宋鳳敏,劉智峰,劉 瑾,葛紅光

    (1.陜西理工學(xué)院化學(xué)與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,陜西漢中 723001;2.北京林業(yè)大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,北京 100083)

    引 言

    含Ni2+廢水是典型的重金屬廢水,主要產(chǎn)生于鎳的生產(chǎn)加工、鎳合金工業(yè)、電鍍鎳及城市生活污水。目前,廢水中Ni2+的去除方法主要有化學(xué)沉淀法、電解法、液膜法及離子交換法等[1-2]。最為廣泛應(yīng)用的化學(xué)沉淀法容易產(chǎn)生二次污染;電解法容易造成電極板銹蝕、損耗,處理效果不穩(wěn)定、耗電量大;液膜法處理成本高;離子交換法對(duì)離子交換樹脂選擇性很高。因此,開發(fā)新工藝、新方法和新材料已經(jīng)成為含鎳廢水處理的研究熱點(diǎn)。吸附法是含鎳廢水處理的一種新方法,方法的核心環(huán)節(jié)是尋求高吸附性能、高選擇性、廉價(jià)及高效的吸附材料[3-5]。

    海泡石是一種具有層狀和鏈狀結(jié)構(gòu)的鎂硅酸鹽粘土礦物,兩層連續(xù)的硅氧四面體間夾了一層不連續(xù)的鎂氧八面體,使海泡石具有極大的比表面積和孔容積,同時(shí)由于海泡石的大量孔隙和吸附活性中心使其內(nèi)部有較大的負(fù)壓,具有很強(qiáng)的吸附性[6]。海泡石儲(chǔ)量大、吸附效能好、二次污染小、價(jià)格低廉且可以重復(fù)使用,在重金屬廢水處理領(lǐng)域逐漸受到關(guān)注。但是海泡石原礦品味較低,其晶體結(jié)構(gòu)中的孔道也容易因雜質(zhì)而堵塞,降低其吸附性能,另外,海泡石容易因吸水和流變性能而發(fā)生溶脹,導(dǎo)致固液分離困難,抑制了海泡石作為吸附劑的應(yīng)用范圍。研究發(fā)現(xiàn),可以通過改性方法改善其吸附效果,如通過酸浸可以對(duì)海泡石的內(nèi)部腔孔進(jìn)行有效疏導(dǎo),增大其內(nèi)比表面積,吸附活性增強(qiáng)[7-11]。本課題以天然海泡石為原料,以鹽酸為改性劑對(duì)海泡石進(jìn)行酸改性,并研究了鹽酸改性海泡石對(duì)含Ni2+廢水的處理效果。

    1 實(shí)驗(yàn)試劑及儀器

    1.1 實(shí)驗(yàn)試劑及材料

    實(shí)驗(yàn)所用海泡石原樣產(chǎn)自河北石家莊,表觀顏色呈灰白色,其主要組分如表1所示。海泡石經(jīng)粉碎后過篩孔徑約為0.045mm篩,取篩下組分為實(shí)驗(yàn)用海泡石。實(shí)驗(yàn)主要試劑有:鹽酸、丁二酮肟、檸檬酸銨、碘、碘化鉀、乙二胺四乙酸二鈉、金屬鎳、硝酸及氫氧化鈉。

    表1 海泡石的化學(xué)組成

    組分依據(jù)《非金屬礦石物化性能測(cè)試和成分分析方法手冊(cè)》方法測(cè)定[12]。

    1.2 實(shí)驗(yàn)儀器

    實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備有:紫外-可見分光光度計(jì)(美國瓦里安技術(shù)有限公司);SHZ-88水浴恒溫振蕩器(常州翔天實(shí)驗(yàn)儀器廠);98-1磁力攪拌器(上海司樂儀器有限公司);梅特勒-AL104電子天平(托利多儀器有限公司);PHS-3型pH計(jì)(上海精密科學(xué)儀器有限公司);101-1電熱鼓風(fēng)干燥箱(北京科偉永興儀器有限公司);800型離心機(jī)(江蘇正基儀器有限公司);SHA-C恒溫水浴鍋(金壇市科析儀器有限公司)。

    2 實(shí)驗(yàn)方法

    2.1 溶液中Ni2+的分析方法

    采用丁二酮肟方法測(cè)定溶液中Ni2+的含量。1)標(biāo)準(zhǔn)曲線的制作。于25mL標(biāo)準(zhǔn)比色管中分別加入 ρ(Ni2+)為 10mg/L 的標(biāo)準(zhǔn)使用液 0、1、2、3、4 和5mL,加入 2mL 50% 檸檬酸銨、1.0mL 0.05mol/L碘,加水至20mL,搖勻,加入2mL 0.5%丁二酮肟,搖勻,最后加入2mL 5%Na2-EDTA,加水至刻度,待反應(yīng)5min后,于10mm的比色皿中,在530nm處測(cè)量其吸光度,并作空白校正,繪制吸光度曲線,如圖1所示。2)將吸附后的溶液稀釋25倍,取10mL溶液于25mL比色管中,按照標(biāo)準(zhǔn)曲線的步驟進(jìn)行顯色和測(cè)量。由標(biāo)準(zhǔn)曲線求出鎳的含量。原溶液中Ni2+的質(zhì)量濃度為:

    式中:ρ為吸附后溶液中 Ni2+的質(zhì)量濃度,mg/L;m為從標(biāo)準(zhǔn)曲線上查得的Ni2+的質(zhì)量,μg。

    圖1 Ni2+標(biāo)準(zhǔn)曲線

    2.2 吸附實(shí)驗(yàn)方法

    在一定溫度下,準(zhǔn)確取50mL 100mg/L的Ni2+標(biāo)準(zhǔn)溶液于錐形瓶中,用氫氧化鈉和硝酸溶液調(diào)節(jié)溶液pH,再將0.5g干燥的鹽酸改性海泡石投加到廢水中。搖床震蕩吸附(轉(zhuǎn)速100r/min)足夠長(zhǎng)的時(shí)間,使吸附達(dá)到平衡。測(cè)定時(shí),用高速離心機(jī)進(jìn)行離心取得上清液;將上清液稀釋25倍后,用丁二酮肟分光光度法進(jìn)行測(cè)量。鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附量的計(jì)算公式為:

    式中:Q為吸附量,mg/g;ρ0為Ni2+初始質(zhì)量濃度,mg/L;ρe為測(cè)定時(shí)刻N(yùn)i2+的質(zhì)量濃度,mg/L;m為吸附劑的投加量,g;V為水樣體積,mL。

    2.3 鹽酸改性海泡石的制備方法

    [13]的改性方法,烘干過篩后的海泡石按固液比(10g/100mL)投加至濃度為1mol/L的鹽酸溶液中,在65℃的水浴環(huán)境中加熱攪拌反應(yīng)600min后,用蒸餾水反復(fù)清洗反應(yīng)產(chǎn)物至上清液的pH為中性,通過抽濾進(jìn)行固液分離,最后固體產(chǎn)物在烘箱內(nèi)烘干,研磨粉碎,過孔篩徑約為0.15mm備用。

    3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析

    3.1 反應(yīng)時(shí)間對(duì)吸附效果的影響

    在θ為25℃,pH為5的條件下進(jìn)行恒溫震蕩吸附,投加10g/L鹽酸改性海泡石,考察吸附時(shí)間在10、20、30、60、120、180、240 和 300min 時(shí)的吸附效果,吸附時(shí)間對(duì)鹽酸改性海泡石吸附Ni2+的影響如圖2所示。由圖2可以看出,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附在初始階段吸附速率較快,隨后逐漸減慢,在吸附2h時(shí)達(dá)到平衡。造成這一現(xiàn)象的原因,鹽酸改性海泡石在改性過程中,不僅疏通了海泡石的孔道,溶液中的H+會(huì)代替海泡石晶格中Mg2+,使Si-O-Mg-O-Si基團(tuán)生成兩個(gè)Si-OH基團(tuán),其表面會(huì)產(chǎn)生大量的Si-OH基團(tuán)[13]。Si-OH基團(tuán)與 Ni2+可能發(fā)生以下配合吸附作用[14],從而將Ni2+從溶液中分離出來。在吸附的開始階段,主要靠鹽酸改性海泡石的表面的吸附位點(diǎn)進(jìn)行吸附,吸附速度較快,隨著吸附的繼續(xù),鹽酸改性海泡石表面的吸附位點(diǎn)逐漸達(dá)到平衡,使得Ni2+開始向吸附劑的內(nèi)部吸附位點(diǎn)轉(zhuǎn)移,吸附速率變慢。當(dāng)鹽酸改性海泡石內(nèi)部的吸附位點(diǎn)也達(dá)到平衡后,吸附完全達(dá)到平衡,隨著時(shí)間的變化,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附量在一定范圍內(nèi)發(fā)生微量的波動(dòng)。由圖2還可以看出,隨著吸附時(shí)間的延長(zhǎng),鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附量呈增加趨勢(shì),在10~120min內(nèi)吸附量增加迅速,在120~300min內(nèi)吸附量的增加十分有限,因此后續(xù)實(shí)驗(yàn)中選擇吸附t為120min。

    圖2 吸附時(shí)間對(duì)吸附量的影響

    3.2 Ni2+初始質(zhì)量濃度對(duì)吸附量的影響

    在θ為25℃,pH為5,吸附t為120min的條件下,投加10g/L鹽酸改性海泡石恒溫震蕩吸附,考察鹽酸改性海泡石對(duì)初始質(zhì)量濃度為25、50、75、100、125和150mg/L含Ni2+廢水的處理效果。結(jié)果如圖3所示。

    由圖3可以看出,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附量隨著Ni2+初始質(zhì)量濃度的增加而增加,這一現(xiàn)象符合吸附的基本特征。在吸附劑使用量一定時(shí),增大溶液中Ni2+初始質(zhì)量濃度可以有效增加溶液中Ni2+與鹽酸改性海泡石的接觸機(jī)會(huì),有利于吸附的進(jìn)行。隨著Ni2+初始質(zhì)量濃度的增加,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附量的增加幅度逐漸變小,這是由于鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+吸附趨于飽和所致。在25~50mg/L范圍內(nèi),鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附量增加十分明顯,50~125mg/L范圍內(nèi),鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附量增加有限,電鍍廢水中的Ni2+質(zhì)量濃度一般不超過100mg/L,后續(xù)實(shí)驗(yàn)中設(shè)定為Ni2+初始質(zhì)量濃度為100mg/L。

    圖3 Ni2+初始質(zhì)量濃度對(duì)吸附量的影響

    3.3 pH對(duì)吸附量的影響

    當(dāng)廢水pH大于7時(shí),Ni2+會(huì)生成Ni(OH)2沉淀,從而影響吸附效果的測(cè)定,因此實(shí)驗(yàn)選取pH范圍1~6,研究pH對(duì)鹽酸改性海泡石吸附Ni2+性能的影響。在θ為25℃,吸附t為120min,Ni2+初始質(zhì)量濃度為100mg/L的條件下,投加10g/L鹽酸改性海泡石時(shí)恒溫震蕩吸附,考察 pH 在 1、2、3、4、5和6時(shí)的吸附效果。鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附量受pH的影響如圖4所示。由圖4可知,隨著pH的增加,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附呈增大趨勢(shì),在pH較低時(shí),吸附量隨pH增加而增加的幅度較大,當(dāng)pH大于3時(shí),吸附量隨pH增加的比較緩慢。原因可能有兩個(gè)方面:一方面,在鹽酸改性海泡石吸附Ni2+的過程中,Ni2+與H+都存在競(jìng)爭(zhēng)吸附,隨著pH的增加,溶液中H+濃度降低,從而降低H+與Ni2+的競(jìng)爭(zhēng)吸附作用。另一方面,鹽酸改性海泡石 pHZPC為(7.2 ±0.1)[7],當(dāng)溶液的 pH 大于3時(shí),可以借助鹽酸改性海泡石的緩沖能力使溶液的pH上升到7.2左右,有利于Ni2+的吸附。由圖4可以看出,合適的pH范圍在3~5,可以根據(jù)含Ni2+廢水的實(shí)際pH進(jìn)行綜合考慮,當(dāng)廢水pH在3~5范圍時(shí)以不調(diào)整廢水pH為宜。海泡石在強(qiáng)酸性條件下(徐應(yīng)明等人研究發(fā)現(xiàn),這一現(xiàn)象的發(fā)生需要使廢水氫離子濃度達(dá)到6mol/L[13])會(huì)產(chǎn)生部分酸蝕,造成海泡石腔孔結(jié)構(gòu)的破壞,若含鎳廢水為強(qiáng)酸性條件時(shí),應(yīng)考慮可能出現(xiàn)的酸蝕及鹽污染。

    圖4 pH對(duì)吸附量的影響

    3.4 吸附溫度對(duì)吸附量的影響

    在pH為5,吸附t為2h,Ni2+初始質(zhì)量濃度為100mg/L的條件下,投加10g/L鹽酸改性海泡石時(shí)恒溫震蕩吸附,考察 θ在 25、35、45、55、65、75 和85℃時(shí)的吸附效果。鹽酸改性海泡石的吸附量隨溫度的變化如圖5所示。

    鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附量隨著溫度的升高而增加。吸附體系的溫度升高,可增加Ni2+的擴(kuò)散速度,提高海泡石與Ni2+的接觸機(jī)會(huì),有利于鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附。由圖5可以看出,θ的45~55℃時(shí)吸附效果最好,在廢水處理過程中對(duì)廢水進(jìn)行加熱在經(jīng)濟(jì)上不可行,而較高的溫度對(duì)實(shí)驗(yàn)又有利,實(shí)驗(yàn)中以25℃(實(shí)驗(yàn)用水溫度)為吸附溫度,該溫度并不是最佳吸附溫度。因此,在含Ni2+電鍍廢水實(shí)際處理過程中,應(yīng)該盡量縮短處理流程,適當(dāng)進(jìn)行管道保溫,減少廢水輸運(yùn)處理過程中熱量的損耗,以達(dá)到更好的處理效果。

    圖5 溫度對(duì)吸附量的影響

    4 鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附機(jī)理

    4.1 吸附動(dòng)力學(xué)

    為了進(jìn)一步研究鹽酸改性海泡石對(duì)重金屬的吸附過程,在 Ni2+的初始質(zhì)量濃度為100mg/L,pH=5,25℃條件下,分別用一級(jí)速率方程式、二級(jí)速率方程式對(duì)鹽酸改性海泡石吸附Ni2+量隨吸附時(shí)間變化的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,兩速率方程式如下:

    式中:Qt、Qe分別為t時(shí)刻和平衡以后的吸附量,mg/g;K1為一級(jí)吸附速率方程的吸附速率常數(shù),h-1;K2為二級(jí)吸附速率方程的吸附速率常數(shù),g/(mg·h)。

    鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的一級(jí)吸附速率和二級(jí)吸附速率擬合曲線如圖6和圖7所示,得到的動(dòng)力學(xué)相關(guān)參數(shù)見表2。

    圖6 鹽酸改性海泡石吸附Ni2+一級(jí)吸附速率方程擬合曲線

    圖7 鹽酸改性海泡石吸附Ni2+二級(jí)吸附速率方程擬合曲線

    表2 鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附動(dòng)力學(xué)參數(shù)

    由表2數(shù)據(jù)可知,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附較好的符合二級(jí)速率方程式,與一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程擬合較差,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附主要由化學(xué)吸附控制[15]。由二級(jí)速率方程計(jì)算出的平衡吸附容量為2.59mg/g,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果接近。

    4.2 等溫吸附模型

    Langmuir等溫吸附模型和Freundlich等溫吸附模型的表達(dá)形式公式:

    式中:Qmax,Qe為最大吸附量與吸附平衡時(shí)的吸附量,mg/g;ρe為吸附平衡時(shí)溶液中Ni2+的質(zhì)量濃度,mg/L;KL是表征吸附材料表面的吸附點(diǎn)位對(duì)重金屬離子親和力的大小,L/mg;KL值越大,表明吸附點(diǎn)位對(duì)重金屬離子的親和力越大;Kf是吸附能力的量度,反映了吸附量的大小。

    鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的Langmuir等溫吸附模型和Freundlich等溫吸附模型擬合曲線如圖8和圖9所示,模型參數(shù)如表3所示。

    圖8 鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的Langmuir等溫吸附模型擬合曲線

    圖9 鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的Freundlich等溫吸附模型擬合曲線

    表3 鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的等溫吸附模型參數(shù)

    通過表3中的數(shù)據(jù)可知,Langmuir等溫吸附模型與Freundlich等溫吸附模型描述鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附均合適;通過比較R2可知,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附更符合Langmuir等溫吸附模型(R2大于0.99)。

    因此可以推斷出,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附介于單分子層吸附與多分子層吸附之間,單分子層吸附比重更多。通過從n>1可知,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附易于發(fā)生,屬于優(yōu)惠吸附[16]。

    5 鹽酸改性海泡石處理鍍鎳廢水實(shí)例

    為了研究所制備鹽酸改性海泡石的應(yīng)用價(jià)值,利用所制備的鹽酸改性海泡石處理某電鍍企業(yè)鍍鎳漂洗廢水,廢水中 ρ(Ni2+)為68.48mg/L,pH 為4。在一定溫度下,向50mL廢水中投加一定量的鹽酸改性海泡石,并用硝酸或氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)pH。

    根據(jù)單因素實(shí)驗(yàn),選取吸附時(shí)間、吸附劑投加量、pH和溫度為正交試驗(yàn)因素,每個(gè)因素選擇三個(gè)水平,由正交試驗(yàn)表L934進(jìn)行實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì),實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表4、表5所示。由正交試驗(yàn)價(jià)差分析可知,鹽酸改性海泡石對(duì)鍍鎳漂洗廢水處理效果的影響因素主次順序?yàn)?溫度>吸附時(shí)間>pH>投加量。最佳實(shí)驗(yàn)條件為 A1B3C3D3,即反應(yīng) t為 30min,θ為65℃,pH為6,投加30g/L改性海泡石,去除率為98.39%。

    表4 鹽酸改性海泡石處理含Ni2+廢水正交試驗(yàn)因素水平表

    表5 正交試驗(yàn)結(jié)果與分析

    6 結(jié)論

    1)對(duì)質(zhì)量濃度為50mg/L的含 Ni2+廢水,在25℃,pH為5,10g/L鹽酸改性海泡石,吸附 t為120min的條件下,所制備的鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的飽和吸附量為2.40mg/g。

    2)用動(dòng)力學(xué)吸附方程和等溫吸附方程對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附與二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程和Langmuir型等溫吸附模型能夠較好擬合,說明鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附以化學(xué)吸附為主,主要為單分子層吸附,鹽酸改性海泡石對(duì)Ni2+的吸附易于發(fā)生,屬于優(yōu)惠吸附。

    3)鹽酸改性海泡石對(duì)某電鍍企業(yè)鍍鎳漂洗廢水處理效果的影響因素主次順序?yàn)?溫度>吸附時(shí)間>pH>投加量。最佳實(shí)驗(yàn)條件反應(yīng)t為30min,θ為65℃,pH為6,投加30g/L鹽酸改性海泡石,Ni2+去除率為98.39%。

    參考文獻(xiàn)

    [1]郭琳,查紅平,廖小剛,等.化學(xué)沉淀法處理線路板廠含鎳廢水[J].環(huán)境工程,2011,(4):50-53,66.

    [2]Rui Jie Jin,Chang Sheng Peng,Ahmed Abou-Shad,et al.Recovery of Precious Metal Material Ni from Nickel Containing Wastewater Using Electrolysis[J].Applied Mechanics and Materials,2012,164:263-267.

    [3]羅志勇.焦化廢水的物化處理技術(shù)研究進(jìn)展[J].工業(yè)水處理,2012,(10):4-9.

    [4]張寒冰,胡雪玲,韋藤幼,等.堿性鈣基膨潤(rùn)土的制備及其應(yīng)用研究進(jìn)展[J].化工進(jìn)展,2012,(7):1395-1401.

    [5]黨明巖,郭洪敏,譚艷坤,等.殼聚糖及其衍生物吸附電鍍廢水中重金屬離子的研究進(jìn)展[J].電鍍與精飾,2012,34(7):9-13.

    [6]李琛,于俊洋.海泡石改性及其在含鉻廢水處理中的應(yīng)用[J].電鍍與精飾,2013,35(10):17-22.

    [7]徐應(yīng)明,梁學(xué)峰,孫國紅,等.海泡石表面化學(xué)特性及其對(duì)重金屬 Pb2+、Cd2+、Cu2+吸附機(jī)理研究[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2009,(10):2057-2063.

    [8]鄭淑琴,任劭,張建策,等.改性海泡石的特性及其對(duì)重金屬離子的吸附研究[J].中國非金屬礦工業(yè)導(dǎo)刊,2013,(2):27-31.

    [9]李琛,于俊洋.海泡石的改性及其在鉛鋅冶煉廢水處理中的應(yīng)用[J].科學(xué)技術(shù)與工程,2013,(30):1671-1815.

    [10]楊勝科,費(fèi)曉華.海泡石處理含鎘廢水技術(shù)研究[J].化工礦物與加工,2004,(9):16-17,20.

    [11]羅偉鋒,葉海林,富瀟彬,等.水化學(xué)條件對(duì)海泡石吸附重金屬鎳離子(Ni2+)的影響及其機(jī)制研究[J].能源環(huán)境保護(hù),2012,26(4):19-22.

    [12]金永鐸.非金屬礦石物化性能測(cè)試和成分分析方法手冊(cè)[M].北京:科學(xué)出版社,2004:67-102.

    [13]徐應(yīng)明,梁學(xué)峰,孫國紅,等.酸和熱處理對(duì)海泡石結(jié)構(gòu)及吸附 Pb2+,Cd2+性能的影響[J].環(huán)境科學(xué),2010,(6):1560-1567.

    [14]黃文飛.復(fù)合污染體系中重金屬和有機(jī)物在沉積物上的吸附行為[D].浙江:浙江大學(xué),2007.

    [15]Ramesh A,Hasegawa H,Sugimoto W,et al.Adsorption of Gold(Ⅲ),Platinum(Ⅳ)and Palladium(Ⅱ)on to Glycine ModifieCross linked Chitosan Resin[J].Bioresour Technol,2008,9:3801-3809.

    [16]陳一良,潘丙才,孟凡偉,等.苯酚及對(duì)硝基酚在大孔樹脂上吸附等溫線的研究[J].離子交換與吸附,2004,(3):205-213.

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