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    活性炭對廢水中表面活性劑的吸附研究

    2015-09-09 22:07:49張新
    湖北農(nóng)業(yè)科學(xué) 2015年15期
    關(guān)鍵詞:表面活性劑活性炭

    張新

    摘要:以活性炭為吸附劑,研究其對表面活性劑溶液的吸附作用。利用Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich等溫吸附模型對數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,發(fā)現(xiàn)Langmuir模型擬合較好,并且吸附過程是物理過程。利用準(zhǔn)一級、準(zhǔn)二級動力學(xué)和顆粒內(nèi)擴(kuò)散模型檢驗(yàn)動力學(xué)吸附數(shù)據(jù),計算和比較這些動力學(xué)模型的吸附速率常數(shù),發(fā)現(xiàn)用準(zhǔn)二級動力學(xué)模型能最佳地描述吸附動力學(xué)。利用Thomas、Yoon-Nelson和Adams-Bohart模型對固定床吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,發(fā)現(xiàn)Thomas和Yoon-Nelson模型擬合較好.

    關(guān)鍵詞:吸附模型; 表面活性劑; 活性炭

    中圖分類號:X53 文獻(xiàn)標(biāo)識碼:A 文章編號:0439-8114(2015)15-3642-04

    DOI:10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2015.15.014

    Abstract: Removal of surfactant from aqueous solutions by activated carbon was investigated.As for the batch adsorptions, the experimental data were analyzed by Langmuir, Freundlich and Dubinin-Radushkevich isotherm model. The experiment results indicated that the adsorption data were fitted well with Langmuir isotherm model. The Dubinin-Radushkevich isotherm model indicates adsorption process is a physical adsorption. The kinetics of adsorption process data was examined using the pseudo-first-order, pseudo-second-order kinetics and the intra-particle diffusion models.The rate constants of adsorption for all these kinetics models were calculated and compared.The adsorption kinetics was best described by the pseudo-second-order model.As for the fixed-bed adsorptions, the experimental data were analyzed by Thomas、Yoon-Nelson and Adams-Bohart model. The experiment results indicated that the adsorption data were fitted well with Yoon-Nelson and Adams-Bohart model.

    Key words: adsorption models; surfactant; activated carbon

    土壤洗滌是一種異位土壤修復(fù)技術(shù),可應(yīng)用于土壤重金屬和有機(jī)污染修復(fù),該技術(shù)始于歐洲20世紀(jì)80年代,美國從20世紀(jì)80年代末期開始應(yīng)用于土壤修復(fù),在中國目前基本上還處于實(shí)驗(yàn)室階段[1]。該技術(shù)通常需要加入表面活性劑等添加劑來增強(qiáng)去除效果,洗滌后可以去除90%~99%的揮發(fā)性有機(jī)物和40%~90%的半揮發(fā)性的有機(jī)物[2,3]。通常認(rèn)為添加非離子型表面活性劑的清洗效果最好,其中使用較多的是Triton X-100[4-6]。在土壤洗滌時,為達(dá)到一定的修復(fù)效果,需要投加較高濃度的表面活性劑,這樣產(chǎn)生的土壤洗滌液中表面活性劑濃度也較高,必須加以處理后才能排放。

    本研究使用活性炭對含表面活性劑的廢水進(jìn)行吸附處理,分別進(jìn)行靜態(tài)吸附、動力學(xué)吸附和固定床吸附試驗(yàn),并使用多種模型對吸附數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,旨在為含表面活性劑廢水處理提供理論指導(dǎo)和技術(shù)支持。

    1 材料與方法

    Triton X-100購于中國百靈威科技有限公司,活性炭購于中國西隴化工股份有限公司?;钚蕴勘缺砻娣e為718.2 m2/g、孔容為0.845 cm3/g、孔隙分布0.200~2.000 nm、平均孔徑是0.845 nm、微孔體積是0.397 cm3/g、中孔體積是0.206 cm3/g、大孔體積是0.242 cm3/g。

    靜態(tài)吸附試驗(yàn):配制濃度為5 g/L的TX100溶液,逐級稀釋至4.00、3.00、2.00、1.00、0.50和0.15 g/L。在150 mL錐形瓶中加入100 mL的TX100系列濃度溶液,然后加入1 g/L活性炭,使用封口膜封口,在轉(zhuǎn)速為120 r/min的恒溫振蕩箱(25±0.5℃)中振蕩48 h。

    動力學(xué)試驗(yàn):使用濃度為5 g/L的TX100溶液,吸附條件同靜態(tài)吸附試驗(yàn),分別在10、20、30、40、60、120、180、240、480、600、900、1 080和1 440 min時將樣品取出。

    固定床試驗(yàn):使用有機(jī)玻璃柱為吸附柱,其高20 cm,柱內(nèi)徑2.5 cm,內(nèi)填充活性炭,TX100濃度為5 g/L,流速為20 mL/min,分別取活性炭柱高為7.0、10.8和14.7 cm,溶液從上往下流動,每隔15 min取樣。吸附后使用離心機(jī)以4 500 r/min離心10 min,用玻璃注射器取上清液經(jīng)PTFE過濾頭注射至2 mL進(jìn)樣瓶中。使用DionexU3000的HPLC檢測,色譜柱為Agilent PAH柱(250×4.6 mm),流動相比例為乙腈∶水=85∶15,柱溫30 ℃,流速為1 mL/min,檢測UV波長為230 nm。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 吸附等溫線

    吸附等溫線是指在一定溫度下溶質(zhì)分子在兩相界面上發(fā)生的吸附過程達(dá)到平衡時在兩相中濃度之間的關(guān)系曲線,是工業(yè)設(shè)計的基本依據(jù)。吸附等溫線的類型很多,適用于不同的條件。Langmuir模型是根據(jù)理論推導(dǎo)出的第一個吸附方程式,其出發(fā)點(diǎn)是吸附和解吸速率是相同的,分子只能在吸附劑的自由表面上才會被吸附并形成單分子層,被吸附分子之間沒有相互作用力[7]。Freundlich模型是一個經(jīng)驗(yàn)方程,其特征是吸附位非均勻分布,吸附能不同,多用于描述非均質(zhì)表面的單分子層吸附行為[8]。該吸附方程式簡單,計算方便,應(yīng)用廣泛。但式中的常數(shù)沒有明確的物理意義,不能說明吸附作用的機(jī)理。Dubinin-Radushkevich 模型假定吸附劑表面是不均勻的,吸附是吸附質(zhì)填充吸附劑孔的過程[9],該模型可以判斷吸附是物理過程(E0<8 kJ/mol)、離子交換過程(8~16 kJ/mol)還是化學(xué)過程(E0 >16 kJ/mol)。當(dāng)然也不能使用該模型判定一個吸附過程,即不能認(rèn)為某一吸附只有化學(xué)吸附而沒有物理吸附,該模型通常判別一個吸附過程是以哪種性質(zhì)的吸附為主。這3種吸附等溫線的表達(dá)式列于表1中。

    活性炭對TX100的計算結(jié)果如表2所示,吸附結(jié)果如圖1所示。在一些研究中,非離子型的表面活性劑在其濃度超過CMC(臨界膠束濃度)時,吸附特征是先形成單分子層,然后是表面積聚形成多層吸附結(jié)構(gòu)[9-11]。而在本研究中,Langmuir模型的擬合效果比Freundlich模型更好,這與其他類似研究結(jié)論相一致[12-14]。可以設(shè)想TX100只是形成單分層而沒有進(jìn)一步的吸附,也就是說,TX100覆蓋在活性炭的表面,而活性炭的內(nèi)部孔隙沒有起到主要作用。吸附過程的性質(zhì)使用Dubinin-Radushkevich模型來判斷,由表2知,E值<8 kJ/mol,這說明吸附過程是一種物理過程,這與前人研究結(jié)論一致。

    2.2 吸附動力學(xué)

    吸附動力學(xué)是研究各種因素對化學(xué)反應(yīng)速率影響的規(guī)律,研究化學(xué)反應(yīng)過程經(jīng)歷的具體步驟即所謂反應(yīng)機(jī)理。準(zhǔn)一級動力學(xué)模型的反應(yīng)速度與一個反應(yīng)物濃度成正比,應(yīng)用時需要選取一個吸附平衡點(diǎn)[15]。一般情況下,準(zhǔn)一級吸附動力學(xué)方程在全部吸附時間范圍內(nèi)的相關(guān)性并不是很好,通常只適用于吸附的初始階段。準(zhǔn)二級動力學(xué)模型的反應(yīng)速度與兩個反應(yīng)物濃度成正比,基于假定吸附速率受化學(xué)吸附機(jī)理的控制,這種化學(xué)吸附涉及到吸附劑與吸附質(zhì)之間的電子共用或電子轉(zhuǎn)移[16]。內(nèi)擴(kuò)散模型假設(shè)液膜擴(kuò)散阻力可以忽略或者是液膜擴(kuò)散阻力只有在吸附的初始階段的很短時間內(nèi)起作用[17],擴(kuò)散方向是隨機(jī)的、吸附質(zhì)濃度不隨顆粒位置改變且內(nèi)擴(kuò)散系數(shù)為常數(shù),不隨吸附時間和吸附位置的變化而變化。如果吸附動力學(xué)曲線都不經(jīng)過原點(diǎn),說明內(nèi)擴(kuò)散不是控制吸附過程的惟一步驟。Elovich模型考慮到真實(shí)吸附過程中隨著吸附過程的進(jìn)行,吸附和解吸活化能隨吸附劑表面覆蓋而線性變化的情況[18]。如果應(yīng)用時不忽略解吸速率的影響,存在表面覆蓋率隨時間的變量,則方程式?jīng)]有解析解,只有數(shù)值解。這4種吸附動力學(xué)模型的表達(dá)式列于表3。

    圖2是活性炭對TX100溶液吸附量隨時間的變化,表4是使用模型后的擬合結(jié)果。準(zhǔn)二階動力學(xué)方程的R2值要高,而且吸附計算值接近試驗(yàn)值826.63 mg/g,故此方程的擬合效果好,說明表面活性劑的吸附滿足準(zhǔn)二階動力學(xué)方程。從內(nèi)擴(kuò)散模型的數(shù)據(jù)來看,其C值是一個正值,說明吸附過程受到了表面擴(kuò)散所控制。

    2.3 固定床吸附模型

    動態(tài)吸附柱的工作過程可用穿透曲線來表示,其中縱坐標(biāo)為出水中吸附質(zhì)濃度或出水與進(jìn)水濃度比、橫坐標(biāo)為吸附時間。為模擬和預(yù)測動態(tài)柱內(nèi)的吸附行為和規(guī)律,基于各種假設(shè)提出多種模型。Thomas模型假設(shè)溶液呈活塞流形態(tài),通常用來描述吸附柱的動態(tài)吸附曲線[19],并能計算出吸附柱的飽和吸附容量與吸附速率常數(shù)。Yoon-Nelson模型是一個半經(jīng)驗(yàn)?zāi)P?,該模型擬合時不需要考慮吸附流速和吸附劑用量[20],所需已知參數(shù)較少,形式簡單,得到的值可用于比較吸附速率。Adams-Bohart模型是描述吸附時間和柱高的關(guān)系,可用于計算吸附劑的吸附能力和吸附傳質(zhì)速率[21]。常見的固定床吸附模型表達(dá)式列于表5。

    當(dāng)流速為20 mL/min,TX100濃度為5 g/L,活性炭柱高為14.7 cm時,TX100的穿透曲線如圖3所示,模型計算結(jié)果列于表6。隨著柱高的增加,TX100的穿透時間延長,對應(yīng)于7.0、10.8和14.7 cm,TX100穿透90%的時間分別是90、105和180 min。柱高增加,可利用活性炭吸附面積增大,則活性炭柱飽和時間縮短,使用時間加長,吸附容量也仍能增大。表現(xiàn)于Tomas模型,隨著活性炭用量的增加,KTh和qe隨之增加,這與實(shí)際吸附過程中得到的吸附的變化趨勢相一致。表現(xiàn)于Adams-Bohart模型,活性炭用量大,則傳質(zhì)系數(shù)加大,說明吸附過程主要受到外部擴(kuò)散所影響,由于在數(shù)據(jù)擬合過程中得到的相關(guān)系數(shù)相對較低,因此該模型對此過程的應(yīng)用有一定的限制。表現(xiàn)于Yoon-Nelson模型,隨著活性炭用量的增加,達(dá)到一半吸附量的時間自然會增加,KYN值也相應(yīng)增加,從相關(guān)系數(shù)來看,該模型擬合效果較好,且達(dá)到一半吸附量的時間計算值與實(shí)測值較為接近,其較好地模擬了穿透行為。

    3 小結(jié)與討論

    活性炭對表面活性劑的靜態(tài)吸附符合Langmuir模型,這表示TX100在活性炭表面形成單分子層。從Dubinin-Radushkevich模型計算得到的E值<8 kJ/mol,說明吸附過程是物理過程。動力學(xué)吸附數(shù)據(jù)符合準(zhǔn)二階動力學(xué)方程。Thomas模型和Yoon-Nelson模型具有較好的相關(guān)系數(shù),說明該模型可運(yùn)用于固定床中表面活性劑的吸附。

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