• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    福建九龍江下游潮間帶沉積物鉛污染及同位素示蹤

    2015-08-25 06:16:35林承奇胡恭任于瑞蓮華僑大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系福建廈門361021
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2015年8期
    關(guān)鍵詞:九龍江母質(zhì)鉛含量

    林承奇,胡恭任,于瑞蓮 (華僑大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系,福建 廈門 361021)

    福建九龍江下游潮間帶沉積物鉛污染及同位素示蹤

    林承奇,胡恭任*,于瑞蓮 (華僑大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系,福建 廈門 361021)

    通過分析九龍江下游潮間帶23個(gè)表層沉積物及周邊地區(qū)典型端元組分的鉛含量和鉛同位素組成(206Pb/207Pb和208Pb/206Pb),以評(píng)估鉛的空間分布,并采用鉛同位素二元和三元混合模型探討鉛來源及各源的相對(duì)貢獻(xiàn)率.結(jié)果表明,九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量范圍為38.50~128.50mg/kg(平均80.60mg/kg),地質(zhì)累積指數(shù)法、富集系數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果表明研究區(qū)沉積物中的鉛為輕度~中等污染與輕度潛在生態(tài)危害.沉積物鉛同位素組成中206Pb/207Pb和208Pb/206Pb的范圍分別為1.1651~1.1924和1.9640~2.1071,大多數(shù)采樣點(diǎn)處沉積物中的鉛主要來源于九龍江上游鉛鋅礦和土壤母質(zhì),受汽車尾氣的影響很??;九龍江河口上端沉積物Pb主要來源為鉛鋅礦、土壤母質(zhì)和燃煤,相對(duì)貢獻(xiàn)率范圍分別為26.74%~56.61%、18.85%~19.91%和24.20%~58.53%;九龍江河口外端沉積物Pb主要來源有鉛鋅礦、土壤母質(zhì)、燃煤和船舶油漆,相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為20.06%、13.75%、7.52%和58.67%;其余采樣點(diǎn)處Pb主要來源為鉛鋅礦和土壤母質(zhì),相對(duì)貢獻(xiàn)率范圍分別為20.00%~95.62%和4.38%~80.00%.

    鉛同位素;九龍江下游;沉積物;污染源;貢獻(xiàn)率

    鉛被廣泛用于許多工業(yè)生產(chǎn)過程并已成為環(huán)境中的重要污染物,因其具有持久性、生物蓄積性和生物不可降解性,已引起世界的廣泛關(guān)注[1-2].自然界中鉛有 4種同位素:204Pb、206Pb、207Pb和208Pb,其中204Pb是穩(wěn)定同位素;206Pb、207Pb、208Pb分別是238U、235U、232Th衰變的終產(chǎn)物,其同位素組成只與源區(qū)的Pb同位素組成特征有關(guān),與重金屬的遷移行為和軌跡無關(guān),具有特殊的“指紋”特征,可用于污染源示蹤[3], 特別是在研究鉛及其他親硫元素(Hg、Ag、Tl、Sb、Zn、Cu等)的重金屬污染來源方面, 已成為一種強(qiáng)有力的手段[4].

    九龍江是福建省第二大河流,流經(jīng)龍巖、漳州等市縣并最終注入廈門灣,不僅是龍巖、漳州、廈門三市的重要飲用水源,也是重要的工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)水源,其水環(huán)境安全對(duì)福建省乃至海峽西岸經(jīng)濟(jì)區(qū)意義重大[5].九龍江下游位于廈門港西南部,地處海峽西岸經(jīng)濟(jì)發(fā)展區(qū).近年來,九龍江流域經(jīng)濟(jì)與工業(yè)發(fā)展迅速,造成該河口重金屬污染日趨嚴(yán)重.王偉力等[6]對(duì)九龍江口表層沉積物重金屬含量進(jìn)行分析,表明該區(qū)域重金屬存在一定潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);于瑞蓮等[7]對(duì)九龍江口表層沉積物重金屬形態(tài)進(jìn)行分析,表明該區(qū)域重金屬已有不同程度富集,且綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較強(qiáng).但關(guān)于九龍江下游表層沉積物中重金屬污染來源解析尚鮮有報(bào)道.

    本文通過分析九龍江下游潮間帶表層沉積物鉛含量及其同位素組成,結(jié)合九龍江流域潛在污染源端元組分的鉛同位素組成,評(píng)價(jià)鉛污染狀況并利用鉛同位素的指紋特征示蹤沉積物中鉛污染來源,以期為該地區(qū)重金屬污染防治提供科學(xué)依據(jù).

    1 材料與方法

    1.1樣品采集及預(yù)處理

    2012年10月期間潮水退至最低時(shí)采集了23個(gè)九龍江下游潮間帶表層0~5cm的沉積物樣品(圖1).

    將采集到的樣品放于裝有冰塊的保溫箱中運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室,置于冰箱中-20℃冷凍保存 24h.冷凍后的沉積物樣品置于干凈、通風(fēng)、陰涼的實(shí)驗(yàn)臺(tái)面上晾干,用干凈的木棒搗碎,剔除雜物,用瑪瑙研缽輕輕研磨,過63 μm尼龍篩,篩下樣裝入干凈的聚乙烯自封塑料袋中密封保存?zhèn)溆?

    詳細(xì)調(diào)查九龍江流域及其周邊環(huán)境,九龍江下游鉛污染的潛在污染源可能有四個(gè)方面:一是上游鉛鋅礦開采過程釋放;二是汽車尾氣排放;三是工業(yè)生產(chǎn)過程中燃煤等釋放;四是船舶運(yùn)輸釋放.本研究系統(tǒng)采集了九龍江下游周邊汽車尾氣塵、燃煤塵、九龍江上游鉛鋅礦和九龍江下游土壤母質(zhì)樣品以及船舶油漆等作為端元組分.端元組分樣品采集方法參見胡恭任等[3]的報(bào)道.

    圖1 九龍江下游潮間帶表層沉積物采樣點(diǎn)分布圖Fig.1 Sampling locations of intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

    1.2鉛含量和同位素組成分析

    表層沉積物樣品經(jīng)過預(yù)處理后,送至北京核工業(yè)地質(zhì)研究院分析測(cè)試研究中心進(jìn)行分析測(cè)定.鉛含量采用Finnigan-MAT公司的BLEMENT 型ICP-MS進(jìn)行測(cè)定,以近岸海洋沉積物成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW07314進(jìn)行質(zhì)量控制,測(cè)定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(<5.0%)在誤差允許范圍內(nèi);表層沉積物和端元組分的鉛同位素比值分析樣品的制備在北京核工業(yè)地質(zhì)研究院分析測(cè)試中心同位素超凈實(shí)驗(yàn)室中完成.按 DZ/T0184.12 -1997標(biāo)準(zhǔn)分析流程對(duì)鉛進(jìn)行分離與純化.同位素比值測(cè)定在英國(guó)產(chǎn)IsoProbeT熱電離質(zhì)譜儀上完成,全流程本底鉛為10-9量級(jí),用國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)NBS981監(jiān)控儀器分析工作狀態(tài),NBS981的207Pb/206Pb分析值為 0.91460±0.00005,分析精度優(yōu)于0. 05%.詳細(xì)測(cè)試過程見文獻(xiàn)[8-9]

    2 結(jié)果與討論

    2.1表層沉積物中鉛含量S

    圖2 九龍江下游潮間表層帶沉積物鉛含量及富集系數(shù)Fig.2 Lead contents and enrichment factors of the intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

    九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量見圖2.各采樣點(diǎn)鉛含量范圍為38.50~128.50mg/kg,平均值為80.60mg/kg.除采樣點(diǎn)20#外,其余采樣點(diǎn)沉積物中鉛含量均超過福建省海岸帶土壤環(huán)境背景值[10](39mg/kg),鉛濃度最高出現(xiàn)在采樣點(diǎn)2#處,達(dá)到背景值的3.29倍;以Pb作為指標(biāo)時(shí),九龍江下游沉積物符合中國(guó)海洋沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB 18668-2002)規(guī)定的第二類沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn).九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量隨著流域的流向總體呈下降趨勢(shì),表明九龍江上游可能存在鉛污染源;采樣點(diǎn)1#~4#、19#、21#、22# 和23#處鉛含量較高,說明這些采樣點(diǎn)處的Pb可能受其他因素的影響.

    2.2表層沉積物中鉛污染評(píng)價(jià)

    采用不同評(píng)價(jià)方法對(duì)九龍江下游潮間帶沉積物中鉛含量進(jìn)行評(píng)價(jià).以福建省海岸帶土壤環(huán)境背景值作為參比值,采用Müller提出的地質(zhì)累積指數(shù)法[11]評(píng)價(jià),沉積物中 Pb的地質(zhì)累積指數(shù)Igeo為-0.60~1.14,對(duì)照地質(zhì)累積指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(表1),82.6%的沉積物中Pb表現(xiàn)為輕度污染,8.7%的沉積物中Pb表現(xiàn)為偏中度污染,其余為無污染.

    表1 地質(zhì)累積指數(shù)(Igeo)與污染程度Table 1 Index of geoaccumulation (Igeo) and pollutiondegree

    為了進(jìn)一步評(píng)估沉積物中鉛的富集程度,應(yīng)用富集系數(shù)(EF)進(jìn)行分析,公式如下[12]:

    式中:(Pb/Y)i為沉積物中 Pb元素與參比元素(Y)的比值;(Pb/Y)lith為自然背景中Pb元素與參比元素(Y)的比值.參比元素的選取應(yīng)滿足在風(fēng)化、沉積等表生過程中化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等條件[13].實(shí)際應(yīng)用中常作為參比元素的有:Al、Cs、Zr、Nb、Y、Li、Fe、Sc、Co等[12,14].本研究中同時(shí)測(cè)定了元素 Fe、Co、Sc等在沉積物中的含量,結(jié)果發(fā)現(xiàn)Sc元素在沉積物中的含量相對(duì)較穩(wěn)定(CV=0.11),且接近于背景值.故將 Sc作為參比元素,用于評(píng)估Pb的富集程度(圖2).沉積物中Pb的富集系數(shù)范圍為0.9~3.15,平均值為1.79.根據(jù)EF值對(duì)元素富集程度的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)[15],九龍江下游潮間帶69.5%的沉積物中Pb表現(xiàn)為輕度富集(1<EF<2),其余沉積物中Pb表現(xiàn)為中等富集(2<EF<5).

    采用 Hakanson提出的潛在生態(tài)危害指數(shù)(RI)法[16]進(jìn)行評(píng)價(jià),沉積物中Pb的潛在生態(tài)危害系數(shù)為 4.96~16.47,對(duì)照潛在生態(tài)危害系數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(表2),沉積物中Pb均表現(xiàn)為輕度潛在生態(tài)危害.

    綜上可知,九龍江下游潮間帶沉積物中Pb表現(xiàn)為輕度~中度污染與輕度潛在生態(tài)危害.

    表2 潛在生態(tài)危害程度分級(jí)Table 2 Degree of potential ecological risk

    九龍江下游潮間帶沉積物中Pb含量與世界上其他流域下游及河口等沉積物中鉛含量對(duì)比(表 3)表明:九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量比廈門西港、泉州灣、珠江、長(zhǎng)江等一些國(guó)內(nèi)河流下游或海灣以及國(guó)外如印度Dhamara河口等地區(qū)沉積物中的鉛含量高,已存在一定程度的污染,應(yīng)引起一定的重視.

    表3 不同研究區(qū)域表層沉積物中鉛含量Table 3 Lead Contents in the surface sediments indifferent studied area

    2.3潛在污染源與表層沉積物中鉛同位素組成

    九龍江下游潛在污染源端元組分中鉛同位素組成測(cè)定結(jié)果列于表 4.可見,土壤母質(zhì)、上游鉛鋅礦、汽車尾氣塵、火電廠燃煤、船舶油漆的206Pb/207Pb的值分別為:1.1923~1.2012(平均值1.1956)、1.1752~1.1832(平均值1.1796)、1.1111~1.1489(平均值1.1301)、1.1430~1.1630(平均值1.1508)和1.1678~1.1757(平均值1.1717);上述各端元組分的208Pb/206Pb值分別為 2.0722~2.0888(平均值 2.0787)、2.1003~2.1060(平均值2.1025)、2.0310~2.1252(平均值2.0692)、2.0979~ 2.1401(平均值 2.1238)和 1.8475~1.8910(平均值1.8693).其中,土壤母質(zhì)具有最高的206Pb/207Pb值,火電廠燃煤具有最高的208Pb/206Pb值.各端元組分的鉛同位素組成存在明顯差異,因此可以通過鉛同位素組成來區(qū)分不同污染來源的鉛.

    九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛同位素組成見表 5.各采樣點(diǎn)沉積物中206Pb/207Pb和208Pb/206Pb的值分別為1.1651~1.1924和2.9640~2.1071.

    表4 潛在污染源鉛同位素組成Table 4 Lead isotopic composition of potential sources

    比較潛在污染源端元組分和沉積物樣品的鉛同位素組成可知,沉積物樣品的鉛同位素組成與汽車尾氣塵的鉛同位素組成差異較大,說明汽車尾氣不是九龍江下游沉積物中鉛污染的主要來源.

    表5 九龍江下游潮間帶表層沉積物鉛同位素組成Table 5 Lead isotopic composition of intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

    2.4沉積物中鉛來源分析

    鉛同位素組成可以用來示蹤鉛的來源,因204Pb含量低,208Pb/204Pb、207Pb/204Pb、206Pb/204Pb的測(cè)定容易受到不同因素干擾,很難全面反映鉛的變化趨勢(shì)并有效識(shí)別污染源[3],因此許多學(xué)者采用測(cè)試精度較高的208Pb/206Pb和206Pb/207Pb比值對(duì)鉛污染源進(jìn)行示蹤.土壤母質(zhì)、鉛鋅礦、汽車尾氣塵和火電廠燃煤等端元組分的206Pb/207Pb 和208Pb/206Pb的比值相差較大,故可用206Pb/207Pb 和208Pb/206Pb的比值來追蹤九龍江下游潮間帶沉積物中鉛的污染來源.

    不同采樣點(diǎn)表層沉積物與潛在污染源端元組分的鉛同位素組成對(duì)比見圖3.各采樣點(diǎn)表層沉積物的鉛同位素組成與鉛鋅礦和土壤母質(zhì)的鉛同位素組成較接近,說明九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛主要來源于上游鉛鋅礦和土壤母質(zhì);采樣點(diǎn) 1#、4#和 5#的鉛同位素組成還與燃煤的鉛同位素組成接近,說明燃煤對(duì)這3個(gè)采樣點(diǎn)處沉積物中 Pb具有一定的貢獻(xiàn);采樣點(diǎn)23#的鉛同位素組成落于燃煤、鉛鋅礦、土壤母質(zhì)和船舶油漆之間,說明采樣點(diǎn) 23#處沉積物中Pb來源有燃煤、鉛鋅礦、土壤母質(zhì)和船舶油漆四個(gè)源.汽車尾氣塵的鉛同位素組成與各采樣點(diǎn)沉積物的鉛同位素組成相差較大,說明汽車尾氣對(duì)九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛污染的貢獻(xiàn)很小.

    圖3 表層沉積物與端元物質(zhì)鉛同位素組成對(duì)比Fig.3 Comparison between lead isotopes composition of the surface sediments and the potential sources

    2.5鉛污染源貢獻(xiàn)率計(jì)算

    利用208Pb/206Pb-206Pb/207Pb作圖并進(jìn)行對(duì)比分析,只能定性分析鉛污染的來源,不能計(jì)算各污染源的相對(duì)貢獻(xiàn)率.為了進(jìn)一步評(píng)估鉛污染源,需對(duì)其進(jìn)行定量解析,目前,用于定量解析的方法主要有二元模型和三元模型[29].

    二元模型即樣品中的鉛可以看成 2個(gè)主要污染源的混合,計(jì)算公式如下[30]:

    式中:f1、f2分別為兩個(gè)污染源的相對(duì)貢獻(xiàn)率.

    根據(jù)表層沉積物與端元物質(zhì)鉛同位素組成對(duì)比圖(圖3),各采樣點(diǎn)(除采樣點(diǎn)1#、4#、5#和23#)與鉛鋅礦和土壤母質(zhì)的鉛同位素組成具有較好的線性關(guān)系,說明沉積物中鉛來源于鉛鋅礦和土壤母質(zhì)兩個(gè)主要污染源的混合[31],令 f1和f2分別代表鉛鋅礦和土壤母質(zhì)的相對(duì)貢獻(xiàn)率,則(206Pb/207Pb)1和(206Pb/207Pb)2分別為 1.1796和1.1956.

    三元模型用于計(jì)算 3個(gè)主要的污染源和樣品同位素均已知的情況下各污染源的貢獻(xiàn)率,Li等[32]建立的三元模型如下:

    式中:f為相對(duì)貢獻(xiàn)率;C為鉛含量,mg/kg;下標(biāo)s、1、2、3分別代表樣品和3個(gè)主要污染源.

    根據(jù)表層沉積物與端元物質(zhì)鉛同位素組成對(duì)比圖(圖3),1#、4#和5#采樣處沉積物中Pb來源貢獻(xiàn)率可使用鉛鋅礦-燃煤-土壤母質(zhì)三元模型計(jì)算,令下標(biāo)1、2、3分別代表鉛鋅礦、燃煤和土壤母質(zhì), f1、f2和f3分別為鉛鋅礦、燃煤和土壤母質(zhì)的相對(duì)貢獻(xiàn)率;則(206Pb/207Pb)1、(206Pb/207Pb)2、(206Pb/207Pb)3的值分別為1.1796、1.1508和1.1956;C1、C2、C3的值分別為1118.98, 92.93, 31.09mg/kg.

    采樣點(diǎn) 23#處沉積物中鉛來源較復(fù)雜,可能有鉛鋅礦、燃煤、土壤母質(zhì)和船舶油漆四個(gè)來源,目前尚沒有能計(jì)算四個(gè)鉛源貢獻(xiàn)率的模型,從圖3可以看出,采樣點(diǎn)23#處沉積物的鉛同位素比值在船舶油漆、燃煤和土壤母質(zhì)3個(gè)源鉛同位素比值的三角形區(qū)域內(nèi),同時(shí)也在船舶油漆、鉛鋅礦和土壤母質(zhì) 3個(gè)鉛源同位素比值的三角形區(qū)域內(nèi),可利用兩個(gè)三元模型(船舶油漆-燃煤-土壤母質(zhì)、船舶油漆-鉛鋅礦-土壤母質(zhì))相結(jié)合的方式進(jìn)行計(jì)算其貢獻(xiàn)率,分別計(jì)算兩個(gè)三元模型中各鉛源的相對(duì)貢獻(xiàn)率,然后各鉛源貢獻(xiàn)率取平均得各鉛源相對(duì)貢獻(xiàn)率.

    根據(jù)以上鉛污染源相對(duì)貢獻(xiàn)率計(jì)算模型,對(duì)九龍江下游潮間帶沉積物中鉛污染源的貢獻(xiàn)率進(jìn)行定量計(jì)算(表6).九龍江下游潮間帶沉積物中鉛主要來源為上游鉛鋅礦,其貢獻(xiàn)率為 20.00%~95.62%,其次為土壤母質(zhì),其貢獻(xiàn)率為 4.38%~80.00%,采樣點(diǎn)1#、4#和5#處燃煤鉛相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為26.80%、58.53%和24.20%.這可能與采樣點(diǎn)4#附近的造紙廠使用燃煤鍋爐和采樣點(diǎn)5#北部及采樣點(diǎn) 1#東部的角美綜合工業(yè)區(qū)中的燃煤企業(yè)有關(guān).采樣點(diǎn) 23#處,船舶油漆、燃煤、鉛鋅礦和土壤母質(zhì)的相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為 58.67%、7.52%、20.06%和13.75%.對(duì)計(jì)算結(jié)果用式(7)和式(8)計(jì)算進(jìn)行驗(yàn)證. (206Pb/207Pb)計(jì)算和(208Pb/206Pb)計(jì)算的值分別為1.1750和1.9652,與23#處鉛同位素組成的測(cè)定值(表 3)相符,因此計(jì)算結(jié)果可行.采樣點(diǎn) 23#處沉積物中的燃煤鉛貢獻(xiàn)可能來源于附近的嵩嶼電廠,船舶油漆鉛貢獻(xiàn)可能與嵩嶼碼頭較頻繁的船舶運(yùn)輸有關(guān).

    式中:f為相對(duì)貢獻(xiàn)率;下標(biāo)1、2、3和4分別代表船舶油漆、燃煤、鉛鋅礦和土壤母質(zhì).

    鉛同位素分析表明采樣點(diǎn) 19#、21#和 22#處沉積物中較高的鉛含量主要來源于上游鉛鋅礦和土壤母質(zhì),這與 Hu等[33]的研究結(jié)果有些出入(該文認(rèn)為嵩嶼電廠燃煤對(duì)這些采樣處沉積物具有較多的燃煤鉛貢獻(xiàn)),可能因Hu等采用的是全國(guó)燃煤的鉛同位素組成進(jìn)行分析,其數(shù)值跨度較大而造成一定的誤差,而本文采用的是嵩嶼電廠燃煤鉛同位素組成進(jìn)行分析,結(jié)果應(yīng)更符合實(shí)際情況.采樣點(diǎn)19#、21#和22#處沉積物中鉛含量較高可能是因其處于九龍江入??诒眰?cè)灣口區(qū),水動(dòng)力環(huán)境復(fù)雜,來自九龍江上游和廈門西港的污染物易在此區(qū)域隨泥沙沉積,和轉(zhuǎn)等[34]研究發(fā)現(xiàn)該區(qū)域沉積物以細(xì)顆粒(粉砂和黏土)為主,而細(xì)顆粒沉積物中鉛等重金屬含量一般較高.

    表6 九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛主要污染源貢獻(xiàn)率Table 6 Contribution of main sources to total Pb of the intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

    3 結(jié)論

    3.1九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量范圍為 38.50~128.50mg/kg,平均 80.60mg/kg,超過福建省海岸帶土壤環(huán)境背景值,與其他流域下游及河口區(qū)沉積物中鉛相比含量略高.地質(zhì)累積指數(shù)法、富集系數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法的評(píng)價(jià)結(jié)果顯示,九龍江下游潮間帶表層沉積物中Pb表現(xiàn)為輕度~中等污染與輕度潛在生態(tài)危害.

    3.2九龍江下游潮間帶表層沉積物的鉛同位素組成中206Pb/207Pb、208Pb/206Pb比值分別為1.1651~1.1924和 1.9640~2.1071.對(duì)比沉積物和潛在污染源端元組分的鉛同位素組成進(jìn)行污染源定性和定量分析,結(jié)果表明,九龍江河口上端沉積物中Pb主要來源于鉛鋅礦、土壤母質(zhì)和燃煤,相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為 26.74%~56.61%、18.85%~19.19%和24.20%~58.53%;河口外端沉積物中Pb主要來源于鉛鋅礦、土壤母質(zhì)、燃煤和船舶油漆,相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為 20.06%、13.75%、7.52%和58.67%,其余采樣點(diǎn)沉積物中 Pb主要來源為鉛鋅礦和土壤母質(zhì),相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為 20.00%~95.62%和4.38%~80.00%.

    [1] Cheng H, Hu Y. Lead (Pb) isotopic fingerprinting and its applications in lead pollution studies in China: a review [J]. Environmental Pollution, 2010,158(5):1134-1146.

    [2] Bindler R. Contaminated lead environments of man: reviewing the lead isotopic evidence in sediments, peat, and soils for the temporal and spatial patterns of atmospheric lead pollution in Sweden [J]. Environmental Geochemistry and Health, 2011, 33(4):311-329.

    [3] 胡恭任,于瑞蓮,鄭志敏.鉛穩(wěn)定同位素在沉積物重金屬污染溯源中的應(yīng)用 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2013,33(5):1326-1331.

    [4] Gulson B, Korsch M, Winchester W, et al. Successful application of lead isotopes in source apportionment, legal proceedings, remediation and monitoring [J]. Environmental Research, 2012, 112:100-110.

    [5] 郭洲華,王翠,顏利,等.九龍江河口區(qū)主要污染物時(shí)空變化特征 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2012,32(4):679-686.

    [6] 王偉力,耿安朝,劉花臺(tái),等.九龍江口表層沉積物重金屬分布及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià) [J]. 海洋科學(xué)進(jìn)展, 2009,27(4):502-508.

    [7] 于瑞蓮,余偉河,胡恭任,等.九龍江河口上游表層沉積物中重金屬賦存形態(tài)及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn) [J]. 環(huán)境化學(xué), 2013,32(12):2321-2328.

    [8] 何海星,于瑞蓮,胡恭任,等.廈門西港近岸沉積物重金屬污染歷史及源解析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2014,34(4):1045-1051.

    [9] Hu G, Zhang B, Yu R. Petrology, age and geochemistry of the proterozoic amphibolites from Xiangshan, central Jiangxi Province [J]. Chinese Journal of Geochemistry, 1999,18(2):139-149.

    [10] 劉用清.福建省海岸帶土壤環(huán)境背景值研究及其應(yīng)用 [J]. 海洋環(huán)境科學(xué), 1995,14(2):68-73.

    [11] Muller G. Index of geoaccumulation in sediments of the Rhine River [J]. Geojournal, 1969,2(3):108-118.

    [12] N'Guessan Y M, Probst J L, Bur T, et al. Trace elements in stream bed sediments from agricultural catchments (Gascogne region, S-W France): where do they come from? [J]. Science of TheTotal Environment, 2009,407(8):2939-2952.

    [13] Peng B, Tang X Y, Yu C X, et al. Geochemistry of trace metals and Pb isotopes of sediments from the lowermost Xiangjiang River, Hunan Province (P.R.China): implications on sources of trace metals [J]. Environmental Earth Sciences, 2011,64(5):1455-1473.

    [14] Roussiez V, Ludwing W, Probst J L, et al. Background levels of heavy metals in surficial sediments of the Gulf of Lions (NW Mediterranean): an approach based on 133Cs normalized and lead isotope measurements [J]. Environmental Pollution, 2005,138:167-177.

    [15] Sutherland R A. Bed sediment-associated trace elements in an urban stream, Oahu, Hawai [J]. Environmental Geology, 2000, 39:330-341.

    [16] Hakanson L. An ecological risk index for aquatic pollution control. a sedimentological approach [J]. Water Research, 1980, 14(8):975-986.

    [17] Zhang L, Ye X, Feng H, et al. Heavy metal contamination in western Xiamen Bay sediments and its vicinity, China [J]. Marine Pollution Bulletin, 2007,54(7):974-982.

    [18] Hu G, Yu R, Zhao J, et al. Distribution and enrichment of acid-leachable heavy metals in the intertidal sediments from Quanzhou Bay, southeast coast of China [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2011,173(1-4):107-116.

    [19] Chen B, Liang X, Xu W, et al. The changes in trace metal contamination over the last decade in surface sediments of the Pearl River Estuary, South China [J]. Science of the Total Environment, 2012,439:141-149.

    [20] 賈英,方明,吳友軍,等.上海河流沉積物重金屬的污染特征與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn) [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2013,33(1):147-153.

    [21] Zhang W, Feng H, Chang J, et al. Heavy metal contamination in surface sediments of Yangtze River intertidal zone: An assessment from different indexes [J]. Environmental Pollution, 2009,157(5):1533-1543.

    [22] Hu B, Li J, Zhao J, et al. Heavy metal in surface sediments of the Liaodong Bay, Bohai Sea: distribution, contamination, and sources [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013, 185(6):5071-5083.

    [23] Gao X, Chen C A. Heavy metal pollution status in surface sediments of the coastal Bohai Bay [J]. Water Research, 2012, 46(6):1901-1911.

    [24] Asa S C, Rath P, Panda U C, et al. Application of sequential leaching, risk indices and multivariate statistics to evaluate heavy metal contamination of estuarine sediments: Dhamara Estuary, East Coast of India [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013,185(8):6719-6737.

    [25] Mil-Homens M, Costa A M, Fonseca S, et al. Characterization of heavy-metal contamination in surface sediments of the Minho River Estuary by way of factor analysis [J]. Archives of Environmental Contamination and Toxicology, 2013,64(4):617-631.

    [26] Lu Z, Cai M, Wang J, et al. Levels and distribution of trace metals in surface sediments from Kongsfjorden, Svalbard, Norwegian Arctic [J]. Environmental Geochemistry and Health, 2013,35(2):257-269.

    [27] Hyun S, Lee C H, Lee T, et al. Anthropogenic contributions to heavy metal distributions in the surface sediments of Masan Bay, Korea [J]. Marine Pollution Bulletin, 2007,54(7):1059-1068.

    [28] Villaescusa-Celaya J A, Gutiérrez-Galindo E A, Flores-Mu?oz G. Heavy metals in the fine fraction of coastal sediments from Baja California (Mexico) and California (USA) [J]. Environmental Pollution, 2000,108(3):453-462.

    [29] 趙多勇,魏益民,郭波莉,等.鉛同位素比率分析技術(shù)在食品污染源解析中的應(yīng)用 [J]. 核農(nóng)學(xué)報(bào), 2011,25(3):534-539.

    [30] 于瑞蓮,胡恭任,鄭志敏,等.泉州灣洛陽(yáng)江河口潮間帶柱狀沉積物鉛同位素組成的變化與來源 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2013,33(6):1756-1762.

    [31] Peng B, Yan X Y, Yu C X. Heavy metal contamination of inlet sediments of the Xiangjiang River and Pb isotopic geochemical implication [J]. Acta Geologica Sinica, 2011,85:282-299.

    [32] Li H B, Yu S, Li G L, et al. Contamination and source differentiation of Pb in park soils along an urban-rural gradient in Shanghai [J]. Environmental Pollution, 2011,159:3536-3544.

    [33] Hu X, Ding Z, Liu X, et al. Lead content and isotope composition in surface sediments in Western Xiamen Bay and its vicinity:implication for possible source [J]. Asian Journal of Chemistry, 2013,25(6):3229-3232.

    [34] 和轉(zhuǎn),胡毅,陳堅(jiān).九龍江河口區(qū)表層沉積物重金屬元素分布特征及其沉積環(huán)境 [J]. 臺(tái)灣海峽, 2009,28(4):455-459.

    Lead pollution and isotopic tracing in intertidal sediments of Jiulong River downstream.

    LIN Cheng-qi, HU Gong-ren*, YU Rui-lian (Department of Environmental Science and Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China).

    China Environmental Science, 2015,35(8):2503~2510

    Lead isotopes have been widely applied to tracing lead sources in the environment. Lead concentration and isotopic compositions (206Pb/207Pb and208Pb/206Pb) of 23 intertidal surface sediments collected from Jiulong River downstream and surrounding known sources were analyzed to assess the spatial variation of lead, and to discuss the lead sources and their relative contributions using the dual member model and the three-end member model of lead isotopic ratios. The results show that the range of lead concentration in the intertidal surface sediments of Jiulong River downstream was 38.50~128.50mg/kg with the mean value of 80.60mg/kg. According to geoaccumulation index, enrichment factor and potential ecological risk index, the lead pollution degree was mild to moderate and the potential ecological risk of lead was mild in the sediments. The ranges of lead isotopic ratios of206Pb/207Pb and208Pb/206Pb are 1.1651~1.1924 and 1.9640~2.1071, respectively. Lead pollutants in most studied sediments mainly came from Fujian Pb-Zn deposit and parent soil material while seldom from vehicle exhaust. At the upstream of Jiulong River estuary, lead in the sediments were mainly from Pb-Zn deposit, parent soil material and coal, with the contribution rates of 26.74%~56.61%, 18.85%~19.91% and 24.20%~58.53%, respectively. At the outer end of Jiulong River estuary, lead were mainly from Pb-Zn deposit, parent soil material, coal and marine paints, with the contribution rates of 20.06%, 13.75%, 7.52% and 58.67%, respectively. At other sampling sites, the sediment lead mainly derives from Pb-Zn deposit and parent soil material with the contribution rates of 20.00%~95.62% and 4.38%~80.00%, respectively.

    lead isotopes;Jiulong River downstream;sediment;source of pollution;contribution rate

    X142

    A

    1000-6923(2015)08-2503-08

    2014-11-28

    國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21077036,21177043)和福建省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2014J01159)

    * 責(zé)任作者, 教授, grhu@hqu.edu.cn

    林承奇(1991-),男,福建漳州人,華僑大學(xué)碩士研究生,研究方向?yàn)榄h(huán)境監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià).發(fā)表論文1篇.

    猜你喜歡
    九龍江母質(zhì)鉛含量
    我的家鄉(xiāng)
    281例兒童眼部毛母質(zhì)瘤的臨床及病理分析
    九龍江口枯水期溶解有機(jī)物的組成及其生物可利用性
    MSA鍍液體系下鍍錫板面鉛含量影響因素分析
    早、晚稻對(duì)土壤鉛吸收差異性研究
    城市環(huán)境變化對(duì)銀杏樹輪中鉛含量的影響
    貴州母巖(母質(zhì))對(duì)土壤類型及分布的影響
    九龍江口沉積物砷含量的分布特征及與環(huán)境因子的相關(guān)性
    夏季九龍江口紅樹林土壤-大氣界面溫室氣體通量的研究
    干法灰化和微波消解石墨爐原子吸收法對(duì)茶葉中鉛含量測(cè)定的比較
    国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 免费观看人在逋| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 99热这里只有是精品在线观看| 日本一本二区三区精品| 亚洲国产高清在线一区二区三| 午夜a级毛片| 我要看日韩黄色一级片| 免费在线观看成人毛片| kizo精华| 欧美+亚洲+日韩+国产| 亚洲国产欧美在线一区| 国产亚洲精品久久久com| 直男gayav资源| 免费看光身美女| 久久久久久九九精品二区国产| 美女黄网站色视频| 午夜精品在线福利| 欧美最黄视频在线播放免费| 永久网站在线| 一边亲一边摸免费视频| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 天堂网av新在线| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 深夜精品福利| 麻豆成人午夜福利视频| 国产成人午夜福利电影在线观看| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲av成人av| 乱系列少妇在线播放| 一本精品99久久精品77| 寂寞人妻少妇视频99o| 美女国产视频在线观看| 国产亚洲精品久久久com| 中文在线观看免费www的网站| 免费无遮挡裸体视频| 亚洲精品日韩av片在线观看| 91久久精品国产一区二区成人| 国产单亲对白刺激| 国产探花极品一区二区| 午夜a级毛片| 日韩av在线大香蕉| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 亚洲国产精品合色在线| 最新中文字幕久久久久| 欧美成人一区二区免费高清观看| av在线老鸭窝| 91久久精品电影网| 久久久精品欧美日韩精品| 国产中年淑女户外野战色| 国产av麻豆久久久久久久| 中文亚洲av片在线观看爽| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 99国产精品一区二区蜜桃av| 亚洲国产精品国产精品| av福利片在线观看| 深夜精品福利| av女优亚洲男人天堂| 国产日韩欧美在线精品| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 黄片wwwwww| 搡老妇女老女人老熟妇| 亚洲精品456在线播放app| 国产午夜精品论理片| 国产三级在线视频| 欧美激情在线99| 人妻久久中文字幕网| www.av在线官网国产| 精品久久久久久久久亚洲| 精品免费久久久久久久清纯| 日韩欧美国产在线观看| 亚洲成人久久性| 久久人人爽人人爽人人片va| 最近的中文字幕免费完整| 久久这里有精品视频免费| 欧美精品一区二区大全| 国产视频首页在线观看| 如何舔出高潮| 日本黄色视频三级网站网址| 国国产精品蜜臀av免费| 一级av片app| 成人永久免费在线观看视频| 久久亚洲精品不卡| 日韩高清综合在线| 国产欧美日韩精品一区二区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 亚洲五月天丁香| 国产精品永久免费网站| 国产免费一级a男人的天堂| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 99久久九九国产精品国产免费| 欧美bdsm另类| 国产精品久久视频播放| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 亚洲av中文av极速乱| 色综合站精品国产| 国产色婷婷99| 欧美最黄视频在线播放免费| 91狼人影院| 在线天堂最新版资源| av免费观看日本| 国产视频首页在线观看| 最近手机中文字幕大全| 亚洲成a人片在线一区二区| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 麻豆av噜噜一区二区三区| 欧美色欧美亚洲另类二区| 国产伦理片在线播放av一区 | 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 人妻久久中文字幕网| av福利片在线观看| 九九热线精品视视频播放| 欧美色欧美亚洲另类二区| 成人永久免费在线观看视频| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 麻豆成人午夜福利视频| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 久久久成人免费电影| 亚洲va在线va天堂va国产| 亚洲av成人精品一区久久| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 久久久精品欧美日韩精品| 99久国产av精品| 国产精品1区2区在线观看.| 99热只有精品国产| 性欧美人与动物交配| 黄色日韩在线| 日韩三级伦理在线观看| 国产精品一二三区在线看| 亚洲在久久综合| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 国产 一区 欧美 日韩| 1000部很黄的大片| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 在线播放国产精品三级| 国产爱豆传媒在线观看| 成人午夜高清在线视频| 成人综合一区亚洲| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 一个人观看的视频www高清免费观看| 高清在线视频一区二区三区 | eeuss影院久久| 亚洲五月天丁香| 日韩视频在线欧美| 亚洲成人中文字幕在线播放| 国产亚洲精品久久久com| 久久久久久久久中文| 日韩欧美精品v在线| 夜夜爽天天搞| 成人一区二区视频在线观看| 午夜a级毛片| 亚洲四区av| 成人午夜精彩视频在线观看| 久久亚洲精品不卡| 国产中年淑女户外野战色| 婷婷亚洲欧美| 在线免费观看的www视频| 久久精品夜色国产| 岛国毛片在线播放| 成年女人永久免费观看视频| 亚洲av不卡在线观看| 在线天堂最新版资源| 综合色av麻豆| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国产精品综合久久久久久久免费| 卡戴珊不雅视频在线播放| 99热这里只有是精品50| 91av网一区二区| 亚洲精品久久国产高清桃花| 国产成人午夜福利电影在线观看| 亚洲av.av天堂| 成人性生交大片免费视频hd| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 欧美一区二区国产精品久久精品| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 亚洲第一区二区三区不卡| 黄色视频,在线免费观看| 高清毛片免费看| 91久久精品电影网| 一边摸一边抽搐一进一小说| 久久久久免费精品人妻一区二区| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片 精品乱码久久久久久99久播 | 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 18禁在线播放成人免费| 国产色爽女视频免费观看| 99国产极品粉嫩在线观看| 嫩草影院入口| 日韩欧美在线乱码| 美女黄网站色视频| a级毛色黄片| 女同久久另类99精品国产91| 免费看美女性在线毛片视频| 日韩大尺度精品在线看网址| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 国产真实乱freesex| 久久鲁丝午夜福利片| 国产成年人精品一区二区| 国产69精品久久久久777片| 国产精品久久久久久久电影| 日本爱情动作片www.在线观看| 精品久久久久久久久久免费视频| 国产不卡一卡二| 老司机影院成人| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 精品午夜福利在线看| 男人狂女人下面高潮的视频| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 内射极品少妇av片p| 亚洲自偷自拍三级| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产老妇女一区| 亚洲无线在线观看| 午夜精品一区二区三区免费看| 精品人妻视频免费看| 高清毛片免费观看视频网站| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 免费看美女性在线毛片视频| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 午夜a级毛片| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产精品1区2区在线观看.| 淫秽高清视频在线观看| 久久精品国产亚洲av天美| 国产爱豆传媒在线观看| 免费观看的影片在线观看| 亚洲性久久影院| 97超视频在线观看视频| 国产91av在线免费观看| 2022亚洲国产成人精品| 男人和女人高潮做爰伦理| 日韩国内少妇激情av| 亚洲18禁久久av| 国产单亲对白刺激| 日韩av不卡免费在线播放| 国模一区二区三区四区视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 色哟哟·www| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 久久精品人妻少妇| 免费观看的影片在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 日日干狠狠操夜夜爽| 欧美一级a爱片免费观看看| 精品人妻视频免费看| 精品一区二区三区视频在线| 日本黄色视频三级网站网址| 一区二区三区四区激情视频 | 少妇的逼好多水| 好男人视频免费观看在线| 国产日本99.免费观看| 日韩大尺度精品在线看网址| 91久久精品电影网| 欧美性感艳星| 国产91av在线免费观看| 波野结衣二区三区在线| 久久久午夜欧美精品| 色哟哟·www| 99热6这里只有精品| 久久这里有精品视频免费| 日本五十路高清| 两个人视频免费观看高清| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 在线观看66精品国产| 黑人高潮一二区| 嫩草影院入口| 成人美女网站在线观看视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产成人精品婷婷| 一级黄片播放器| 国产成人freesex在线| 精品国产三级普通话版| 久久久久九九精品影院| 亚洲三级黄色毛片| 最好的美女福利视频网| 69人妻影院| 别揉我奶头 嗯啊视频| 免费观看在线日韩| 高清日韩中文字幕在线| 婷婷色av中文字幕| 久久人人精品亚洲av| 99在线视频只有这里精品首页| 国产高清不卡午夜福利| 嫩草影院入口| 国产黄片美女视频| 久久6这里有精品| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 久久久久久久久久黄片| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 欧美日韩精品成人综合77777| 能在线免费观看的黄片| 日本黄色视频三级网站网址| 亚洲va在线va天堂va国产| 少妇高潮的动态图| 成人午夜高清在线视频| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 少妇高潮的动态图| 欧美在线一区亚洲| 亚洲欧美日韩东京热| 日韩强制内射视频| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 少妇的逼好多水| 真实男女啪啪啪动态图| 国产成人91sexporn| 午夜福利成人在线免费观看| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 午夜激情欧美在线| 精品人妻偷拍中文字幕| 午夜爱爱视频在线播放| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产亚洲av嫩草精品影院| 国语自产精品视频在线第100页| 日本爱情动作片www.在线观看| 日韩在线高清观看一区二区三区| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 日韩精品有码人妻一区| 欧美极品一区二区三区四区| 成人三级黄色视频| 国产精品蜜桃在线观看 | 久久久国产成人免费| 日本成人三级电影网站| 日韩高清综合在线| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 最近最新中文字幕大全电影3| 国产伦精品一区二区三区视频9| 欧美成人免费av一区二区三区| 日本五十路高清| 美女 人体艺术 gogo| 麻豆久久精品国产亚洲av| 免费观看的影片在线观看| 欧美日韩综合久久久久久| 一个人观看的视频www高清免费观看| 免费看光身美女| 亚洲av一区综合| 中国美白少妇内射xxxbb| 亚洲无线在线观看| 欧美日本视频| 99九九线精品视频在线观看视频| 免费观看精品视频网站| 亚洲精品成人久久久久久| 99riav亚洲国产免费| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 12—13女人毛片做爰片一| 欧美一区二区亚洲| 直男gayav资源| 亚洲精品久久久久久婷婷小说 | 亚洲成人久久性| 免费观看人在逋| 可以在线观看毛片的网站| 国产高清激情床上av| 久久久久九九精品影院| 成人午夜精彩视频在线观看| 久久久久久伊人网av| 亚洲精品456在线播放app| 人体艺术视频欧美日本| 欧美一区二区国产精品久久精品| 一级av片app| 国产一级毛片七仙女欲春2| 最近视频中文字幕2019在线8| 亚洲人成网站在线播| 人妻夜夜爽99麻豆av| 69人妻影院| 美女被艹到高潮喷水动态| 少妇丰满av| 日韩成人av中文字幕在线观看| 久久人妻av系列| 黄片无遮挡物在线观看| 99久久精品国产国产毛片| 久久亚洲国产成人精品v| 亚洲内射少妇av| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 国产伦理片在线播放av一区 | 99久久精品一区二区三区| 精品午夜福利在线看| 精品久久久噜噜| 亚洲综合色惰| 一级av片app| 亚洲av中文av极速乱| 麻豆国产av国片精品| 精品不卡国产一区二区三区| 99九九线精品视频在线观看视频| 久久久精品大字幕| 3wmmmm亚洲av在线观看| 干丝袜人妻中文字幕| 一区二区三区高清视频在线| 久久韩国三级中文字幕| 亚洲,欧美,日韩| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 99久久成人亚洲精品观看| 久久99蜜桃精品久久| 99热6这里只有精品| ponron亚洲| 日本一二三区视频观看| 日韩在线高清观看一区二区三区| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 亚洲不卡免费看| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 中文字幕av在线有码专区| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 午夜精品在线福利| 国产精品乱码一区二三区的特点| 精品午夜福利在线看| 中文字幕制服av| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 久久午夜福利片| 日韩欧美在线乱码| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产一级毛片在线| 国产免费一级a男人的天堂| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国产av麻豆久久久久久久| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 国产真实乱freesex| 成人亚洲欧美一区二区av| 最近手机中文字幕大全| 久久热精品热| 国产单亲对白刺激| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 老女人水多毛片| 国产成人精品婷婷| 亚洲欧美成人精品一区二区| 校园人妻丝袜中文字幕| 国产高清不卡午夜福利| 麻豆成人午夜福利视频| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 欧美成人免费av一区二区三区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 观看免费一级毛片| 久久久精品94久久精品| 久久久久久久久久成人| 卡戴珊不雅视频在线播放| 欧美日韩综合久久久久久| 男人和女人高潮做爰伦理| 日韩一本色道免费dvd| 欧美丝袜亚洲另类| 国产精品无大码| 99热这里只有精品一区| 深夜精品福利| 91精品一卡2卡3卡4卡| 在线观看美女被高潮喷水网站| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产成人福利小说| 亚洲在久久综合| 六月丁香七月| 一进一出抽搐gif免费好疼| 长腿黑丝高跟| 国产av麻豆久久久久久久| 乱人视频在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲四区av| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 黄片wwwwww| 中文在线观看免费www的网站| 国产精品久久久久久精品电影| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 一边亲一边摸免费视频| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 国产av一区在线观看免费| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 欧美不卡视频在线免费观看| 最近手机中文字幕大全| 此物有八面人人有两片| 精品久久久久久成人av| 亚洲自偷自拍三级| 色5月婷婷丁香| 欧美激情在线99| 欧美三级亚洲精品| 久久99热6这里只有精品| 一区福利在线观看| 国产成人精品一,二区 | h日本视频在线播放| 99久国产av精品国产电影| 午夜福利在线在线| 久久精品国产亚洲av天美| 亚洲av成人av| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 欧美又色又爽又黄视频| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲国产欧美在线一区| 成人永久免费在线观看视频| 性色avwww在线观看| 男女啪啪激烈高潮av片| 欧美另类亚洲清纯唯美| 五月玫瑰六月丁香| 精品国内亚洲2022精品成人| 亚洲av第一区精品v没综合| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 国产亚洲精品久久久com| 国产极品天堂在线| 在线播放国产精品三级| 亚洲无线在线观看| 亚洲av二区三区四区| 成人av在线播放网站| 亚洲自拍偷在线| 乱码一卡2卡4卡精品| 亚洲精品国产成人久久av| 99久久九九国产精品国产免费| 日韩亚洲欧美综合| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 久久人妻av系列| 最近视频中文字幕2019在线8| 亚洲av二区三区四区| 国产精品一区www在线观看| 欧美日韩在线观看h| 国产 一区 欧美 日韩| 中国国产av一级| 在线a可以看的网站| 51国产日韩欧美| 精品久久久久久久久亚洲| 天堂网av新在线| 日本免费a在线| 久久久久国产网址| 99国产精品一区二区蜜桃av| 三级经典国产精品| 91久久精品国产一区二区成人| 国产成人freesex在线| 欧美在线一区亚洲| h日本视频在线播放| 欧美成人一区二区免费高清观看| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| av在线亚洲专区| 深爱激情五月婷婷| 国产在线男女| 精品久久久久久久久av| 可以在线观看毛片的网站| 国产亚洲91精品色在线| 联通29元200g的流量卡| 成年女人永久免费观看视频| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产视频首页在线观看| 91精品一卡2卡3卡4卡| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 久久鲁丝午夜福利片| 99久久无色码亚洲精品果冻| 国产精品一区二区在线观看99 | 大香蕉久久网| 亚洲五月天丁香| 亚洲电影在线观看av| 国产真实乱freesex| 男人舔奶头视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 黄片无遮挡物在线观看| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国产精品av视频在线免费观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 国产成年人精品一区二区| 欧美潮喷喷水| 最近视频中文字幕2019在线8| 国产老妇女一区| 久久99热6这里只有精品| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 欧美+日韩+精品| 一本一本综合久久| 色噜噜av男人的天堂激情| a级一级毛片免费在线观看| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 午夜福利在线在线| 男女那种视频在线观看| 校园人妻丝袜中文字幕| 91久久精品电影网| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 成人特级av手机在线观看| 日本成人三级电影网站| 欧美3d第一页| 哪里可以看免费的av片| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 一个人免费在线观看电影| 色哟哟哟哟哟哟| 99热这里只有精品一区| 亚洲最大成人av| 99视频精品全部免费 在线| 婷婷色av中文字幕| 有码 亚洲区| 在线a可以看的网站| 成人鲁丝片一二三区免费| 黑人高潮一二区| 国产精品国产高清国产av| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 久久久久久久久大av| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲人成网站在线观看播放| 日韩高清综合在线| av免费观看日本| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 日韩欧美精品免费久久| 日本色播在线视频| 欧美一区二区国产精品久久精品| 国产老妇女一区| 91精品国产九色| 久久精品综合一区二区三区| 亚洲成人av在线免费| 免费看日本二区| 久久精品综合一区二区三区| 国产精品久久久久久久电影| 欧美成人免费av一区二区三区| 综合色av麻豆| 永久网站在线| 久久精品国产亚洲av天美| 超碰av人人做人人爽久久| 欧美精品一区二区大全| 天堂影院成人在线观看| 超碰av人人做人人爽久久| 91久久精品电影网| 国产在视频线在精品| 两个人视频免费观看高清| 2022亚洲国产成人精品| 日韩大尺度精品在线看网址| 精品久久久久久久末码| 久久99蜜桃精品久久|