• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    福建九龍江下游潮間帶沉積物鉛污染及同位素示蹤

    2015-08-25 06:16:35林承奇胡恭任于瑞蓮華僑大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系福建廈門361021
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2015年8期
    關(guān)鍵詞:九龍江母質(zhì)鉛含量

    林承奇,胡恭任,于瑞蓮 (華僑大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系,福建 廈門 361021)

    福建九龍江下游潮間帶沉積物鉛污染及同位素示蹤

    林承奇,胡恭任*,于瑞蓮 (華僑大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系,福建 廈門 361021)

    通過分析九龍江下游潮間帶23個(gè)表層沉積物及周邊地區(qū)典型端元組分的鉛含量和鉛同位素組成(206Pb/207Pb和208Pb/206Pb),以評(píng)估鉛的空間分布,并采用鉛同位素二元和三元混合模型探討鉛來源及各源的相對(duì)貢獻(xiàn)率.結(jié)果表明,九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量范圍為38.50~128.50mg/kg(平均80.60mg/kg),地質(zhì)累積指數(shù)法、富集系數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法評(píng)價(jià)結(jié)果表明研究區(qū)沉積物中的鉛為輕度~中等污染與輕度潛在生態(tài)危害.沉積物鉛同位素組成中206Pb/207Pb和208Pb/206Pb的范圍分別為1.1651~1.1924和1.9640~2.1071,大多數(shù)采樣點(diǎn)處沉積物中的鉛主要來源于九龍江上游鉛鋅礦和土壤母質(zhì),受汽車尾氣的影響很??;九龍江河口上端沉積物Pb主要來源為鉛鋅礦、土壤母質(zhì)和燃煤,相對(duì)貢獻(xiàn)率范圍分別為26.74%~56.61%、18.85%~19.91%和24.20%~58.53%;九龍江河口外端沉積物Pb主要來源有鉛鋅礦、土壤母質(zhì)、燃煤和船舶油漆,相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為20.06%、13.75%、7.52%和58.67%;其余采樣點(diǎn)處Pb主要來源為鉛鋅礦和土壤母質(zhì),相對(duì)貢獻(xiàn)率范圍分別為20.00%~95.62%和4.38%~80.00%.

    鉛同位素;九龍江下游;沉積物;污染源;貢獻(xiàn)率

    鉛被廣泛用于許多工業(yè)生產(chǎn)過程并已成為環(huán)境中的重要污染物,因其具有持久性、生物蓄積性和生物不可降解性,已引起世界的廣泛關(guān)注[1-2].自然界中鉛有 4種同位素:204Pb、206Pb、207Pb和208Pb,其中204Pb是穩(wěn)定同位素;206Pb、207Pb、208Pb分別是238U、235U、232Th衰變的終產(chǎn)物,其同位素組成只與源區(qū)的Pb同位素組成特征有關(guān),與重金屬的遷移行為和軌跡無關(guān),具有特殊的“指紋”特征,可用于污染源示蹤[3], 特別是在研究鉛及其他親硫元素(Hg、Ag、Tl、Sb、Zn、Cu等)的重金屬污染來源方面, 已成為一種強(qiáng)有力的手段[4].

    九龍江是福建省第二大河流,流經(jīng)龍巖、漳州等市縣并最終注入廈門灣,不僅是龍巖、漳州、廈門三市的重要飲用水源,也是重要的工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)水源,其水環(huán)境安全對(duì)福建省乃至海峽西岸經(jīng)濟(jì)區(qū)意義重大[5].九龍江下游位于廈門港西南部,地處海峽西岸經(jīng)濟(jì)發(fā)展區(qū).近年來,九龍江流域經(jīng)濟(jì)與工業(yè)發(fā)展迅速,造成該河口重金屬污染日趨嚴(yán)重.王偉力等[6]對(duì)九龍江口表層沉積物重金屬含量進(jìn)行分析,表明該區(qū)域重金屬存在一定潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn);于瑞蓮等[7]對(duì)九龍江口表層沉積物重金屬形態(tài)進(jìn)行分析,表明該區(qū)域重金屬已有不同程度富集,且綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)較強(qiáng).但關(guān)于九龍江下游表層沉積物中重金屬污染來源解析尚鮮有報(bào)道.

    本文通過分析九龍江下游潮間帶表層沉積物鉛含量及其同位素組成,結(jié)合九龍江流域潛在污染源端元組分的鉛同位素組成,評(píng)價(jià)鉛污染狀況并利用鉛同位素的指紋特征示蹤沉積物中鉛污染來源,以期為該地區(qū)重金屬污染防治提供科學(xué)依據(jù).

    1 材料與方法

    1.1樣品采集及預(yù)處理

    2012年10月期間潮水退至最低時(shí)采集了23個(gè)九龍江下游潮間帶表層0~5cm的沉積物樣品(圖1).

    將采集到的樣品放于裝有冰塊的保溫箱中運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室,置于冰箱中-20℃冷凍保存 24h.冷凍后的沉積物樣品置于干凈、通風(fēng)、陰涼的實(shí)驗(yàn)臺(tái)面上晾干,用干凈的木棒搗碎,剔除雜物,用瑪瑙研缽輕輕研磨,過63 μm尼龍篩,篩下樣裝入干凈的聚乙烯自封塑料袋中密封保存?zhèn)溆?

    詳細(xì)調(diào)查九龍江流域及其周邊環(huán)境,九龍江下游鉛污染的潛在污染源可能有四個(gè)方面:一是上游鉛鋅礦開采過程釋放;二是汽車尾氣排放;三是工業(yè)生產(chǎn)過程中燃煤等釋放;四是船舶運(yùn)輸釋放.本研究系統(tǒng)采集了九龍江下游周邊汽車尾氣塵、燃煤塵、九龍江上游鉛鋅礦和九龍江下游土壤母質(zhì)樣品以及船舶油漆等作為端元組分.端元組分樣品采集方法參見胡恭任等[3]的報(bào)道.

    圖1 九龍江下游潮間帶表層沉積物采樣點(diǎn)分布圖Fig.1 Sampling locations of intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

    1.2鉛含量和同位素組成分析

    表層沉積物樣品經(jīng)過預(yù)處理后,送至北京核工業(yè)地質(zhì)研究院分析測(cè)試研究中心進(jìn)行分析測(cè)定.鉛含量采用Finnigan-MAT公司的BLEMENT 型ICP-MS進(jìn)行測(cè)定,以近岸海洋沉積物成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW07314進(jìn)行質(zhì)量控制,測(cè)定結(jié)果的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(<5.0%)在誤差允許范圍內(nèi);表層沉積物和端元組分的鉛同位素比值分析樣品的制備在北京核工業(yè)地質(zhì)研究院分析測(cè)試中心同位素超凈實(shí)驗(yàn)室中完成.按 DZ/T0184.12 -1997標(biāo)準(zhǔn)分析流程對(duì)鉛進(jìn)行分離與純化.同位素比值測(cè)定在英國(guó)產(chǎn)IsoProbeT熱電離質(zhì)譜儀上完成,全流程本底鉛為10-9量級(jí),用國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)NBS981監(jiān)控儀器分析工作狀態(tài),NBS981的207Pb/206Pb分析值為 0.91460±0.00005,分析精度優(yōu)于0. 05%.詳細(xì)測(cè)試過程見文獻(xiàn)[8-9]

    2 結(jié)果與討論

    2.1表層沉積物中鉛含量S

    圖2 九龍江下游潮間表層帶沉積物鉛含量及富集系數(shù)Fig.2 Lead contents and enrichment factors of the intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

    九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量見圖2.各采樣點(diǎn)鉛含量范圍為38.50~128.50mg/kg,平均值為80.60mg/kg.除采樣點(diǎn)20#外,其余采樣點(diǎn)沉積物中鉛含量均超過福建省海岸帶土壤環(huán)境背景值[10](39mg/kg),鉛濃度最高出現(xiàn)在采樣點(diǎn)2#處,達(dá)到背景值的3.29倍;以Pb作為指標(biāo)時(shí),九龍江下游沉積物符合中國(guó)海洋沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB 18668-2002)規(guī)定的第二類沉積物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn).九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量隨著流域的流向總體呈下降趨勢(shì),表明九龍江上游可能存在鉛污染源;采樣點(diǎn)1#~4#、19#、21#、22# 和23#處鉛含量較高,說明這些采樣點(diǎn)處的Pb可能受其他因素的影響.

    2.2表層沉積物中鉛污染評(píng)價(jià)

    采用不同評(píng)價(jià)方法對(duì)九龍江下游潮間帶沉積物中鉛含量進(jìn)行評(píng)價(jià).以福建省海岸帶土壤環(huán)境背景值作為參比值,采用Müller提出的地質(zhì)累積指數(shù)法[11]評(píng)價(jià),沉積物中 Pb的地質(zhì)累積指數(shù)Igeo為-0.60~1.14,對(duì)照地質(zhì)累積指數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(表1),82.6%的沉積物中Pb表現(xiàn)為輕度污染,8.7%的沉積物中Pb表現(xiàn)為偏中度污染,其余為無污染.

    表1 地質(zhì)累積指數(shù)(Igeo)與污染程度Table 1 Index of geoaccumulation (Igeo) and pollutiondegree

    為了進(jìn)一步評(píng)估沉積物中鉛的富集程度,應(yīng)用富集系數(shù)(EF)進(jìn)行分析,公式如下[12]:

    式中:(Pb/Y)i為沉積物中 Pb元素與參比元素(Y)的比值;(Pb/Y)lith為自然背景中Pb元素與參比元素(Y)的比值.參比元素的選取應(yīng)滿足在風(fēng)化、沉積等表生過程中化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定等條件[13].實(shí)際應(yīng)用中常作為參比元素的有:Al、Cs、Zr、Nb、Y、Li、Fe、Sc、Co等[12,14].本研究中同時(shí)測(cè)定了元素 Fe、Co、Sc等在沉積物中的含量,結(jié)果發(fā)現(xiàn)Sc元素在沉積物中的含量相對(duì)較穩(wěn)定(CV=0.11),且接近于背景值.故將 Sc作為參比元素,用于評(píng)估Pb的富集程度(圖2).沉積物中Pb的富集系數(shù)范圍為0.9~3.15,平均值為1.79.根據(jù)EF值對(duì)元素富集程度的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)[15],九龍江下游潮間帶69.5%的沉積物中Pb表現(xiàn)為輕度富集(1<EF<2),其余沉積物中Pb表現(xiàn)為中等富集(2<EF<5).

    采用 Hakanson提出的潛在生態(tài)危害指數(shù)(RI)法[16]進(jìn)行評(píng)價(jià),沉積物中Pb的潛在生態(tài)危害系數(shù)為 4.96~16.47,對(duì)照潛在生態(tài)危害系數(shù)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(表2),沉積物中Pb均表現(xiàn)為輕度潛在生態(tài)危害.

    綜上可知,九龍江下游潮間帶沉積物中Pb表現(xiàn)為輕度~中度污染與輕度潛在生態(tài)危害.

    表2 潛在生態(tài)危害程度分級(jí)Table 2 Degree of potential ecological risk

    九龍江下游潮間帶沉積物中Pb含量與世界上其他流域下游及河口等沉積物中鉛含量對(duì)比(表 3)表明:九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量比廈門西港、泉州灣、珠江、長(zhǎng)江等一些國(guó)內(nèi)河流下游或海灣以及國(guó)外如印度Dhamara河口等地區(qū)沉積物中的鉛含量高,已存在一定程度的污染,應(yīng)引起一定的重視.

    表3 不同研究區(qū)域表層沉積物中鉛含量Table 3 Lead Contents in the surface sediments indifferent studied area

    2.3潛在污染源與表層沉積物中鉛同位素組成

    九龍江下游潛在污染源端元組分中鉛同位素組成測(cè)定結(jié)果列于表 4.可見,土壤母質(zhì)、上游鉛鋅礦、汽車尾氣塵、火電廠燃煤、船舶油漆的206Pb/207Pb的值分別為:1.1923~1.2012(平均值1.1956)、1.1752~1.1832(平均值1.1796)、1.1111~1.1489(平均值1.1301)、1.1430~1.1630(平均值1.1508)和1.1678~1.1757(平均值1.1717);上述各端元組分的208Pb/206Pb值分別為 2.0722~2.0888(平均值 2.0787)、2.1003~2.1060(平均值2.1025)、2.0310~2.1252(平均值2.0692)、2.0979~ 2.1401(平均值 2.1238)和 1.8475~1.8910(平均值1.8693).其中,土壤母質(zhì)具有最高的206Pb/207Pb值,火電廠燃煤具有最高的208Pb/206Pb值.各端元組分的鉛同位素組成存在明顯差異,因此可以通過鉛同位素組成來區(qū)分不同污染來源的鉛.

    九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛同位素組成見表 5.各采樣點(diǎn)沉積物中206Pb/207Pb和208Pb/206Pb的值分別為1.1651~1.1924和2.9640~2.1071.

    表4 潛在污染源鉛同位素組成Table 4 Lead isotopic composition of potential sources

    比較潛在污染源端元組分和沉積物樣品的鉛同位素組成可知,沉積物樣品的鉛同位素組成與汽車尾氣塵的鉛同位素組成差異較大,說明汽車尾氣不是九龍江下游沉積物中鉛污染的主要來源.

    表5 九龍江下游潮間帶表層沉積物鉛同位素組成Table 5 Lead isotopic composition of intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

    2.4沉積物中鉛來源分析

    鉛同位素組成可以用來示蹤鉛的來源,因204Pb含量低,208Pb/204Pb、207Pb/204Pb、206Pb/204Pb的測(cè)定容易受到不同因素干擾,很難全面反映鉛的變化趨勢(shì)并有效識(shí)別污染源[3],因此許多學(xué)者采用測(cè)試精度較高的208Pb/206Pb和206Pb/207Pb比值對(duì)鉛污染源進(jìn)行示蹤.土壤母質(zhì)、鉛鋅礦、汽車尾氣塵和火電廠燃煤等端元組分的206Pb/207Pb 和208Pb/206Pb的比值相差較大,故可用206Pb/207Pb 和208Pb/206Pb的比值來追蹤九龍江下游潮間帶沉積物中鉛的污染來源.

    不同采樣點(diǎn)表層沉積物與潛在污染源端元組分的鉛同位素組成對(duì)比見圖3.各采樣點(diǎn)表層沉積物的鉛同位素組成與鉛鋅礦和土壤母質(zhì)的鉛同位素組成較接近,說明九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛主要來源于上游鉛鋅礦和土壤母質(zhì);采樣點(diǎn) 1#、4#和 5#的鉛同位素組成還與燃煤的鉛同位素組成接近,說明燃煤對(duì)這3個(gè)采樣點(diǎn)處沉積物中 Pb具有一定的貢獻(xiàn);采樣點(diǎn)23#的鉛同位素組成落于燃煤、鉛鋅礦、土壤母質(zhì)和船舶油漆之間,說明采樣點(diǎn) 23#處沉積物中Pb來源有燃煤、鉛鋅礦、土壤母質(zhì)和船舶油漆四個(gè)源.汽車尾氣塵的鉛同位素組成與各采樣點(diǎn)沉積物的鉛同位素組成相差較大,說明汽車尾氣對(duì)九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛污染的貢獻(xiàn)很小.

    圖3 表層沉積物與端元物質(zhì)鉛同位素組成對(duì)比Fig.3 Comparison between lead isotopes composition of the surface sediments and the potential sources

    2.5鉛污染源貢獻(xiàn)率計(jì)算

    利用208Pb/206Pb-206Pb/207Pb作圖并進(jìn)行對(duì)比分析,只能定性分析鉛污染的來源,不能計(jì)算各污染源的相對(duì)貢獻(xiàn)率.為了進(jìn)一步評(píng)估鉛污染源,需對(duì)其進(jìn)行定量解析,目前,用于定量解析的方法主要有二元模型和三元模型[29].

    二元模型即樣品中的鉛可以看成 2個(gè)主要污染源的混合,計(jì)算公式如下[30]:

    式中:f1、f2分別為兩個(gè)污染源的相對(duì)貢獻(xiàn)率.

    根據(jù)表層沉積物與端元物質(zhì)鉛同位素組成對(duì)比圖(圖3),各采樣點(diǎn)(除采樣點(diǎn)1#、4#、5#和23#)與鉛鋅礦和土壤母質(zhì)的鉛同位素組成具有較好的線性關(guān)系,說明沉積物中鉛來源于鉛鋅礦和土壤母質(zhì)兩個(gè)主要污染源的混合[31],令 f1和f2分別代表鉛鋅礦和土壤母質(zhì)的相對(duì)貢獻(xiàn)率,則(206Pb/207Pb)1和(206Pb/207Pb)2分別為 1.1796和1.1956.

    三元模型用于計(jì)算 3個(gè)主要的污染源和樣品同位素均已知的情況下各污染源的貢獻(xiàn)率,Li等[32]建立的三元模型如下:

    式中:f為相對(duì)貢獻(xiàn)率;C為鉛含量,mg/kg;下標(biāo)s、1、2、3分別代表樣品和3個(gè)主要污染源.

    根據(jù)表層沉積物與端元物質(zhì)鉛同位素組成對(duì)比圖(圖3),1#、4#和5#采樣處沉積物中Pb來源貢獻(xiàn)率可使用鉛鋅礦-燃煤-土壤母質(zhì)三元模型計(jì)算,令下標(biāo)1、2、3分別代表鉛鋅礦、燃煤和土壤母質(zhì), f1、f2和f3分別為鉛鋅礦、燃煤和土壤母質(zhì)的相對(duì)貢獻(xiàn)率;則(206Pb/207Pb)1、(206Pb/207Pb)2、(206Pb/207Pb)3的值分別為1.1796、1.1508和1.1956;C1、C2、C3的值分別為1118.98, 92.93, 31.09mg/kg.

    采樣點(diǎn) 23#處沉積物中鉛來源較復(fù)雜,可能有鉛鋅礦、燃煤、土壤母質(zhì)和船舶油漆四個(gè)來源,目前尚沒有能計(jì)算四個(gè)鉛源貢獻(xiàn)率的模型,從圖3可以看出,采樣點(diǎn)23#處沉積物的鉛同位素比值在船舶油漆、燃煤和土壤母質(zhì)3個(gè)源鉛同位素比值的三角形區(qū)域內(nèi),同時(shí)也在船舶油漆、鉛鋅礦和土壤母質(zhì) 3個(gè)鉛源同位素比值的三角形區(qū)域內(nèi),可利用兩個(gè)三元模型(船舶油漆-燃煤-土壤母質(zhì)、船舶油漆-鉛鋅礦-土壤母質(zhì))相結(jié)合的方式進(jìn)行計(jì)算其貢獻(xiàn)率,分別計(jì)算兩個(gè)三元模型中各鉛源的相對(duì)貢獻(xiàn)率,然后各鉛源貢獻(xiàn)率取平均得各鉛源相對(duì)貢獻(xiàn)率.

    根據(jù)以上鉛污染源相對(duì)貢獻(xiàn)率計(jì)算模型,對(duì)九龍江下游潮間帶沉積物中鉛污染源的貢獻(xiàn)率進(jìn)行定量計(jì)算(表6).九龍江下游潮間帶沉積物中鉛主要來源為上游鉛鋅礦,其貢獻(xiàn)率為 20.00%~95.62%,其次為土壤母質(zhì),其貢獻(xiàn)率為 4.38%~80.00%,采樣點(diǎn)1#、4#和5#處燃煤鉛相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為26.80%、58.53%和24.20%.這可能與采樣點(diǎn)4#附近的造紙廠使用燃煤鍋爐和采樣點(diǎn)5#北部及采樣點(diǎn) 1#東部的角美綜合工業(yè)區(qū)中的燃煤企業(yè)有關(guān).采樣點(diǎn) 23#處,船舶油漆、燃煤、鉛鋅礦和土壤母質(zhì)的相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為 58.67%、7.52%、20.06%和13.75%.對(duì)計(jì)算結(jié)果用式(7)和式(8)計(jì)算進(jìn)行驗(yàn)證. (206Pb/207Pb)計(jì)算和(208Pb/206Pb)計(jì)算的值分別為1.1750和1.9652,與23#處鉛同位素組成的測(cè)定值(表 3)相符,因此計(jì)算結(jié)果可行.采樣點(diǎn) 23#處沉積物中的燃煤鉛貢獻(xiàn)可能來源于附近的嵩嶼電廠,船舶油漆鉛貢獻(xiàn)可能與嵩嶼碼頭較頻繁的船舶運(yùn)輸有關(guān).

    式中:f為相對(duì)貢獻(xiàn)率;下標(biāo)1、2、3和4分別代表船舶油漆、燃煤、鉛鋅礦和土壤母質(zhì).

    鉛同位素分析表明采樣點(diǎn) 19#、21#和 22#處沉積物中較高的鉛含量主要來源于上游鉛鋅礦和土壤母質(zhì),這與 Hu等[33]的研究結(jié)果有些出入(該文認(rèn)為嵩嶼電廠燃煤對(duì)這些采樣處沉積物具有較多的燃煤鉛貢獻(xiàn)),可能因Hu等采用的是全國(guó)燃煤的鉛同位素組成進(jìn)行分析,其數(shù)值跨度較大而造成一定的誤差,而本文采用的是嵩嶼電廠燃煤鉛同位素組成進(jìn)行分析,結(jié)果應(yīng)更符合實(shí)際情況.采樣點(diǎn)19#、21#和22#處沉積物中鉛含量較高可能是因其處于九龍江入??诒眰?cè)灣口區(qū),水動(dòng)力環(huán)境復(fù)雜,來自九龍江上游和廈門西港的污染物易在此區(qū)域隨泥沙沉積,和轉(zhuǎn)等[34]研究發(fā)現(xiàn)該區(qū)域沉積物以細(xì)顆粒(粉砂和黏土)為主,而細(xì)顆粒沉積物中鉛等重金屬含量一般較高.

    表6 九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛主要污染源貢獻(xiàn)率Table 6 Contribution of main sources to total Pb of the intertidal surface sediments in Jiulong River downstream

    3 結(jié)論

    3.1九龍江下游潮間帶表層沉積物中鉛含量范圍為 38.50~128.50mg/kg,平均 80.60mg/kg,超過福建省海岸帶土壤環(huán)境背景值,與其他流域下游及河口區(qū)沉積物中鉛相比含量略高.地質(zhì)累積指數(shù)法、富集系數(shù)法和潛在生態(tài)危害指數(shù)法的評(píng)價(jià)結(jié)果顯示,九龍江下游潮間帶表層沉積物中Pb表現(xiàn)為輕度~中等污染與輕度潛在生態(tài)危害.

    3.2九龍江下游潮間帶表層沉積物的鉛同位素組成中206Pb/207Pb、208Pb/206Pb比值分別為1.1651~1.1924和 1.9640~2.1071.對(duì)比沉積物和潛在污染源端元組分的鉛同位素組成進(jìn)行污染源定性和定量分析,結(jié)果表明,九龍江河口上端沉積物中Pb主要來源于鉛鋅礦、土壤母質(zhì)和燃煤,相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為 26.74%~56.61%、18.85%~19.19%和24.20%~58.53%;河口外端沉積物中Pb主要來源于鉛鋅礦、土壤母質(zhì)、燃煤和船舶油漆,相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為 20.06%、13.75%、7.52%和58.67%,其余采樣點(diǎn)沉積物中 Pb主要來源為鉛鋅礦和土壤母質(zhì),相對(duì)貢獻(xiàn)率分別為 20.00%~95.62%和4.38%~80.00%.

    [1] Cheng H, Hu Y. Lead (Pb) isotopic fingerprinting and its applications in lead pollution studies in China: a review [J]. Environmental Pollution, 2010,158(5):1134-1146.

    [2] Bindler R. Contaminated lead environments of man: reviewing the lead isotopic evidence in sediments, peat, and soils for the temporal and spatial patterns of atmospheric lead pollution in Sweden [J]. Environmental Geochemistry and Health, 2011, 33(4):311-329.

    [3] 胡恭任,于瑞蓮,鄭志敏.鉛穩(wěn)定同位素在沉積物重金屬污染溯源中的應(yīng)用 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2013,33(5):1326-1331.

    [4] Gulson B, Korsch M, Winchester W, et al. Successful application of lead isotopes in source apportionment, legal proceedings, remediation and monitoring [J]. Environmental Research, 2012, 112:100-110.

    [5] 郭洲華,王翠,顏利,等.九龍江河口區(qū)主要污染物時(shí)空變化特征 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2012,32(4):679-686.

    [6] 王偉力,耿安朝,劉花臺(tái),等.九龍江口表層沉積物重金屬分布及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià) [J]. 海洋科學(xué)進(jìn)展, 2009,27(4):502-508.

    [7] 于瑞蓮,余偉河,胡恭任,等.九龍江河口上游表層沉積物中重金屬賦存形態(tài)及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn) [J]. 環(huán)境化學(xué), 2013,32(12):2321-2328.

    [8] 何海星,于瑞蓮,胡恭任,等.廈門西港近岸沉積物重金屬污染歷史及源解析 [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2014,34(4):1045-1051.

    [9] Hu G, Zhang B, Yu R. Petrology, age and geochemistry of the proterozoic amphibolites from Xiangshan, central Jiangxi Province [J]. Chinese Journal of Geochemistry, 1999,18(2):139-149.

    [10] 劉用清.福建省海岸帶土壤環(huán)境背景值研究及其應(yīng)用 [J]. 海洋環(huán)境科學(xué), 1995,14(2):68-73.

    [11] Muller G. Index of geoaccumulation in sediments of the Rhine River [J]. Geojournal, 1969,2(3):108-118.

    [12] N'Guessan Y M, Probst J L, Bur T, et al. Trace elements in stream bed sediments from agricultural catchments (Gascogne region, S-W France): where do they come from? [J]. Science of TheTotal Environment, 2009,407(8):2939-2952.

    [13] Peng B, Tang X Y, Yu C X, et al. Geochemistry of trace metals and Pb isotopes of sediments from the lowermost Xiangjiang River, Hunan Province (P.R.China): implications on sources of trace metals [J]. Environmental Earth Sciences, 2011,64(5):1455-1473.

    [14] Roussiez V, Ludwing W, Probst J L, et al. Background levels of heavy metals in surficial sediments of the Gulf of Lions (NW Mediterranean): an approach based on 133Cs normalized and lead isotope measurements [J]. Environmental Pollution, 2005,138:167-177.

    [15] Sutherland R A. Bed sediment-associated trace elements in an urban stream, Oahu, Hawai [J]. Environmental Geology, 2000, 39:330-341.

    [16] Hakanson L. An ecological risk index for aquatic pollution control. a sedimentological approach [J]. Water Research, 1980, 14(8):975-986.

    [17] Zhang L, Ye X, Feng H, et al. Heavy metal contamination in western Xiamen Bay sediments and its vicinity, China [J]. Marine Pollution Bulletin, 2007,54(7):974-982.

    [18] Hu G, Yu R, Zhao J, et al. Distribution and enrichment of acid-leachable heavy metals in the intertidal sediments from Quanzhou Bay, southeast coast of China [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2011,173(1-4):107-116.

    [19] Chen B, Liang X, Xu W, et al. The changes in trace metal contamination over the last decade in surface sediments of the Pearl River Estuary, South China [J]. Science of the Total Environment, 2012,439:141-149.

    [20] 賈英,方明,吳友軍,等.上海河流沉積物重金屬的污染特征與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn) [J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2013,33(1):147-153.

    [21] Zhang W, Feng H, Chang J, et al. Heavy metal contamination in surface sediments of Yangtze River intertidal zone: An assessment from different indexes [J]. Environmental Pollution, 2009,157(5):1533-1543.

    [22] Hu B, Li J, Zhao J, et al. Heavy metal in surface sediments of the Liaodong Bay, Bohai Sea: distribution, contamination, and sources [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013, 185(6):5071-5083.

    [23] Gao X, Chen C A. Heavy metal pollution status in surface sediments of the coastal Bohai Bay [J]. Water Research, 2012, 46(6):1901-1911.

    [24] Asa S C, Rath P, Panda U C, et al. Application of sequential leaching, risk indices and multivariate statistics to evaluate heavy metal contamination of estuarine sediments: Dhamara Estuary, East Coast of India [J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013,185(8):6719-6737.

    [25] Mil-Homens M, Costa A M, Fonseca S, et al. Characterization of heavy-metal contamination in surface sediments of the Minho River Estuary by way of factor analysis [J]. Archives of Environmental Contamination and Toxicology, 2013,64(4):617-631.

    [26] Lu Z, Cai M, Wang J, et al. Levels and distribution of trace metals in surface sediments from Kongsfjorden, Svalbard, Norwegian Arctic [J]. Environmental Geochemistry and Health, 2013,35(2):257-269.

    [27] Hyun S, Lee C H, Lee T, et al. Anthropogenic contributions to heavy metal distributions in the surface sediments of Masan Bay, Korea [J]. Marine Pollution Bulletin, 2007,54(7):1059-1068.

    [28] Villaescusa-Celaya J A, Gutiérrez-Galindo E A, Flores-Mu?oz G. Heavy metals in the fine fraction of coastal sediments from Baja California (Mexico) and California (USA) [J]. Environmental Pollution, 2000,108(3):453-462.

    [29] 趙多勇,魏益民,郭波莉,等.鉛同位素比率分析技術(shù)在食品污染源解析中的應(yīng)用 [J]. 核農(nóng)學(xué)報(bào), 2011,25(3):534-539.

    [30] 于瑞蓮,胡恭任,鄭志敏,等.泉州灣洛陽(yáng)江河口潮間帶柱狀沉積物鉛同位素組成的變化與來源 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2013,33(6):1756-1762.

    [31] Peng B, Yan X Y, Yu C X. Heavy metal contamination of inlet sediments of the Xiangjiang River and Pb isotopic geochemical implication [J]. Acta Geologica Sinica, 2011,85:282-299.

    [32] Li H B, Yu S, Li G L, et al. Contamination and source differentiation of Pb in park soils along an urban-rural gradient in Shanghai [J]. Environmental Pollution, 2011,159:3536-3544.

    [33] Hu X, Ding Z, Liu X, et al. Lead content and isotope composition in surface sediments in Western Xiamen Bay and its vicinity:implication for possible source [J]. Asian Journal of Chemistry, 2013,25(6):3229-3232.

    [34] 和轉(zhuǎn),胡毅,陳堅(jiān).九龍江河口區(qū)表層沉積物重金屬元素分布特征及其沉積環(huán)境 [J]. 臺(tái)灣海峽, 2009,28(4):455-459.

    Lead pollution and isotopic tracing in intertidal sediments of Jiulong River downstream.

    LIN Cheng-qi, HU Gong-ren*, YU Rui-lian (Department of Environmental Science and Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China).

    China Environmental Science, 2015,35(8):2503~2510

    Lead isotopes have been widely applied to tracing lead sources in the environment. Lead concentration and isotopic compositions (206Pb/207Pb and208Pb/206Pb) of 23 intertidal surface sediments collected from Jiulong River downstream and surrounding known sources were analyzed to assess the spatial variation of lead, and to discuss the lead sources and their relative contributions using the dual member model and the three-end member model of lead isotopic ratios. The results show that the range of lead concentration in the intertidal surface sediments of Jiulong River downstream was 38.50~128.50mg/kg with the mean value of 80.60mg/kg. According to geoaccumulation index, enrichment factor and potential ecological risk index, the lead pollution degree was mild to moderate and the potential ecological risk of lead was mild in the sediments. The ranges of lead isotopic ratios of206Pb/207Pb and208Pb/206Pb are 1.1651~1.1924 and 1.9640~2.1071, respectively. Lead pollutants in most studied sediments mainly came from Fujian Pb-Zn deposit and parent soil material while seldom from vehicle exhaust. At the upstream of Jiulong River estuary, lead in the sediments were mainly from Pb-Zn deposit, parent soil material and coal, with the contribution rates of 26.74%~56.61%, 18.85%~19.91% and 24.20%~58.53%, respectively. At the outer end of Jiulong River estuary, lead were mainly from Pb-Zn deposit, parent soil material, coal and marine paints, with the contribution rates of 20.06%, 13.75%, 7.52% and 58.67%, respectively. At other sampling sites, the sediment lead mainly derives from Pb-Zn deposit and parent soil material with the contribution rates of 20.00%~95.62% and 4.38%~80.00%, respectively.

    lead isotopes;Jiulong River downstream;sediment;source of pollution;contribution rate

    X142

    A

    1000-6923(2015)08-2503-08

    2014-11-28

    國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(21077036,21177043)和福建省自然科學(xué)基金項(xiàng)目(2014J01159)

    * 責(zé)任作者, 教授, grhu@hqu.edu.cn

    林承奇(1991-),男,福建漳州人,華僑大學(xué)碩士研究生,研究方向?yàn)榄h(huán)境監(jiān)測(cè)與評(píng)價(jià).發(fā)表論文1篇.

    猜你喜歡
    九龍江母質(zhì)鉛含量
    我的家鄉(xiāng)
    281例兒童眼部毛母質(zhì)瘤的臨床及病理分析
    九龍江口枯水期溶解有機(jī)物的組成及其生物可利用性
    MSA鍍液體系下鍍錫板面鉛含量影響因素分析
    早、晚稻對(duì)土壤鉛吸收差異性研究
    城市環(huán)境變化對(duì)銀杏樹輪中鉛含量的影響
    貴州母巖(母質(zhì))對(duì)土壤類型及分布的影響
    九龍江口沉積物砷含量的分布特征及與環(huán)境因子的相關(guān)性
    夏季九龍江口紅樹林土壤-大氣界面溫室氣體通量的研究
    干法灰化和微波消解石墨爐原子吸收法對(duì)茶葉中鉛含量測(cè)定的比較
    亚洲精品成人久久久久久| 在线观看66精品国产| 夜夜夜夜夜久久久久| 插阴视频在线观看视频| 少妇的逼好多水| 久久久成人免费电影| 26uuu在线亚洲综合色| 日韩av不卡免费在线播放| 国产精品1区2区在线观看.| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 免费观看的影片在线观看| av免费在线看不卡| 最新中文字幕久久久久| 亚洲精品成人久久久久久| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 日韩制服骚丝袜av| 国产不卡一卡二| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 中文字幕av成人在线电影| 精品熟女少妇av免费看| 少妇熟女aⅴ在线视频| 一级毛片aaaaaa免费看小| 99热精品在线国产| 免费观看精品视频网站| 天堂网av新在线| 干丝袜人妻中文字幕| 美女cb高潮喷水在线观看| 亚洲高清免费不卡视频| 国产精品久久视频播放| 美女内射精品一级片tv| 国产成人a∨麻豆精品| 色播亚洲综合网| 日本免费a在线| 美女内射精品一级片tv| 免费搜索国产男女视频| 欧美性感艳星| 国产一区亚洲一区在线观看| 99热只有精品国产| 亚洲欧美成人综合另类久久久 | 国产成人a∨麻豆精品| 欧美一区二区亚洲| 中国国产av一级| 在线免费观看的www视频| 亚洲av.av天堂| av国产免费在线观看| 国产熟女欧美一区二区| 国产高清不卡午夜福利| 国产欧美日韩精品一区二区| 国产美女午夜福利| 久99久视频精品免费| 少妇的逼好多水| 亚洲av免费在线观看| 最新中文字幕久久久久| 国产一区二区三区av在线 | 好男人视频免费观看在线| 日本爱情动作片www.在线观看| 亚洲国产欧美在线一区| 一边亲一边摸免费视频| 免费电影在线观看免费观看| av国产免费在线观看| 波多野结衣高清无吗| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 精品人妻偷拍中文字幕| 欧美又色又爽又黄视频| 12—13女人毛片做爰片一| 此物有八面人人有两片| 久久久久久久亚洲中文字幕| 男女那种视频在线观看| 亚洲人成网站高清观看| 成人美女网站在线观看视频| 久久精品国产亚洲av天美| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲成a人片在线一区二区| 日本黄色片子视频| 亚洲图色成人| 中文在线观看免费www的网站| 久久久a久久爽久久v久久| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 免费人成在线观看视频色| 免费av观看视频| 久久久久久久久久成人| 亚洲国产精品合色在线| 欧美日本视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 欧美日韩国产亚洲二区| 18+在线观看网站| 亚洲性久久影院| 国产精品乱码一区二三区的特点| 国产黄片美女视频| 国产精品.久久久| 亚洲中文字幕日韩| 高清午夜精品一区二区三区 | 黑人高潮一二区| 五月玫瑰六月丁香| 色综合站精品国产| 嫩草影院精品99| 18禁在线播放成人免费| 观看美女的网站| 欧美zozozo另类| 久久九九热精品免费| 亚洲va在线va天堂va国产| 久久九九热精品免费| 中出人妻视频一区二区| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 免费人成在线观看视频色| 国产精品野战在线观看| 亚洲,欧美,日韩| 小说图片视频综合网站| 在线天堂最新版资源| 永久网站在线| 日韩av不卡免费在线播放| 日韩中字成人| 久久精品影院6| 黄色视频,在线免费观看| av在线天堂中文字幕| 最近视频中文字幕2019在线8| 哪个播放器可以免费观看大片| 久久久成人免费电影| 国产视频首页在线观看| 日本爱情动作片www.在线观看| 高清毛片免费观看视频网站| 中出人妻视频一区二区| 黄色欧美视频在线观看| 中文字幕av在线有码专区| 日本熟妇午夜| 天堂中文最新版在线下载 | 欧美+日韩+精品| 波野结衣二区三区在线| 日韩人妻高清精品专区| 日韩中字成人| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产精品精品国产色婷婷| 天天躁日日操中文字幕| 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲久久久久久中文字幕| 日韩一区二区视频免费看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 全区人妻精品视频| 久久久午夜欧美精品| 亚洲综合色惰| 狠狠狠狠99中文字幕| 看免费成人av毛片| 热99re8久久精品国产| 色尼玛亚洲综合影院| 黄色欧美视频在线观看| 国产探花极品一区二区| 高清午夜精品一区二区三区 | 嘟嘟电影网在线观看| 赤兔流量卡办理| 在线观看免费视频日本深夜| av天堂在线播放| 免费av毛片视频| 成人漫画全彩无遮挡| 国模一区二区三区四区视频| 99久国产av精品国产电影| 免费黄网站久久成人精品| 免费人成在线观看视频色| 免费看光身美女| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 国产一区二区三区av在线 | 人妻久久中文字幕网| 免费观看精品视频网站| 九草在线视频观看| 日韩精品青青久久久久久| 亚洲精品色激情综合| 在线观看美女被高潮喷水网站| 亚洲七黄色美女视频| 禁无遮挡网站| 亚洲精品456在线播放app| 午夜精品一区二区三区免费看| 特级一级黄色大片| 女同久久另类99精品国产91| 亚洲乱码一区二区免费版| 日韩欧美三级三区| av视频在线观看入口| 一级黄片播放器| 免费黄网站久久成人精品| 国产av麻豆久久久久久久| 不卡视频在线观看欧美| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲色图av天堂| 精品熟女少妇av免费看| 亚洲国产精品sss在线观看| 色哟哟·www| 欧美zozozo另类| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 国产一级毛片在线| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 国产亚洲精品av在线| 永久网站在线| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 国国产精品蜜臀av免费| 嫩草影院入口| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 成人鲁丝片一二三区免费| 成人美女网站在线观看视频| 中文字幕av在线有码专区| 国产精品久久久久久久电影| av国产免费在线观看| 变态另类丝袜制服| 色哟哟·www| 中国美女看黄片| 国产中年淑女户外野战色| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 性插视频无遮挡在线免费观看| 久99久视频精品免费| 一本精品99久久精品77| 91狼人影院| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 日韩成人伦理影院| .国产精品久久| 欧美+亚洲+日韩+国产| 婷婷六月久久综合丁香| 精品久久国产蜜桃| 国产精品久久视频播放| 国产精品一二三区在线看| 尾随美女入室| 精品一区二区三区人妻视频| 美女黄网站色视频| 国产高清有码在线观看视频| 日韩一区二区三区影片| 十八禁国产超污无遮挡网站| 婷婷精品国产亚洲av| 欧美日韩在线观看h| 欧美一区二区国产精品久久精品| 插阴视频在线观看视频| 女人被狂操c到高潮| 91精品一卡2卡3卡4卡| 91av网一区二区| 国产精品日韩av在线免费观看| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 最后的刺客免费高清国语| 国产91av在线免费观看| 一个人看视频在线观看www免费| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 日韩精品有码人妻一区| 久久6这里有精品| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产在线男女| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲av第一区精品v没综合| 三级毛片av免费| 欧美一级a爱片免费观看看| 身体一侧抽搐| 99久久中文字幕三级久久日本| 99久久精品国产国产毛片| 国产精品一区二区三区四区久久| 天天躁日日操中文字幕| 又爽又黄a免费视频| 在线a可以看的网站| 少妇丰满av| 国产精品久久久久久av不卡| 99久国产av精品| 国语自产精品视频在线第100页| 国产高清激情床上av| 精品久久久久久久末码| 久久久a久久爽久久v久久| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 欧美极品一区二区三区四区| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | av天堂在线播放| 国产视频首页在线观看| 熟女人妻精品中文字幕| 美女被艹到高潮喷水动态| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 亚洲精品国产成人久久av| 久久精品国产亚洲网站| 中文字幕av在线有码专区| 欧美区成人在线视频| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 国产色爽女视频免费观看| 国产熟女欧美一区二区| ponron亚洲| 我的女老师完整版在线观看| av国产免费在线观看| 3wmmmm亚洲av在线观看| 午夜亚洲福利在线播放| 啦啦啦啦在线视频资源| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 2022亚洲国产成人精品| 成人特级av手机在线观看| 午夜爱爱视频在线播放| 国产精品电影一区二区三区| 国产高潮美女av| 97超视频在线观看视频| 亚洲欧美清纯卡通| 久久人妻av系列| av在线蜜桃| 色哟哟·www| 精品一区二区三区视频在线| 成人午夜精彩视频在线观看| 最好的美女福利视频网| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲国产精品成人久久小说 | 国产成人91sexporn| 卡戴珊不雅视频在线播放| 性欧美人与动物交配| 久久久久久久久中文| 午夜福利在线在线| a级毛片免费高清观看在线播放| 一进一出抽搐动态| 美女被艹到高潮喷水动态| 日韩人妻高清精品专区| 久久久精品94久久精品| 欧美丝袜亚洲另类| 欧美最黄视频在线播放免费| 边亲边吃奶的免费视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 美女cb高潮喷水在线观看| 成人综合一区亚洲| 亚洲成人久久性| 九九热线精品视视频播放| 国产真实乱freesex| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 内地一区二区视频在线| 成年版毛片免费区| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 免费观看人在逋| 成年av动漫网址| 成人亚洲欧美一区二区av| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 久久综合国产亚洲精品| 欧美3d第一页| 日韩国内少妇激情av| 99久久精品热视频| 插阴视频在线观看视频| 中文字幕久久专区| 2021天堂中文幕一二区在线观| 国产高清有码在线观看视频| 老司机福利观看| 高清午夜精品一区二区三区 | 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 国产亚洲91精品色在线| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 亚洲成人中文字幕在线播放| 男女视频在线观看网站免费| 中文在线观看免费www的网站| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 国产亚洲av嫩草精品影院| 中文资源天堂在线| 国产精品久久久久久精品电影| 好男人在线观看高清免费视频| 亚洲丝袜综合中文字幕| 亚洲乱码一区二区免费版| 一区二区三区四区激情视频 | 日韩中字成人| 99久久无色码亚洲精品果冻| 一本精品99久久精品77| 成人毛片60女人毛片免费| 色综合站精品国产| 99热全是精品| 国产色婷婷99| 神马国产精品三级电影在线观看| 免费观看人在逋| 精品久久久久久成人av| 欧美最新免费一区二区三区| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 亚洲成av人片在线播放无| 只有这里有精品99| 欧美激情在线99| 国产高清三级在线| 欧美一区二区精品小视频在线| 国产精品精品国产色婷婷| 国产精品久久电影中文字幕| 亚洲中文字幕日韩| 有码 亚洲区| 晚上一个人看的免费电影| 一个人看的www免费观看视频| 变态另类丝袜制服| 国产v大片淫在线免费观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 深夜精品福利| a级毛色黄片| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 久久久久久久午夜电影| 成年av动漫网址| 三级国产精品欧美在线观看| 精品免费久久久久久久清纯| 99久久成人亚洲精品观看| 国产爱豆传媒在线观看| 一区二区三区四区激情视频 | 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲,欧美,日韩| 美女国产视频在线观看| 国产麻豆成人av免费视频| 久久久久免费精品人妻一区二区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 午夜爱爱视频在线播放| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产精品,欧美在线| 国产精品一区www在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 精品午夜福利在线看| a级毛色黄片| 成年版毛片免费区| 一级毛片电影观看 | 午夜老司机福利剧场| 伦精品一区二区三区| 精品久久久久久久久av| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产亚洲5aaaaa淫片| 亚洲人与动物交配视频| 女同久久另类99精品国产91| 搡老妇女老女人老熟妇| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 欧美激情久久久久久爽电影| 国产精品人妻久久久影院| 成人鲁丝片一二三区免费| 成人特级黄色片久久久久久久| 听说在线观看完整版免费高清| 亚洲三级黄色毛片| 美女大奶头视频| 乱系列少妇在线播放| 成年版毛片免费区| 久久精品综合一区二区三区| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产爱豆传媒在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 国产在线男女| 婷婷色综合大香蕉| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产伦在线观看视频一区| 国产亚洲91精品色在线| 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 日本-黄色视频高清免费观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 内地一区二区视频在线| 日韩av不卡免费在线播放| av卡一久久| 国产在线男女| 91麻豆精品激情在线观看国产| 久久精品国产亚洲网站| 永久网站在线| 丝袜美腿在线中文| 看片在线看免费视频| 99热网站在线观看| 三级毛片av免费| 在线观看免费视频日本深夜| 91久久精品国产一区二区三区| 日本一本二区三区精品| 国产精品无大码| 亚洲av免费高清在线观看| 伦理电影大哥的女人| 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲美女搞黄在线观看| 人妻夜夜爽99麻豆av| 欧美在线一区亚洲| 联通29元200g的流量卡| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 少妇熟女欧美另类| 边亲边吃奶的免费视频| 成人美女网站在线观看视频| 久久99热6这里只有精品| 麻豆久久精品国产亚洲av| 91久久精品国产一区二区成人| 中文字幕久久专区| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄 | 两个人视频免费观看高清| 赤兔流量卡办理| 亚洲国产欧美在线一区| 99久久成人亚洲精品观看| 日韩欧美精品v在线| 久久精品国产亚洲网站| 国产精品综合久久久久久久免费| 一区二区三区免费毛片| 国产免费男女视频| 哪里可以看免费的av片| 亚洲国产精品国产精品| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 成年免费大片在线观看| 久久精品人妻少妇| 欧美色视频一区免费| 亚洲成人av在线免费| av卡一久久| 欧美激情国产日韩精品一区| 一级毛片电影观看 | 给我免费播放毛片高清在线观看| 内射极品少妇av片p| 国产精品日韩av在线免费观看| 日本一本二区三区精品| av免费在线看不卡| 麻豆久久精品国产亚洲av| 久久久精品欧美日韩精品| 联通29元200g的流量卡| 国产精品一及| 晚上一个人看的免费电影| 村上凉子中文字幕在线| 三级毛片av免费| 精品人妻偷拍中文字幕| 精品一区二区三区视频在线| 你懂的网址亚洲精品在线观看 | 欧美zozozo另类| 国产伦在线观看视频一区| 欧美一区二区亚洲| 久久这里有精品视频免费| 国产精品一区二区三区四区久久| 99久久成人亚洲精品观看| 草草在线视频免费看| 麻豆av噜噜一区二区三区| 1000部很黄的大片| 男人和女人高潮做爰伦理| 九九在线视频观看精品| 能在线免费看毛片的网站| 成年版毛片免费区| 色播亚洲综合网| 日本熟妇午夜| 亚洲七黄色美女视频| 内射极品少妇av片p| 观看美女的网站| 亚洲在久久综合| 国产黄色小视频在线观看| 成人欧美大片| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲图色成人| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 成年av动漫网址| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 最近手机中文字幕大全| 黄色日韩在线| 一个人观看的视频www高清免费观看| 久久鲁丝午夜福利片| 免费大片18禁| 欧美+日韩+精品| 最近中文字幕高清免费大全6| 日韩,欧美,国产一区二区三区 | 一个人观看的视频www高清免费观看| 不卡视频在线观看欧美| 精品免费久久久久久久清纯| 搞女人的毛片| 日本av手机在线免费观看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| av在线播放精品| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 波多野结衣巨乳人妻| 欧美一区二区国产精品久久精品| 可以在线观看毛片的网站| 国产成人精品婷婷| 亚洲人成网站在线播| 男女下面进入的视频免费午夜| 精品久久久久久成人av| 日韩精品有码人妻一区| 亚洲人成网站在线播| 久久99热这里只有精品18| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲欧洲国产日韩| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 热99在线观看视频| 国产乱人偷精品视频| 国产精品,欧美在线| 国产成人a区在线观看| 91麻豆精品激情在线观看国产| 在线播放国产精品三级| 丰满的人妻完整版| 亚洲第一电影网av| 国产精品,欧美在线| 午夜精品一区二区三区免费看| 精品久久久久久久久av| 99久久精品一区二区三区| 亚洲无线在线观看| 国产亚洲精品av在线| 18禁在线播放成人免费| 不卡视频在线观看欧美| 精品免费久久久久久久清纯| 大香蕉久久网| 国产精品久久久久久av不卡| 免费av不卡在线播放| 亚洲五月天丁香| 久久精品91蜜桃| 久久久久网色| 午夜福利高清视频| 三级毛片av免费| 国产精品福利在线免费观看| 又爽又黄无遮挡网站| 男人舔女人下体高潮全视频| 别揉我奶头 嗯啊视频| 高清日韩中文字幕在线| 国内精品久久久久精免费| 久久久久久久午夜电影| 伦精品一区二区三区| 国产黄色小视频在线观看| 色综合色国产| 亚洲精品国产av成人精品| 一区二区三区高清视频在线| 一本一本综合久久| 又粗又爽又猛毛片免费看| 美女高潮的动态| 亚洲自拍偷在线| 99久久人妻综合| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 青春草视频在线免费观看| 一级毛片电影观看 | 国产v大片淫在线免费观看| 国产成人91sexporn| 十八禁国产超污无遮挡网站| 黑人高潮一二区| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 欧美激情久久久久久爽电影| 男插女下体视频免费在线播放| 国产乱人视频| 成人二区视频| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 日韩一区二区视频免费看| 日本免费a在线|