射頻激發(fā)頻率對大氣壓射頻輝光放電模式的調(diào)控

許承蓓， 張　杰， 郭　穎， 張　菁， 石建軍

(東華大學 理學院， 上海 201620)

射頻激發(fā)頻率對大氣壓射頻輝光放電模式的調(diào)控

許承蓓， 張杰， 郭穎， 張菁， 石建軍

(東華大學 理學院， 上海 201620)

通過實驗研究了氦氣中大氣壓射頻輝光放電產(chǎn)生等離子體的電學和光學特性與射頻激發(fā)頻率的關系，包括氣體擊穿電壓、放電工作在α模式下的放電電壓和電流的參數(shù)范圍以及706 nm處發(fā)射光譜強度在射頻激發(fā)頻率在2～26 MHz內(nèi)的變化.研究表明，當射頻激發(fā)頻率達到11 MHz 以后，氣體擊穿電壓和放電工作在α模式下的放電電壓參數(shù)范圍基本不再隨射頻激發(fā)頻率變化，而放電電流參數(shù)范圍隨射頻激發(fā)頻率拓展，有助于獲得高強度穩(wěn)定大氣壓射頻輝光放電.

射頻輝光放電； 激發(fā)頻率； 放電穩(wěn)定性

大氣壓輝光放電(APGDs)具有產(chǎn)生等離子體密度高、不需要真空系統(tǒng)等特點，滿足了現(xiàn)代工業(yè)所尋求的低成本、高效益的要求，所以在功能材料表面處理、生物消毒滅菌和環(huán)境凈化等領域都有著廣泛的應用前景[1-3].大氣壓輝光放電主要通過工作在千赫茲范圍的介質(zhì)阻擋放電的形式來獲得，其在電極表面需要引入介質(zhì)層來限制放電從輝光到弧光的轉(zhuǎn)變，但由于放電過程是脈沖形式，所以放電產(chǎn)生的隨機性強，穩(wěn)定性差，而且獲得的等離子體密度較低[4].而當激發(fā)頻率提高到兆赫茲范圍時，放電產(chǎn)生的活性粒子將跟隨射頻電場振蕩，并被限制在放電空間中，所以獲得的等離子體密度高，放電維持電壓低[5-7].在大氣壓射頻輝光放電(RF APGDs)中,放電的穩(wěn)定性取決于放電模式，分別為較低放電強度下的均勻穩(wěn)定的α模式和較高放電強度下的不穩(wěn)定柱狀放電γ模式[8-9].因此，提高大氣壓射頻輝光放電在穩(wěn)定α模式下的放電強度對推動其工業(yè)化應用具有重要意義.本文研究了大氣壓射頻輝光放電在不同射頻激發(fā)頻率下放電的電學和光學特性，并討論了射頻激發(fā)頻率對放電模式的影響.

1　實　驗

在氣體放電實驗中，放電在間距為1.6 mm的圓形平行銅電極間產(chǎn)生，電極直徑為20 mm，其中一個電極上加載射頻功率，另外一個電極接地，電極裝置密封在有機玻璃盒中，其內(nèi)的氣壓維持在1.01325 ×106Pa，以5 L/min通入氦氣(99.999%). 通過Tektronix AFG 3102型函數(shù)信號發(fā)生器調(diào)節(jié)射頻激發(fā)頻率，其產(chǎn)生的射頻正弦信號再通入Amplifier Research 150A100B型功率放大器獲得射頻激發(fā)功率.實驗中通過Tektronix P5100型電壓探頭和Pearson 2877型電流探頭測量放電的電學特性，并由Tektronix TDS 3024B型數(shù)字示波器記錄數(shù)據(jù).放電的光學特性通過光纖收集并傳輸?shù)浇咕酁?50 mm的Andor Shamrock型光譜儀測量獲得等離子體發(fā)射光譜.

2　結(jié)果與討論

2.1不同射頻激發(fā)頻率下放電電流-電壓特性

3個不同射頻激發(fā)頻率(6.78, 13.56和20.34 MHz)下的放電電流-電壓特性曲線如圖1所示.

圖1　不同頻率時氦氣中大氣壓射頻輝光放電的電流-電壓特性Fig.1　Current-voltage characteristics of RF APGDs in helium excited at different frequencies

由圖1可知，在氣體擊穿產(chǎn)生放電之前，放電電極相當于電容器，電壓隨著電流線性增長，根據(jù)其斜率可以估算出在激發(fā)頻率6.78， 13.56和20.34 MHz下的容抗分別為10.49， 6.39和3.76 Ω，基本對應于射頻激發(fā)頻率與容抗的關系.當射頻激發(fā)電壓達到氣體擊穿電壓時產(chǎn)生放電，需要指出的是，在大氣壓射頻輝光放電中，擊穿電壓高于放電最低維持電壓，該現(xiàn)象隨著激發(fā)頻率的提高會更加明顯.因此伴隨著氣體擊穿，放電電壓特性曲線上電壓值會躍變降低，而電流值會躍變升高，在20.34 MHz激發(fā)頻率下，擊穿前的均方根(RMS)電壓和RMS電流分別為289 V和76.5 mA，擊穿后會躍變到249 V和121 mA，該電壓和電流值一般不是最低放電維持電壓和電流值.實驗中可以在氣體擊穿后通過降低射頻功率來獲得最低放電維持電壓和電流值，在20.34 MHz 激發(fā)頻率下，其分別為248 V和92.3 mA.

氣體擊穿以后，電壓基本還是隨著電流單調(diào)上升，放電工作在穩(wěn)定的α模式，由于等離子體的存在，其斜率要較氣體擊穿前低.當RMS電壓在激發(fā)頻率6.78， 13.56和20.34 MHz下分別增加到451， 335和291 V時，放電轉(zhuǎn)變到不穩(wěn)定的γ模式，形成柱狀(直徑約為1 mm)放電，同時伴隨著電壓會躍變降低到204， 179和178 V，如圖1實心數(shù)據(jù)點所示.大氣壓射頻輝光放電工作在γ模式下體現(xiàn)出負阻抗特性[8-9]，因此，電壓值隨著電流的增大反而會降低，大氣壓射頻輝光放電的基礎和應用研究主要集中在放電工作在α模式時的放電特性及其參數(shù)范圍.圖1中，射頻激發(fā)頻率為6.78， 13.56和20.34 MHz時，放電工作α模式時的RMS電壓范圍分別為322～451 V、 268～335 V和248～291 V， RMS電流范圍分別為37.9～69.7 mA、 45.5～141.0 mA和92.3～245.0 mA.由于放電強度對應于放電電流，因此通過比較在3個射頻激發(fā)頻率下的RMS電流范圍可以發(fā)現(xiàn)，在高射頻激發(fā)頻率下，RMS電流值及其范圍更大，說明在高射頻激發(fā)頻率下可以獲得高強度的穩(wěn)定放電，這與數(shù)值模擬結(jié)果一致[8].

2.2放電電學特性隨射頻激發(fā)頻率的變化

在大氣壓射頻輝光放電中，擊穿電壓隨射頻激發(fā)頻率的變化關系如圖2所示.

圖2　擊穿電壓與射頻激發(fā)頻率的關系Fig.2　The dependence of breakdown voltage on excitation frequency

由圖2可知，在射頻激發(fā)頻率較低時，擊穿電壓隨射頻激發(fā)頻率增加呈快速下降，RMS擊穿電壓在2 MHz時為509 V，而在8 MHz時為305 V；當射頻激發(fā)頻率繼續(xù)增加時RMS擊穿電壓基本不再變化，其在26 MHz時為294 V.射頻功率對放電空間電子的限制效應主要是由于電子在放電空間隨射頻電場振蕩的振幅小于放電間距[10-11]，也即電子不能在一個射頻周期內(nèi)遷移到電極表面上，因此當射頻激發(fā)頻率大于8 MHz時，放電空間的電子將被有效限制在放電空間，所以擊穿電壓基本不隨射頻激發(fā)頻率變化.而當射頻激發(fā)頻率低于8 MHz時，電子在放電空間的振幅增大，也即其中有部分電子會遷移到電極表面而損失，因此氣體擊穿電壓也會相應升高.

大氣壓射頻輝光放電工作在α模式的電壓參數(shù)范圍可以用放電最小維持電壓和α-γ模式轉(zhuǎn)變電壓來限定，其在射頻激發(fā)頻率5～26 MHz內(nèi)的參數(shù)變化如圖3所示.由圖3可知，放電最小維持RMS電壓從5 MHz 時的348 V逐漸下降到26 MHz時的238 V，而α-γ模式轉(zhuǎn)變RMS電壓首先從5 MHz時的559 V 快速下降到11 MHz時的347 V，然后再逐漸下降到26 MHz時的285 V.因此大氣壓射頻輝光放電工作在α模式的電壓參數(shù)范圍在射頻激發(fā)頻率低于11 MHz時會隨頻率增加而縮小，在射頻激發(fā)頻率高于11 MHz時基本保持不變.需要指出的是，在射頻激發(fā)頻率較低時，氣體擊穿電壓也比較高(見圖2)，且放電電流也比較小(見圖1)；而在頻率高于11 MHz時，雖然電壓參數(shù)范圍基本不隨射頻激發(fā)頻率變化，但是放電電流會隨著射頻激發(fā)頻率增大.

放電電流密度直接對應于放電強度和產(chǎn)生等離子體的密度，放電工作在α模式的電流密度參數(shù)范圍對控制大氣壓射頻輝光放電穩(wěn)定性具有重要意義. 放電電流密度隨射頻激發(fā)頻率的變化如圖4所示.

圖4　放電最小維持電流密度和α-γ模式轉(zhuǎn)變電流密度隨射頻激發(fā)頻率的變化Fig.4　The dependence of minimum discharge sustaining current density and α-γ mode transition current density on excitation frequency

由圖4可知，隨著射頻激發(fā)頻率從2 MHz增加到26 MHz時，放電最小維持RMS電流密度從4.30 mA/cm2單調(diào)上升到32.16 mA/cm2，而α-γ模式轉(zhuǎn)變RMS電流密度從4.30 mA/cm2單調(diào)上升到109.55 mA/cm2.因此在較高射頻激發(fā)頻率下，放電最小維持電流密度和α-γ模式轉(zhuǎn)變電流密度限定的放電工作在α模式的電流密度參數(shù)范圍更大，例如26 MHz時的電流密度參數(shù)范圍為77.39 mA/cm2((109.55-32.16) mA/cm2)，其遠大于13.56 MHz下的30.35 mA/cm2((44.90-14.55) mA/cm2).考慮到圖3中給出的放電工作在α模式的電壓參數(shù)范圍在高于11 MHz時基本保持不變，射頻激發(fā)頻率對大氣壓射頻輝光放電模式的影響主要體現(xiàn)在拓展放電在α模式的電流密度參數(shù)范圍.值得指出的是,在射頻激發(fā)頻率降低到2 MHz時，放電最小維持電流密度和α-γ模式轉(zhuǎn)變電流密度的RMS值趨于一致.這說明在射頻激發(fā)頻率低于2 MHz的情況下，氣體在擊穿以后大氣壓射頻輝光放電不能工作在穩(wěn)定的α模式，而將直接轉(zhuǎn)變到γ模式.

2.3射頻激發(fā)頻率對等離子發(fā)射光譜的影響

大氣壓射頻輝光放電產(chǎn)生的等離子體中活性粒子主要通過等離子體發(fā)射光譜來表征，放電在200～ 800 nm波長范圍內(nèi)的典型發(fā)射光譜如圖5(a)所示，其中特征譜線對應的粒子包括OH、 N2、 N2+、 He和O.雖然放電腔體中通入氦氣，但是由于放電腔體不是密閉的，而且沒有抽氣系統(tǒng)，所以其中會有殘留的空氣，以及通入的氦氣(99.999%)中也有一定的雜質(zhì)氣體，這些因素導致了等離子體發(fā)射光譜中會有除氦原子特征譜線外其他粒子特征譜線的存在.由于氦原子在706 nm處的發(fā)射譜線強度對應于放電中產(chǎn)生的高能電子密度[12]， 而等離子體中活性粒子主要由高能電子產(chǎn)生，因此可以用氦原子在706 nm處的發(fā)射譜線強度來預示放電產(chǎn)生等離子體的活性，其在射頻激發(fā)頻率為6.78， 13.56和20.34 MHz隨放電電流的變化關系如圖5(b)所示.由圖5(b)可知，隨著放電電流的提高，發(fā)射譜線強度分別從0.09， 0.20和1.14增加到0.75， 7.14和10.63.隨著射頻激發(fā)頻率的提高，氦原子在706 nm處的發(fā)射譜線強度大幅提高，20.34 MHz時的最低譜線強度(1.14)高于6.78 MHz時的最高譜線強度(0.75)， 且在13.56和20.34 MHz時譜線強度的參數(shù)范圍較大.需要說明的是，放電發(fā)射光譜譜線強度也是對應于放電強度，也即放電電流密度，因此在高射頻激發(fā)頻率下能獲得高發(fā)射光譜強度和較大參數(shù)范圍，這得益于α模式放電電流密度參數(shù)范圍的擴展，這也可以從圖5(b)中放電電流范圍中看出.

(a) 大氣壓射頻輝光放電發(fā)射光譜線

(b) 706 nm處譜線強度隨放電電流的變化

3　結(jié)　語

大氣壓氦氣射頻輝光放電中，在射頻激發(fā)頻率低于8 MHz時，隨著射頻激發(fā)頻率的增加，氣體擊穿電壓急劇下降，這主要是由電子在放電空間的振蕩幅度隨射頻激發(fā)頻率的降低而增大導致的.放電工作在α模式的電壓參數(shù)范圍在射頻激發(fā)頻率低于11 MHz時會隨頻率增加而縮小，在射頻激發(fā)頻率高于11 MHz時基本保持不變，而電流密度參數(shù)范圍隨著射頻激發(fā)頻率升高有很明顯的拓展，這將有助于在高射頻激發(fā)頻率下獲得高強度穩(wěn)定放電，而且放電產(chǎn)生的等離子體活性也更高.

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Discharge Mode Manipulation in Radio-Frequency Atmospheric Pressure Glow Discharges by Excitation Frequency

XUCheng-bei,ZHANGJie,GUOYing,ZHANGJing,SHIJian-jun

(College of Science, Donghua University, Shanghai 201620, China)

The dependence of electrical and optical characteristics in terms of gas breakdown voltage, voltage and current regime in α mode and optical emission intensity at 706 nm of radio-frequency (RF) atmospheric pressure glow discharges (APGDs) in helium on excitation frequency (2-26 MHz) are studied experimentally. It shows that the gas breakdown voltage and voltage regime in α mode keep with the excitation frequency above 11 MHz, on the other hand, the current regime in α mode expands with excitation frequency, which helps to achieve stable RF APGDs with high discharge intensity.

radio-frequency glow discharges； excitation frequency； discharge stability

1671-0444(2015)06-0862-05

2014-10-20

國家自然科學基金資助項目(11475043；11375042)

許承蓓(1987—)，女，廣西北海人，碩士研究生，研究方向為低溫等離子體物理. E-mail: 2111324@mail.dhu.edu.cn

石建軍(聯(lián)系人)，男，教授， E-mail:JShi@dhu.edu.cn

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