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    枯草芽孢桿菌與水體中U(Ⅵ)的作用機(jī)制

    2015-08-20 07:30:30黃榮聶小琴董發(fā)勤張東亢武楊杰馬佳林周嫻龔運(yùn)軍龔俊源
    化工學(xué)報 2015年2期
    關(guān)鍵詞:枯草菌體芽孢

    黃榮,聶小琴,董發(fā)勤,張東,亢武,楊杰,馬佳林,周嫻,龔運(yùn)軍,龔俊源

    (1 西南科技大學(xué)核廢物與環(huán)境安全國防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室,四川 綿陽 621010;2 中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所,四川 綿陽 621900)

    引 言

    在過去的幾十年,伴隨著核工業(yè)的迅速發(fā)展,大規(guī)模的鈾礦開采和冶煉過程產(chǎn)生了大面積低濃度的鈾污染水體,鈾通過地表徑流和地下滲透的方式進(jìn)入到地表水和地下水,再經(jīng)過生物鏈進(jìn)入到身體,以其化學(xué)和放射性雙重毒性對人類健康和環(huán)境安全造成潛在的危害[1-2]。針對這類鈾污染水體,傳統(tǒng)的化學(xué)沉淀、離子交換、蒸發(fā)等處理方法都存在成本高、易造成二次污染等問題。近二十年來,利用微生物高效原位地凈化和修復(fù)鈾污染水體已引起國內(nèi)外研究學(xué)者的廣泛關(guān)注。大量關(guān)于活體或死體細(xì)菌[1-3]、真菌[4-7]、微藻[8-10]、植物組織[11]吸附去除水體中U(Ⅵ)的報道,涉及到的作用機(jī)理包括物理化學(xué)吸附、氧化還原、離子交換、絡(luò)合沉淀等[12-16]。最近一些研究表明[17-19],鈾主要與微生物表面的磷酸基團(tuán)發(fā)生作用,提供絡(luò)合配位的主要位點(diǎn),甚至在一些活體微生物表面沉淀礦化為片狀或針狀的磷-鈾晶體,存在微生物體內(nèi)部分有機(jī)磷被分解并從胞內(nèi)釋放出無機(jī)磷的可能。然而,關(guān)于微生物在與U(Ⅵ)作用過程中,磷的釋放行為很少被關(guān)注。本文采用靜態(tài)吸附-解吸實(shí)驗(yàn),研究了枯草芽孢桿菌對水體中U(Ⅵ)的吸附熱力學(xué)和動力學(xué),同時考察了鈾的解吸行為及菌體內(nèi) P 的釋放過程,并利用SEM-EDS 和FTIR 對吸附機(jī)理進(jìn)行了分析。本研究將有助于深入理解微生物與鈾相互作用過程及其機(jī)制,以期為微生物原位修復(fù)鈾污染水體的應(yīng)用提供參考。

    1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料和設(shè)備

    1.1.1 菌株和培養(yǎng)基 枯草芽孢桿菌(Bacillus subtilis)由西南科技大學(xué)生命科學(xué)與工程學(xué)院實(shí)驗(yàn)中心提供。菌種解凍后,接種到液體培養(yǎng)基中,在35℃、150 r·min-1的恒溫培養(yǎng)箱中振蕩24 h,得到活化菌體,通過平板劃線法得到單個長勢好的菌落,挑選茁壯的菌落接種到新的液體培養(yǎng)基中培養(yǎng),重復(fù)此步驟2~3 次,得到長勢好的枯草芽孢桿菌菌體。將活化后的枯草芽孢桿菌接入到液體培養(yǎng)基中,150 r·min-1恒溫振蕩培養(yǎng)箱中振蕩培養(yǎng)48 h(35℃),離心,取沉淀的菌體,用0.9% 的生理鹽水稀釋為所需菌懸液(吸光度值OD600=0.5)。

    培養(yǎng)基成分:牛肉膏3 g,蛋白胨10 g,NaCl 5 g,蒸餾水1000 ml,pH:7.0~7.2。

    1.1.2 鈾溶液的配置 準(zhǔn)確稱取 2.1092 g UO2(NO3)2·6H2O,少量水溶解后,加入10 ml 硝酸,移入1000 ml 容量瓶中,用水稀釋至刻度,搖勻,即為鈾濃度為1 g·L-1的鈾溶液。通過稀釋得到實(shí)驗(yàn)所需的濃度。以去離子水體系作為對照。采用0.1 mol·L-1HNO3、10 g·L-1Na2CO3和5 g·L-1NaHCO3調(diào)節(jié)溶液pH。

    1.1.3 分析測試儀器 電子天平(AL104),梅特勒-托力多儀器有限公司;真空干燥箱(BZF-50),上海博訊實(shí)業(yè)有限公司醫(yī)療設(shè)備廠;恒溫水浴搖床(SHA-B),常州國華電器有限公司;pH 計(PHS-3C),上海雷磁儀器廠;離心機(jī)(LD5-2B),北京雷勃爾離心機(jī)有限公司;高壓蒸汽滅菌鍋(CL-32L),日本ALP 公司;紫外可見分光光度計(UV-1600),上海美譜達(dá)儀器有限公司;傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR),美國PE 儀器公司;場發(fā)射掃描電子顯微鏡系統(tǒng)(Ultra55),德國蔡司儀器公司;能譜儀(Oxford IE450),英國Oxford 公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    準(zhǔn)確移取20 ml 一定濃度的鈾溶液于50 ml 錐形瓶中,取20 ml 預(yù)培養(yǎng)好的菌懸液(OD600=0.5)離心(4000 r·min-1)10 min,將離心后的濕菌體(干重2.5~5.0 mg)分別加入上述50 ml 錐形瓶中(每組設(shè)置3 個平行樣),置于搖床內(nèi)恒溫振蕩吸附一定時間,離心,取5 ml 上清液利用偶氮胂Ⅲ分光光度法[20]測定殘余鈾濃度,參照文獻(xiàn)[21]測定溶液中的磷濃度。離心后的菌體通過20 ml 飽和EDTA 解吸3 次,每次2 h,解吸出的鈾被認(rèn)為是在細(xì)胞表面吸附絡(luò)合的U(Ⅵ)。通過式(1)、式(2)計算枯草芽孢桿菌對鈾(Ⅵ)的吸附率R(%)和吸附量q(mg·g-1)。

    式中,C0為初始U(Ⅵ)濃度,mg·L-1;Ce為t時刻剩余U(Ⅵ)濃度,mg·L-1;V為溶液體積,L;m為枯草芽孢桿菌細(xì)胞干重,g。

    將部分濕菌體用蒸餾水清洗3 次,離心、制成菌懸液,稀釋,在蓋玻片上點(diǎn)樣,自然干燥,經(jīng)2.5%戊二醛溶液固定10 h,再通過30%、50%、70%、90%、100%乙醇溶液逐級脫水(每次脫水20 min),自然晾干,備用。樣品經(jīng)過噴金處理后進(jìn)行掃描電鏡分析。

    將清洗后的剩余菌體在65℃下烘至恒重,收集作為紅外光譜分析樣品。

    2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

    2.1 溶液pH 對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的影響

    大量研究表明,pH 通過影響溶液中U(Ⅵ)的化學(xué)形態(tài)以及微生物表面電荷分布,從而影響微生物對U(Ⅵ)的吸附行為。

    圖1 pH 對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的影響Fig.1 Effect of pH on adsorption of U(Ⅵ) by Bacillus subtilis

    由圖1可以看出,在pH=1~5 時吸附率隨pH增大而升高,在此pH 范圍內(nèi),鈾主要以UO22+形式存在,當(dāng)pH>4 時,伴有少量的(UO2)2(OH)22+、UO2OH絡(luò)合陽離子。因?yàn)榭莶菅挎邨U菌生長和存活最適宜的pH 在5 左右,此時細(xì)胞相對活性最高,也表現(xiàn)出最大的吸附率,當(dāng)pH>5 時,UO22+水解加劇,形成大量的 UO2(OH)+、(UO2)2(OH)22+、(UO2)3(OH)5+,由于較大的離子半徑,導(dǎo)致與細(xì)胞表面活性位點(diǎn)結(jié)合的空間位阻較大[5],引起吸附率下降。

    2.2 加菌量對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的影響

    由圖2可知,吸附率與所加菌體量呈正相關(guān),隨菌體量增多,溶液中可參與吸附作用的活性位點(diǎn)增多[1],導(dǎo)致吸附率逐漸增大,而相應(yīng)的吸附容量逐漸降低。在初始鈾濃度為50 mg·L-1,pH=5,投加量為1.384 mg·L-1時,吸附率和吸附量分別為85.34%和308.31 mg·g-1(DW);當(dāng)投加量增加至6.92 mg·L-1時,吸附率和吸附量分別為96.86%和70.01 mg·g-1(DW)。

    圖2 加菌量對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的影響Fig.2 Effect of bacteria content on adsorption of U(Ⅵ) by Bacillus subtilis

    2.3 溫度對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的影響

    溫度對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的影響如圖3所示。在實(shí)驗(yàn)設(shè)定的溫度范圍內(nèi),枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附量隨溫度的變化不大。在溫度低于303 K 時,吸附率與溫度呈正線性關(guān)系,溫度從288 K升高到303 K 時,吸附率增加17.51%,繼續(xù)升高溫度至313 K,吸附率基本保持不變,說明在288~303 K 溫度范圍內(nèi),升高溫度有利于枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附,但溫度對整體吸附過程的影響不太顯著。

    2.4 初始鈾濃度對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的影響

    圖3 溫度對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的影響Fig.3 Effect of temperature on adsorption of U(Ⅵ) by Bacillus subtilis

    圖4 初始鈾濃度對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的影響Fig.4 Effect of initial uranium concentration on adsorption of U(Ⅵ) by Bacillus subtilis

    如圖4所示,隨著初始鈾(Ⅵ)濃度的增加,枯草芽孢桿菌對鈾(Ⅵ)的吸附率逐漸降低,吸附量呈 增加趨勢,但鈾(Ⅵ)濃度大于71.72 時吸附量有減少趨勢。在本實(shí)驗(yàn)所設(shè)置的鈾(Ⅵ)濃度范圍內(nèi),吸附率在9.92%~84.24%之間,吸附量為57.82~319.62 mg·g-1;表明枯草芽孢桿菌更適宜處理濃度低于71.72 mg·L-1的含鈾廢水。

    2.5 枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附熱力學(xué)分析

    2.5.1 吸附等溫模型 Langmuir 等溫吸附模型基于單層吸附理論,假定吸附劑上的吸附位點(diǎn)是均勻分布的并且溶質(zhì)單層覆蓋在吸附劑的表面,F(xiàn)reundlich 等溫吸附方程假定吸附劑表面為不均勻的[10]。Langmuir 和Freundlich 線性表達(dá)式見式(3)和式(4)

    式中,Ka是Langmuir 吸附等溫模型的平衡常數(shù),L·mg-1,表示吸附與解吸的比率;qm表示理論最大吸附量,mg·g-1;qe表示平衡吸附量,mg·g-1;Ce表示溶液中剩余鈾濃度,mg·L-1;Kf是Freundlich 常數(shù),表示吸附劑的吸附能力;1/n為經(jīng)驗(yàn)常數(shù),表示吸附強(qiáng)度。

    枯草芽孢桿菌對水體中U(Ⅵ)的吸附等溫模型擬合結(jié)果見表1和圖5。

    從表1和圖5可以看出,在298 K、308 K 和318 K 時,Langmuir 方程擬合效果均好于Freundlich方程,R2在0.955~0.988 之間,Ka值在 0~1 范圍內(nèi),吸附反應(yīng)容易進(jìn)行[10]。枯草芽孢桿菌對放射性核素鈾(Ⅵ)的理論最大吸附量為344.82 mg·g-1,鈾的吸附主要發(fā)生在特定活性位點(diǎn)的單層吸附。

    圖5 枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附等溫模型Fig.5 Isotherm model of uranium adsorption by Bacillus subtilis

    2.5.2 吸附熱力學(xué) 由式(5)、式(6)計算反應(yīng)的焓變(ΔH°)、反應(yīng)物和產(chǎn)物之間熵的變化(ΔSo)、Gibbs 自由能變化(ΔG),其中K=q/Ce,R=8.314 J·mol-1·K-1。ΔHo>0,為吸熱反應(yīng),反之為放熱反應(yīng);ΔSo>0 說明系統(tǒng)混亂度增加;ΔG<0 表明該吸附反應(yīng)自發(fā)進(jìn)行,反之該吸附反應(yīng)不能自發(fā)進(jìn)行。

    表1 枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附等溫常數(shù)Table 1 Adsorption isotherm constants of uranium biosorption by Bacillus subtilis

    表2 枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附熱力學(xué)參數(shù)Table 2 Thermodynamic parameters for uranium adsorption by Bacillus subtilis

    枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附熱力學(xué)常數(shù)見表2。結(jié)果表明枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附過程是吸熱的,自發(fā)進(jìn)行的,隨著反應(yīng)的發(fā)生系統(tǒng)混亂度增加。

    2.6 枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附動力學(xué)

    2.6.1 吸附與解吸 枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附及解吸隨時間的變化如圖6所示。

    由圖6可以看出,吸附是一個較迅速的過程,5 min 和2 h 時吸附率分別為61.66% 和 85.07%,吸附趨于平衡,在48 h 時平衡吸附率為 89.95%,吸附量為324.94 mg·g-1。而相應(yīng)的解吸率逐漸降低,由5 min 的80.06% 降至48 h 的36.25%,推測初始階段的快速吸附主要為物理靜電吸附,表現(xiàn)為在初始階段大部分吸附在枯草芽孢桿菌上的鈾容易被EDTA 交換洗脫下來。隨著吸附時間的延長,吸附在枯草芽孢桿菌表面的鈾與菌體發(fā)生生物及化學(xué)作用,在活性位點(diǎn)絡(luò)合配位,被還原及礦化,甚至穿透細(xì)胞壁膜進(jìn)入細(xì)胞體內(nèi)。

    2.6.2 吸附動力學(xué) 根據(jù)上述吸附數(shù)據(jù),本文對枯草芽孢桿菌吸附U(Ⅵ)的動力學(xué)過程進(jìn)行了擬合,式(7)和式(8)分別為準(zhǔn)一級動力學(xué)方程和準(zhǔn)二級動力學(xué)方程的線性表達(dá)式

    圖6 時間對枯草芽孢桿菌吸附和解吸U(Ⅵ)的影響Fig.6 Effect of time on adsorption(a)and desorption(b)of U(Ⅵ) by Bacillus subtilis

    式中,qe和qt分別為平衡吸附量及t時刻的吸 附量,mg·g-1;k1(h-1)和k2(g·mg-1·h-1)分別表示準(zhǔn)一級和準(zhǔn)二級動力學(xué)方程的速率常數(shù)。

    枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附動力學(xué)擬合結(jié)果見表3和圖7。

    由表3和圖7可知,準(zhǔn)一級動力學(xué)和準(zhǔn)二級動力學(xué)模型R2分別為0.9515 和0.990,準(zhǔn)二級動力學(xué)模型得到的平衡吸附量為344.83 mg·g-1,與實(shí)驗(yàn)所得的飽和吸附量324.94 mg·g-1比較接近,表明準(zhǔn)二級動力學(xué)吸附模型可以更好地描述枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附行為。

    表3 枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附動力學(xué)參數(shù)Table 3 Kinetic constants of uranium adsorption by Bacillus subtilis

    圖7 枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附動力學(xué)模型Fig.7 Kinetics model of uranium adsorption by Bacillus subtilis

    2.7 P 的釋放

    枯草芽孢桿菌在有鈾和無鈾條件下釋放到溶液中P 的濃度與時間關(guān)系如圖8所示。由圖8可以看出,在無鈾的溶液中48 h 后,枯草芽孢桿菌釋放到溶液中的磷濃度為0.02 mg·L-1,而在50 mg·L-1的鈾溶液中2 h 后,溶液中P 濃度從0 增加至0.12 mg·L-1,48 h 時,P 濃度增加至0.40 mg·L-1。這一現(xiàn)象與Jiang等[7]和Salome等[17]的研究結(jié)果相似。推測枯草芽孢桿菌在此條件下細(xì)胞受到了嚴(yán)重的脅迫,伴隨體內(nèi)自由基增加,代謝活動增強(qiáng),促使ATP水解,壁膜破壞,磷脂分解的生理生化響應(yīng)過程中,大量的P 從枯草芽孢桿菌體內(nèi)釋放到溶液中。然而 溶液中的U(Ⅵ)并未與釋放到溶液中的P 直接作用,解吸過程證明大部分的鈾是被吸附到枯草芽孢桿菌體內(nèi),而后面的SEM-EDS 結(jié)果表明吸附在菌體上的鈾并未與無機(jī)P 結(jié)合生成U-P 晶體。

    圖8 枯草芽孢桿菌在有鈾和無鈾條件下釋放到溶液中P 的濃度與時間的關(guān)系Fig.8 Time-dependence of P released from Bacillus subtilis in U-added exposure solution and in U-free solution

    2.8 掃描電子顯微鏡(SEM)

    枯草芽孢桿菌與50 mg·L-1鈾溶液作用不同時間后的掃描電鏡結(jié)果如圖9所示。

    由圖9(a)可以看出,枯草芽孢桿菌在吸附前細(xì)胞處于飽滿狀態(tài),細(xì)胞表面光滑,細(xì)胞結(jié)構(gòu)完好,與鈾作用后[圖9(b)、(c)],細(xì)胞之間相互粘連并發(fā)生皺縮,菌體基本斷裂呈短節(jié)狀,菌體表面出現(xiàn)明顯團(tuán)狀聚集物,EDS 結(jié)果表明團(tuán)狀聚集物和枯草芽孢桿菌表面均出現(xiàn)明顯的U 峰,未見P 的峰。尖銳的Si 可能是菌體底部的蓋玻片。與對照相比,同時出現(xiàn)明顯的N 峰。文獻(xiàn)[6-7,17,19]報道的酵母菌與鈾作用過程中在菌體表面產(chǎn)生納米U-P 結(jié)晶礦化體,本研究表明枯草芽孢桿菌與鈾作用機(jī)制與酵母菌明顯不同。

    2.9 紅外光譜(FTIR)

    圖9 枯草芽孢桿菌對鈾吸附前后SEM 圖Fig.9 SEM images of Bacillus subtilis before(a)and after 24 h(b)and 48 h(c)adsorption uranium

    圖10為枯草芽孢桿菌與初始濃度為 200 mg·L-1U(Ⅵ),pH=5 的鈾溶液作用前后FTIR 譜圖。其中,3433.97 cm-1左右存在一個強(qiáng)而寬的譜帶,該處為羥基O—H 對應(yīng)的伸縮振動吸收峰,2927.43 cm-1是C—H 伸縮振動吸收峰;1630.10 cm-1和1404.71 cm-1附近分別歸屬為酰胺Ⅰ帶特征吸收峰和蛋白質(zhì)分子肽鍵中的C—N 鍵的伸縮振動峰,1048.65 cm-1附近的吸收峰主要來自于纖維素糖鏈和半纖維素中C—C、C—O 和C—O—C 鍵的吸收峰[4,22]。613.65 cm-1和538.65 cm-1均為PO43-的面外彎曲振動峰。由此可以推斷,枯草芽孢桿菌體內(nèi)含有較多蛋白質(zhì)、酰胺化合物和纖維素,主要有氨基、羥基、羧基、磷酸基等活性基團(tuán)。從枯草芽孢桿菌與U(Ⅵ)作用后的FTIR 光譜圖可以看出,O—H 和C—H 伸縮振動峰基本未變,酰胺Ⅰ帶特征吸收峰和C—N 鍵的伸縮振動峰在與U(Ⅵ)作用后分別向左和右移動了6 cm-1和20 cm-1,PO43-在與U(Ⅵ)作用后向左移動了75 cm-1,峰強(qiáng)明顯減弱,表明氨基、磷酸基參與了枯草芽孢桿菌對U(Ⅵ)的吸附??莶菅挎邨U菌與鈾作用后,在2973.16 cm-1出現(xiàn)了不對稱甲基振動吸收峰,在905.31 cm-1出現(xiàn)了UO22+的反對稱伸縮振動吸收特征峰[23]。

    3 結(jié) 論

    圖10 枯草芽孢桿菌吸附鈾前后的紅外光譜圖Fig.10 FTIR spectra of Bacillus subtilis before and after uranium adsorption

    在初始鈾濃度為50 mg·L-1,pH0=5.0,0.06 mg(DW)活體枯草芽孢桿菌在初始階段對鈾吸附較快,在2 h 時的鈾的去除率達(dá)85.07%,主要通過靜電吸引和表面絡(luò)合吸附在菌體,解吸率為52.13%。隨著時間延長至48 h,吸附率和吸附量緩慢增加至89.95%和324.94 mg·g-1,解吸率下降至36.25%,部分鈾進(jìn)入到菌體內(nèi),同時大量磷從菌體內(nèi)釋放出來,溶液中P 的濃度達(dá)到0.4 mg·L-1??莶菅挎邨U菌對 U(Ⅵ)的吸附更符合 Langmuir 等溫模型和準(zhǔn)二級動力學(xué)方程,吸附過程是吸熱、自發(fā)進(jìn)行的,隨著反應(yīng)的發(fā)生系統(tǒng)混亂度增加。SEM-EDS 結(jié)果表明U 出現(xiàn)在菌體表面和周圍,部分以無規(guī)則形狀的團(tuán)聚物形式存在,菌體內(nèi)部斷裂呈短節(jié)狀。FTIR 表明菌體表面氨基、磷酸基參與了鈾的吸附,吸附后出現(xiàn)明顯的UO22+特征峰。

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