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    電子和空穴摻雜CdO熱電材料的第一性原理研究

    2015-08-02 01:54:36張欣然河北大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院河北省光電信息材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室河北保定071002
    山東工業(yè)技術(shù) 2015年9期

    張欣然(河北大學(xué),物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,河北省光電信息材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北保定071002)

    電子和空穴摻雜CdO熱電材料的第一性原理研究

    張欣然
    (河北大學(xué),物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,河北省光電信息材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北保定071002)

    摘要:采用密度泛函理論下的第一性原理計(jì)算方法結(jié)合波爾茲曼輸運(yùn)理論,討論不同電子和空穴摻雜濃度對(duì)CdO材料的電子結(jié)構(gòu)及其熱電輸運(yùn)特性的影響。通過能帶結(jié)構(gòu)以及態(tài)密度的計(jì)算,分析摻雜后CdO的導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂在費(fèi)米能級(jí)附近的變化情況;在高溫區(qū)電子和空穴摻雜CdO的賽貝克系數(shù)的絕對(duì)值都是隨溫度的升高而升高??昭〒诫s后的載流子濃度比電子摻雜大,且空穴摻雜對(duì)CdO賽貝克系數(shù)的提高比電子摻雜要多。

    關(guān)鍵詞:第一性原理方法;熱電材料;電子結(jié)構(gòu);賽貝克系數(shù)

    熱電材料是將熱能與電能直接相互轉(zhuǎn)換的一種環(huán)境友好型功能材料,在溫差發(fā)電和制冷領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用潛力,尋找并開發(fā)高性能的熱電轉(zhuǎn)換材料是當(dāng)務(wù)之急。金屬氧化物陶瓷材料引起了研究人員極大的興趣,被認(rèn)為是最具潛力的熱電材料之一[1]。

    氧化鎘(CdO)是寬帶隙的金屬氧化物半導(dǎo)體材料,存在的氧空位和鎘間隙缺陷使其具有較高的載流子濃度,具有優(yōu)異電學(xué)性能,而被應(yīng)用于平板顯示裝置以及光電子裝置等領(lǐng)域[2]。本文中,利用波爾茲曼輸運(yùn)理論計(jì)算不同電子和空穴摻雜濃度的CdO賽貝克系數(shù)隨溫度的變化情況,這為理解CdO的熱電輸運(yùn)性質(zhì)及設(shè)計(jì)CdO基的熱電材料提供了理論依據(jù)[3]。

    圖1 本征CdO的分波態(tài)密度圖

    1計(jì)算方法

    CdO屬于面心立方結(jié)構(gòu),其空間群為Fm-3m,晶格常數(shù)為a=4.69?。計(jì)算中采用基于密度泛函理下的第一性原理軟件包(Wien2k)和基于波爾茲曼輸運(yùn)理論的基礎(chǔ)上的BoltzTrap程序軟件包,電子之間的交換關(guān)聯(lián)勢(shì)采用Tran和Blaha修正的Becke-Johnson(TB-MBJ)泛函,以進(jìn)一步提高計(jì)算的精確度。對(duì)第一布里淵區(qū)采用54×54×54網(wǎng)格K點(diǎn)積分求和,進(jìn)行自洽電子結(jié)構(gòu)計(jì)算,停止后達(dá)到收斂[4]。

    圖2 不同電子摻雜濃度的CdO的能帶結(jié)構(gòu)

    2CdO的電子結(jié)構(gòu)

    文中利用虛晶近似方法來模擬體系的不同電子和空穴摻雜濃度。圖1(a-b)分別為采用廣義梯度近似下的PBE關(guān)聯(lián)泛函和TB-MBJ近似方法計(jì)算的本征CdO分波態(tài)密度圖。從圖1(a)中可以看出CdO是一種具有半金屬特性的氧化物材料,經(jīng)過TB-MBJ修正計(jì)算后得到的帶隙展開,但仍低于實(shí)驗(yàn)值。觀察圖1(b),在價(jià)帶的低能處(-7.18ev~-5.6ev)Cd3d電子態(tài)為主要貢獻(xiàn),O2p電子態(tài)的貢獻(xiàn)較小,而在價(jià)帶的高能態(tài)(-3.45ev~0ev)是Cd4d和O2p軌道雜化的共同作用。對(duì)于體系的導(dǎo)帶部分,導(dǎo)帶底的能帶具有較大的展寬,主要是Cd5s和O2s、2p軌道重疊在一起的結(jié)果,且Cd5s態(tài)電子更靠近于導(dǎo)帶[5-6]。

    利用TB-MBJ交換關(guān)聯(lián)泛函計(jì)算得到了不同電子和空穴摻雜濃度的CdO的能帶圖(如圖2和圖3)。圖2中價(jià)帶最高點(diǎn)在L點(diǎn),導(dǎo)帶最低點(diǎn)在處,CdO的能帶結(jié)構(gòu)顯示為間接帶隙,帶隙大小約1.56eV,與實(shí)驗(yàn)值(2.26eV)相比偏小,這是密度泛函理論通常低估了半導(dǎo)體的帶隙所致。圖2(a-d)分別對(duì)應(yīng)為CdO晶體原胞中摻入不同電子濃度(1.94×1019cm-3,4.85×1019cm-3,7.75×1019cm-3,9.69×1019cm-3)的能帶圖。從圖可知,電子摻雜導(dǎo)致導(dǎo)帶下移并穿過費(fèi)米能級(jí),使摻雜后的CdO呈現(xiàn)出N型半導(dǎo)體的特性。圖3(a-d)分別為摻入不同空穴濃度(4.84×1020cm-3,9.69×1020cm-3,1.45×1021cm-3,1.94×1021cm-3)的能帶圖。相比于電子摻雜導(dǎo)致費(fèi)米能級(jí)上移進(jìn)入導(dǎo)帶,空穴摻雜將會(huì)導(dǎo)致費(fèi)米能級(jí)向下平移進(jìn)入價(jià)帶,CdO由原來的N型變?yōu)镻型半導(dǎo)體材料[7]。隨著空穴摻雜濃度的增加,CdO的費(fèi)米能級(jí)向下移動(dòng)的距離越大,穿過費(fèi)米能級(jí)的空穴載流子越多。載流子濃度的增加導(dǎo)致賽貝克系數(shù)減小。因此,尋找合適的電子和空穴摻雜濃度,可以使CdO材料的優(yōu)值達(dá)到最大。

    圖3 不同空穴濃度摻雜CdO的能帶結(jié)構(gòu)圖

    3CdO的熱電性質(zhì)

    圖4和圖5分別給出了不同電子和空穴摻雜濃度的CdO的賽貝克系數(shù)隨溫度(300~1000K)變化的曲線。從圖4中可以看出摻雜電子后CdO的賽貝克系數(shù)為負(fù)值,為N型導(dǎo)電。在高溫區(qū),賽貝克系數(shù)的絕對(duì)值都是隨著溫度的升高而增加。當(dāng)電子的摻雜濃度增加時(shí),同一溫度下的賽貝克系數(shù)的絕對(duì)值減小,最優(yōu)摻雜電子濃度為1.94×1019cm-3,賽貝克系數(shù)值與載流子濃度呈反比。盡管載流子濃度增加導(dǎo)致材料的電導(dǎo)率增加,但對(duì)于金屬氧化物熱電材料,好的熱電優(yōu)值需要大的賽貝克系數(shù)和高的電導(dǎo)率以及低的熱導(dǎo)率共同作用。圖5中可以看出空穴摻雜后CdO的賽貝克系數(shù)為正值,是P型半導(dǎo)體。隨著空穴摻雜濃度的增加,同一溫度下的賽貝克系數(shù)將會(huì)減小。我們得到的最優(yōu)摻雜空穴濃度為4.84×1020cm-3。

    圖4

    不同電子(圖4)和空穴(圖5)摻雜濃度CdO的賽貝克系數(shù)隨溫度的變化規(guī)律。

    在1000K時(shí),最佳電子摻雜濃度為1.94×1019cm-3時(shí)的CdO晶體的賽貝克系數(shù)約為126,而最佳空穴摻雜濃度為4.84×1020cm-3時(shí)的CdO晶體賽貝克系數(shù)是其2倍多,約為250,因此空穴摻雜使CdO晶體賽貝克系數(shù)提高的更多。然而,本征CdO由于Cd間隙和O空位缺陷的存在而表現(xiàn)出N型半導(dǎo)體[7]。因此,提高CdO材料賽貝克系數(shù)的有效方法之一就是使CdO材料通過摻雜成為P型半導(dǎo)體。

    圖5

    4結(jié)論

    本文利用第一性原理計(jì)算方法和波爾茲曼輸運(yùn)理論相結(jié)合,采用虛晶近似理論對(duì)CdO晶體進(jìn)行不同濃度的電子和空穴摻雜,計(jì)算和討論了它們的電子結(jié)構(gòu)以及賽貝克系數(shù)隨載流子濃度和溫度的變化關(guān)系。結(jié)果表明:N型和P型CdO半導(dǎo)體的賽貝克系數(shù)都是隨著溫度的升高而升高,且隨著載流子濃度的增加而降低。同時(shí),空穴摻雜對(duì)CdO賽貝克系數(shù)的提高比電子摻雜對(duì)CdO賽貝克系數(shù)提高的更多,這對(duì)于提高CdO熱電材料性能是一個(gè)可行的嘗試,對(duì)發(fā)掘或設(shè)計(jì)新的熱電材料具有很大的應(yīng)用價(jià)值。

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