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    天然核桃殼對廢水中Cd2+和Pb2+的吸附熱力學(xué)研究

    2015-08-01 00:12:16王丹何少華孔慶秋伍希
    水科學(xué)與工程技術(shù) 2015年1期
    關(guān)鍵詞:核桃殼熱力學(xué)等溫

    王丹,何少華,孔慶秋,伍希

    (南華大學(xué)城市建設(shè)學(xué)院,湖南 衡陽 421001)

    天然核桃殼對廢水中Cd2+和Pb2+的吸附熱力學(xué)研究

    王丹,何少華,孔慶秋,伍希

    (南華大學(xué)城市建設(shè)學(xué)院,湖南 衡陽 421001)

    采用批處理技術(shù)研究了天然核桃殼吸附廢水中Cd2+和Pb2+的主要影響因素,如pH值、核桃殼用量和離子初始濃度等因素,并探討了吸附等溫線及吸附熱力學(xué)。研究表明,天然核桃殼對Cd2+和Pb2+的最大吸附量分別為12.5mg/g和38.02mg/g。天然核桃殼吸附Cd2+的過程對Freundlich方程和Langmuir方程的擬合效果都較好;吸附Pb2+的過程則對Freundlich方程的擬合效果要好于Langmuir方程。熱力學(xué)分析表明,天然核桃殼對Cd2+和Pb2+的吸附屬自發(fā)吸熱過程,且較易發(fā)生。

    天然核桃殼;Cd2+;Pb2+;吸附等溫線;熱力學(xué)

    吸附法主要利用吸附劑去除廢水中重金屬離子的方法?;钚蕴课绞潜容^常用的吸附法,但其成本高、再生困難,而生物質(zhì)材料,如秸稈、橘子皮、稻殼、木屑、核桃殼等,具有產(chǎn)量豐富、來源廣、價格低等優(yōu)點(diǎn),成為近年來找尋高效廉價吸附劑的研究熱點(diǎn)。

    在我國,核桃殼是一種產(chǎn)量豐富、廉價易得的生物質(zhì)材料。核桃殼表面多孔,含有豐富的能與重金屬發(fā)生反應(yīng)的官能團(tuán),如羥基、甲氧基、羰基等,是制備重金屬離子吸附劑的良好的天然原料[1-2]。

    本文主要討論了天然核桃殼(以下簡稱核桃殼)吸附廢水中Cd2+和Pb2+的主要影響因素、吸附等溫線及熱力學(xué)規(guī)律,并比較分析了Langmuir等溫模型和Freundlich等溫模型描述其吸附過程的適用性和準(zhǔn)確性。

    1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

    1.1 材料制備

    本實(shí)驗(yàn)所用核桃殼采購于市場。用清水洗凈核桃殼表面的泥沙等雜質(zhì),在353K的溫度下烘干至恒重,粉碎后過60目篩子,裝瓶,密封保存,備用。

    1.2 溶液配置

    本實(shí)驗(yàn)所用試劑皆為分析純或優(yōu)級純。實(shí)驗(yàn)用水為去離子水,用Cd(NO3)2或Pb(NO3)2分別配制濃度為1000mg/L的Cd2+和Pb2+的標(biāo)準(zhǔn)儲備液,并根據(jù)實(shí)驗(yàn)需要稀釋,配置成所需濃度的溶液。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 影響因素實(shí)驗(yàn)

    在一系列150mL錐形瓶中,加入100mL的Cd2+或Pb2+溶液,依次改變pH值、核桃殼投加量和離子初始濃度,在298K的恒溫?fù)u床中連續(xù)振蕩90min,然后過濾,取一定量的濾液用原子吸收分光光度法分別測定Cd2+或Pb2+的剩余濃度,計算核桃殼對Cd2+或Pb2+的去除率RE(%),計算公式如下:

    式中RE為核桃殼對金屬離子的去除率(%);C0,Ce分別為吸附前后Cd2+或Pb2+的離子濃度(mg/L);V為溶液的體積(L);M為核桃殼的投加量(g)。

    1.3.2 吸附熱力學(xué)實(shí)驗(yàn)

    在一系列錐形瓶中加入100mL不同濃度的Cd2+或Pb2+溶液,調(diào)節(jié)pH為5.0,投加0.6g核桃殼后分別在288~318K溫度下連續(xù)振蕩3h,測定Cd2+或Pb2+的剩余濃度,分別計算核桃殼對Cd2+或Pb2+的吸附量,繪制吸附等溫線。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 影響因素

    圖1~圖3分別為pH值、核桃殼量及離子濃度對Cd2+和Pb2+的吸附過程的影響。

    實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,酸性條件下,pH升高有利于核桃殼對Cd2+或Pb2+的吸附,去除率隨核桃殼量的增加而增加,隨離子濃度的升高而降低。這與H+的競爭吸附及相對活性吸附位點(diǎn)數(shù)目的增減有關(guān)。

    2.2 吸附等溫線

    根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),分別繪制核桃殼對Cd2+和Pb2+的平衡吸附量qe與剩余濃度Ce的關(guān)系曲線,如圖4~圖5所示。

    圖1 pH對吸附的影響

    圖2 核桃殼量對吸附的影響

    圖3 初始離子濃度對吸附的影響

    圖4 核桃殼對Cd2+的平衡吸附曲線

    圖5 核桃殼對Pb2+的平衡吸附曲線

    由圖4~圖5可知,隨著溫度和初始濃度的上升,核桃殼對Cd2+和Pb2+的吸附量都隨之增加。

    生物質(zhì)吸附材料常用的吸附等溫模型有Lang-muir模型和Freundlich模型[3-4],其等溫方程分別見式(2)和式(3)。

    式中Ce為平衡濃度(mg/L);qe為平衡吸附量(mg/g);Q0,KL,KF,n為有關(guān)的等溫吸附常數(shù)。

    用Langmuir和Freundlich等溫模型分別對圖4和圖5的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行線性擬合,結(jié)果分別見圖6~圖7,圖8~圖9,擬合參數(shù)結(jié)果如表1。

    圖6 核桃殼對Cd2+的Langmuir等溫模型擬合

    圖7 核桃殼對Cd2+的Freundlich等溫模型擬合

    圖8 核桃殼對Pb2+的Langmuir等溫模型擬合

    圖9 核桃殼對Pb2+的Freundlich等溫模型擬合

    表1 核桃殼吸附Cd2+、Pb2+的等溫吸附參數(shù)

    由表1可知,Langmuir方程擬合得出的Cd2+或Pb2+的理論最大吸附量均隨著溫度的升高而增加。Fre-undlich方程擬合得出的Cd2+的1/n小于0.6,Pb2+的1/n小于0.4;相關(guān)研究表明[5],1/n越小,吸附性能越好,當(dāng)0.1<1/n<0.5時,吸附較易,當(dāng)1/n>2時吸附較難,因此核桃殼對Cd2+的吸附較Pb2+稍難。兩種等溫方程對Pb2+的相關(guān)系數(shù)R2均大于0.89,對Cd2+的相關(guān)系數(shù)R2均大于0.96,可見核桃殼吸附Cd2+或Pb2+的過程均可用Langmuir和Freundlich方程來描述,但Pb2+的吸附過程對Langmuir方程擬合效果比較差。

    2.3 熱力學(xué)分析

    熱力學(xué)參數(shù)根據(jù)下列方程[6]計算:

    式中Kd為吸附分配系數(shù);ΔG為吸附自由能[J/(mol·k)];ΔH為吸附焓變(kJ/mol);ΔS為吸附熵變[J/(mol·K)];R為氣體常數(shù),取8.314[J/(mol·K)]。

    圖10 核桃殼對Cd2+的熱力學(xué)模型

    由圖4~圖5的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和式(4),計算Kd,繪制lnKd和1/T的關(guān)系曲線,如圖10和圖11所示,再根據(jù)式(5)計算ΔG。根據(jù)式(6)進(jìn)行線性回歸(R2大于0.94),由其斜率和截距可得到ΔH和ΔS,熱力學(xué)參數(shù)結(jié)果如表2。

    圖11 核桃殼對Pb2+的熱力學(xué)模型

    表2 核桃殼吸附Cd2+、Pb2+的熱力學(xué)參數(shù)值

    由表2可知,核桃殼對Cd2+或Pb2+的吸附自由能ΔG均小于0,說明該吸附是自發(fā)吸熱的過程。從ΔG隨溫度與離子濃度的變化結(jié)果可以看出,升高溫度有利于吸附的進(jìn)行;離子濃度的增加對吸附有一定的抑制作用,吸附自發(fā)反應(yīng)的能力逐漸減弱。吸附熵變ΔS>0,說明該吸附是一個熵增的過程。吸附焓變ΔH介于1~25kJ/mol之間,由于[7]一般物理吸附的吸附焓變ΔH<40kJ/mol,化學(xué)吸附的ΔH>40kJ/mol,因此該吸附主要以物理吸附為主。

    3 結(jié)語

    (1)當(dāng)pH<7時,升高pH有利于核桃殼對Cd2+或Pb2+的吸附;當(dāng)吸附劑投加量一定時,吸附質(zhì)離子濃度增加,相對活性吸附位點(diǎn)數(shù)目減少,核桃殼對Cd2+或Pb2+去除率降低。

    (2)核桃殼對Cd2+或Pb2+均有較強(qiáng)的吸附能力,同條件下,F(xiàn)reundlich方程擬合得出的Cd2+的1/n<0.6,Pb2+的1/n<0.4,因此核桃殼對Cd2+的吸附較Pb2+稍難,吸附量分別為14.6~1.52mg/g和36.9~38.02mg/g。

    (3)核桃殼對Cd2+的等溫吸附過程符合Langmuir方程和Freundlich方程,相關(guān)系數(shù)R2>0.96;對Pb2+的吸附過程符合Freundlich方程(R2>0.98),Langmuir方程擬合稍差(0.89<R2<0.91)。

    (4)核桃殼對Cd2+或Pb2+的吸附自由能ΔG均小于0,吸附焓變ΔH介于1~25kJ/mol之間,說明該吸附是自發(fā)吸熱的過程,且主要以物理吸附為主。

    (5)天然核桃殼可用于處理低濃度的含Cd2+或Pb2+廢水,且常溫下吸附容易發(fā)生。

    [1]許延娜,牛明雷,張曉云.我國重金屬污染來源及污染現(xiàn)狀概述[J].資源節(jié)約與環(huán)保,2013(2):55.

    [2]王丹,何少華,林振波,等.農(nóng)業(yè)廢棄物作為吸附劑去除廢水中重金屬研究[J].水科學(xué)與工程技術(shù).2013(6):22-24.

    [3]Meisam T,Mehdi A,Alireza H,et al.Equilibrium,kinetic,and thermodynamic studies for biosorption of cadmium and nickel on grapefruit peel[J].Journal of the Taiwan Institute of Chemical Engineers,2013,44(2):295-302.

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    [7]凌靜,何少華,林振波,等.天然硅藻土吸附廢水中Cd2+和Pb2+的熱力學(xué)研究[J].水資源與水工程學(xué)報,2012,23(6):193-195.

    Thermodynam ic studies for adsorption of Cd2+and Pb2+from waster on naturalwalnut shell

    WANG Dan,HE Shao-hua,KONG Qing-qiu,WU Xi
    (School of Urban Construction,University of South China,Hengyang 421001,China)

    Themainly affecting factors,adsorption isothermal curve and thermodynamic of Cd2+and Pb2+on naturalwalnut shell from waster water has been investigated using batch technique.Experiments are carried out as a function of solution pH,sorbent dosage and contact time.Themaximum adsorption capacity of Cd2+and Pb2+by naturalwalnut shell is found to be 12.5 and 38.02 mg/g,respectively.The equilibrium adsorption data are fitted to Langmuir and Freundlich isotherm models and themodel parameters are evaluated.The adsorption isotherms of Cd2+fit very well with both of the Freundlich equation and the Langmuir equation,and the adsorption isotherms of Pb2+fit better with t he Langmuir equation than the Freundlich equation.Thermodynamic parameters depict the endothermic nature of sorption and the process is spontaneous and favorable.

    naturalwalnut shell;Cd2+;Pb2+;adsorption isothermal curve;thermodynamic

    X703

    B

    1672-9900(2015)01-0060-04

    2014-01-08

    王丹(1988-),女(漢族),湖南懷化人,碩士,主要從事水處理理論與新技術(shù)研究,(Tel)15096094977。

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