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    丁烯脫氫制丁二烯反應(yīng)熱力學分析

    2015-06-05 03:12:10李瑞江朱子彬
    精細石油化工 2015年6期
    關(guān)鍵詞:丁二烯丁烯溫升

    魏 杰,李瑞江,張 琪,朱子彬

    (華東理工大學大型工業(yè)反應(yīng)器工程教育部工程研究中心,上海200237)

    丁二烯是一種重要的石油化工基礎(chǔ)原料,主要用于合成聚丁二烯橡膠、丁苯橡膠、丁腈橡膠、丁苯聚合物膠乳、苯乙烯熱塑性彈體等多種產(chǎn)品[1]。目前丁二烯的來源主要有兩種:一種是從乙烯裂解裝置副產(chǎn)的混合C4餾分中抽提得到,是目前世界上丁二烯的主要來源(超過95%);另一種是從煉油廠C4餾分脫氫得到[2-3]。但近年來隨著美國頁巖氣中的丁烷資源生產(chǎn)丁二烯的技術(shù)應(yīng)用,乙烯裂解原料從用石腦油轉(zhuǎn)向用乙烷,導致C4餾分中丁二烯含量的降低,使得傳統(tǒng)抽提法生產(chǎn)丁二烯的方法已經(jīng)不能滿足丁二烯市場需求的迅速增長[4]。利用丁烯制備丁二烯,不但可以在一定程度上彌補國內(nèi)丁二烯供應(yīng)不足的問題,還可以提高丁烯的利用效率,具有良好的經(jīng)濟效益和社會效益[5]。

    丁烯脫氫制丁二烯有催化脫氫和氧化脫氫兩種工藝,所用原料主要為正丁烯(以下簡稱丁烯)。丁烯催化脫氫工藝目前僅在國外少數(shù)裝置中使用,氧化脫氫工藝近年來已應(yīng)用于國內(nèi)外多套新裝置[5-7]。筆者通過對丁烯催化脫氫和丁烯氧化脫氫兩種反應(yīng)體系進行熱力學分析,得到反應(yīng)的ΔrHθm、ΔrQθm和Kθp等基礎(chǔ)數(shù)據(jù),考察了溫度、壓力和水烯比q(水蒸汽和丁烯的摩爾比)等對脫氫反應(yīng)平衡轉(zhuǎn)化率的影響,并探討了空氣、水烯比和丁二烯選擇性等對氧化脫氫反應(yīng)絕熱溫升的影響,為丁烯脫氫反應(yīng)工藝和反應(yīng)器的開發(fā)設(shè)計及優(yōu)化提供幫助。

    1 熱力學計算

    1.1 脫氫反應(yīng)

    丁烯催化脫氫生成丁二烯反應(yīng)(r1):

    丁烯氧化脫氫生成丁二烯反應(yīng)(r2):

    1.2 基本物性數(shù)據(jù)及等壓熱容

    在實際工業(yè)生產(chǎn)中,以上兩個反應(yīng)都是在高溫低壓下進行,因此,在計算以上兩個反應(yīng)體系的 ΔrHθm、ΔrQθm和 Kθp時,反應(yīng)體系各個組分的逸度近似于它們的壓力,作為理想氣體處理。表1是參與反應(yīng)各主要物質(zhì)在25℃時的ΔfHθm、ΔfHθm。

    表1 各物質(zhì)的熱力學數(shù)據(jù)(298K)[8]

    標準等壓摩爾熱容:

    式(3)中a,b,c,d是經(jīng)驗常數(shù),由各組分本身的特性決定[9]。將不同溫度(溫度為熱力學溫度K,后面公式都是)下各組分的等壓摩爾熱容值帶入式(3),用最小二乘法擬合參數(shù),可以得到經(jīng)驗常數(shù)a,b,c,d 的值,列于表2(使用溫度范圍:298~1 000K)。

    表2 各物質(zhì)熱容計算公式的系數(shù)

    1.3 ΔrHθm、ΔrGθm 和Kθp 的計算

    根據(jù) ΔrCθP,m=∑BυBCθP,m(B)= Δa+ΔbT+ΔcT2+ΔdT3得到反應(yīng)的 ΔrCθP,m為:

    根據(jù) Gibbs-Helmholtz公式積分可得ΔrGθm和T 的函數(shù)關(guān)系為(其中積分常數(shù)可將標準摩爾生成吉布斯自由能數(shù)據(jù)代入求得):

    根據(jù)理想氣體體系標準平衡常數(shù)的定義式Δr(T)=-RTlnKθp(T),可得 Kθp和T 的函數(shù)關(guān)系為:

    由式(6)、(8)、和式(10)可得不同溫度下催化脫氫反應(yīng)的反應(yīng)焓、反應(yīng)自由能變和平衡常數(shù),列于表3。由式(7)、(9)、和式(11)可得不同溫度下氧化脫氫反應(yīng)的反應(yīng)焓、反應(yīng)自由能變和平衡常數(shù),列于表4。

    表3 不同溫度下催化脫氫反應(yīng)的反應(yīng)焓、反應(yīng)自由能變和平衡常數(shù)

    表4 不同溫度下氧化脫氫反應(yīng)的反應(yīng)焓、反應(yīng)自由能變和平衡常數(shù)

    由表3可以看出,丁烯催化脫氫反應(yīng)的ΔrHm在118kJ/mol,隨反應(yīng)溫度的提高變化不大,為強吸熱反應(yīng),ΔrGm大于0,Kp非常小,因此催化脫氫反應(yīng)平衡時丁烯轉(zhuǎn)化程度較低。

    由表4可以看出,丁烯氧化脫氫反應(yīng)的ΔrHm在-128kJ/mol,隨反應(yīng)溫度的提高變化不大,為強放熱反應(yīng),ΔrGm小于0,而Kp非常大,因此可認為氧化脫氫反應(yīng)的丁烯能完全轉(zhuǎn)化。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 溫度、壓力對催化脫氫平衡轉(zhuǎn)化率的影響

    丁烯催化脫氫的平衡轉(zhuǎn)化率隨溫度、壓力的變化見圖1。

    圖1 溫度、壓力對平衡轉(zhuǎn)化率的影響

    由圖1可看出,溫度對丁烯催化脫氫反應(yīng)的平衡轉(zhuǎn)化率的影響非常顯著,溫度低于773K時,平衡轉(zhuǎn)化率緩慢上升,溫度超過773K后,平衡轉(zhuǎn)化率快速增加。因此提高反應(yīng)溫度可顯著提高丁烯催化脫氫的平衡轉(zhuǎn)化率,但當催化脫氫反應(yīng)溫度超過873K時,催化劑壽命將非常短[10]。

    壓力對丁烯催化脫氫反應(yīng)的平衡轉(zhuǎn)化率的影響非常明顯,壓力越低,平衡轉(zhuǎn)化率越大。降低壓力對提高催化脫氫反應(yīng)的平衡轉(zhuǎn)化率有利。

    2.2 水烯比對催化脫氫平衡轉(zhuǎn)化率的影響

    工業(yè)生產(chǎn)中,丁烯催化脫氫反應(yīng)通常加入水蒸汽,一方面為反應(yīng)供熱,另一面降低反應(yīng)體系的分壓,當反應(yīng)溫度為898K時,考察水烯比q對催化脫氫平衡轉(zhuǎn)化率的影響,見圖2。

    圖2 平衡轉(zhuǎn)化率隨水烯比的變化

    從圖2可以看出,水蒸汽的加入可顯著提高催化脫氫反應(yīng)的平衡轉(zhuǎn)化率,這是由于水蒸汽的加入降低了反應(yīng)壓力,使平衡右移。且壓力越低效果越明顯。隨著水烯比的增大,平衡轉(zhuǎn)化率的增幅逐漸降低。增大水烯比,可提高催化脫氫的平衡轉(zhuǎn)化率,但同時會增加能耗。

    2.3 氧化脫氫絕熱溫升

    丁烯氧化脫氫反應(yīng)為強放熱反應(yīng),在絕熱反應(yīng)器中,隨著反應(yīng)的進行,溫度逐漸升高,反應(yīng)的絕熱溫升ΔT(反應(yīng)器出口溫度和入口溫度之差)對反應(yīng)器的穩(wěn)定性影響非常大。利用ASPEN軟件對丁烯氧化脫氫的絕熱反應(yīng)進行模擬,探討多種工藝條件對反應(yīng)的絕熱溫升影響。

    2.3.1 氧氣濃度對絕熱溫升的影響

    在入口溫度為330℃,氧烯比(氧氣與丁烯的摩爾比)為0.5,水烯比為0,反應(yīng)壓力為0.1MPa條件下,考察不同氧氣濃度(空氣中氧氣的體積分數(shù))對絕熱溫升的影響,結(jié)果如圖3所示。

    由圖3可以看出,采用純氧時,氧化脫氫反應(yīng)的絕熱溫升最大。當氧氣濃度降低時,因含有惰性氣體氮氣,降低了絕熱溫升,但氮氣存在增大了后續(xù)壓縮機功耗,增加了能耗。

    圖3 氧氣濃度、轉(zhuǎn)化率對絕熱溫升的影響

    2.3.2 水烯比對絕熱溫升的影響

    在反應(yīng)壓力為0.1MPa,反應(yīng)入口溫度為603K,進料為丁烯和空氣,氧烯比為0.5,考察水烯比對絕熱溫升的影響,如圖4所示。

    圖4 水烯比對絕熱溫升的影響

    由圖4可以看出,絕熱溫升隨水烯比的增大而減小。實際工業(yè)生產(chǎn)中,采用絕熱反應(yīng)器的丁烯氧化脫氫制丁二烯工藝,丁烯的轉(zhuǎn)化率一般在60%~70%。當轉(zhuǎn)化率x為60%,無水蒸汽時,反應(yīng)溫升為310.9K,反應(yīng)器出口溫度達到857.5 K以上,超過催化劑使用溫度范圍(593~843 K)[11],水烯比為10時,溫升降低至125.9K。高溫既容易造成催化劑的燒結(jié)失活,又容易使副反應(yīng)增多,降低反應(yīng)的選擇性,因此需要在反應(yīng)體系中引入水蒸汽,可顯著降低絕熱溫升,但水烯比增大,能耗增加,廢水處理量也增大。

    2.3.3 丁二烯的選擇性對絕熱溫升的影響

    丁烯氧化脫氫制丁二烯的工業(yè)生產(chǎn)中,反應(yīng)產(chǎn)物中除丁二烯外,還含有一氧化碳和二氧化碳(5.6%~7.6%)、含氧化合物(0.8%~1.1%)、炔烴(0.1%~0.2%)、有機酸(0.01%~0.03%)等副產(chǎn)物[11],丁二烯的選擇性s為85%~95%?,F(xiàn)假定副反應(yīng)為丁烯完全氧化[12],在入口溫度為603K,反應(yīng)壓力為0.1MPa,氧烯比為0.8,氧氣來源為空氣,水烯比為15,考察丁二烯選擇性對絕熱溫升的影響,見圖5。

    圖5 選擇性s、不同轉(zhuǎn)化率x對絕熱溫升的影響

    由圖5可以看出,丁二烯的選擇性對絕熱溫升影響顯著。在丁烯轉(zhuǎn)化率為70%時,丁二烯的選擇性由85%提高到90%,則絕熱溫升可下降48K。因此提高丁二烯選擇性,可明顯降低絕熱溫升。

    3 結(jié) 論

    a.對丁烯催化脫氫和氧化脫氫制丁二烯兩種反應(yīng)體系進行了熱力學分析,得到反應(yīng)的標準摩爾焓變ΔrHθm、標準摩爾吉布斯自由能變ΔrGθm和標準平衡常數(shù)Kθp等基礎(chǔ)數(shù)據(jù);

    b.丁烯催化脫氫制丁二烯為可逆反應(yīng),丁烯單程轉(zhuǎn)化率低,高溫、低壓、高水烯比有利于提高平衡轉(zhuǎn)化率;

    c.丁烯氧化脫氫為強放熱反應(yīng),反應(yīng)絕熱溫升較大,采用空氣、高水烯比和高選擇性催化劑可降低反應(yīng)的絕熱溫升。

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