我國環(huán)境土壤和湖泊沉積物中放射性核素Pu空間分布特征研究

董小剛

摘要 人類對環(huán)境造成的污染日益嚴重，而放射性核素對環(huán)境的污染卻尤為嚴重。通過對我國已有文獻報道的土壤和湖泊沉積物中放射性核素Pu的來源、活度和分布特征綜合分析，表明我國不同地區(qū)表層土壤中放射性核素239+240Pu活度濃度差異較大，但均在1 mBq/g以下。大部分地區(qū)土壤中Pu的沉積通量均<60 Bq/m2，可判定這些地區(qū)的Pu均來源于全球沉降，并沒有來自我國大氣核試驗的區(qū)域沉降。新疆核試驗區(qū)周邊以外地區(qū)240Pu/239Pu比值也與全球沉降比值0.18相似。我國湖泊沉積物中Pu沉積通量差異也較大，但湖泊沉積物中240Pu/239Pu原子比值均與全球沉降的Pu比值接近，沒有顯著差異。

關(guān)鍵詞：钚；土壤；湖泊沉積物；空間分布

中圖分類號：S181.3；X837 文獻標識碼 A 文章編號 0517-6611（2015）08-229-03

放射性核素钚（Pu）為錒系元素成員，共20種同位素（質(zhì)量數(shù)范圍228～247之間）。自然界中僅有兩種Pu的同位素存在，一種是在氟碳鈰鑭礦中存在的微量244Pu，另一種是含鈾礦中存在的239Pu，其余的Pu同位素都是通過人工核反應(yīng)合成[1]。環(huán)境中的Pu主要來源于核試驗、核燃料后處理廠、核設(shè)施的廢物排放、核事故以及攜帶核物質(zhì)的衛(wèi)星的焚毀等人類核活動。Pu暴露在空氣中會產(chǎn)生氧化物和氰化物，且Pu具有很強的放射性毒性和生物毒性，在放射性核素毒性分組中，位于最毒組[2]，易于骨髓中富集，給人類健康造成嚴重威脅。

近年來，學(xué)術(shù)界加強了對環(huán)境中放射性核素問題的關(guān)注。我國對土壤Pu污染研究始于20世紀80年代，且對環(huán)境介質(zhì)中Pu的放射性活度水平、垂直及其分布特征的研究也逐漸增多[3-8]。張聚敬等對新疆核試驗場周圍環(huán)境中Pu的放射性活度水平進行研究，發(fā)現(xiàn)表層土壤Pu活度濃度在0.363～0.679 mBq/g之間[3]；董微等對羅布泊附近上風(fēng)向地區(qū)表層土壤中Pu活度濃度進行測定，其活度濃度在0.010～0.827 mBq/g之間，平均值為0.215 mBq/g[4]，而在羅布泊核試驗場下風(fēng)向地區(qū)，除了米蘭地區(qū)[3]（0.927 mBq/g）有研究外，其他尚未有關(guān)土壤Pu的報道。由于大氣沉降，Pu進入水體后，會通過水體對流、重力沉降等形式沉積到沉積物中，湖泊沉積物中Pu的信息能反映出Pu在該地區(qū)的沉降歷史。筆者根據(jù)已有研究，從Pu的來源及空間分布特征兩個方面綜述和討論了我國環(huán)境介質(zhì)（土壤、湖泊沉積物）中Pu同位素的空間分布特征。該研究有助于為我國核試驗對局部地區(qū)環(huán)境影響提供科學(xué)依據(jù)，對于我國治理環(huán)境放射性污染具有重要的指導(dǎo)意義。

1 環(huán)境中Pu同位素的來源

目前已發(fā)現(xiàn)Pu同位素有20種，主要的Pu同位素有4種：238Pu、239Pu、240Pu和241Pu，其中以239Pu（半衰期為24 110 a）、240Pu（半衰期為6 573 a）最為重要[9]。環(huán)境中239Pu與240Pu的來源主要是1945～1980年間的大氣層核試驗[10-11]。50年代后期和60年代初期的核試驗在環(huán)境中產(chǎn)生了大量的Pu[1，10-11]，這與全球大氣核試驗的歷史階段相一致。依UNSCEAR（2000）報告，前蘇聯(lián)、美國、法國、英國和中國在1945～1980年間共進行了543次大氣層核試驗，共約1.1×1016 Bq的239+240Pu釋放到環(huán)境中，使污染幾乎遍布全球[11]。除了大氣層核試驗外，核試驗、核燃料后處理廠、核設(shè)施的廢物排放、核事故（如1986年切爾諾貝利核事故和2011年日本福島核事故等[12-13]）以及攜帶核物質(zhì)的衛(wèi)星的焚毀（如1964年美國的SNAP-9A人造衛(wèi)星的核動力裝置在地球上空燒毀[9]）等核事故的發(fā)生也會將Pu釋放到環(huán)境中。另外，由于核試驗內(nèi)部材料的差異，可根據(jù)Pu同位素240Pu/239Pu比值來檢驗Pu來源（表1）。

2 我國環(huán)境中Pu同位素的空間分布特征

全球主要核試驗場在北半球，使得Pu的全球分布也存在著明顯的緯度分布特征[18-19]，239+240Pu的全球沉降整體上呈現(xiàn)為在北半球較高而在南半球相對較低的分布特征[19-20]。在50°N的范圍內(nèi)，239+240Pu的沉降呈現(xiàn)出隨緯度增大而增加的趨勢，北半球溫帶地區(qū)239+240Pu的沉積量最大，赤道最小。Pu的全球沉降還受降雨量的影響，在全球范圍內(nèi)隨降雨量的增加而增加的特點[14]。在緯度差異不大、氣候條件均一的地區(qū)，Pu沉降的空間分布是相似的。

自1964年首次進行原子彈爆炸試驗以來，到90年代在我國新疆羅布泊地區(qū)共進行了23次大氣核試驗[4，20]。Zhu等利用我國表層土壤中實測的137Cs數(shù)值和推薦的全球沉降239+240Pu/137Cs活度比值（0.02）推算出我國北方地區(qū)（>45° N）表層土壤中239+240Pu的活度約為0.5 mBq/g，中部地區(qū)（25～45° N）約為0.2 mBq/g，南部地區(qū)（<25° N）約為0.1 mBq/g[21]。但這一估算值沒有將我國核試驗可能造成的區(qū)域Pu沉降考慮在內(nèi)。

2.1 我國環(huán)境土壤中Pu的空間分布特征 我國部分地區(qū)對Pu在土壤中污染的相關(guān)研究及空間分布如表2所示?？梢姡覈韺油寥乐?39+240Pu放射性比活度差異較大，其比活度在0.013～0.477 mBq/g之間；西北地區(qū)表層土壤（0～1 cm）的Pu活度濃度僅為0.023 mBq/g；東北地區(qū)大連土壤中239+240Pu的活度較高，超過0.400 mBq/g；華中地區(qū)荊門和襄樊土壤中239+240Pu的活度接近0.400 mBq/g；華北地區(qū)不同樣點之間差異較大，但總體Pu活度<0.400 mBq/g。以上結(jié)果表明，在有文獻報道的地區(qū)，表層土壤Pu的活度濃度在1 mBq/g以下，這與Zhu等[21]的推算值沒有顯著的區(qū)域差異。我國大部分地區(qū)表層土壤Pu的活度與沙特阿拉伯表層土壤Pu活度濃度（0.020～0.500 mBq/g）大致相近[22]，但與韓國土壤Pu活度濃度（0.180～0.185 mBq/g）差別較大[23]。

土壤表層Pu的活度僅能代表采樣年代表層土壤中Pu的含量水平，無法代表土壤中Pu含量的總體水平；而土壤剖面中Pu的沉積通量則能反映采樣點土壤中有Pu開始沉降到采樣時時段Pu的沉積總量。從表2可知，我國已有文獻報道的地區(qū)，土壤Pu的沉積通量（除大連外）均<60 Bq/m2，可以判定這些地區(qū)Pu的來源為全球沉降（58.1±18.5 Bq/m2），沒有受到我國核試驗區(qū)域Pu沉降的影響。大連2個采樣點間距<20 km，Pu的沉降方式應(yīng)該是相似的，沉積通量差異的原因主要是土壤中Pu的存留和遷移行為不同，以及采樣點表層土壤的擾動程度不同造成的[26]。

由于不同來源Pu的240Pu/239Pu原子比不同，因此240Pu/239Pu原子比可作為一個重要指標對Pu的來源進行判斷。從已有文獻來看，關(guān)于我國核試驗產(chǎn)生的Pu的原子比信息較少。Koide等對極地冰芯的調(diào)查結(jié)果推斷我國核試驗場產(chǎn)生Pu的240Pu/239Pu比值在0.25左右[27]。金玉仁等對西安和甘肅兩地土壤樣品的240Pu/239Pu原子比研究發(fā)現(xiàn)，西安樣品的原子比是0.18，甘肅為0.16[28]。董微等[4]對新疆、湖北等地以及Zheng等[24]對蘭州土壤樣品中Pu同位素比值進行研究，結(jié)果均與全球沉降比值0.18接近。由于已報道的土壤Pu的研究相對較少，還不能得出我國核試驗產(chǎn)生Pu的原子比值特征。

2.2 我國湖泊沉積物中Pu的空間分布特征 從已有文獻報道來看，我國湖泊沉積物中Pu沉積通量差異較大（表3）。在西北地區(qū)，新疆博斯騰湖Pu的沉積通量值46.6～56.4 Bq/m2，在同緯度全球沉降值（58.1±18.5 Bq/m2）的范圍之內(nèi)[29]；而在青海蘇干湖和甘肅雙塔湖中卻檢測到20.2 Bq/m2 的低值和240.6 Bq/m2的高值[30]，這和同緯度全球沉降值均有差異，低值的出現(xiàn)可能源于西北地區(qū)相對干旱的氣候，而高值可能是地表侵蝕的影響。在西南地區(qū)，云南程海湖與貴州紅楓湖沉積通量分別為35.4和60.7 Bq/m2 [32-33]，這與同緯度全球沉降值相似。在東北地區(qū)，四海龍灣湖Pu的沉積通量值67.2 Bq/m2，也與同緯度全球沉降值相似。

由于240Pu/239Pu原子比值可對Pu的來源進行判定。在已有研究中，Zheng 等在程海湖中檢測到了相對全球沉降稍高的240Pu/239Pu原子比，推測該地區(qū)可能有我國核試驗的來源貢獻[32]。其他研究表明，我國湖泊沉積物中240Pu/239Pu原子比值均與全球沉降的Pu的原子比值0.18接近，沒有顯著差異。

3 結(jié)論與展望

通過對我國環(huán)境介質(zhì)中放射性核素Pu的活度和分布特征的相關(guān)研究分析，初步可以得出以下結(jié)論：

（1）我國不同地區(qū)表層土壤中放射性核素Pu的活度濃度差異較大，但均在1 mBq/g以下。已有文獻報道的地區(qū)土壤Pu的沉積通量（除大連外）均<60 Bq/m2，可以判定這些地區(qū)Pu的來源均為全球沉降，未受到我國核試驗區(qū)域沉降的影響，而大連地區(qū)沉積通量差異的原因是土壤中Pu的存留和遷移行為不同，以及采樣點表層土壤的擾動程度不同造成的。

（2）我國湖泊沉積物中Pu沉積通量差異也較大，尤其是西北地區(qū)的蘇干湖（20.2 Bq/m2）和雙塔湖（240.6 Bq/m2），低值可能是西北地區(qū)氣候干旱造成的，高值可能是地表侵蝕的影響。

目前，隨著質(zhì)譜技術(shù)的快速發(fā)展，放射性核素Pu的測量技術(shù)越來越靈敏、高效，這有助于為我國對環(huán)境放射性核素Pu的研究數(shù)據(jù)相對匱乏提供可靠的信息，對我國開展環(huán)境放射性污染治理具有重要的指導(dǎo)意義。今后針對環(huán)境中放射性核素Pu的研究應(yīng)注重以下幾個方面：

（1）可對環(huán)境中放射性核素Pu進行形態(tài)分級，從而可以更好地探討Pu在環(huán)境中的存在形態(tài)和轉(zhuǎn)化機理以及Pu在環(huán)境中的地球化學(xué)行為。

（2）對環(huán)境中放射性核素Pu的研究與遙感和GIS技術(shù)相結(jié)合，可增強大尺度區(qū)域Pu沉降空間格局的精度。借助不斷完善的測量方法，可對我國大氣核試驗產(chǎn)生的240Pu/239Pu原子比值進行研究以及大氣核試驗區(qū)對周邊地區(qū)的區(qū)域性影響。

（3）放射性核素Pu在其他方面的應(yīng)用，如Pu沉積物測年、土壤示蹤和土壤侵蝕速率數(shù)值模擬等方面，將拓展我國在放射性核素研究新領(lǐng)域，為我國核工業(yè)的安全發(fā)展提供合理的科學(xué)依據(jù)。

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