CO2驅(qū)油后的礦物捕獲——以松遼盆地南部為例

于淼，劉立，楊會(huì)東，劉娜，王玉潔，宋土順，明曉冉

（1.吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，吉林 長(zhǎng)春 130061；2.中國石油吉林油田公司勘探開發(fā)研究院，吉林 松原 138000；3.吉林大學(xué)測(cè)試科學(xué)實(shí)驗(yàn)中心，吉林 長(zhǎng)春 130061）

0 引言

燃燒化石燃料（石油、煤和天然氣等）排放的CO2是形成溫室效應(yīng)、導(dǎo)致全球氣候變暖的主要?dú)怏w[1]。CO2的捕獲與封存技術(shù)成為減少大氣中CO2含量的有效途徑[2-3]。在所有捕獲方式中，礦物捕獲是最穩(wěn)定、最安全的[4]。開發(fā)中或已枯竭的油藏，因既可以封存CO2，同時(shí)還可兼顧提高石油采收率而得到廣泛認(rèn)可[5-9]。然而，CO2驅(qū)油后仍有大量原油殘留于孔隙中，目前尚不了解這些殘余油是否會(huì)影響到CO2與儲(chǔ)層中礦物相互作用。

研究發(fā)現(xiàn)，片鈉鋁石是CO2運(yùn)移、聚集或逸散的“示蹤礦物”[10-11]，這主要是因?yàn)槠湫纬尚枰逤O2分壓[12]。正是片鈉鋁石的特殊形成條件，為研究油藏中的礦物捕獲提供了契機(jī)。本文以松遼盆地內(nèi)南部油藏中含片鈉鋁石砂巖為研究對(duì)象，通過對(duì)其成巖共生序列和流體包裹體特征進(jìn)行精細(xì)研究，試回答上述問題。

1 地質(zhì)背景

研究區(qū)位于松遼盆地南部中央坳陷區(qū)紅崗階地，其自下而上依次發(fā)育有侏羅系、白堊系、新近系和第四系等。研究區(qū)內(nèi)發(fā)育有豐富的資源性流體（油氣和CO2）[13]。進(jìn)一步勘探結(jié)果顯示，2種資源性流體還具有空間疊置的分布特點(diǎn)（見圖1），均主要賦存于白堊系泉頭組和青山口組砂巖儲(chǔ)層中。青山口組砂巖的巖石學(xué)特征分析還指出，此層位發(fā)育有大量的片鈉鋁石[14-15]，這為本次科學(xué)問題的研究提供了地質(zhì)基礎(chǔ)。

構(gòu)造發(fā)育史和埋藏史研究顯示，松遼盆地南部經(jīng)歷了伸展斷陷、熱冷卻坳陷、擠壓構(gòu)造反轉(zhuǎn)和再次伸展坳斷4個(gè)階段[16]，其中構(gòu)造反轉(zhuǎn)始于晚白堊的嫩江組沉積末期（約73 Ma）[17-18]。另據(jù)火山巖地球化學(xué)研究，構(gòu)造抬升期間還伴隨雙遼玄武巖的大面積噴發(fā)[19]，大量 CO2伴隨玄武巖噴發(fā)進(jìn)入砂巖儲(chǔ)層中[13，20]。

圖1 研究區(qū)CO2及鉆遇片鈉鋁石井位分布

2 樣品及分析方法

本次研究共采集巖心樣品12件，并將其制成普通薄片。在研究過程中，首先將薄片在OLYMPUS偏光顯微鏡下進(jìn)行骨架碎屑和膠結(jié)物的鑒定和分析。選擇其中5件樣品在吉林大學(xué)地層與古生物研究中心進(jìn)行掃描電鏡觀察及能譜分析，所用設(shè)備為JSM6700F場(chǎng)發(fā)射電鏡和INCAX-SIGHT型能譜議。在偏光顯微鏡和掃描電鏡觀察的基礎(chǔ)上，重新選取5件樣品進(jìn)行流體包裹體觀察及分析，此測(cè)試分析在核工業(yè)北京地質(zhì)研究院分析測(cè)試研究中心完成，所用儀器為L(zhǎng)eica透反射偏光-熒光顯微鏡和LINKAN THMS600型冷熱臺(tái)。

3 分析結(jié)果

3.1 骨架碎屑成分

含片鈉鋁石砂巖樣品為中細(xì)粒、分選中等—差的長(zhǎng)石巖屑砂巖和巖屑長(zhǎng)石砂巖（見圖2）。碎屑石英（體積分?jǐn)?shù)30%～32%）主要為單晶石英，少量為多晶石英。碎屑長(zhǎng)石（體積分?jǐn)?shù)15%～29%）主要為鉀長(zhǎng)石，其次為斜長(zhǎng)石。巖屑（體積分?jǐn)?shù)18%～25%）主要為凝灰?guī)r巖屑，其次為變質(zhì)巖巖屑，以及少量的花崗巖巖屑。

圖2 含片鈉鋁石砂巖骨架碎屑成分三角圖

3.2 成巖共生序列

除片鈉鋁石外，砂巖中發(fā)育的自生礦物和填隙物還包括方解石、鐵白云石、次生加大石英和黏土礦物。成巖共生順序如圖3所示。

片鈉鋁石（體積分?jǐn)?shù)5%～15%，平均為10%）充填于粒間孔隙或交代碎屑顆粒。在薄片和掃描電鏡下，片鈉鋁石主要呈針狀結(jié)晶習(xí)性為特征，其集合體為束狀、綹狀和扇狀（見圖 4a，4b）。局部可見寬達(dá) 20～70 μm 的板狀片鈉鋁石晶體（見圖4c）。片鈉鋁石交代次生加大石英（見圖4c）的現(xiàn)象極為普遍，說明片鈉鋁石的沉淀晚于次生加大石英的生長(zhǎng)。此外，片鈉鋁石還沉淀于油充填之后的孔隙當(dāng)中（見圖4d），這說明片鈉鋁石的形成晚于油氣注入。

圖3 含片鈉鋁石砂巖成巖共生序列

按照產(chǎn)狀，方解石（體積分?jǐn)?shù)6.0%～20.0%，平均為9.6%）可分為2個(gè)時(shí)代。其中：方解石Ⅰ為微晶方解石，體積分?jǐn)?shù)平均為1.9%；方解石Ⅱ?yàn)榇志Х浇馐?，體積分?jǐn)?shù)平均為5.4%。一般以塊狀或嵌晶形式產(chǎn)出，不但交代碎屑石英和碎屑長(zhǎng)石，而且輕微或部分交代次生加大石英和片鈉鋁石（見圖4e），后者暗示方解石的沉淀晚于次生加大石英和片鈉鋁石。

鐵白云石（體積分?jǐn)?shù)3%～4%，平均為3%）相對(duì)自形，粒度10～25 μm，多沿邊緣交代片鈉鋁石或占位于片鈉鋁石晶體中，說明鐵白云石的沉淀晚于片鈉鋁石。

次生加大石英（體積分?jǐn)?shù)2.0%～5.0%，平均為3.5%）分布普遍，加大邊寬為0.005～0.020 mm。普通薄片下可見次生加大石英被微裂隙切穿的現(xiàn)象（見圖4f），說明微裂隙的形成晚于次生加大石英。另外，次生加大石英中發(fā)育有油氣和瀝青包裹體（下文詳述），這說明其形成時(shí)儲(chǔ)層中有油氣存在。

在偏光顯微鏡下，可見黏土礦物平行于或貼附于碎屑顆粒表面，暗示其就位于壓實(shí)作用之前。

3.3 流體包裹體特征及均一溫度

室溫條件下，利用偏光熒光顯微鏡在含片鈉鋁石砂巖中識(shí)別出烴類和鹽水包裹體。根據(jù)油包裹體的熒光顏色，劃分為淺黃色—淺黃綠色熒光和淺藍(lán)色—淺藍(lán)白色熒光油包裹體組合。每類油包裹體組合均與鹽水包裹體共生。鹽水包裹體無色，室溫下由氣液兩相組成，氣液比不大于5%，大小與共生的油包裹體相近。

淺黃色—淺黃綠色熒光油包裹體組合以液烴為主，分布于石英次生加大邊的內(nèi)側(cè)（碎屑石英與石英次生加大邊之間的黏土線附近）和碎屑石英內(nèi)（見圖5a，5b）。 1）石英次生加大邊（Oq）內(nèi)側(cè)的包裹體（OQⅠ）呈圓狀、橢圓狀和長(zhǎng)條狀，大小為4～16 μm，褐色和深褐色，顯示淺黃色—淺黃綠色熒光（見圖5c），GOI為1%～7%，與之共生的鹽水包裹體的均一溫度峰值為70～80℃（見圖 6）。 2）碎屑石英（Q）中的包裹體（MFⅠ）主要賦存于未切穿石英次生加大邊的愈合裂隙中，其特征與石英次生加大邊的內(nèi)側(cè)包裹體特征基本一致，均一溫度為 70～90 ℃（見圖 6）。

圖5 含片鈉鋁石中包裹體的巖相學(xué)特征

淺藍(lán)色—淺藍(lán)白色熒光油包裹體組合亦以氣液烴包裹體為主，分布于石英次生加大邊的外側(cè)、碎屑石英愈合裂隙、片鈉鋁石和晚期方解石中。1）石英次生加大邊外側(cè)的包裹體（OQⅡ）主要為氣液烴包裹體，單個(gè)呈圓狀和橢圓狀，大小為4 μm，呈帶狀或線狀分布。包裹體中的氣烴呈灰色，液烴呈淡黃色，顯示淺藍(lán)色—淺藍(lán)白色熒光（見圖5a）。與之共生的鹽水包裹體氣液比不大于5%，均一溫度峰值為100～120℃（見圖6）。2）碎屑石英氣液烴包裹體（MFⅡ）主要以切穿石英次生加大邊的產(chǎn)狀產(chǎn)出（見圖5d），與石英次生加大邊的外側(cè)包裹體（OQⅡ）特征一致，均一溫度為90～110℃（見圖6）。3）受片鈉鋁石的產(chǎn)狀控制，可供測(cè)量的包裹體極為少見。慶幸的是，在本次研究中識(shí)別出發(fā)育于片鈉鋁石中的包裹體（DA），并測(cè)得5個(gè)均一溫度。這些包裹體呈圓狀、橢圓狀和不規(guī)則狀，大小為4～20 μm，孤立或成群分布（見圖5e）。包裹體中的氣烴呈灰色，液烴呈淡黃色，顯示淺藍(lán)色和淺藍(lán)白色熒光。與之共生的鹽水包裹體氣液比不大于5%，均一溫度峰值為90～100℃（見圖6）。4）在晚期方解石（CcⅡ）中，識(shí)別出氣液烴包裹體（C），大小為 6～30 μm，其特征與片鈉鋁石中包裹體特征一致（見圖5f）。鹽水包裹體均一溫度峰值為為90～120 ℃（見圖 6）。

圖6 含片鈉鋁石砂巖中包裹體的均一溫度柱狀圖

4 討論

4.1 含片鈉鋁石砂巖記錄的油氣事件

含片鈉鋁石砂巖中烴類包裹體熒光和類型特征顯示，含片鈉鋁石砂巖經(jīng)歷了兩期油氣事件：第一期主要顯示淺黃色—淺黃綠色熒光，以液烴充注為主，主要捕獲于石英次生加大邊的內(nèi)側(cè)；第二期則主要顯示淺藍(lán)色—淺藍(lán)白色熒光，以氣液烴為主，主要捕獲于碎屑石英愈合裂隙、片鈉鋁石和晚期方解石中。關(guān)于松遼盆地南部第一期油氣事件的成因沒有爭(zhēng)議，均認(rèn)為其形成于油氣的初次運(yùn)移[21]。而關(guān)于第二期油氣事件多歸因于生烴基本終止、原生油藏基本定型后，因構(gòu)造調(diào)整，局部地區(qū)發(fā)生的小規(guī)模原生油藏調(diào)整[21]。而本次研究發(fā)現(xiàn)，除構(gòu)造調(diào)整，天然CO2充注驅(qū)油也是導(dǎo)致原生油藏重新分布的重要原因，主要表現(xiàn)為以下3方面。

首先，研究區(qū)內(nèi)CO2注入時(shí)間晚于油氣注入時(shí)間，符合CO2驅(qū)油所需的必要條件[22]。其證據(jù)主要包括：1）最早捕獲油包裹體的自生礦物是次生加大石英，說明油氣注入與次生加大石英的生長(zhǎng)同期，而表征CO2注入的自生礦物（片鈉鋁石和方解石）[11，15]沉淀次生加大石英外側(cè)的孔隙中，說明CO2注入晚于油氣。2）捕獲于次生加大石英中的包裹體均一溫度集中在70～90℃（見圖 6），結(jié)合埋藏史曲線[16]，確定其油氣注入時(shí)間為85～70 Ma，這與通過K/Ar年齡確定的油氣注入時(shí)間一致[21]。而捕獲于表征CO2注入的自生礦物（片鈉鋁石和方解石）中的包裹體均一溫度則集中在90～120℃（見圖 6），結(jié)合埋藏史曲線[16，23]，確定這些碳酸鹽礦物的沉淀時(shí)間約為63～20 Ma，明顯晚于油氣注入時(shí)間。3）片鈉鋁石沉淀于瀝青充填后的孔隙當(dāng)中（見圖4d），也指示CO2注入晚于油氣。

其次，包裹體顯示與捕獲在石英次生加大邊的第一期油氣包裹體相比，捕獲于碎屑石英愈合裂隙、片鈉鋁石和方解石等中的第二期油氣包裹體的顏色由褐色、深褐色變?yōu)闇\黃色，其熒光由淺黃色—淺黃綠色變?yōu)闇\藍(lán)色—淺藍(lán)白色。這說明第二期（捕獲于片鈉鋁石等礦物中）油氣的成熟度更高，也即輕質(zhì)組分更多，造成這種現(xiàn)象的原因很可能是CO2在驅(qū)油過程中的萃取作用[24-25]。 在研究區(qū)地層溫壓條件下（62.0～77.5 ℃，14.0～17.4 MPa）[16，26]，CO2處于超臨界狀態(tài)， 此狀態(tài)的 CO2具有極強(qiáng)的萃取油氣中輕質(zhì)組分 （特別是C20以下組分）的能力[27]，隨著CO2與儲(chǔ)層中巖石反應(yīng)，這些成熟度較高的石油就被捕獲在片鈉鋁石包裹體中。另外，薄片中還觀察到瀝青殘留，雖沒有明確證據(jù)確定這些瀝青的成因，但聯(lián)系到CO2驅(qū)油過程中對(duì)油氣的影響，可推斷這些瀝青極可能是輕質(zhì)油被萃取后形成的。

第三，根據(jù)陳國利[28]的油藏剖面和試油研究結(jié)果顯示，松遼盆地南部紅崗背斜油藏主要表現(xiàn)為以下特點(diǎn)：1）中低部位的紅131圈閉為氣藏，較高部位的紅7圈閉為油氣藏，紅16圈閉只含水；2）背斜由南而北逐漸抬高形成區(qū)域性傾斜；3）儲(chǔ)集層滲透性較好，分布穩(wěn)定，運(yùn)移通道的連通性好；4）3個(gè)次級(jí)高點(diǎn)的溢出點(diǎn)依次增高，紅131、紅7和紅16圈閉的溢出點(diǎn)海拔分別為-1 205，-1 200，-1 200 m。上述特征均符合油氣差異聚集的基本條件，這也為幔源CO2充注導(dǎo)致原生油藏重新分布提供了地質(zhì)基礎(chǔ)。天然CO2充注驅(qū)油的地質(zhì)實(shí)例還見諸于美國科羅拉多州麥卡倫油氣田[29]、中國的南海大陸邊緣盆地[30]和渤海灣盆地[31]的相關(guān)報(bào)道。在上述盆地中，CO2晚于油氣注入，并將石油驅(qū)替至氣藏底部甚至是其他圈閉，形成下部帶油環(huán)CO2氣藏，進(jìn)而導(dǎo)致原生油藏的重新分布。

4.2 天然CO2驅(qū)油后的礦物捕獲

捕獲于片鈉鋁石和方解石中的原生烴類包裹體，證實(shí)了固碳礦物可沉淀于CO2驅(qū)油后的孔隙中。CO2驅(qū)油后，孔隙中仍殘留大量原油，這些原油的存在會(huì)占據(jù)孔隙空間。一般而言，原油會(huì)阻隔流體與巖石間的相互作用，并可能終止自生礦物的生長(zhǎng)。目前廣泛應(yīng)用的自生伊利石K/Ar測(cè)年技術(shù)，就是基于當(dāng)油氣充滿儲(chǔ)層時(shí)，伊利石終止生長(zhǎng)這一理論基礎(chǔ)的[32]。而人工合成方解石[33]的烴類包裹體實(shí)驗(yàn)顯示，隨著油水比的增加，烴類包裹體逐漸減少，但即便在飽和油的條件下，烴類包裹體仍能被捕獲。這說明儲(chǔ)層中的油會(huì)抑制方解石的生長(zhǎng)，但無法終止，并在此過程中捕獲烴類包裹體，因此，有理由相信，同位捕獲CO2碳酸鹽礦物的片鈉鋁石在含油條件下仍可生長(zhǎng)。

C-O同位素研究顯示，研究區(qū)內(nèi)天然CO2注入后可形成的固碳礦物包括片鈉鋁石、方解石和鐵白云石。上述礦物的 δ13C值分別為-3.42‰～3.29‰，-2.16‰，-6.35‰～2.12‰[13]。 經(jīng)計(jì)算，與片鈉鋁石平衡的 CO2的δ13C值為-9.91‰～-4.23‰，而與方解石平衡的CO2的δ13C 值為-8.87‰[15], 這與研究區(qū)內(nèi) CO2氣藏中的 δ13C值基本一致（-9.76‰～-3.73‰）[34-36]，并與已知幔源巖漿來源的 CO2的 δ13C 值一致 （-7.00‰～-4.00‰）[12，36]。因此，可確定形成松遼盆地南部片鈉鋁石、方解石和鐵白云石的CO2來源于幔源巖漿。這種CO2注入后與礦物反應(yīng)形成新的碳酸鹽礦物的現(xiàn)象，在澳大利亞的BGS 盆地[12]、也門 Shabwa Basin 盆地[37]和海拉爾盆地[11]中均有發(fā)現(xiàn)。結(jié)合研究區(qū)內(nèi)存在天然CO2驅(qū)油的研究結(jié)果，可知片鈉鋁石、方解石和鐵白云石為天然CO2驅(qū)油后形成的固碳礦物。

5 結(jié)論

1）含片鈉鋁石砂巖巖性為細(xì)中粒長(zhǎng)石巖屑砂巖和巖屑長(zhǎng)石砂巖。成巖共生序列為黏土礦物、次生加大石英、早期方解石、片鈉鋁石、晚期方解石和鐵白云石。

2）根據(jù)油包裹體的熒光顏色特征，將其劃分為兩期包裹體組合。第一期油包裹體發(fā)淺黃色—淺黃綠色熒光，以液烴充注為主，主要捕獲于石英次生加大邊的內(nèi)側(cè)；其共生的鹽水包裹體的均一溫度峰值集中在70～90℃；第二期則主要顯示淺藍(lán)色—淺藍(lán)白色熒光，以氣液烴為主，主要捕獲于碎屑石英愈合裂隙、片鈉鋁石和方解石Ⅱ中，共生的鹽水包裹體的均一溫度峰值集中在90～120℃。

3）含片鈉鋁石砂巖包裹體特征顯示，研究區(qū)內(nèi)存在油氣注入、構(gòu)造調(diào)整和天然CO2充注驅(qū)油的現(xiàn)象，天然CO2充注驅(qū)油后可形成片鈉鋁石、方解石和鐵白云石等固碳礦物，進(jìn)一步證明利用CO2驅(qū)油并進(jìn)行地質(zhì)封存的方案是可行的。

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