高钚含量樣品中α能譜法分析237Np的可行性研究

倪建忠，余功碩，代義華

(西北核技術研究所，陜西 西安 710024)

高钚含量樣品中α能譜法分析237Np的可行性研究

倪建忠，余功碩，代義華

(西北核技術研究所，陜西 西安 710024)

通過對244Cm的α實驗譜進行擬合得到單能峰的峰形參數(shù)，采用隨機抽樣技術表征譜計數(shù)的統(tǒng)計漲落，建立了一種模擬半導體α能譜的方法。利用該方法模擬238Pu和243Am的α能譜，與實驗譜基本吻合，證明了方法的可靠性。在此基礎上，研究了239Pu對237Np的α能峰的影響，結果表明，當239Pu與237Np的活度比A(239Pu)/A(237Np)≤10時，通過解譜得到的A(239Pu)/A(237Np)與設定值的相對偏差≤2.0%。對于A(239Pu)/A(237Np)約為3 000的樣品，如果對钚的去污系數(shù)達到300以上，則可由α能譜法測量樣品中的237Np。

半導體α能譜；能譜模擬；239Pu；237Np

237Np是核素遷移研究中重點關注的研究對象之一，分析其在樣品中的含量是研究237Np遷移行為的重要工作。采用半導體α能譜法分析237Np具有簡便易行的優(yōu)點，但該方法對干擾核素的去污有較高的要求，以本實驗室需要分析的樣品為例，其中含有大量的239Pu，其活度約為237Np活度的3 000倍，由于239Pu的α射線能量高于237Np，其α射線能譜會對237Np產生干擾。為滿足半導體α能譜法分析237Np的要求，應確定對239Pu的去污系數(shù)。本文通過模擬不同239Pu與237Np活度比(A(239Pu)/A(237Np))下的α能譜，分析239Pu的α能峰低能拖尾對237Np的α峰計數(shù)的貢獻，研究239Pu對237Np的影響程度，以便為利用放射化學的方法對Pu的去污提供指導。

1 α能譜的模擬方法

1.1 測量系統(tǒng)

CANBERRA APX-Alpha 7200半導體α譜儀，探測器為PIPS型，面積為300 mm2。放射源采用電沉積法制備，源的底襯為半徑1.2 cm的不銹鋼，活性區(qū)半徑為0.9 cm。源和探測器之間的距離為3 cm。

1.2 單能峰的峰形函數(shù)

文獻[1]提出了一種半導體α能譜的擬合方法，利用該方法可分析單個核素的α能譜，得到射線的發(fā)射概率。

在使用該文獻的峰形函數(shù)對α能譜進行擬合時，發(fā)現(xiàn)存在以下問題：低能拖尾函數(shù)只能在較窄的能量范圍內表征能譜的形狀，當能量向更低范圍拓展時，會出現(xiàn)畸變。圖1為按照文獻[1]中的峰形函數(shù)對實測的244Cm α能譜進行擬合的結果。

圖1 根據(jù)文獻模型擬合的結果Fig.1 Fitting result by model in literature

由圖1可看出，在距峰頂較近的區(qū)域，低能拖尾與實驗譜吻合，但能量進一步降低時，拖尾函數(shù)發(fā)生畸變。

本文的目的是分析239Pu α能峰低能拖尾對237Np α能峰的干擾，能量范圍跨度較大，顯然文獻[1]中的低能拖尾函數(shù)不能滿足要求。

針對以上問題，對單能峰函數(shù)進行修正，高能部分仍采用文獻[1]的形式：

(1)

低能拖尾則采用一種新的函數(shù)形式：

(2)

采用修正后的峰形函數(shù)重新對244Cm實驗譜進行擬合，結果如圖2所示。

由圖2可見，低能部分保持單調遞減，與實驗譜基本吻合，能較好地反映能譜低能拖尾的變化趨勢。

圖2 本文模型擬合的結果Fig.2 Fitting result by model in this paper

1.3 峰形參數(shù)的獲取

要獲得式(1)和式(2)中的各參數(shù)值，最理想的方法是對單能α峰進行擬合。但只有210Po發(fā)射單能α射線，且其半衰期只有138 d，難以長期保存。244Cm是半衰期較長的α放射性核素(半衰期18.1 a)，其主要發(fā)射能量分別為5 804.8 keV(發(fā)射概率76.4%)和5 762.6 keV(發(fā)射概率23.6%)的兩條α射線，本文通過分析244Cm的α能譜獲取峰形參數(shù)。

以式(1)和式(2)為基礎，構造雙能峰的函數(shù)表達式：

(3)

其中：h1、h2分別為兩個峰的峰高；X01、X02分別為兩個峰的峰位。雙能峰的譜形示于圖3。

圖3 雙能峰的譜形Fig.3 Shape of two-peak α spectrum

需要指出的是，244Cm除兩條主要的α射線外，還發(fā)射5 664.0 keV(發(fā)射概率0.022 6%)的射線，會造成能譜低能拖尾的疊加，影響能譜分析的結果。因此，首先采用雙峰的擬合模型對實驗能譜進行分析，獲得峰形參數(shù)的初步結果，然后再以三峰的擬合模型對能譜進行分析，得到更精確的峰形參數(shù)。

能譜分析采用的工具是Origin8.0[2]，通過編寫自定義的擬合函數(shù)，對實測的244Cm能譜進行非線性擬合，得到的α單能峰的峰形參數(shù)列于表1。

表1 α單能峰的峰形參數(shù)Table 1 Peak shape parameterof single-peak α spectrum

2 能譜的模擬方法及檢驗

圖4 238Pu模擬能譜與實驗能譜的比較Fig.4 Comparison between simulation spectrum and experiment spectrum of 238Pu

圖5 243Am模擬能譜與實驗能譜的比較Fig.5 Comparison between simulation spectrum and experiment spectrum of 243Am

由圖4可見，238Pu的模擬譜與實驗譜基本吻合。由圖5可見，243Am的3個主要能峰，模擬譜與實驗譜基本吻合，高能的5 321.0 keV和5 349.4 keV兩個峰稍有差異，原因在于：1) 該兩能峰的發(fā)射概率不確定度較大(分別為19%和44%)；2) 發(fā)射概率最大的5 275.3 keV α粒子伴隨發(fā)射內轉換電子，當α粒子與內轉換電子同時到達探測器時，造成能量疊加，使5 321.0 keV和5 349.4 keV 的兩個峰抬高。由于兩個高能峰的總發(fā)射概率僅0.32%，該處的差異對整個243Am全譜的影響可忽略。

綜上所述，通過模擬238Pu和243Am的能譜，與實驗譜進行比較，證明能譜模擬的方法是可靠的。

3 239Pu對237Np的α能峰的干擾

采用本文建立的方法，利用文獻[4]中239Pu和237Np的主要α射線能量和發(fā)射概率，模擬分析239Pu對237Np的α能峰的影響。模擬時設定237Np的α峰總計數(shù)約為10 000，239Pu與237Np的活度比(A(239Pu)/A(237Np)設定為不同的值，分別模擬不同A(239Pu)/A(237Np)下的能譜，然后，用Origin8.0對模擬能譜進行分析，扣除239Pu拖尾對237Np峰區(qū)計數(shù)的貢獻，從而得到A(239Pu)/A(237Np)的分析結果，通過與設定值比較，分析解譜的準確性，結果列于表2。其中A(239Pu)/A(237Np)分別為1、10、100和1 000時的模擬能譜示于圖6，從中可直觀地觀察到239Pu拖尾對237Np能峰的影響情況。

表2 A(239Pu)/A(237Np)解譜結果與設定值的比較Table 2 Comparison between analysis results and preassigned values of A(239Pu)/A(237Np)

由表2可見，239Pu的低能拖尾對237Np峰區(qū)計數(shù)的貢獻隨A(239Pu)/A(237Np)增大而逐漸增大，當A(239Pu)/A(237Np)≤10時，通過解譜得到的A(239Pu)/A(237Np)與設定值的相對偏差≤2.0%，當A(239Pu)/A(237Np)≤30時，通過解譜得到的A(239Pu)/A(237Np)與設定值的相對偏差≤5.0%。本實驗室需要分析的樣品的A(239Pu)/A(237Np)約為3 000，因此，為保證分析結果的不確定度≤2.0%，對239Pu的去污系數(shù)應達到300以上。

4 結論

對描述半導體α能峰低能拖尾的函數(shù)進行了修正，通過擬合244Cm的α實驗譜獲得了單能峰的峰形參數(shù)，采用隨機抽樣的方法表征譜計數(shù)的統(tǒng)計漲落，建立了模擬α能譜的方法。利用該方法模擬238Pu和243Am的α能譜，與實驗譜基本吻合，驗證了方法的可行性。采用模擬α能譜的方法模擬了不同A(239Pu)/A(237Np)下的能譜，分析了239Pu低能拖尾對237Np α能峰的影響，結果表明，當A(239Pu)/A(237Np)≤10時，通過解譜得到的A(239Pu)/A(237Np)與設定值的相對偏差≤2.0%。本文的結論對高钚含量樣品中237Np的分析具有指導意義，對于A(239Pu)/A(237Np)為3 000的樣品，需要去污系數(shù)達到300以上，才能較準確地校正239Pu對237Np的α能峰的干擾，從而得到樣品中237Np的含量。

圖6 不同A(239Pu)/A(237Np)下的模擬能譜Fig.6 Simulation spectra for different A(239Pu)/A(237Np)

[1] YANG Jichun. Analysis technique of multiplet alpha spectra[J]. Nuclear Instruments & Methods in Physics Research A, 1994, 338: 498-505.

[2] 肖信. Origin8.0實用教程:科技作圖與數(shù)據(jù)分析[M]. 北京:中國電力出版社,2009.

[3] 許淑艷. 蒙特卡羅方法在實驗核物理中的應用[M]. 北京:原子能出版社,2006.

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Feasibility Study on α Spectrometry Analysis of237Np in Sample with High239Pu Content

NI Jian-zhong, YU Gong-shuo, DAI Yi-hua

(NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’an710024,China)

The peak shape parameters were obtained by fitting244Cm α experiment spectra. The fluctuation of counts was characterized by random sampling, and a simulation method of α spectra was established. The method was verified by comparing the simulation spectra and the experiment spectra of238Pu and243Am. The effects of239Pu on237Np were analyzed. The results indicate that the relative deviation between the activity ratio of239Pu and237Np (A(239Pu)/A(237Np)) obtained by spectra analysis and the preassigned value is ≤2.0% if theA(239Pu)/A(237Np) is ≤10. For the sample withA(239Pu)/A(237Np) of about 3 000,237Np can be measured with α spectrometry if the decontamination factor of239Pu reaches to 300.

semi-conductor α spectrum; spectrum simulation;239Pu;237Np

2014-06-11;

2014-12-11

倪建忠(1968—)，男，山西榆次人，研究員，博士，核測試分析專業(yè)

TL817.2

A

1000-6931(2015)10-1888-05

10.7538/yzk.2015.49.10.1888