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      烏魯木齊土壤中多環(huán)芳烴的污染特征及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

      2015-04-26 00:55:42敏,陳莉,黃
      關(guān)鍵詞:烏魯木齊芳烴表層

      陳 敏,陳 莉,黃 平

      1.中山大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,廣東 廣州 510275

      2.浩藍(lán)環(huán)保股份有限公司,廣東 廣州 510630

      3.北京市農(nóng)林科學(xué)院植物保護(hù)與環(huán)境保護(hù)研究所,北京 100097

      多環(huán)芳烴(PAHs)是指2個(gè)或2個(gè)以上苯環(huán)連在一起的一類(lèi)化合物,具有高脂溶性和相對(duì)低的水溶性,為持久性有機(jī)污染物中的一類(lèi),它們中大多具有三致(致癌、致畸、致基因突變)毒性。土壤作為生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分,是環(huán)境中多環(huán)芳烴類(lèi)物質(zhì)積累的源和匯,它們會(huì)通過(guò)直接接觸進(jìn)入人體,或通過(guò)揮發(fā)、遷移以及食物鏈等方式進(jìn)入大氣、水和生物等其他環(huán)境介質(zhì)間接危害人體健康。近年來(lái),國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)土壤中PAHs的污染問(wèn)題已進(jìn)行了大量的研究工作,主要包括來(lái)源解析[1-4],污染水平及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[5-6],在土壤中的吸附行為[7-8],生物降解機(jī)理[9-10],以及對(duì)污染土壤的控制與修復(fù)[11-12]等。

      目前,有許多受體模型被用來(lái)識(shí)別源的特征及評(píng)價(jià)源的貢獻(xiàn),如主成分分析法和正定矩陣因子分析法(PMF)等[13-14]。主成分分析法在應(yīng)用過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生負(fù)的因子載荷,這對(duì)于源結(jié)果的解析很困難,因?yàn)橹挥蟹秦?fù)值才具有物理意義;PMF法所得到的因子載荷為非負(fù)值,對(duì)于源特征具有可解釋性和明確的物理意義[15-16]。

      烏魯木齊市地處歐亞大陸腹地,是新疆經(jīng)濟(jì)發(fā)展的中心。經(jīng)濟(jì)的發(fā)展,城市人口的增加,工業(yè)“三廢”的排放,以及冬季燃煤、車(chē)輛排放尾氣的增加,加速了土壤中有機(jī)污染物的積累。然而,目前針對(duì)烏魯木齊市土壤中PAHs的污染現(xiàn)狀還鮮見(jiàn)報(bào)道。以烏魯木齊地區(qū)不同功能區(qū)表層土壤中的PAHs為研究對(duì)象,對(duì)土壤中PAHs的污染特征進(jìn)行分析,運(yùn)用PMF法對(duì)其來(lái)源進(jìn)行解析,并對(duì)其潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià),為該區(qū)域環(huán)境保護(hù)和土壤污染治理提供基礎(chǔ)理論數(shù)據(jù)和資料。

      1 實(shí)驗(yàn)部分

      1.1 樣品采集

      于2011年5月12日在烏魯木齊地區(qū)采集了28個(gè)表層土壤樣品(0~10 cm)。根據(jù)不同土地利用類(lèi)型設(shè)置采樣點(diǎn),并用GPS定位。分別為公園區(qū)(1#~3#)、交通繁忙區(qū)(4#~11#)、居民和商業(yè)區(qū)(12#~15#)、農(nóng)業(yè)區(qū)(16#~19#)和工業(yè)區(qū)(20#~28#)。采樣點(diǎn)地理坐標(biāo)為東經(jīng)87°23'~87°40',北緯 43°45'~43°59',分布見(jiàn)圖 1。

      圖1 烏魯木齊市區(qū)及郊區(qū)采樣點(diǎn)分布示意圖

      采樣前先去除地表礫石及動(dòng)植物殘?bào)w,每個(gè)采樣點(diǎn)區(qū)域大約為100 m2,采用五點(diǎn)法進(jìn)行采樣,將五點(diǎn)土樣均勻混合,然后用四分法去除多余土樣,每個(gè)土樣約500 g,作為該樣點(diǎn)的代表性樣品。經(jīng)冷凍干燥,剔除雜物,過(guò)2 mm篩,4℃下保存。

      1.2 材料與方法

      1.2.1 提取與凈化

      稱(chēng)取10.0 g土壤樣品,精確至0.01 g,加入適量回收率指示物。標(biāo)準(zhǔn)樣品均購(gòu)于美國(guó),包括氘代萘(d8-Nap)、氘代苊烯(d10-Ace)、氘代菲(d10-Phe)、氘代艸屈(d12-Chr)、氘代苝(d12-Per),并加入45 mL二氯甲烷、丙酮和正已烷的混合溶液(三者體積比為1∶1∶1),超聲提取2次,每次1.5 h。合并以上提取液,在50℃下,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā),濃縮到5.0 mL。將濃縮后的提取液加入硅膠層析柱分離凈化。凈化柱為25 cm×1 cm內(nèi)徑玻璃柱,依次裝入棉花、10 g活化的硅膠、2 cm無(wú)水硫酸鈉。加入樣品,然后分別用15 mL的正已烷和80 mL的二氯甲烷-正已烷(體積比為3∶7)淋洗出正構(gòu)烷烴和PAHs。含PAHs組分的洗脫液經(jīng)高純氮?dú)獯抵?.5 mL,進(jìn)行定量分析。

      1.2.2 儀器分析條件

      實(shí)驗(yàn)所用儀器為Agilent氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(6890-5975)。色譜柱為 DB-5柱(30 m×0.25 mm ×0.25 μm);載氣為氦氣,載氣流量為1.0 mL/min;進(jìn)樣口初始溫度為50℃持續(xù)3 min,然后以10℃/min的速率增加到280℃,并持續(xù)20 min,至樣品完全流出色譜柱;采用不分流進(jìn)樣,進(jìn)樣量1 μL;數(shù)據(jù)采集時(shí)間為3~25 min。離子源為 EI源,電子能量 70 eV,離子源溫度200℃;接口溫度230℃;質(zhì)量分析器為單四極桿;質(zhì)量掃描范圍(m/z)20~500 amu,定量分析為選擇離子掃描(SIM),檢測(cè)電壓1 200 V。定性與定量分析方法為PAHs定性分析采用標(biāo)樣的各色譜峰保留時(shí)間對(duì)實(shí)際樣品中的PAHs進(jìn)行定性,并通過(guò)GC/MS驗(yàn)證。用內(nèi)標(biāo)曲線法定量。

      1.2.3 質(zhì)量控制

      采用USEPA推薦的質(zhì)量控制方法。包括方法空白、加標(biāo)空白、溶劑空白或儀器空白和樣品平行樣,所有空白和樣品等都進(jìn)行相同的處理。結(jié)果顯示,空白樣品中無(wú)待測(cè)目標(biāo)化合物或是低于檢測(cè)限,說(shuō)明由于人為因素及實(shí)驗(yàn)室條件導(dǎo)致的污染可忽略;樣品平行樣相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差在15%以?xún)?nèi);各種PAHs組分的回收率為60% ~120%。

      1.2.4 PMF 法[15-16]

      PMF方法屬于一種通用的非負(fù)約束、加權(quán)方差最小化的因子分析方法?;居?jì)算公式與一般的因子分析一致。

      式中:樣品濃度數(shù)據(jù)矩陣X由n個(gè)樣品的m種化合物的濃度組成(n×m),F(xiàn)矩陣表示主要源的指紋譜,G矩陣表示主要源的貢獻(xiàn)率,E是殘差矩陣(n×m),定義為

      式中:xij、fij、gkj分別為X、F、G中的對(duì)應(yīng)元素。

      與一般的因子分析方法不同,PMF方法對(duì)每個(gè)因子的載荷和得分均做非負(fù)約束,即G、F中元素非負(fù);且求解方差最小化的目標(biāo)方程Q(E)時(shí)對(duì)每個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)進(jìn)行不確定性的加權(quán)考慮,其公式為

      式中:Sij為第i個(gè)樣品中第j種物質(zhì)的不確定性,其他各項(xiàng)含義同前。研究采用的不確定性計(jì)算方法為

      式中:RSD是化合物濃度值的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差,xij為第i個(gè)樣品中第j種物質(zhì)的濃度。對(duì)缺失數(shù)據(jù)采用方法檢出限(LMDL)的1/2代替,同時(shí)賦予更大的不確定性,大大降低了這些數(shù)據(jù)對(duì)最終結(jié)果的影響。

      1.2.5 數(shù)據(jù)處理

      分析主要采用 PMF3.0、Origin8.0、SPSS18.0等軟件。采樣點(diǎn)繪圖由 Photoshop、ArcGIS10.0完成。

      2 結(jié)果與討論

      2.1 PAHs污染水平、組成與分布

      對(duì)烏魯木齊城區(qū)及郊區(qū)28個(gè)表層土壤樣品中涉及USEPA規(guī)定的16種PAHs含量和7種致癌性的PAHs含量進(jìn)行了統(tǒng)計(jì)分析,結(jié)果見(jiàn)表1。

      表1 烏魯木齊不同功能區(qū)表層土壤中PAHs含量 μg/kg

      由表1可見(jiàn),烏魯木齊表層土壤中∑16PAHs的濃度為331~15 799 μg/kg,平均值為(5 018±4 896)μg/kg(n=28)。濃度較高的PAHs污染點(diǎn)分別位于 5#、8#、23#、25#和 28#。這些樣點(diǎn)分布在主要交通十字路口(5#和8#)以及工業(yè)區(qū)附近(23#熱電廠廠區(qū)、25#烏石化廠區(qū)、28#鋼廠廠區(qū))。相比之下,∑16PAHs濃度含量較低的樣點(diǎn)主要分布于 12#、14#、15#和 17#,與這些樣點(diǎn)主要分布在非工業(yè)活動(dòng)和重交通污染區(qū)有關(guān)。土壤樣點(diǎn)中7種致癌性 PAHs(苯并[b]熒蒽、艸屈、苯并[b]熒蒽、苯并[k]熒蒽、苯并[a]芘、茚苯[1,2,3-cd]芘,二 苯 并[a,h]蒽)含 量 為 4 ~1 879 μg/kg之間,其平均值為(315±450)μg/kg,致癌性PAHs占總量的6.29%。表明這7種強(qiáng)致癌性物質(zhì)的含量較低。對(duì)于致癌性最強(qiáng)的BaP,濃度變化范圍為 nd ~276 μg/kg,平均值為93 μg/kg,與北京城市土壤(5 ~270 μg/kg)相差不大[17],而低于上海城區(qū)土壤值(119 μg/kg)[18]。

      不同功能區(qū)的表層土壤中PAHs的濃度是變化的,與世界上其他國(guó)家表層土壤中PAHs的含量對(duì)比來(lái)看(表2),烏魯木齊城區(qū)及郊區(qū)土壤中PAHs的濃度水平與世界其他地區(qū)土壤處于同一數(shù)量級(jí)。

      表2 來(lái)自其他區(qū)域表層土壤中的PAHs濃度 μg/kg

      從污染水平來(lái)看,以Maliszewska-Kordybach建立的PAHs污染程度分類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)為參考[31]。烏魯木齊地區(qū)有82.15%的樣點(diǎn)屬于嚴(yán)重污染(大于1 000 μg/kg),有17.85%的樣點(diǎn)屬于輕度污染和受污染(200~1 000 μg/kg)??傮w來(lái)看,烏魯木齊地區(qū)土壤中PAHs污染較為嚴(yán)重。

      2.2 污染物組成特征

      圖2為16種多環(huán)芳烴的組成比例。

      圖2 16種PAHs的組成比例

      由圖2可知,16種PAHs均有不同程度的檢出。在所有土壤樣本中,菲的含量最高,超過(guò)24.95%,其次是萘,含量占8.31% ~23.15%。芴、芘和熒蒽的含量也較高,分別為6.59% ~16.59%、4.21% ~15.08%、7.72% ~19.39%。有研究表明[32-33],菲含量較高說(shuō)明該地區(qū)煤和生物質(zhì)在能源消費(fèi)中的比例較高。

      按照PAHs環(huán)數(shù)的不同(圖3),可以將16種PAHs化合物分為4組:2、3、4環(huán)和5~6環(huán)。其中,3、4環(huán)所占的含量最高,分別為29.69% ~79.91%,5.52% ~54.29%。在土壤樣本中,5~6環(huán)的含量較低(0.35% ~28.35%)。從總體來(lái)看,在單個(gè)土壤樣本16種PAHs的組成及環(huán)數(shù)相差不大,但在農(nóng)業(yè)區(qū)土壤樣本中,2、3環(huán)的含量相對(duì)于其他幾個(gè)功能區(qū)而言較高。

      圖3 土壤中不同環(huán)數(shù)的PAHs的分布比例

      2.3 PMF方法源解析

      隨機(jī)選取25作為初始起點(diǎn)進(jìn)行迭代計(jì)算,選取3~10個(gè)因子分別運(yùn)算,對(duì)比發(fā)現(xiàn)4個(gè)因子是合適的因子數(shù)[34],由于所有的運(yùn)行都收斂于最小值Qrobust,并且Qrobust=Qtrue,表明沒(méi)有其他無(wú)關(guān)因素影響到Qtrue;另外,大部分PAHs單個(gè)化合物的殘差都在-3和3之間并服從正態(tài)分布,表明16種PAHs被很好地模擬;模擬值與實(shí)測(cè)值有很好的線性關(guān)系(r=0.989 5,P<0.01),見(jiàn)圖4。

      圖4 PMF模型預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值之間的線性關(guān)系

      2.4 PMF模型源解析結(jié)果

      4個(gè)因子的PAHs污染源剖面圖見(jiàn)圖5。

      圖5 PMF模型解析的PAHs污染源剖面圖

      由圖5可知,因子1的貢獻(xiàn)率為51.19%,占最高載荷的化合物為菲、蒽、熒蒽、芘,占中等載荷的為苯并[a]芘和二苯并[a,h]蒽。由于菲、蒽、熒蒽、芘、苯并[a]芘和二苯并[a,h]蒽是煤燃燒的指示物[35],因子1可以被確定為燃煤源。烏魯木齊是中國(guó)西北部重要城市,來(lái)自燃煤動(dòng)力的工廠、熱電廠,煉焦的鋼鐵廠以及冬季居民燃煤,都是該區(qū)域PAHs污染的重要來(lái)源。

      因子2能解釋PAHs主要污染來(lái)源的19.02%。其中占有較高載荷的是苯并[a]蒽和艸屈,以及占中等載荷的苯并[k]熒蒽和茚苯[1,2,3-cd]芘。研究表明,苯并[a]、、苯并[k]熒蒽和茚苯[1,2,3-cd]芘可用來(lái)追朔柴油燃燒源[36]。因此,因子2可以歸為柴油燃燒源。

      因子3貢獻(xiàn)率為18.35%,占有較高載荷的是苯并[a]芘、茚苯[1,2,3-cd]芘、苯并[g,h,i]苝和苊。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道[33],這個(gè)源是機(jī)動(dòng)車(chē)燃燒源(包括汽油車(chē)和柴油車(chē))。從模型結(jié)果可以看出,因子2和因子3都指示的是機(jī)動(dòng)車(chē)燃燒源。根據(jù)Venkataraman等研究表明,苯并[k]熒蒽相對(duì)其他的PAHs來(lái)說(shuō),能更好地指示柴油機(jī)動(dòng)車(chē)燃燒源。對(duì)于因子3來(lái)說(shuō),因子2具有更高的苯并[k]熒蒽載荷。這就表明,因子2為柴油機(jī)動(dòng)車(chē)燃燒源,而因子3更可能是來(lái)自汽油機(jī)動(dòng)車(chē)燃燒源[13]。烏魯木齊是中國(guó)西北部人口最多的城市之一,隨著居民生活水平的提高,機(jī)動(dòng)車(chē)的數(shù)量在2012年已突破50萬(wàn)輛,汽車(chē)尾氣的排放量大大增加,成為烏魯木齊城市空氣及土壤PAHs污染的重要來(lái)源之一。

      因子4的貢獻(xiàn)率為11.42%,具有最高載荷的是萘。萘是PAHs中質(zhì)量最輕的,它是木餾油和煤焦油揮發(fā)的特征指示物[13]。因此,因子4被認(rèn)為是石油源。另外,來(lái)自機(jī)動(dòng)車(chē)石油的泄漏也被認(rèn)為是土壤中PAHs的可能來(lái)源。

      結(jié)果表明,烏魯木齊土壤中PAHs的輸入很大程度上來(lái)源于煤的燃燒以及柴油與汽油機(jī)動(dòng)車(chē)的尾氣排放。

      2.5 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

      目前,國(guó)際上尚無(wú)土壤PAHs污染評(píng)價(jià)的統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn)。因此參考荷蘭土壤PAHs的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)對(duì)烏魯木齊表層土壤中PAHs的污染程度進(jìn)行分析,見(jiàn)表3。

      表3 烏魯木齊地區(qū)土壤中10種PAHs污染評(píng)價(jià)

      由表3可見(jiàn),10種PAHs化合物中,萘、菲、熒蒽均100%超標(biāo),其次是蒽(71.4%)、苯并[g,h,i](67.85%)、(60.71%),超標(biāo)率最低的是苯并[k]熒蒽(10.71%)。結(jié)果表明,烏魯木齊表層土壤已受到了一定程度的PAHs污染。

      采用苯并[a]芘的毒性當(dāng)量濃度TEQBaP評(píng)價(jià)PAHs的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

      式中:Ci為第i種PAHs的質(zhì)量濃度,μg/kg;TEFi為第i種PAHs的毒性當(dāng)量因子(毒性當(dāng)量因子見(jiàn)表1);TEQBaP是基于BaP的毒性當(dāng)量,μg/kg。計(jì)算得到烏魯木齊各采樣點(diǎn)的總TEQBaP水平,分布情況見(jiàn)圖6。

      由圖6可知,樣品中16PAHs的∑TEQBaP為2.72 ~498.72 μg/kg,平均值為 157.6 μg/kg,有53%的采樣點(diǎn)超過(guò)荷蘭土壤標(biāo)準(zhǔn)目標(biāo)參考值(33.0 μg/kg,荷蘭土壤標(biāo)準(zhǔn)TEQBaP參考值由10種PAHs的目標(biāo)值與其相應(yīng)的TEF計(jì)算而得),這些超標(biāo)的樣點(diǎn)主要集中在交通繁忙區(qū)和工業(yè)區(qū)。因此,在烏魯木齊土壤表層中PAHs存在潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

      圖6 烏魯木齊地區(qū)各采樣點(diǎn)苯并[a]芘毒性當(dāng)量濃度

      3 結(jié)論

      1)烏魯木齊表層土壤中∑16PAHs的濃度為331~ 15 799 μg/kg,其 平 均值為 (5 018 ±4 896)μg/kg(n=28)。7種致癌PAHs的濃度為4~1 879 μg/kg。在所有土壤樣本中,菲、萘、芘、熒蒽和芴的含量最多;表層土壤中16種PAHs以3、4環(huán)為主?!?6PAHs的濃度呈現(xiàn)出交通繁忙區(qū)>工業(yè)區(qū)>公園區(qū)>農(nóng)業(yè)區(qū)>居民和商業(yè)區(qū)的變化趨勢(shì)。烏魯木齊地區(qū)土壤中PAHs的濃度水平與世界其他地區(qū)土壤處于同一數(shù)量級(jí),但仍屬污染較為嚴(yán)重的地區(qū)。

      2)正定矩陣因子分析法表明,烏魯木齊表層土壤中PAHs的主要來(lái)源為煤的燃燒(51.19%),汽油車(chē)燃燒(19.02%),柴油車(chē)燃燒(18.35%),機(jī)動(dòng)車(chē)石油的泄漏(11.42%)。

      3)采用毒性當(dāng)量法及荷蘭土壤標(biāo)準(zhǔn)對(duì)烏魯木齊表層土壤中PAHs潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了分析,結(jié)果表明,烏魯木齊表層土壤受到了污染并存在潛在致癌性。

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