頁巖氣采出水污染及處理技術(shù)進(jìn)展

陸爭(zhēng)光 高 鵬 馬晨波 韓善鵬 王 坤 張文博

1.中國(guó)石油大學(xué)(北京)油氣管道輸送安全國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室/城市油氣輸配技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 102249；2.中國(guó)石油天然氣股份有限公司規(guī)劃總院， 北京 100083

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頁巖氣采出水污染及處理技術(shù)進(jìn)展

陸爭(zhēng)光1高 鵬2馬晨波1韓善鵬1王 坤1張文博2

1.中國(guó)石油大學(xué)(北京)油氣管道輸送安全國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室/城市油氣輸配技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 102249；2.中國(guó)石油天然氣股份有限公司規(guī)劃總院， 北京 100083

頁巖氣已經(jīng)成為全球油氣資源開發(fā)的新亮點(diǎn)，其開采過程中會(huì)產(chǎn)生大量采出水，處理難度大，可能導(dǎo)致比較嚴(yán)重的水污染問題。首先基于國(guó)內(nèi)外頁巖氣采出水水質(zhì)指標(biāo)，分析了頁巖氣采出水的主要組成特點(diǎn)，即組成復(fù)雜、“三高”、水質(zhì)指標(biāo)波動(dòng)范圍較大且大大超過了國(guó)內(nèi)外污水回用標(biāo)準(zhǔn)；從水體污染通道、污染種類兩方面，介紹了頁巖氣開采過程中導(dǎo)致的地下水、地表水污染；深入討論了頁巖氣采出水采用的“一級(jí)預(yù)處理、二級(jí)軟化、三級(jí)脫鹽”處理工藝技術(shù)，評(píng)估了各種水處理技術(shù)的優(yōu)缺點(diǎn)，指出我國(guó)頁巖氣采出水處理存在的問題并提出相應(yīng)建議。該研究有利于頁巖氣采出水處理技術(shù)的選擇和發(fā)展。

頁巖氣；采出水；水質(zhì)特點(diǎn)；水污染；脫鹽

0 前言

頁巖氣作為一種重要的非常規(guī)天然氣資源，其開發(fā)具有生產(chǎn)周期長(zhǎng)、開采壽命長(zhǎng)、含氣面積大及烴類運(yùn)移距離較短等特點(diǎn)，且在全球的資源儲(chǔ)量十分豐富，可采資源總量為187.6×1012m3，主要分布在北美、亞洲、歐洲和非洲[1-3]，目前頁巖氣已經(jīng)成為全球油氣資源開發(fā)的新亮點(diǎn)。近十幾年來，水平井和水力壓裂技術(shù)的發(fā)展較為成熟，使得頁巖氣的大規(guī)模商業(yè)開發(fā)成為可能。但同時(shí)，頁巖氣資源的開發(fā)卻容易導(dǎo)致空氣污染、溫室氣體排放、輻射以及采出水污染等環(huán)境污染問題[4-5]，特別是采出水污染問題，已經(jīng)引起世界各國(guó)政府和民眾的關(guān)注。為此，本文在分析頁巖氣采出水組成特點(diǎn)的基礎(chǔ)上，討論了頁巖氣開發(fā)引起的水污染問題，系統(tǒng)討論并評(píng)估了頁巖氣采出水的處理方式與相關(guān)技術(shù)，指出了我國(guó)頁巖氣采出水處理存在的問題并提出了相應(yīng)建議。

1 頁巖氣采出水組成特點(diǎn)及污染分析

1.1 采出水組成特點(diǎn)

頁巖氣采出水的組成特點(diǎn)與其造成的污染、采出水

處理技術(shù)有著直接且密切的關(guān)系，因此，在研究頁巖氣采出水污染和處理技術(shù)前，有必要深入分析采出水的主要組成特點(diǎn)。與常規(guī)天然氣和煤層氣不同，頁巖氣滲透率較低，一般為10-6～10-5μm2，頁巖層幾乎不含水，大多數(shù)情況下以返排時(shí)間來區(qū)別頁巖氣返排液和產(chǎn)出水，但目前缺少統(tǒng)一明確的區(qū)別定義方式[6-7]。此外，頁巖氣返排液和產(chǎn)出水的主要組成相似且范圍波動(dòng)較大，因此，本文將頁巖氣返排液與產(chǎn)出水統(tǒng)稱為采出水進(jìn)行分析。

本文通過相關(guān)文獻(xiàn)資料調(diào)研，對(duì)比了國(guó)內(nèi)外典型頁巖氣田采出水的水質(zhì)指標(biāo)[6,8-10]，以及相應(yīng)的污水回用標(biāo)準(zhǔn)主要指標(biāo)[8,11-12]，見表1。

分析表1可得出，頁巖氣采出水的組成特點(diǎn)主要包括：

表1 國(guó)內(nèi)外頁巖氣田采出水與污水回用標(biāo)準(zhǔn)主要水質(zhì)指標(biāo)綜合對(duì)比

2)采出水水質(zhì)指標(biāo)普遍具有“三高”特點(diǎn)，即高化學(xué)需氧量(COD)、高溶解性總固體(TSS)、高懸浮物總含量(TDS)。國(guó)內(nèi)外典型頁巖氣田的采出水水質(zhì)指標(biāo)在堿度、油脂含量以及金屬含量方面存在較大差異，但是均表現(xiàn)出“三高”特點(diǎn)。相比國(guó)外的Marcellus、Barnett頁巖氣田，國(guó)內(nèi)南方某頁巖氣田的COD、TSS及TDS中位值明顯更高，這主要與頁巖氣勘探開采的儲(chǔ)層地質(zhì)條件有關(guān)。

3)開采階段內(nèi)的采出水水質(zhì)指標(biāo)波動(dòng)范圍較大。從采出水來源出發(fā)，首先，采出水中壓裂液在不同開采階段內(nèi)的返回率差異較大，采出水中的多種化學(xué)物質(zhì)返回量不同；另外，頁巖氣地質(zhì)儲(chǔ)層的物性組成在不同開采階段和開采區(qū)域是不同的，接觸儲(chǔ)層摻入到采出水中的雜質(zhì)也不盡相同。因此，不同開采階段內(nèi)的采出水組成差別較大，導(dǎo)致相應(yīng)水質(zhì)指標(biāo)波動(dòng)范圍較大。

4)多數(shù)采出水水質(zhì)指標(biāo)大大超過了國(guó)內(nèi)外污水回用標(biāo)準(zhǔn)。與國(guó)內(nèi)外污水回用的水質(zhì)指標(biāo)標(biāo)準(zhǔn)相比，無論是國(guó)內(nèi)還是國(guó)外的頁巖氣田采出水的COD、TSS、TDS、油脂含量以及氯化物均較高。污水回用標(biāo)準(zhǔn)中部分重金屬含量指標(biāo)尚無明確規(guī)定，但采出水重金屬含量指標(biāo)均大大超過GB8978-1996 《污水綜合排放一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)》。

1.2 水污染分析

1.2.1 地下水污染

美國(guó)的Marcellus頁巖氣田一度因?yàn)榈叵滤廴径Ｖ归_發(fā)，并且導(dǎo)致了公眾對(duì)頁巖氣開發(fā)的強(qiáng)烈抵制。目前，我國(guó)正處于頁巖氣開發(fā)初期，開采技術(shù)與管理經(jīng)驗(yàn)均不成熟，應(yīng)以美國(guó)頁巖氣開發(fā)經(jīng)驗(yàn)為鑒，在頁巖氣開發(fā)過程中防范地下水污染。

頁巖氣開采過程中的地下水污染一般包括兩方面[10,14-19]：

1)雜散烴類氣體的污染，如甲烷、乙烷等烴類物質(zhì)。相關(guān)研究表明，地下水中雜散烴類氣體可以通過破裂的套管、井環(huán)、廢棄的油氣井或相鄰的水力壓裂儲(chǔ)層進(jìn)行泄漏運(yùn)移，其可能的運(yùn)移范圍在頁巖氣開發(fā)儲(chǔ)層1km范圍內(nèi)[15,18]。地下水中雜散烴類氣體的混入量雖然不多，但很容易被地下水中的細(xì)菌氧化，消耗地下水中的氧，同時(shí)放出大量熱量，從而增加砷等重金屬在水中的溶解度，使地下水污染程度加重。此外，雜散烴類氣體從地下水中逸出后還可能產(chǎn)生空氣爆炸。

2)溶解性化學(xué)物質(zhì)的污染。壓裂液或采出水中的相關(guān)化學(xué)組分可能會(huì)在開采過程中滲入地下水中，導(dǎo)致地下水的溶解性化學(xué)物質(zhì)污染。相關(guān)研究表明，作為頁巖氣優(yōu)先開采的省份，我國(guó)湖南省頁巖氣開采地下水曾檢測(cè)出重金屬鎘含量超標(biāo)[19]。此外，地下水中較多的鹵素含量可能會(huì)與烴類氣體發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，產(chǎn)生有毒的溶解性三鹵甲烷，嚴(yán)重污染地下水。

1.2.2 地表水污染

由于頁巖氣開采使用的壓裂液以及返回的采出水組分復(fù)雜，當(dāng)頁巖氣井靠近河流湖泊或采出水排入地表水中時(shí)，容易使地表水發(fā)生水體污染，其污染通道主要包括以下四種[15-16,20-21]：在開采過程中，壓裂液或采出水發(fā)生泄漏，并流入附近的淺層地表水；儲(chǔ)存在地面的采出水溢出或發(fā)生泄漏，流入附近的地表水中；采出水未經(jīng)處理直接排放；出水未達(dá)到處理標(biāo)準(zhǔn)而排放。

基于采出水的組成特點(diǎn)和水體污染通道可知，地表水發(fā)生水體污染的種類比較多，包括鹽、有機(jī)物、重金屬以及有害微生物等。首先，采出水中的鹽濃度，特別是氯化鈉濃度較高，使得地表水中相應(yīng)的鹽濃度也上升，促進(jìn)水體中有毒有害物質(zhì)的混入或生長(zhǎng)，如鋇、鍶、放射性鐳以及有害微生物，不僅會(huì)對(duì)居民飲用水造成較大威脅，還會(huì)導(dǎo)致地表水的富營(yíng)養(yǎng)化[10,22-23]。另外，經(jīng)美國(guó)科羅拉多的地表水污染研究表明，在同時(shí)開采石油、頁巖氣的區(qū)域周邊，其地表水中的苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX)濃度均較高，會(huì)進(jìn)一步加劇水體污染[24]。

2 頁巖氣采出水處理技術(shù)

2.1 處理方式

頁巖氣采出水的處理方式主要與當(dāng)?shù)刈钚碌恼叻ㄒ?guī)、氣田的開發(fā)方案、采出水質(zhì)特點(diǎn)、可用水處理設(shè)施以及技術(shù)經(jīng)濟(jì)性有關(guān)[6,25]，氣田需要綜合考慮以上因素以選擇合理的采出水處理方式。頁巖氣采出水處理方式及其影響因素見圖1。

圖1 頁巖氣采出水處理方式及其影響因素

目前，國(guó)內(nèi)外對(duì)頁巖氣采出水的處理方式主要包括[6,13, 25-26]：

2)部分處理后內(nèi)部回用，即經(jīng)過氣田水處理廠部分處理并與清水混合，其后重新用于該頁巖氣田的水力壓裂施工。該方式適用于現(xiàn)有技術(shù)達(dá)不到外排標(biāo)準(zhǔn)、當(dāng)?shù)厮Y源匱乏的頁巖氣田。其優(yōu)點(diǎn)是節(jié)省水資源、環(huán)境污染小且處理成本低，缺點(diǎn)是回用于水力壓裂的采出水組分較為復(fù)雜，容易造成鋼管的腐蝕、氣井壁阻塞以及產(chǎn)氣效果不規(guī)律或下降等生產(chǎn)事故[26]。

3)處理達(dá)標(biāo)后外排，即經(jīng)氣田的水處理廠或市政污水處理廠處理達(dá)到相應(yīng)外排標(biāo)準(zhǔn)后，排入地表水中，可用于灌溉農(nóng)田或牲畜飲水等。該方式適用于采出水TDS含量較小、附近缺乏回注地層、配備了水處理廠及相關(guān)設(shè)施的頁巖氣田。但是，由于市政污水處理廠一般無法去除總?cè)芙夤腆w，因此，在2008～2011年間，美國(guó)頁巖氣田逐漸由采用市政污水處理廠處理方式向采用氣田處理廠處理方式轉(zhuǎn)換，前者所占比例銳減[25]。處理達(dá)標(biāo)后外排的優(yōu)點(diǎn)是可以減少頁巖氣開采對(duì)當(dāng)?shù)厮Y源的威脅、大幅減少對(duì)環(huán)境的影響，缺點(diǎn)是處理工藝復(fù)雜、建設(shè)與運(yùn)行投資均比較大。

2.2 處理技術(shù)

由頁巖氣采出水組成特點(diǎn)分析可知，不同開采地區(qū)不同階段內(nèi)的采出水水質(zhì)相差較大，因此其處理也存在一定差異，本文總結(jié)分析了頁巖氣采出水一般采用的三級(jí)處理技術(shù)[6,8,27]，見圖2。

圖2 頁巖氣采出水三級(jí)處理技術(shù)

2.2.1 一級(jí)預(yù)處理技術(shù)

一級(jí)預(yù)處理工藝是對(duì)采出水進(jìn)行預(yù)處理，主要去除采出水中的油脂、壓裂液殘余成分以及懸浮物顆粒。目前，國(guó)內(nèi)外采出水預(yù)處理中的油脂處理對(duì)象包括浮油、分散油以及乳化油[28]，當(dāng)采出水中油脂成分主要為浮油時(shí)，采取“重力/沉降分離+電化學(xué)/化學(xué)絮凝”的處理技術(shù)較為經(jīng)濟(jì)合理；當(dāng)采出水中油脂成分主要為分散油與乳化油時(shí)，傳統(tǒng)采取“過濾/粗粒化+電化學(xué)/化學(xué)絮凝”的處理技術(shù)。其中，電化學(xué)絮凝與化學(xué)絮凝原理相似，但是電化學(xué)絮凝在處理污染種類要求、處理效率、總成本以及自動(dòng)化控制方面均優(yōu)于化學(xué)絮凝。此外，電化學(xué)絮凝還可以與其他二級(jí)、三級(jí)處理中的相關(guān)技術(shù)相結(jié)合，以達(dá)到深度處理采出水的效果[10]，因此，建議氣田水處理廠在一級(jí)處理工藝中根據(jù)采出水水質(zhì)選用“重力分離/沉降分離/過濾/粗?；?電化學(xué)絮凝”的工藝技術(shù)。

2.2.2 二級(jí)軟化處理技術(shù)

二級(jí)軟化處理技術(shù)是對(duì)采出水進(jìn)行軟化，即去除采出水中的Ca2+、Mg2+、Ba2+以及Sr2+等金屬離子。目前，工業(yè)處理廢水中金屬離子的方法包括電解法、離子交換法以及化學(xué)沉淀法等，其中化學(xué)沉淀法具有成本低、運(yùn)行操作簡(jiǎn)便、工業(yè)應(yīng)用成熟等特點(diǎn)，因此氣田經(jīng)常采取化學(xué)沉淀法對(duì)采出水進(jìn)行處理。但是，傳統(tǒng)的化學(xué)沉淀法對(duì)頁巖氣采出水的二級(jí)軟化處理效果并不理想[27]，主要是由于頁巖氣采出水中的組分較為復(fù)雜。結(jié)合頁巖氣采出水水質(zhì)特點(diǎn)，國(guó)外氣田研究機(jī)構(gòu)對(duì)傳統(tǒng)的化學(xué)沉淀法進(jìn)行了改進(jìn)，如美國(guó)Marcellus頁巖氣田應(yīng)用的SSP步進(jìn)沉淀法[8]、Veolia公司開發(fā)的Multiflo技術(shù)[6]，二級(jí)軟化處理效果明顯提高。

2.2.3 三級(jí)脫鹽處理技術(shù)

針對(duì)高含鹽的采出水，經(jīng)濟(jì)合理的脫鹽技術(shù)主要包括機(jī)械蒸汽壓縮(MVC)技術(shù)、膜蒸餾(MD)技術(shù)以及正滲透法(FO)。相對(duì)而言，機(jī)械蒸汽壓縮技術(shù)是海水淡化工業(yè)已成功廣泛應(yīng)用的成熟技術(shù)，膜蒸餾技術(shù)和正滲透法屬于新興的高效節(jié)能脫鹽新技術(shù)，存在的問題還很多，有待進(jìn)一步研究改進(jìn)，三種脫鹽技術(shù)的對(duì)比見表2[10,29]。

表2 三種脫鹽技術(shù)對(duì)比

3 頁巖氣采出水處理存在的問題與建議

目前，我國(guó)頁巖氣開發(fā)試點(diǎn)少，整體生產(chǎn)規(guī)模偏小，包括頁巖氣采出水處理在內(nèi)的地面集輸技術(shù)尚處于探索初期階段，缺乏水處理體系與相應(yīng)的國(guó)家和行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)，涉及到的水處理關(guān)鍵技術(shù)不成熟，而國(guó)外在長(zhǎng)期的頁巖氣勘探開發(fā)中，積累了寶貴的水處理與管理經(jīng)驗(yàn)，水處理技術(shù)也比較成熟。

因此，借鑒國(guó)外頁巖氣采出水處理經(jīng)驗(yàn)，結(jié)合國(guó)內(nèi)南方某頁巖氣田采出水的組成特點(diǎn)，對(duì)我國(guó)頁巖氣采出水處理提出以下建議：

1)制定相應(yīng)的頁巖氣采出水處理標(biāo)準(zhǔn)與政策法規(guī)。美國(guó)針對(duì)頁巖氣田開發(fā)制定或修改了一系列的環(huán)境保護(hù)政策，如《FRAC》法案，而我國(guó)目前主要借鑒或采用常規(guī)天然氣與煤層氣采出水處理的標(biāo)準(zhǔn)，存在許多漏洞。

2)逐漸增加部分處理后內(nèi)部回用這一處理方式的比例。我國(guó)頁巖氣優(yōu)先勘探開發(fā)的地區(qū)(如四川盆地、山西及河西走廊等)大多處于缺水區(qū)域或附近，水資源比較短缺，且開發(fā)區(qū)域附近適合深井回注的地質(zhì)較少，因此，應(yīng)盡量采用內(nèi)部回用處理方式以減少對(duì)當(dāng)?shù)厮Y源的威脅。

3)采用兩種或兩種以上水處理技術(shù)結(jié)合的綜合處理方式。不同的水處理技術(shù)具有其相應(yīng)的優(yōu)缺點(diǎn)，綜合處理方式有利于彌補(bǔ)單個(gè)水處理技術(shù)的不足，而且可以靈活適應(yīng)不同階段內(nèi)采出水組成變化較大的特點(diǎn)。

4)探索研究適應(yīng)于我國(guó)的處理工藝技術(shù)路徑。傳統(tǒng)采用的三級(jí)處理工藝中包括的水處理技術(shù)適應(yīng)條件也有所不同，采用的工藝技術(shù)路徑選擇較多。應(yīng)當(dāng)根據(jù)當(dāng)?shù)仨搸r氣田采出水的組成及特點(diǎn)，探索出適應(yīng)各區(qū)域的工藝技術(shù)路徑，如我國(guó)陸相頁巖氣田開發(fā)的“氧化降黏-絮凝沉降-固液分離-多級(jí)過濾”四步法處理工藝。

4 結(jié)論

1)國(guó)內(nèi)外頁巖氣采出水組成的主要特點(diǎn)有：組成較為復(fù)雜；水質(zhì)指標(biāo)普遍具有“三高”特點(diǎn)；開采階段內(nèi)的采出水水質(zhì)指標(biāo)波動(dòng)范圍較大；多數(shù)水質(zhì)指標(biāo)大大超過國(guó)內(nèi)外污水回用標(biāo)準(zhǔn)。

2)頁巖氣開采不當(dāng)或采出水處理不達(dá)標(biāo)可能會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重的水污染問題，主要包括地下水污染和地表水污染，其水體污染通道和種類均比較多。

3)頁巖氣采出水處理方式選擇的影響因素較多，采出水處理方式主要包括深井回注、部分處理后內(nèi)部回用以及處理達(dá)標(biāo)后外排。

4)針對(duì)頁巖氣采出水，傳統(tǒng)上采用三級(jí)處理技術(shù)，即一級(jí)預(yù)處理、二級(jí)軟化、三級(jí)脫鹽，其中各種水處理技術(shù)均有其自身適用條件。我國(guó)應(yīng)當(dāng)借鑒國(guó)外積累的采出水處理經(jīng)驗(yàn)，結(jié)合國(guó)內(nèi)頁巖氣采出水的組成特點(diǎn)，探索研究出適應(yīng)于我國(guó)的采出水處理工藝技術(shù)。

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2015-08-07

國(guó)家自然科學(xué)青年基金項(xiàng)目“蠟與瀝青質(zhì)協(xié)同作用下固相沉積研究”(51204194)

陸爭(zhēng)光(1991-)，男，安徽淮北人，碩士研究生，主要從事油氣長(zhǎng)距離管輸技術(shù)的研究工作。

10.3969/j.issn.1006-5539.2015.06.022