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    低場核磁共振二維譜反演技術(shù)及其應(yīng)用

    2015-03-23 01:19:02聶生東周小龍王遠(yuǎn)軍
    電子科技大學(xué)學(xué)報 2015年3期
    關(guān)鍵詞:演算法低場明膠

    聶生東,周小龍,王遠(yuǎn)軍

    (上海理工大學(xué)醫(yī)療器械與食品學(xué)院 上海 楊浦區(qū) 200093)

    .生物電子學(xué).

    低場核磁共振二維譜反演技術(shù)及其應(yīng)用

    聶生東,周小龍,王遠(yuǎn)軍

    (上海理工大學(xué)醫(yī)療器械與食品學(xué)院 上海 楊浦區(qū) 200093)

    針對二維譜技術(shù)的特點和優(yōu)勢,將其引入到不同的應(yīng)用領(lǐng)域中,驗證了二維譜技術(shù)的可靠性和實用性。首先回顧了一種以將擬合誤差控制在與噪聲相當(dāng)?shù)乃綖榛灸繕?biāo)的二維反演算法,然后通過仿真實驗驗證了該算法的準(zhǔn)確性,最后使用該算法獲取的二維譜進(jìn)行了一系列的應(yīng)用分析。應(yīng)用案例包括造影劑濃度選擇、工業(yè)明膠與食用明膠鑒別以及儲層產(chǎn)能評估等,涉及到醫(yī)學(xué)成像、食品藥品、能源等多個領(lǐng)域。仿真實驗和多個應(yīng)用案例的結(jié)果表明,該方法具有很好的魯棒性和準(zhǔn)確性,能夠適用不同信噪比數(shù)據(jù)的反演,具有實際應(yīng)用價值。

    二維相關(guān)譜; 二維反演; 低場核磁共振; 時域核磁共振

    低場核磁共振二維譜技術(shù)是當(dāng)前核磁共振領(lǐng)域的一個研究熱點,通過使用該技術(shù),不同領(lǐng)域的研究者們進(jìn)行了大量的應(yīng)用嘗試。文獻(xiàn)[1]利用二維譜技術(shù)來對現(xiàn)有生物燃料制作工藝進(jìn)行指導(dǎo)和評價,為尋找新的生物燃料的制作來源提供了一種全新的可靠工具。文獻(xiàn)[2]使用時域二維譜技術(shù)來評價蘋果水心病病變程度。此外,二維譜還用于富鐵陶瓷的烤制工藝評價[3]、生物膜通透能力與貴金屬的微生物富集技術(shù)評價[4]等不同的領(lǐng)域。作為分析測試的新工具,低場核磁共振二維譜技術(shù)在一定程度上推動了相關(guān)學(xué)科的發(fā)展。

    低場二維譜技術(shù)不同于傳統(tǒng)的磁共振技術(shù)。磁共振成像是Fourier變換的典型應(yīng)用,圖像是通過對相位編碼、頻率編碼之后的數(shù)據(jù)進(jìn)行Fourier變換之后得到。一般來說主磁場強(qiáng)度越高,能夠獲取的圖像質(zhì)量就越高,因此磁共振成像儀的發(fā)展趨向于使用更高場強(qiáng)的主磁場。液體核磁共振分析技術(shù)中使用的也是Fourier變換,這種技術(shù)需要使用較高強(qiáng)度的主磁場,以體現(xiàn)出不同分子結(jié)構(gòu)之間在電子云分布狀況上的微小差異對共振頻率產(chǎn)生的影響,高分辨率液體核磁共振分析儀一般都是高場設(shè)備。高分辨率固體核磁共振技術(shù)引入了魔角旋轉(zhuǎn)(magic angle spinning, MAS)等方法來消除固體分子的各向異性,以提高化學(xué)位移譜的分辨力,后續(xù)處理仍需使用Fourier變換。由此可見,F(xiàn)ourier變換是目前廣泛使用的核磁共振技術(shù)中基本的數(shù)據(jù)處理方式,而在低場二維譜技術(shù)中,取而代之的是Laplace變換?;瘜W(xué)位移譜是典型的頻域譜,低場二維譜技術(shù)獲取的則是與分子動態(tài)特性(縱向弛豫時間T1、橫向弛豫時間T2、擴(kuò)散系數(shù)D等)相關(guān)的時域譜。

    高分辨率核磁甚至可以提供與分子結(jié)構(gòu)一一對應(yīng)的“指紋譜”,這是高場設(shè)備高信噪比條件下的優(yōu)勢,但在某些應(yīng)用條件下,這同時也是劣勢。如在食品、農(nóng)業(yè)等領(lǐng)域中,獲取自由水、結(jié)合水和處于這兩種狀態(tài)之間的水的相關(guān)信息對儲存、分揀等常規(guī)流程具有重要的參考價值,顯然不同狀態(tài)的水的“指紋”是完全一樣的。在生物醫(yī)藥、生命科學(xué)等領(lǐng)域中,獲取分子團(tuán)簇的大小的信息同樣具有很大的實用價值,當(dāng)組成團(tuán)簇的物質(zhì)成分比較單一時,使用化學(xué)位移譜極易形成峰的混疊。如果使用低場核磁共振時域譜技術(shù),那么可以直觀地通過峰的分布情況來獲取這些信息。

    通過二維序列進(jìn)行采樣得到的原始信號一般不能直接使用,反演之后得到的二維譜才具有明確、直觀的含義。從理論上來說,高場設(shè)備上也能獲取時域二維譜。但是,高場設(shè)備對磁場均勻性的要求更高,還可能在具有鐵磁性粒子的樣品中誘發(fā)強(qiáng)內(nèi)部梯度,嚴(yán)重影響采樣數(shù)據(jù)的可靠性。然而,使用低場設(shè)備的采樣信號的信噪比很低,加之Laplace變換對噪聲的敏感性[5],這使得穩(wěn)定、可靠地進(jìn)行二維譜反演具有了很大的挑戰(zhàn)性。

    本文介紹了二維反演的概念以及基于噪聲擬合的二維反演算法,通過大量實驗驗證了算法的可靠性和二維譜技術(shù)的廣泛應(yīng)用前景。

    1 二維反演簡介

    以IR-CPMG序列測T1-T2譜為例,采樣數(shù)據(jù)可用具有兩個核的第一類Fredholm積分方程表示[6]:

    式中,M(τ2,τ1)表示極化時間為τ1、回波時刻為τ2時的信號幅度;M0為初始信號幅度;S(T2,T1)表示橫向弛豫時間為T2、縱向弛豫時間為T1的磁性核的含量。顯然,在積分的影響下,只能使用數(shù)值解來盡可能地進(jìn)行逼近真實解。通過對T1和T2在某個范圍進(jìn)行布點之后,式(1)可以改為矩陣形式:

    其中,有:

    vect表示將矩陣按列拼接為列向量。至此,二維反演問題轉(zhuǎn)化為式(3)所示的已知m和K求s的問題。

    若實驗采集了8條回波個數(shù)只有4 096的回波串,兩個維度均布128個點,在普通32位機(jī)上僅僅將K讀入內(nèi)存就需要消耗2 GiB的空間。由此可見,二維反演處理的數(shù)據(jù)量非常大。同時,矩陣K一般具有很大的條件數(shù),這造成了反演問題的病態(tài)性。

    為了解決數(shù)據(jù)量過大的問題,需要對采樣數(shù)據(jù)進(jìn)行壓縮。非等間隔下采樣是一種常用的壓縮方式,但是這種方式需要人工調(diào)節(jié)的參數(shù)較多。利用矩陣奇異值在前端聚集的特點,還可以通過對奇異值進(jìn)行截斷來進(jìn)行壓縮。截斷位置可以用預(yù)設(shè)條件數(shù)[6]或者直接使用矩陣的秩來確定,能夠?qū)崿F(xiàn)自動壓縮,本文也采用這種數(shù)據(jù)壓縮方式。

    關(guān)于問題的病態(tài)性,一般通過正則化處理來解決。目前常用的反演算法大都在正則化方法上有所不同,主要包括子空間(奇異值空間)正則化和使用全空間數(shù)據(jù)的罰函數(shù)正則化[7]。文獻(xiàn)[8]實現(xiàn)了基于截斷SVD的二維反演方法,截斷位置由數(shù)據(jù)的SNR來確定。文獻(xiàn)[9]進(jìn)一步研究了最佳截斷位置與SNR之間的關(guān)系并建立了二者的模型。文獻(xiàn)[10]進(jìn)行了進(jìn)一步改進(jìn),引入了LSQR求取初始解。文獻(xiàn)[11]將反演譜的熵的相反數(shù)作為罰函數(shù)來進(jìn)行正則化,并對傳統(tǒng)最大熵法的求解方法進(jìn)行了改進(jìn)和完善。

    在二維反演中,基于SVD的反演算法極易產(chǎn)生震蕩,在二維譜中形成虛假輪廓。罰函數(shù)法求解速度慢,且正則化因子的確定方法是基于遍歷搜索(L曲線法、廣義交叉驗證等)的方式,較為費(fèi)時。因此,二維反演算法還存在一定的發(fā)展空間。

    2 二維譜反演算法

    通過對不同的反演算法進(jìn)行分析和評價,本文選擇了一種高效的基于噪聲擬合的二維反演算法,文獻(xiàn)[12]對算法原理和算法流程進(jìn)行了詳細(xì)的推導(dǎo),后文將進(jìn)行簡要的回顧。

    2.1 基本思想

    這種算法的基本思想是將擬合誤差控制在與噪聲相當(dāng)?shù)乃?。由于噪聲的存在,采樣?shù)據(jù)本身就包含了一些誤差,因而在擬合時也通常無法得到誤差為0的解。如果不存在其他因素(如采樣過程中存在基線漂移等現(xiàn)象),那么誤差將完全由噪聲引起,因而將擬合誤差控制在與噪聲水平相當(dāng)?shù)牧考壘哂衅浜侠硇浴?/p>

    2.2 算法框架

    本文采用的二維反演技術(shù)框架如圖1所示。

    噪聲提取部分首先采用了小波變換進(jìn)行濾波,使用sym8小波進(jìn)行4級分解,然后利用全局閾值對小波系數(shù)進(jìn)行軟閾值化和信號重構(gòu)。通過對比濾波前后信號幅度的變化,可以提取出“噪聲”,進(jìn)而估算出噪聲水平。

    數(shù)據(jù)壓縮部分使用截斷SVD進(jìn)行壓縮,截斷位置由矩陣的秩來確定,實現(xiàn)自動壓縮。

    經(jīng)過數(shù)據(jù)壓縮之后問題的規(guī)模得到大幅縮減,可以提高運(yùn)算效率,但二維反演往往還是一個高度病態(tài)的問題,具有很大的條件數(shù)。為了得到穩(wěn)定且惟一的二維譜,需要進(jìn)行正則化處理。該算法采用了標(biāo)準(zhǔn)Tikhonov正則化,有:

    式中,m、s分別是對矩陣M、S的元素按列拼接之后的向量。帶約束的問題式(4)轉(zhuǎn)化為無約束問題[12],則有:

    顯然,式(5)是一個凸規(guī)劃,具有惟一的極值點。

    1) 給定α一個偏大的初始值α0,設(shè)定最小正則化因子Thresh和最小變化率TOL;

    2) 根據(jù)給定的α0,使用共軛梯度法求解計算如果α>α0,使用α0=0.5α0進(jìn)行更新;如果α<α0,α0=α;

    3) 當(dāng)滿足以下終止條件中的任何一個時,停機(jī);否則,轉(zhuǎn)至步驟2)。

    終止條件如下:

    ① α≤Thresh ;

    ② 迭代變化速率

    ③ 擬合誤差與噪聲水平相當(dāng);

    ④ α不再變化。

    為了進(jìn)一步提高算法效率,在步驟2)中一般要先對原問題進(jìn)行條件預(yù)優(yōu),也可以在迭代過程中結(jié)合非精確線搜索來加速收斂。

    3 實驗與結(jié)論

    3.1 仿真實驗

    本文以T1-T2二維譜反演為例進(jìn)行算法驗證,首先構(gòu)造一個中心在(T2,T1) = (10,100) ms的高斯峰作為預(yù)設(shè)的T1-T2譜,進(jìn)行正演得到8條CPMG回波數(shù)據(jù)串,如圖2所示。在此基礎(chǔ)之上添加具有不同方差的高斯白噪聲,形成不同SNR的數(shù)據(jù)。

    SNR按照CPMG串中的最大幅度與噪聲標(biāo)準(zhǔn)差之比進(jìn)行計算。該實驗構(gòu)造了SNR分別為100、10、5、1等的數(shù)據(jù),如圖3所示。圖中顯示了多條CPMG回波串在“τ2-信號量”平面上的投影。從圖3可知,當(dāng)SNR較高時,本文的方法能夠得到準(zhǔn)確的二維譜,可以進(jìn)行定量分析。當(dāng)SNR較低時,本文的方法仍然能夠得到很好的反演結(jié)果。但是,當(dāng)SNR=1時,反演譜的分辨率降低(波峰變寬),而且周圍產(chǎn)生了一些虛假峰。實際上,當(dāng)SNR過小時,任何反演方法得到的反演譜中不確定性都很大(峰越寬,對T1、T2的范圍限制也越寬松,不確定性越大),單純對反演算法進(jìn)行改進(jìn)無法改善反演譜的質(zhì)量,更好的方法是通過更可靠的采樣方式來獲取更高SNR的數(shù)據(jù)。

    3.2 應(yīng)用案例

    核磁共振成像造影劑能縮短組織在外磁場作用下的共振時間、增大不同對比信號之間的差異,從而提高成像的對比度、清晰度。核磁共振成像結(jié)果是待檢組織的T1和T2與成像參數(shù)(如回波間隔TE、恢復(fù)時間TR等)共同作用的結(jié)果,且在理論上具有明確的數(shù)學(xué)模型。通過在二維譜中觀察T1、T2的分布范圍,可以為成像參數(shù)的選擇提供依據(jù),從而得到更清晰的圖像。核磁造影一般是通過向目標(biāo)靶區(qū)注入具有一定濃度的金屬離子的來改變待檢部位的T1、T2值分布(弛豫率),以增加感興趣內(nèi)容與其余內(nèi)容之間的差異。在一般情況下,需要經(jīng)過不斷嘗試使用不同濃度的造影劑,對比成像結(jié)果的優(yōu)劣,然后才能通過主觀判斷來選擇合適的造影劑濃度。如果使用T1-T2二維譜,那么可以直接檢測得到不同濃度造影劑的T1、T2分布情況,進(jìn)而從理論上計算出合適的造影劑濃度。本文的實驗以Mn2+造影劑為例來說明通過T1-T2二維譜來幫助選擇造影劑濃度的基本流程。圖4是將質(zhì)量體積比分別為10%和15%的Mn2+造影劑進(jìn)行T1-T2二維譜檢測的結(jié)果,實驗使用的不同濃度造影劑分別密封在不同的色譜瓶中。取出一個色譜瓶后重新獲取T1-T2二維譜,根據(jù)二維譜中峰的變化情況,可以明確圖4所示二維譜中的兩個峰所對應(yīng)的造影劑濃度,得到如下結(jié)論:Mn2+造影劑的質(zhì)量體積比越大,T1、T2弛豫時間越短。在二維譜中,還能直接看出造影劑的T1、T2值分布范圍。通過觀察造影劑的二維譜,可以直觀、準(zhǔn)確地對造影作用(對氫質(zhì)子弛豫率的改變幅度)進(jìn)行定量分析。

    膠囊囊衣的主要成分是明膠,毒膠囊主要是因為在制造囊衣的食用級明膠中少量或者大量添加了廉價工業(yè)明膠。由于普通膠囊與毒膠囊組成成分不同,因此二者的T1-T2二維譜也存在差異。本文的實驗使用NIUMAG的核磁共振變溫分析儀(型號為VT23-010V-T)對某種市購工業(yè)明膠和食用明膠進(jìn)行二維實驗。實驗在60℃恒溫條件下進(jìn)行(無需溶脹等前處理),獲取了純樣(純食用明膠、純工業(yè)明膠樣品)的T1-T2二維譜,如圖5所示。結(jié)果表明,相同質(zhì)量的工業(yè)明膠和食用明膠,前者產(chǎn)生的總信號量比后者要大,且工業(yè)明膠的二維譜比食用明膠的二維譜多一個峰。對不同混合質(zhì)量比的樣品進(jìn)行二維譜分析后發(fā)現(xiàn),可以將左側(cè)特征峰作為是否參雜了工業(yè)明膠的標(biāo)志,還能依據(jù)特征峰所占比例來進(jìn)行定量分析。

    油和水的弛豫時間分布反演很廣,在油水共存的儲層巖心中,其T1譜和T2譜通常交疊在一起。但是,油和水在擴(kuò)散系數(shù)上存在顯著的差異,因此,可以將擴(kuò)散系數(shù)D作為第二依據(jù)來獲取D-T2二維譜。由于無法獲取真實的巖樣,本文的實驗在人工巖心中添加了0.1 g某粘度的植物油與0.3 g一定濃度硫酸銅溶液來模擬油水共存的環(huán)境,采樣儀器為紐邁MR-MD-25,反演算法仍為本文基于噪聲擬合的新方法。圖6中,水平實線為氣線,水平虛線為水線,斜線為油線,這3條線可以通過溫度、壓強(qiáng)等參數(shù)分別計算得到。圖中水線穿過的峰為水峰,油峰也剛好被油線穿過。對水、油峰分別積分可以得到二者的信號量之比為71.01%:24.38%。前期的定標(biāo)實驗發(fā)現(xiàn)單位質(zhì)量水和單位質(zhì)量植物油產(chǎn)生的信號量之比約為1:0.99,進(jìn)而推斷出該巖心中水油比約為3:1,與實際相符。由此可見,使用D-T2二維譜能夠在油水共存的巖心環(huán)境下準(zhǔn)確地計算出含油量。

    4 結(jié) 束 語

    低場核磁共振二維譜反演技術(shù)在近年來一直是國內(nèi)外研究熱點,針對數(shù)據(jù)量大、高度病態(tài)兩個難題,研究者們進(jìn)行了不斷的嘗試和改進(jìn)。同時,反演過程中涉及大量數(shù)值算法,相關(guān)理論的完善也能促進(jìn)二維譜反演技術(shù)的發(fā)展和壯大。

    低場核磁共振二維譜技術(shù)擁有著廣闊的應(yīng)用前景,在很多需要分析分子結(jié)構(gòu)和動態(tài)特性的領(lǐng)域中都具有應(yīng)用潛力。該技術(shù)目前已經(jīng)能夠滿足常規(guī)實驗的需求,但是對于致密多孔介質(zhì)(致密頁巖等),由于短弛豫組分與探頭死時間相當(dāng)接近,目前的二維譜技術(shù)還不具有能夠還原出超短弛豫組分的能力。只有算法(軟件)和硬件共同完善才能促使低場核磁共振二維譜技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。

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    編 輯 黃 莘

    Inversion Technology of 2D NMR Relaxometry in Low Field and Its Applications

    NIE Sheng-dong, ZHOU Xiao-long, and WANG Yuan-jun
    (School of Medical Instrument and Food Engineering, University of Shanghai for Science and Technology Yangpu Shanghai 200093)

    This paper explores the practical ability of 2D nclear magnetic resonance (NMR) relaxometry inversion based on the features and advantages of 2D maps. An inversion algorithm aims to make the misfit comparable to noise level was cast in light firstly. Then some synthetic data was handled with this algorithm to get the accurate 2D relaxometry spectrum. Lastly, this technology was applied to many practical cases in the field of medical imaging, food and medicine, energy and so on. The results of synthetic data and experimental data show that the proposed method has a good robustness and an exact accuracy. The 2D NMR relaxometry including the inversion technology has a great potential value of practical applications.

    2D correlations; 2D inversion; low-field NMR; time-domain NMR

    TP202+.1

    A

    10.3969/j.issn.1001-0548.2015.03.025

    2013 ? 12 ? 09;

    2014 ? 06 ? 20

    國家重大科學(xué)儀器設(shè)備開發(fā)專項項目(2013YQ17046303);國家自然科學(xué)基金(60972122); 上海市教育委員會科研創(chuàng)新項目(14ZZ135)

    聶生東(1962 ? ),男,博士,教授,主要從事醫(yī)學(xué)圖像處理與信號處理等方面的研究.

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