• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    低場核磁共振二維譜反演技術(shù)及其應(yīng)用

    2015-03-23 01:19:02聶生東周小龍王遠(yuǎn)軍
    電子科技大學(xué)學(xué)報 2015年3期
    關(guān)鍵詞:演算法低場明膠

    聶生東,周小龍,王遠(yuǎn)軍

    (上海理工大學(xué)醫(yī)療器械與食品學(xué)院 上海 楊浦區(qū) 200093)

    .生物電子學(xué).

    低場核磁共振二維譜反演技術(shù)及其應(yīng)用

    聶生東,周小龍,王遠(yuǎn)軍

    (上海理工大學(xué)醫(yī)療器械與食品學(xué)院 上海 楊浦區(qū) 200093)

    針對二維譜技術(shù)的特點和優(yōu)勢,將其引入到不同的應(yīng)用領(lǐng)域中,驗證了二維譜技術(shù)的可靠性和實用性。首先回顧了一種以將擬合誤差控制在與噪聲相當(dāng)?shù)乃綖榛灸繕?biāo)的二維反演算法,然后通過仿真實驗驗證了該算法的準(zhǔn)確性,最后使用該算法獲取的二維譜進(jìn)行了一系列的應(yīng)用分析。應(yīng)用案例包括造影劑濃度選擇、工業(yè)明膠與食用明膠鑒別以及儲層產(chǎn)能評估等,涉及到醫(yī)學(xué)成像、食品藥品、能源等多個領(lǐng)域。仿真實驗和多個應(yīng)用案例的結(jié)果表明,該方法具有很好的魯棒性和準(zhǔn)確性,能夠適用不同信噪比數(shù)據(jù)的反演,具有實際應(yīng)用價值。

    二維相關(guān)譜; 二維反演; 低場核磁共振; 時域核磁共振

    低場核磁共振二維譜技術(shù)是當(dāng)前核磁共振領(lǐng)域的一個研究熱點,通過使用該技術(shù),不同領(lǐng)域的研究者們進(jìn)行了大量的應(yīng)用嘗試。文獻(xiàn)[1]利用二維譜技術(shù)來對現(xiàn)有生物燃料制作工藝進(jìn)行指導(dǎo)和評價,為尋找新的生物燃料的制作來源提供了一種全新的可靠工具。文獻(xiàn)[2]使用時域二維譜技術(shù)來評價蘋果水心病病變程度。此外,二維譜還用于富鐵陶瓷的烤制工藝評價[3]、生物膜通透能力與貴金屬的微生物富集技術(shù)評價[4]等不同的領(lǐng)域。作為分析測試的新工具,低場核磁共振二維譜技術(shù)在一定程度上推動了相關(guān)學(xué)科的發(fā)展。

    低場二維譜技術(shù)不同于傳統(tǒng)的磁共振技術(shù)。磁共振成像是Fourier變換的典型應(yīng)用,圖像是通過對相位編碼、頻率編碼之后的數(shù)據(jù)進(jìn)行Fourier變換之后得到。一般來說主磁場強(qiáng)度越高,能夠獲取的圖像質(zhì)量就越高,因此磁共振成像儀的發(fā)展趨向于使用更高場強(qiáng)的主磁場。液體核磁共振分析技術(shù)中使用的也是Fourier變換,這種技術(shù)需要使用較高強(qiáng)度的主磁場,以體現(xiàn)出不同分子結(jié)構(gòu)之間在電子云分布狀況上的微小差異對共振頻率產(chǎn)生的影響,高分辨率液體核磁共振分析儀一般都是高場設(shè)備。高分辨率固體核磁共振技術(shù)引入了魔角旋轉(zhuǎn)(magic angle spinning, MAS)等方法來消除固體分子的各向異性,以提高化學(xué)位移譜的分辨力,后續(xù)處理仍需使用Fourier變換。由此可見,F(xiàn)ourier變換是目前廣泛使用的核磁共振技術(shù)中基本的數(shù)據(jù)處理方式,而在低場二維譜技術(shù)中,取而代之的是Laplace變換?;瘜W(xué)位移譜是典型的頻域譜,低場二維譜技術(shù)獲取的則是與分子動態(tài)特性(縱向弛豫時間T1、橫向弛豫時間T2、擴(kuò)散系數(shù)D等)相關(guān)的時域譜。

    高分辨率核磁甚至可以提供與分子結(jié)構(gòu)一一對應(yīng)的“指紋譜”,這是高場設(shè)備高信噪比條件下的優(yōu)勢,但在某些應(yīng)用條件下,這同時也是劣勢。如在食品、農(nóng)業(yè)等領(lǐng)域中,獲取自由水、結(jié)合水和處于這兩種狀態(tài)之間的水的相關(guān)信息對儲存、分揀等常規(guī)流程具有重要的參考價值,顯然不同狀態(tài)的水的“指紋”是完全一樣的。在生物醫(yī)藥、生命科學(xué)等領(lǐng)域中,獲取分子團(tuán)簇的大小的信息同樣具有很大的實用價值,當(dāng)組成團(tuán)簇的物質(zhì)成分比較單一時,使用化學(xué)位移譜極易形成峰的混疊。如果使用低場核磁共振時域譜技術(shù),那么可以直觀地通過峰的分布情況來獲取這些信息。

    通過二維序列進(jìn)行采樣得到的原始信號一般不能直接使用,反演之后得到的二維譜才具有明確、直觀的含義。從理論上來說,高場設(shè)備上也能獲取時域二維譜。但是,高場設(shè)備對磁場均勻性的要求更高,還可能在具有鐵磁性粒子的樣品中誘發(fā)強(qiáng)內(nèi)部梯度,嚴(yán)重影響采樣數(shù)據(jù)的可靠性。然而,使用低場設(shè)備的采樣信號的信噪比很低,加之Laplace變換對噪聲的敏感性[5],這使得穩(wěn)定、可靠地進(jìn)行二維譜反演具有了很大的挑戰(zhàn)性。

    本文介紹了二維反演的概念以及基于噪聲擬合的二維反演算法,通過大量實驗驗證了算法的可靠性和二維譜技術(shù)的廣泛應(yīng)用前景。

    1 二維反演簡介

    以IR-CPMG序列測T1-T2譜為例,采樣數(shù)據(jù)可用具有兩個核的第一類Fredholm積分方程表示[6]:

    式中,M(τ2,τ1)表示極化時間為τ1、回波時刻為τ2時的信號幅度;M0為初始信號幅度;S(T2,T1)表示橫向弛豫時間為T2、縱向弛豫時間為T1的磁性核的含量。顯然,在積分的影響下,只能使用數(shù)值解來盡可能地進(jìn)行逼近真實解。通過對T1和T2在某個范圍進(jìn)行布點之后,式(1)可以改為矩陣形式:

    其中,有:

    vect表示將矩陣按列拼接為列向量。至此,二維反演問題轉(zhuǎn)化為式(3)所示的已知m和K求s的問題。

    若實驗采集了8條回波個數(shù)只有4 096的回波串,兩個維度均布128個點,在普通32位機(jī)上僅僅將K讀入內(nèi)存就需要消耗2 GiB的空間。由此可見,二維反演處理的數(shù)據(jù)量非常大。同時,矩陣K一般具有很大的條件數(shù),這造成了反演問題的病態(tài)性。

    為了解決數(shù)據(jù)量過大的問題,需要對采樣數(shù)據(jù)進(jìn)行壓縮。非等間隔下采樣是一種常用的壓縮方式,但是這種方式需要人工調(diào)節(jié)的參數(shù)較多。利用矩陣奇異值在前端聚集的特點,還可以通過對奇異值進(jìn)行截斷來進(jìn)行壓縮。截斷位置可以用預(yù)設(shè)條件數(shù)[6]或者直接使用矩陣的秩來確定,能夠?qū)崿F(xiàn)自動壓縮,本文也采用這種數(shù)據(jù)壓縮方式。

    關(guān)于問題的病態(tài)性,一般通過正則化處理來解決。目前常用的反演算法大都在正則化方法上有所不同,主要包括子空間(奇異值空間)正則化和使用全空間數(shù)據(jù)的罰函數(shù)正則化[7]。文獻(xiàn)[8]實現(xiàn)了基于截斷SVD的二維反演方法,截斷位置由數(shù)據(jù)的SNR來確定。文獻(xiàn)[9]進(jìn)一步研究了最佳截斷位置與SNR之間的關(guān)系并建立了二者的模型。文獻(xiàn)[10]進(jìn)行了進(jìn)一步改進(jìn),引入了LSQR求取初始解。文獻(xiàn)[11]將反演譜的熵的相反數(shù)作為罰函數(shù)來進(jìn)行正則化,并對傳統(tǒng)最大熵法的求解方法進(jìn)行了改進(jìn)和完善。

    在二維反演中,基于SVD的反演算法極易產(chǎn)生震蕩,在二維譜中形成虛假輪廓。罰函數(shù)法求解速度慢,且正則化因子的確定方法是基于遍歷搜索(L曲線法、廣義交叉驗證等)的方式,較為費(fèi)時。因此,二維反演算法還存在一定的發(fā)展空間。

    2 二維譜反演算法

    通過對不同的反演算法進(jìn)行分析和評價,本文選擇了一種高效的基于噪聲擬合的二維反演算法,文獻(xiàn)[12]對算法原理和算法流程進(jìn)行了詳細(xì)的推導(dǎo),后文將進(jìn)行簡要的回顧。

    2.1 基本思想

    這種算法的基本思想是將擬合誤差控制在與噪聲相當(dāng)?shù)乃?。由于噪聲的存在,采樣?shù)據(jù)本身就包含了一些誤差,因而在擬合時也通常無法得到誤差為0的解。如果不存在其他因素(如采樣過程中存在基線漂移等現(xiàn)象),那么誤差將完全由噪聲引起,因而將擬合誤差控制在與噪聲水平相當(dāng)?shù)牧考壘哂衅浜侠硇浴?/p>

    2.2 算法框架

    本文采用的二維反演技術(shù)框架如圖1所示。

    噪聲提取部分首先采用了小波變換進(jìn)行濾波,使用sym8小波進(jìn)行4級分解,然后利用全局閾值對小波系數(shù)進(jìn)行軟閾值化和信號重構(gòu)。通過對比濾波前后信號幅度的變化,可以提取出“噪聲”,進(jìn)而估算出噪聲水平。

    數(shù)據(jù)壓縮部分使用截斷SVD進(jìn)行壓縮,截斷位置由矩陣的秩來確定,實現(xiàn)自動壓縮。

    經(jīng)過數(shù)據(jù)壓縮之后問題的規(guī)模得到大幅縮減,可以提高運(yùn)算效率,但二維反演往往還是一個高度病態(tài)的問題,具有很大的條件數(shù)。為了得到穩(wěn)定且惟一的二維譜,需要進(jìn)行正則化處理。該算法采用了標(biāo)準(zhǔn)Tikhonov正則化,有:

    式中,m、s分別是對矩陣M、S的元素按列拼接之后的向量。帶約束的問題式(4)轉(zhuǎn)化為無約束問題[12],則有:

    顯然,式(5)是一個凸規(guī)劃,具有惟一的極值點。

    1) 給定α一個偏大的初始值α0,設(shè)定最小正則化因子Thresh和最小變化率TOL;

    2) 根據(jù)給定的α0,使用共軛梯度法求解計算如果α>α0,使用α0=0.5α0進(jìn)行更新;如果α<α0,α0=α;

    3) 當(dāng)滿足以下終止條件中的任何一個時,停機(jī);否則,轉(zhuǎn)至步驟2)。

    終止條件如下:

    ① α≤Thresh ;

    ② 迭代變化速率

    ③ 擬合誤差與噪聲水平相當(dāng);

    ④ α不再變化。

    為了進(jìn)一步提高算法效率,在步驟2)中一般要先對原問題進(jìn)行條件預(yù)優(yōu),也可以在迭代過程中結(jié)合非精確線搜索來加速收斂。

    3 實驗與結(jié)論

    3.1 仿真實驗

    本文以T1-T2二維譜反演為例進(jìn)行算法驗證,首先構(gòu)造一個中心在(T2,T1) = (10,100) ms的高斯峰作為預(yù)設(shè)的T1-T2譜,進(jìn)行正演得到8條CPMG回波數(shù)據(jù)串,如圖2所示。在此基礎(chǔ)之上添加具有不同方差的高斯白噪聲,形成不同SNR的數(shù)據(jù)。

    SNR按照CPMG串中的最大幅度與噪聲標(biāo)準(zhǔn)差之比進(jìn)行計算。該實驗構(gòu)造了SNR分別為100、10、5、1等的數(shù)據(jù),如圖3所示。圖中顯示了多條CPMG回波串在“τ2-信號量”平面上的投影。從圖3可知,當(dāng)SNR較高時,本文的方法能夠得到準(zhǔn)確的二維譜,可以進(jìn)行定量分析。當(dāng)SNR較低時,本文的方法仍然能夠得到很好的反演結(jié)果。但是,當(dāng)SNR=1時,反演譜的分辨率降低(波峰變寬),而且周圍產(chǎn)生了一些虛假峰。實際上,當(dāng)SNR過小時,任何反演方法得到的反演譜中不確定性都很大(峰越寬,對T1、T2的范圍限制也越寬松,不確定性越大),單純對反演算法進(jìn)行改進(jìn)無法改善反演譜的質(zhì)量,更好的方法是通過更可靠的采樣方式來獲取更高SNR的數(shù)據(jù)。

    3.2 應(yīng)用案例

    核磁共振成像造影劑能縮短組織在外磁場作用下的共振時間、增大不同對比信號之間的差異,從而提高成像的對比度、清晰度。核磁共振成像結(jié)果是待檢組織的T1和T2與成像參數(shù)(如回波間隔TE、恢復(fù)時間TR等)共同作用的結(jié)果,且在理論上具有明確的數(shù)學(xué)模型。通過在二維譜中觀察T1、T2的分布范圍,可以為成像參數(shù)的選擇提供依據(jù),從而得到更清晰的圖像。核磁造影一般是通過向目標(biāo)靶區(qū)注入具有一定濃度的金屬離子的來改變待檢部位的T1、T2值分布(弛豫率),以增加感興趣內(nèi)容與其余內(nèi)容之間的差異。在一般情況下,需要經(jīng)過不斷嘗試使用不同濃度的造影劑,對比成像結(jié)果的優(yōu)劣,然后才能通過主觀判斷來選擇合適的造影劑濃度。如果使用T1-T2二維譜,那么可以直接檢測得到不同濃度造影劑的T1、T2分布情況,進(jìn)而從理論上計算出合適的造影劑濃度。本文的實驗以Mn2+造影劑為例來說明通過T1-T2二維譜來幫助選擇造影劑濃度的基本流程。圖4是將質(zhì)量體積比分別為10%和15%的Mn2+造影劑進(jìn)行T1-T2二維譜檢測的結(jié)果,實驗使用的不同濃度造影劑分別密封在不同的色譜瓶中。取出一個色譜瓶后重新獲取T1-T2二維譜,根據(jù)二維譜中峰的變化情況,可以明確圖4所示二維譜中的兩個峰所對應(yīng)的造影劑濃度,得到如下結(jié)論:Mn2+造影劑的質(zhì)量體積比越大,T1、T2弛豫時間越短。在二維譜中,還能直接看出造影劑的T1、T2值分布范圍。通過觀察造影劑的二維譜,可以直觀、準(zhǔn)確地對造影作用(對氫質(zhì)子弛豫率的改變幅度)進(jìn)行定量分析。

    膠囊囊衣的主要成分是明膠,毒膠囊主要是因為在制造囊衣的食用級明膠中少量或者大量添加了廉價工業(yè)明膠。由于普通膠囊與毒膠囊組成成分不同,因此二者的T1-T2二維譜也存在差異。本文的實驗使用NIUMAG的核磁共振變溫分析儀(型號為VT23-010V-T)對某種市購工業(yè)明膠和食用明膠進(jìn)行二維實驗。實驗在60℃恒溫條件下進(jìn)行(無需溶脹等前處理),獲取了純樣(純食用明膠、純工業(yè)明膠樣品)的T1-T2二維譜,如圖5所示。結(jié)果表明,相同質(zhì)量的工業(yè)明膠和食用明膠,前者產(chǎn)生的總信號量比后者要大,且工業(yè)明膠的二維譜比食用明膠的二維譜多一個峰。對不同混合質(zhì)量比的樣品進(jìn)行二維譜分析后發(fā)現(xiàn),可以將左側(cè)特征峰作為是否參雜了工業(yè)明膠的標(biāo)志,還能依據(jù)特征峰所占比例來進(jìn)行定量分析。

    油和水的弛豫時間分布反演很廣,在油水共存的儲層巖心中,其T1譜和T2譜通常交疊在一起。但是,油和水在擴(kuò)散系數(shù)上存在顯著的差異,因此,可以將擴(kuò)散系數(shù)D作為第二依據(jù)來獲取D-T2二維譜。由于無法獲取真實的巖樣,本文的實驗在人工巖心中添加了0.1 g某粘度的植物油與0.3 g一定濃度硫酸銅溶液來模擬油水共存的環(huán)境,采樣儀器為紐邁MR-MD-25,反演算法仍為本文基于噪聲擬合的新方法。圖6中,水平實線為氣線,水平虛線為水線,斜線為油線,這3條線可以通過溫度、壓強(qiáng)等參數(shù)分別計算得到。圖中水線穿過的峰為水峰,油峰也剛好被油線穿過。對水、油峰分別積分可以得到二者的信號量之比為71.01%:24.38%。前期的定標(biāo)實驗發(fā)現(xiàn)單位質(zhì)量水和單位質(zhì)量植物油產(chǎn)生的信號量之比約為1:0.99,進(jìn)而推斷出該巖心中水油比約為3:1,與實際相符。由此可見,使用D-T2二維譜能夠在油水共存的巖心環(huán)境下準(zhǔn)確地計算出含油量。

    4 結(jié) 束 語

    低場核磁共振二維譜反演技術(shù)在近年來一直是國內(nèi)外研究熱點,針對數(shù)據(jù)量大、高度病態(tài)兩個難題,研究者們進(jìn)行了不斷的嘗試和改進(jìn)。同時,反演過程中涉及大量數(shù)值算法,相關(guān)理論的完善也能促進(jìn)二維譜反演技術(shù)的發(fā)展和壯大。

    低場核磁共振二維譜技術(shù)擁有著廣闊的應(yīng)用前景,在很多需要分析分子結(jié)構(gòu)和動態(tài)特性的領(lǐng)域中都具有應(yīng)用潛力。該技術(shù)目前已經(jīng)能夠滿足常規(guī)實驗的需求,但是對于致密多孔介質(zhì)(致密頁巖等),由于短弛豫組分與探頭死時間相當(dāng)接近,目前的二維譜技術(shù)還不具有能夠還原出超短弛豫組分的能力。只有算法(軟件)和硬件共同完善才能促使低場核磁共振二維譜技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。

    [1] BERMAN P, LESHEM A, ETZIONY O, et al. Novel 1H low field nuclear magnetic resonance applications for the field of biodiesel[J]. Biotechnology for Biofuels, 2013, 6(1): 55.

    [2] MELADO-HERREORS A, BARREIRO P, VILLAVALVERDE P, et al. H HR-MAS NMR metabolomic and non-destructive 2D NMR relaxometry to assess internal quality in apples[EB/OL]. [2013-05-11]. http://www. Insidefood.eu/insidefood_web/uk/word/proceedings.

    [3] CASIERI C, LUCA F, NODARI L, et al. Effects of time and temperature of firing on fe-rich ceramics studied by M?ssbauer spectroscopy and two-dimensional 1H-nuclear magnetic resonance relaxometry[J]. Journal of Applied Physics, 2012, 112: 1-15.

    [4] VOGT S. Nuclear magnetic resonance studies of biological and biogeochemical process[D]. Bozeman:Montana State University, 2013.

    [5] MITCHELL J, CHANDRASEKERA T, GLADDEN L. Numerical estimation of relaxation and diffusion distributions in two dimensions[J]. Progress in Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy, 2012, 62: 34-50.

    [6] SONG Y Q, VENKATARAMANAN L, HURLIMANN M, et al. T1-T2correlation spectra obtained using a fast two-dimensional Laplace inversion[J]. Journal of Magnetic Resonance, 2002(154): 261-268.

    [7] 周小龍, 聶生東, 王遠(yuǎn)軍, 等. 核磁共振二維譜反演技術(shù)綜述[J]. 波譜學(xué)雜志, 2013, 30(2): 293-305. ZHOU Xiao-long, NIE Shen-dong, WANG Yuan-jun, et al. 2D NMR inversion method: a review[J]. Chinese Journal of Magnetic Resonance, 2013, 30(2): 293-305.

    [8] 顧兆斌, 劉衛(wèi). 核磁共振二維譜反演[J]. 波譜學(xué)雜志,2007, 24(3): 311-319. GU Zhao-bin, LIU Wei. The inversion of two-dimensional NMR map[J]. Chinese Journal of Magnetic Resonance, 2007, 24(3): 311-319.

    [9] LIN F, WANG Z W, LI J Y, et al. Study on algorithms of low SNR inversion of T2spectrum in NMR[J]. Applied Geophysics, 2011, 8(3): 233-238.

    [10] TAN M J, ZOU Y L, ZHOU C C. A new inversion method for (T2, D) 2D NMR logging and fluid typing[J]. Computers & Geosciences, 2013, 51: 366-380.

    [11] CHOUZENOUX E, MOUSSAOUI S, IDIER J, et al. Efficient maximum entropy reconstruction of nuclear magnetic resonance T1-T2spectra[J]. IEEE Transactions on Signal Processing, 2010, 58(12): 6040-6051.

    [12] 周小龍, 聶生東, 王遠(yuǎn)軍, 等. 基于噪聲擬合的核磁共振二維譜反演新方法[J]. 儀器儀表學(xué)報, 2013, 34(7): 1640-1649. ZHOU Xiao-long, NIE Sheng-dong, WANG Yuan-jun, et al. A new noise-fitting based 2D NMR inversion method[J]. Chinese Journal of Scientific Instrument, 2013, 34(7): 1640-1649.

    編 輯 黃 莘

    Inversion Technology of 2D NMR Relaxometry in Low Field and Its Applications

    NIE Sheng-dong, ZHOU Xiao-long, and WANG Yuan-jun
    (School of Medical Instrument and Food Engineering, University of Shanghai for Science and Technology Yangpu Shanghai 200093)

    This paper explores the practical ability of 2D nclear magnetic resonance (NMR) relaxometry inversion based on the features and advantages of 2D maps. An inversion algorithm aims to make the misfit comparable to noise level was cast in light firstly. Then some synthetic data was handled with this algorithm to get the accurate 2D relaxometry spectrum. Lastly, this technology was applied to many practical cases in the field of medical imaging, food and medicine, energy and so on. The results of synthetic data and experimental data show that the proposed method has a good robustness and an exact accuracy. The 2D NMR relaxometry including the inversion technology has a great potential value of practical applications.

    2D correlations; 2D inversion; low-field NMR; time-domain NMR

    TP202+.1

    A

    10.3969/j.issn.1001-0548.2015.03.025

    2013 ? 12 ? 09;

    2014 ? 06 ? 20

    國家重大科學(xué)儀器設(shè)備開發(fā)專項項目(2013YQ17046303);國家自然科學(xué)基金(60972122); 上海市教育委員會科研創(chuàng)新項目(14ZZ135)

    聶生東(1962 ? ),男,博士,教授,主要從事醫(yī)學(xué)圖像處理與信號處理等方面的研究.

    猜你喜歡
    演算法低場明膠
    基于低場核磁成像的銀杏胚檢測及分類
    《四庫全書總目》子部天文演算法、術(shù)數(shù)類提要獻(xiàn)疑
    國學(xué)(2021年0期)2022-01-18 05:59:08
    原位低場核磁共振弛豫法定量監(jiān)測光催化Cr(VI)還原反應(yīng)
    低場核磁共振短死時間射頻線圈與射頻開關(guān)的設(shè)計
    單多普勒天氣雷達(dá)非對稱VAP風(fēng)場反演算法
    運(yùn)動平臺下X波段雷達(dá)海面風(fēng)向反演算法
    低場MRI及MRCP在肝外膽管梗阻性病變中的診斷價值
    超高壓明膠理化性質(zhì)分析
    電渦流掃描測量的邊沿位置反演算法研究
    復(fù)凝法制備明膠微球
    河南科技(2014年22期)2014-02-27 14:18:07
    亚洲精品成人av观看孕妇| 免费高清在线观看视频在线观看| 高清在线视频一区二区三区| 国产亚洲av片在线观看秒播厂 | 麻豆成人av视频| 亚洲av中文字字幕乱码综合| kizo精华| 成人二区视频| 插阴视频在线观看视频| 国产中年淑女户外野战色| 又爽又黄无遮挡网站| 成人av在线播放网站| av国产久精品久网站免费入址| 我要看日韩黄色一级片| 亚洲内射少妇av| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 精品一区在线观看国产| av免费在线看不卡| 精品一区二区免费观看| 国产精品无大码| 91aial.com中文字幕在线观看| av播播在线观看一区| 国产一区二区三区av在线| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲乱码一区二区免费版| 国产一区二区在线观看日韩| 国产三级在线视频| 亚洲欧美精品专区久久| 插逼视频在线观看| 夫妻性生交免费视频一级片| 国产一级毛片七仙女欲春2| 全区人妻精品视频| 18+在线观看网站| 99热这里只有是精品50| 国产精品一二三区在线看| 最近2019中文字幕mv第一页| 久久国内精品自在自线图片| 免费看日本二区| 国产免费又黄又爽又色| 久久久欧美国产精品| 精品少妇黑人巨大在线播放| 国产精品99久久久久久久久| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲色图av天堂| 亚洲欧美精品自产自拍| 婷婷六月久久综合丁香| 国产精品日韩av在线免费观看| av在线天堂中文字幕| av在线天堂中文字幕| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 久久久精品欧美日韩精品| 国产成年人精品一区二区| 天堂√8在线中文| 一级毛片电影观看| 欧美激情在线99| 美女大奶头视频| 99久久精品热视频| 国产亚洲91精品色在线| 日韩av免费高清视频| 日韩强制内射视频| 99九九线精品视频在线观看视频| 搡老妇女老女人老熟妇| 一个人观看的视频www高清免费观看| 久久久久九九精品影院| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 国产成人aa在线观看| 亚洲精品456在线播放app| 国产精品伦人一区二区| 天堂俺去俺来也www色官网 | 午夜精品在线福利| 天天躁日日操中文字幕| 在线观看免费高清a一片| 亚洲av一区综合| 国产视频首页在线观看| 欧美精品国产亚洲| 亚洲av.av天堂| 久久精品国产自在天天线| 欧美日韩在线观看h| 日韩一本色道免费dvd| 国产午夜福利久久久久久| 网址你懂的国产日韩在线| 伊人久久精品亚洲午夜| 欧美高清成人免费视频www| 精品久久久噜噜| 国产乱人偷精品视频| 国产91av在线免费观看| 久热久热在线精品观看| 人妻系列 视频| 亚洲成人久久爱视频| 一本一本综合久久| 欧美成人一区二区免费高清观看| 一区二区三区四区激情视频| 乱人视频在线观看| 一级毛片电影观看| 床上黄色一级片| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 久久久成人免费电影| 国产一区二区在线观看日韩| 国产 一区精品| 国产极品天堂在线| 亚洲av中文av极速乱| 一区二区三区高清视频在线| av.在线天堂| 精品国产露脸久久av麻豆 | 国产精品福利在线免费观看| 22中文网久久字幕| 永久免费av网站大全| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 伦理电影大哥的女人| 国产成人freesex在线| 伦精品一区二区三区| 十八禁网站网址无遮挡 | 少妇高潮的动态图| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 亚洲精品视频女| 亚洲欧美精品专区久久| 高清日韩中文字幕在线| 一级毛片电影观看| 国产精品久久久久久av不卡| 成人性生交大片免费视频hd| 青春草国产在线视频| 如何舔出高潮| 欧美成人精品欧美一级黄| 女人被狂操c到高潮| 久热久热在线精品观看| 成人亚洲精品av一区二区| 别揉我奶头 嗯啊视频| 国产在视频线在精品| 色尼玛亚洲综合影院| 日日啪夜夜爽| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 精品久久久久久久久久久久久| 免费黄频网站在线观看国产| 免费少妇av软件| 欧美+日韩+精品| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 一区二区三区高清视频在线| 亚洲av国产av综合av卡| 五月伊人婷婷丁香| 久久久成人免费电影| 亚洲av免费在线观看| 中文字幕av成人在线电影| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 日韩成人av中文字幕在线观看| 22中文网久久字幕| 免费大片黄手机在线观看| 人妻一区二区av| 国产精品蜜桃在线观看| 亚洲av免费高清在线观看| 亚洲欧美一区二区三区国产| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 91久久精品国产一区二区成人| 久久97久久精品| 嫩草影院新地址| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 亚洲精品日本国产第一区| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 欧美3d第一页| 啦啦啦韩国在线观看视频| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 午夜福利在线在线| 在线观看一区二区三区| 99热网站在线观看| 床上黄色一级片| 一级毛片久久久久久久久女| 丰满少妇做爰视频| 亚洲成人久久爱视频| 亚洲图色成人| 人人妻人人看人人澡| 国产精品久久久久久久电影| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| www.色视频.com| 色吧在线观看| 一级毛片电影观看| 青青草视频在线视频观看| 最近中文字幕高清免费大全6| 成人无遮挡网站| 精品人妻熟女av久视频| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲不卡免费看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | .国产精品久久| 国产精品99久久久久久久久| 国产伦精品一区二区三区四那| 中文字幕久久专区| 久久久a久久爽久久v久久| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲人成网站在线播| 国产单亲对白刺激| 久久久久久久大尺度免费视频| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲av不卡在线观看| 精品久久久久久久久久久久久| 免费人成在线观看视频色| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲成人av在线免费| 久久热精品热| 国产 一区精品| or卡值多少钱| videossex国产| 日韩 亚洲 欧美在线| 日日啪夜夜爽| 精品少妇黑人巨大在线播放| 免费观看在线日韩| 亚洲成人av在线免费| ponron亚洲| av国产免费在线观看| 热99在线观看视频| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 国产精品av视频在线免费观看| 3wmmmm亚洲av在线观看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 日韩强制内射视频| 高清欧美精品videossex| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 别揉我奶头 嗯啊视频| 国产又色又爽无遮挡免| 看十八女毛片水多多多| 日本黄大片高清| 蜜臀久久99精品久久宅男| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲精品自拍成人| 亚洲熟女精品中文字幕| 久久久久精品久久久久真实原创| 我的老师免费观看完整版| 国产爱豆传媒在线观看| 边亲边吃奶的免费视频| 日韩一本色道免费dvd| 91aial.com中文字幕在线观看| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 午夜久久久久精精品| 久久久精品免费免费高清| 人妻一区二区av| 老司机影院毛片| 国产一级毛片七仙女欲春2| 亚洲伊人久久精品综合| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产人妻一区二区三区在| 久久久久久久国产电影| av线在线观看网站| 国产免费又黄又爽又色| 欧美+日韩+精品| 久久久久国产网址| 1000部很黄的大片| 亚洲精品自拍成人| 午夜日本视频在线| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产成人福利小说| 久久精品国产亚洲网站| 18+在线观看网站| 亚洲乱码一区二区免费版| 精品午夜福利在线看| 乱人视频在线观看| 欧美一级a爱片免费观看看| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 婷婷色麻豆天堂久久| 淫秽高清视频在线观看| 久久久久九九精品影院| 国产在视频线在精品| 色5月婷婷丁香| av.在线天堂| 国产精品av视频在线免费观看| 国产高清国产精品国产三级 | 晚上一个人看的免费电影| 久久久久国产网址| 2021天堂中文幕一二区在线观| 午夜激情久久久久久久| 国产av国产精品国产| 国产淫片久久久久久久久| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲久久久久久中文字幕| 老女人水多毛片| 免费黄网站久久成人精品| 国产单亲对白刺激| 欧美97在线视频| 美女被艹到高潮喷水动态| 欧美最新免费一区二区三区| 日韩欧美 国产精品| 成年版毛片免费区| 中文天堂在线官网| 美女主播在线视频| 超碰av人人做人人爽久久| 久99久视频精品免费| av专区在线播放| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 热99在线观看视频| 国产免费视频播放在线视频 | 黄色一级大片看看| 我的老师免费观看完整版| 国产亚洲91精品色在线| 亚洲成人久久爱视频| 久久久精品免费免费高清| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲欧洲日产国产| 人妻少妇偷人精品九色| 18+在线观看网站| 久久这里只有精品中国| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 波野结衣二区三区在线| 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲成人一二三区av| 久久久久久久久中文| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 久久99蜜桃精品久久| 日韩三级伦理在线观看| 国产人妻一区二区三区在| 看黄色毛片网站| 最新中文字幕久久久久| 亚洲综合精品二区| 国产大屁股一区二区在线视频| 大陆偷拍与自拍| 国产成年人精品一区二区| 亚洲国产色片| 成人午夜精彩视频在线观看| 成人毛片a级毛片在线播放| 午夜激情久久久久久久| 韩国高清视频一区二区三区| 国产免费又黄又爽又色| 九九在线视频观看精品| 日韩大片免费观看网站| 日日摸夜夜添夜夜爱| 日本黄色片子视频| 黄色一级大片看看| 亚洲自偷自拍三级| 麻豆乱淫一区二区| 国产伦在线观看视频一区| 婷婷色综合大香蕉| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 国产老妇伦熟女老妇高清| 熟妇人妻不卡中文字幕| 99re6热这里在线精品视频| 精华霜和精华液先用哪个| 嫩草影院新地址| 能在线免费观看的黄片| 夜夜爽夜夜爽视频| 人体艺术视频欧美日本| 男人舔女人下体高潮全视频| 舔av片在线| 久久精品久久精品一区二区三区| 麻豆av噜噜一区二区三区| 午夜免费男女啪啪视频观看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 日韩欧美三级三区| 精品久久久精品久久久| 欧美高清性xxxxhd video| 国产av码专区亚洲av| 色综合站精品国产| 51国产日韩欧美| 国产成人freesex在线| 永久网站在线| 久久久久久久久久黄片| 精品人妻熟女av久视频| 久久久久国产网址| 亚洲欧美成人精品一区二区| 亚洲精品成人久久久久久| videossex国产| 联通29元200g的流量卡| 久久99蜜桃精品久久| 嫩草影院入口| 波多野结衣巨乳人妻| 久久国产乱子免费精品| videossex国产| 免费人成在线观看视频色| 国产av在哪里看| 丰满少妇做爰视频| 99久久精品一区二区三区| 国产三级在线视频| 卡戴珊不雅视频在线播放| 亚洲美女搞黄在线观看| 国产午夜福利久久久久久| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲av不卡在线观看| 亚洲欧美精品自产自拍| 亚洲国产欧美人成| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产成人精品福利久久| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 日韩大片免费观看网站| 亚洲成人久久爱视频| 精品久久久久久久久久久久久| 黄色配什么色好看| 免费看a级黄色片| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 91久久精品国产一区二区成人| 欧美3d第一页| 18+在线观看网站| 少妇人妻一区二区三区视频| 99九九线精品视频在线观看视频| 国产乱来视频区| 黄色欧美视频在线观看| 国产一级毛片七仙女欲春2| 国产一区亚洲一区在线观看| 六月丁香七月| 国产久久久一区二区三区| 精品酒店卫生间| 亚洲乱码一区二区免费版| xxx大片免费视频| 午夜精品在线福利| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 七月丁香在线播放| 国产av国产精品国产| 亚洲精品456在线播放app| 午夜精品一区二区三区免费看| 两个人的视频大全免费| 欧美精品国产亚洲| 国产视频内射| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 最后的刺客免费高清国语| 国产乱人偷精品视频| 网址你懂的国产日韩在线| 偷拍熟女少妇极品色| 久久精品国产亚洲av天美| 夫妻性生交免费视频一级片| 国产成人福利小说| 欧美 日韩 精品 国产| 国产av码专区亚洲av| 舔av片在线| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国精品久久久久久国模美| 亚洲人成网站在线观看播放| 久久99热这里只有精品18| 久久人人爽人人片av| 精品不卡国产一区二区三区| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 99热这里只有是精品在线观看| 一个人看的www免费观看视频| 亚洲精品色激情综合| 日本黄色片子视频| 欧美区成人在线视频| 久久久精品欧美日韩精品| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 我的老师免费观看完整版| 69av精品久久久久久| 中文字幕久久专区| 精华霜和精华液先用哪个| 国产亚洲精品久久久com| 久久久久久久久久成人| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲av在线观看美女高潮| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| av国产久精品久网站免费入址| 久久久久久久久中文| 在线免费观看的www视频| 国产精品国产三级国产专区5o| 麻豆久久精品国产亚洲av| 一本久久精品| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 日韩三级伦理在线观看| 国产单亲对白刺激| ponron亚洲| av卡一久久| 免费看不卡的av| 久久久久久久久久黄片| 久久久久久久大尺度免费视频| 午夜福利高清视频| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 亚洲精品一二三| 精品午夜福利在线看| 国产淫片久久久久久久久| 全区人妻精品视频| 天天躁日日操中文字幕| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 精品人妻一区二区三区麻豆| 免费高清在线观看视频在线观看| .国产精品久久| 丝瓜视频免费看黄片| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产精品人妻久久久影院| 麻豆乱淫一区二区| 欧美最新免费一区二区三区| 有码 亚洲区| 内地一区二区视频在线| av.在线天堂| 日韩成人av中文字幕在线观看| 国产成人a区在线观看| 久久99蜜桃精品久久| 不卡视频在线观看欧美| 久久久久久久久大av| 中文字幕亚洲精品专区| 亚洲成人精品中文字幕电影| 熟女人妻精品中文字幕| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 精品久久久久久久末码| 亚洲最大成人中文| 一级毛片电影观看| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 男人舔奶头视频| 亚洲精品国产av成人精品| 黄色一级大片看看| 国产精品女同一区二区软件| 可以在线观看毛片的网站| 亚洲怡红院男人天堂| 亚洲精品中文字幕在线视频 | 青春草国产在线视频| 欧美不卡视频在线免费观看| 国产亚洲最大av| 九九爱精品视频在线观看| 久久99精品国语久久久| 99久久精品国产国产毛片| 免费无遮挡裸体视频| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 日本三级黄在线观看| 国产精品无大码| 一本一本综合久久| 国产毛片a区久久久久| 嫩草影院精品99| 成人综合一区亚洲| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 91精品国产九色| 只有这里有精品99| 亚洲欧美一区二区三区国产| 网址你懂的国产日韩在线| 舔av片在线| 午夜免费观看性视频| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 国产在线一区二区三区精| 婷婷色综合大香蕉| 天堂俺去俺来也www色官网 | 在线免费观看的www视频| 别揉我奶头 嗯啊视频| 又大又黄又爽视频免费| 成人鲁丝片一二三区免费| 亚洲av中文av极速乱| 乱系列少妇在线播放| 一区二区三区高清视频在线| 男人和女人高潮做爰伦理| 你懂的网址亚洲精品在线观看| av国产久精品久网站免费入址| 网址你懂的国产日韩在线| 欧美zozozo另类| 免费看光身美女| 偷拍熟女少妇极品色| kizo精华| 日韩强制内射视频| 午夜免费观看性视频| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 天堂网av新在线| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 又爽又黄a免费视频| www.色视频.com| 亚洲人成网站在线播| av国产免费在线观看| 成人二区视频| 91av网一区二区| 国产精品蜜桃在线观看| 久久99蜜桃精品久久| 色视频www国产| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久99热6这里只有精品| 免费看a级黄色片| 久久久久性生活片| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 欧美xxxx性猛交bbbb| 成人毛片60女人毛片免费| 午夜福利视频1000在线观看| 免费观看在线日韩| 亚洲精品日本国产第一区| 日本-黄色视频高清免费观看| 春色校园在线视频观看| 精品国产露脸久久av麻豆 | 成年免费大片在线观看| 国产爱豆传媒在线观看| 老司机影院成人| 精品一区二区三区人妻视频| 亚洲最大成人手机在线| 国产成人精品久久久久久| 禁无遮挡网站| 1000部很黄的大片| 亚洲人与动物交配视频| 久久久亚洲精品成人影院| 三级毛片av免费| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| av网站免费在线观看视频 | 国产探花在线观看一区二区| 国产成人精品婷婷| 久久这里有精品视频免费| 一级毛片电影观看| 人妻一区二区av| 69av精品久久久久久| 久久久久久久久久人人人人人人| 亚洲综合精品二区| 一区二区三区高清视频在线| 精品久久久精品久久久| 成年女人在线观看亚洲视频 | 少妇丰满av| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲av免费在线观看| 青春草视频在线免费观看| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲,欧美,日韩| 日韩av在线大香蕉| 波野结衣二区三区在线| 国产亚洲av嫩草精品影院| 精品人妻偷拍中文字幕| 美女高潮的动态| eeuss影院久久| 伊人久久国产一区二区| 美女国产视频在线观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 午夜久久久久精精品| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 一级av片app| 只有这里有精品99| 免费看av在线观看网站| 五月伊人婷婷丁香| 久久久久久久久久久丰满| 精品午夜福利在线看|