PM2.5源解析技術(shù)研究進(jìn)展

周 威 宋曉梅

(安徽理工大學(xué)， 安徽 淮南 232001)

PM2.5源解析技術(shù)研究進(jìn)展

周 威 宋曉梅

(安徽理工大學(xué)， 安徽 淮南 232001)

近年來大氣顆粒物引起的環(huán)境問題逐漸增多，其中PM2.5由于易于吸附有害元素進(jìn)入人體對(duì)人體健康威脅大，所以對(duì)其來源進(jìn)行識(shí)別尤為重要。介紹大氣顆粒物源解析中常用的化學(xué)質(zhì)量平衡模型(CMB)、主成分分析法(PCA)、正矩陣因子分解法(PMF)、富集因子法(EF)、空氣質(zhì)量模擬、穩(wěn)定同位素法等在PM2.5源解析上的應(yīng)用以及應(yīng)用中遇到的一些問題。闡述了PM2.5源解析技術(shù)今后的發(fā)展趨勢(shì)。

大氣顆粒物；PM2.5；源解析；穩(wěn)定同位素

大氣顆粒物來源多，成分復(fù)雜，不僅影響大氣能見度和氣候變化，而且對(duì)人體健康也有很大威脅,因此有效識(shí)別大氣顆粒物來源，有助于保護(hù)環(huán)境和維護(hù)人體健康。大氣顆粒物按空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑可劃分為：TSP(總懸浮顆粒物)、PM10(可吸入顆粒物)和PM2.5(細(xì)粒子)。其中PM2.5由于粒徑小，比表面積大，易于吸附有害元素，對(duì)人體健康威脅大，且重力作用小，在大氣中停留時(shí)間長(zhǎng)，易于長(zhǎng)距離傳輸造成大范圍的污染，因此受到了國(guó)內(nèi)外的廣泛關(guān)注[1]。近年來對(duì)PM2.5的成分和源解析技術(shù)方面的研究越來越多。本文介紹國(guó)內(nèi)外在PM2.5源解析方面的研究進(jìn)展和發(fā)展趨勢(shì)。

1 PM2.5源解析技術(shù)研究現(xiàn)狀

1.1 CMB(化學(xué)質(zhì)量平衡模型)

CMB模型被美國(guó)EPA推薦為用于研究大氣污染物的來源和貢獻(xiàn)率的重要模型，是目前在實(shí)際工作中研究和應(yīng)用最多的受體模型。

CMB模型有如下基本假設(shè)： (1) 各類排放源排放的顆粒物化學(xué)組成相對(duì)穩(wěn)定； (2) 各類排放源排放的顆粒物之間沒有相互作用；(3)確定所有對(duì)受體有貢獻(xiàn)的主要源，且顆粒物的化學(xué)組成已知；(4)元素個(gè)數(shù)不能小于主要源的個(gè)數(shù)；(5)各類排放源排放的顆粒物有明顯的化學(xué)組成上的差異；(6)測(cè)樣方法的誤差是隨機(jī)分布的，符合正態(tài)分布。CMB模型的基本原理是物質(zhì)守恒，在確定主要源類和受體的成分譜下，建立一組線性方程，來確定各源類貢獻(xiàn)濃度值的大小。

大氣顆粒物中富含碳，其存在形式有碳酸鹽(CC)、元素碳(EC)、有機(jī)碳(OC)三類。EC來自于源燃料的不完全燃燒，OC有一次有機(jī)碳和通過光化學(xué)反應(yīng)生成的二次有機(jī)碳(SOC)兩類組成，EC和OC主要存在于細(xì)粒子中，CC多存在于大粒子中[2-3]。

大氣顆粒物中的有機(jī)成分容易發(fā)生變化，導(dǎo)致其質(zhì)量變化。二次有機(jī)碳(SOC)不由污染源直接排放,無(wú)法進(jìn)行采樣,難以得到 SOC源成分譜[4-5]。只依據(jù)無(wú)機(jī)物來識(shí)別源類并確定其貢獻(xiàn)率，會(huì)導(dǎo)致一些重要源類很難或無(wú)法識(shí)別。

肖致美等人采集寧波市3個(gè)環(huán)境受體點(diǎn)不同季節(jié)的PM2.5和PM10樣品和源類樣品，分析質(zhì)量濃度和化學(xué)組成，運(yùn)用OC/EC最小比值法確定SOC對(duì)PM2.5和PM10的貢獻(xiàn)率，根據(jù)此重新建立受體成分譜，用CMB模型對(duì)樣品進(jìn)行源解析[6]。Sina Hasheminassab等人利用基于分子標(biāo)記的化學(xué)質(zhì)量平衡模型(MM-CMB)對(duì)洛杉磯在寒冷和溫暖兩個(gè)階段下室內(nèi)室外的PM2.5進(jìn)行源解析[7]。

1.2 因子分析法(FA)

因子分析法是基于多元統(tǒng)計(jì)分析的一種方法。在大氣顆粒物源解析方面直接從受體樣品化學(xué)組成著手，依據(jù)各化學(xué)組成成分之間的相互關(guān)系，從大量關(guān)系復(fù)雜的因子中，歸納出少數(shù)幾種綜合因子，這些綜合因子可以反映多個(gè)原來實(shí)測(cè)變量所具有的主要信息。計(jì)算求解各因子載荷，結(jié)合污染源特征情況，得出各因子對(duì)應(yīng)可能的污染源類型。

1.2.1 主成分分析法(PCA)

PCA法運(yùn)用降維的思想，在盡可能多的保留原始變量信息的前提下，將大量指標(biāo)轉(zhuǎn)化成幾個(gè)綜合指標(biāo)，這些綜合指標(biāo)成為主成分，各主成分之間沒有相關(guān)性。在大氣顆粒物源解析研究中，使用PCA對(duì)大量實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析，在保留主要信息的前提下，對(duì)大量具有復(fù)雜關(guān)系的變量進(jìn)行歸納，將其歸納成數(shù)量較少的幾個(gè)綜合因子，以此解析大氣顆粒物來源。經(jīng)典的主成分分析法只能進(jìn)行定性和半定量分析，在此基礎(chǔ)上借助一些線性代數(shù)的知識(shí)，對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行進(jìn)一步處理，可以得到各污染源對(duì)顆粒物及其化學(xué)組成分擔(dān)率和貢獻(xiàn)值，這種改進(jìn)的方法叫絕對(duì)主成分分析(APCA)。

陳純等人分別在采暖季和非采暖季，按照鄭州市城市功能分區(qū)和主導(dǎo)風(fēng)向選擇4個(gè)受體點(diǎn)，采集40個(gè)PM2.5樣品，利用主成分分析法分析表明：建筑揚(yáng)塵、土壤塵及道路揚(yáng)塵、汽車尾氣、煤炭燃燒是鄭州市PM2.5的主要來源，其累計(jì)貢獻(xiàn)率超過90%[8]。Hugo Saldarriaga-Norea等人研究墨西哥Guadalajara PM2.5中對(duì)人體健康有影響的微量元素時(shí)也應(yīng)用PCA及EF技術(shù)對(duì)PM2.5進(jìn)行源解析[9]。

1.2.2 正矩陣因子分析法(PMF)

PMF法基于因子分析法，在此基礎(chǔ)上利用權(quán)重計(jì)算出顆粒物中化學(xué)組分的誤差，再用最小二乘法計(jì)算顆粒物的主要污染源和貢獻(xiàn)率。同其他分析方法相比，PMF分解矩陣中元素不為負(fù)，能夠依據(jù)數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)偏差進(jìn)行優(yōu)化。

黃曉峰等人2009年全年采集深圳市PM2.5樣品，采用PMF法解析PM2.5來源得到了4類主要源的貢獻(xiàn)率，同時(shí)利用OC/EC比值法對(duì)SOC來源進(jìn)行解析，在深圳市區(qū)SOC年平均濃度7.5μg/m3，在有機(jī)物質(zhì)量中占57%，機(jī)動(dòng)車排放是SOC前體物的最主要來源[10]。瑞典Peter Molńar 等人在分析生物質(zhì)燃燒對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)率時(shí)分別采用PMF法和氣團(tuán)軌跡模型，兩者分析結(jié)果相近[11]。

1.3 富集因子法(EF)

EF法用于研究元素的富集程度，根據(jù)富集因子判斷元素來自于自然源或是人為源。將EF法用于大氣顆粒物中元素的研究，定性判斷元素來源，輔助其他方法進(jìn)行來源解析。通常認(rèn)為EF<1時(shí)元素源于土壤；EF>10時(shí)元素源自人為污染；1

李秀鎮(zhèn)等人根據(jù)氣溶膠觀測(cè)資料和逐日天氣資料，分析了青島市PM2.5的濃度特征、化學(xué)組成及來源。利用EF法分析表明：PM2.5里所有元素的富集因子均大于其在PM10中，PM2.5中來自人為源的元素所占的比例大于PM10。其中Ca的富集因子夏季較大，可能受建筑塵源影響[12]。Yang Yu 等人通過FA法及EF法分析得到了北京市2005-2008年P(guān)M2.5的來源。春季，由于人為來源在傳播過程中被稀釋，PM2.5多數(shù)來自于自然源，而在冬季結(jié)果恰好相反，人類活動(dòng)導(dǎo)致PM2.5人為來源占多數(shù)[13]。

1.4 空氣質(zhì)量模型

空氣質(zhì)量模型依據(jù)設(shè)計(jì)理念和參數(shù)的差異，共有三代模型?，F(xiàn)常用模型有美國(guó)CMAQ模型，英國(guó)“Your Air”系統(tǒng)和NAME系統(tǒng)，法國(guó)CHIMERE模型，中國(guó)NAQPMS以及荷蘭“LO-TOS-EUROS”模式，統(tǒng)稱為Models-3。其中CMAQ模型是美國(guó)EPA推薦的空氣質(zhì)量模型，得到了廣泛的應(yīng)用。CMAQ的應(yīng)用主要有三個(gè)方面：(1) 比較模擬和觀測(cè)的差距，找出差距原因，探索提高精度的方法；(2) 模擬空氣中各污染物的濃度來評(píng)價(jià)空氣污染狀況，預(yù)測(cè)環(huán)境受污染程度以及評(píng)估治理措施所能帶來的改善；(3) 探索大氣污染物來源、產(chǎn)生機(jī)理、傳輸和擴(kuò)散過程，研究其跨地區(qū)的傳輸性，為大氣污染的治理提供有效的科學(xué)依據(jù)[14]。

王麗濤等人采用MM5-Models-3/CMAQ模擬系統(tǒng)模擬了京津冀地區(qū)空氣質(zhì)量，對(duì)石家莊和北京市分別采用Brute Force方法和DDM-3D技術(shù)分析計(jì)算PM2.5的來源，并比較兩種計(jì)算方法，結(jié)果表明：兩種方法的結(jié)果具有明顯的相關(guān)性；隨著濃度的增加，DDM-3D方法的計(jì)算結(jié)果更加合理[15]。J.M. Baldasano 等人建立了CALIOPE模型全年對(duì)西班牙進(jìn)行空氣質(zhì)量模擬，來分析其空氣狀況，找出引起環(huán)境問題的原因[16]。

1.5 穩(wěn)定同位素法

穩(wěn)定同位素是指無(wú)輻射衰變，質(zhì)量保持不變的同位素。由于質(zhì)譜測(cè)定技術(shù)的發(fā)展，穩(wěn)定同位素的研究范圍被大大拓展，廣泛應(yīng)用于環(huán)境科學(xué)領(lǐng)域。某些污染物在采樣、提取和分析過程中易發(fā)生變化，使解析結(jié)果產(chǎn)生誤差。穩(wěn)定同位素的組成在特定污染物中是特定的，采用穩(wěn)定同位素分析結(jié)果精確穩(wěn)定，可以解決污染物在分析過程發(fā)生變化，分析結(jié)果產(chǎn)生誤差的問題[17]。

PAHs是半揮發(fā)性有機(jī)物，在遷移過程中會(huì)受外界影響發(fā)生化學(xué)組分的變化，傳統(tǒng)方法不能滿足解析精度的要求，而應(yīng)用穩(wěn)定碳同位素法可彌補(bǔ)這方面的缺陷。Okuda的研究組在2002年測(cè)定了北京、重慶、杭州三地大氣中PAHs化學(xué)成分譜和單體化合物的穩(wěn)定碳同位素組成，分析得出：北京市大氣中PAHs主要來源是機(jī)動(dòng)車，重慶和杭州來自燃煤[18]。彭林等人利用穩(wěn)定碳同位素對(duì)鄭州市大氣顆粒物中PAHs進(jìn)行了來源解析，分析得出：在非采暖季，機(jī)動(dòng)車和燃煤是鄭州市顆粒物中PAHs的主要來源[19]。

穩(wěn)定同位素法除了識(shí)別大氣中PAHs來源方面的應(yīng)用，還被推廣到很多方面。例如識(shí)別大氣硫元素來源，通過識(shí)別大氣顆粒物中硫元素的來源，追蹤酸雨的來源，評(píng)估某些有機(jī)硫的排放總量。通過研究更多類型的穩(wěn)定同位素可以滿足更多類型的目標(biāo)污染物來源識(shí)別任務(wù)。

1.6 解析方法中出現(xiàn)的問題

CMB模型雖然技術(shù)成熟，應(yīng)用廣泛，能夠定量計(jì)算源貢獻(xiàn)率，但存在某些污染源共線性，缺乏源類成分譜，在污染物性質(zhì)不穩(wěn)定的情況下，CMB模型解析結(jié)果不準(zhǔn)確。因子分析法在缺少源類成分譜的情況下，能夠解析污染源，但需要大量的樣品，工作量大。當(dāng)PCA法因子符號(hào)有正負(fù)時(shí)，解析結(jié)果不準(zhǔn)確，這時(shí)可以采用PMF法。富集因子法只是一種輔助方法，用于結(jié)合其他手段輔助分析污染物的來源，單獨(dú)使用只能簡(jiǎn)單的定性分析。空氣質(zhì)量模型仍在不斷更新和發(fā)展中，在實(shí)際應(yīng)用中會(huì)出現(xiàn)對(duì)一些物質(zhì)參數(shù)設(shè)置不合理和模擬結(jié)果存在系統(tǒng)誤差的情況，需要不斷的完善和補(bǔ)充參數(shù)設(shè)置，使得模擬結(jié)果接近實(shí)際情況。

穩(wěn)定同位素在物理、化學(xué)、生物過程中可能發(fā)生同位素分餾，會(huì)影響定量解析結(jié)果。具體穩(wěn)定同位素分餾的研究并不深入，多集中在穩(wěn)定碳同位素的分餾。另外，環(huán)境樣品有大量含量較低的干擾物，分析難度大，研究適合的前處理方法和分析手段，有利于推廣穩(wěn)定同位素的應(yīng)用范圍。加強(qiáng)可用于科學(xué)研究的穩(wěn)定同位素的研究，將更多類型的穩(wěn)定同位素應(yīng)用于科學(xué)研究，完成更多目標(biāo)污染物的識(shí)別。

2 PM2.5源解析的發(fā)展趨勢(shì)

2.1 PM2.5中PAHs的源解析

PM2.5中OC成分復(fù)雜，PAHs是其主要成分，因顯著的致畸、致癌、致突變的“三致作用”，PM2.5中PAHs的源解析研究得到廣泛的關(guān)注。

污染源排放的PAHs通過物理吸附或光化學(xué)反應(yīng)進(jìn)入顆粒物。PAHs由氣相轉(zhuǎn)化到顆粒相主要有3種機(jī)制：(1) 濃度超過飽和蒸汽壓，在顆粒物上低飽和蒸汽壓的有機(jī)物會(huì)凝結(jié)形成二次氣溶膠；(2) 在顆粒物表面的氣態(tài)有機(jī)物被吸附或者吸收在顆粒物內(nèi)部，可發(fā)生在氣相亞飽和狀態(tài)；(3) 在大氣環(huán)境中氣態(tài)有機(jī)物生成低揮發(fā)性物質(zhì)，進(jìn)而生成二次顆粒物。2～3環(huán)的PAHs主要以氣態(tài)形式存在；4環(huán)PAHs屬于半揮發(fā)性有機(jī)物，在氣態(tài)和顆粒態(tài)可以同時(shí)存在；5～6環(huán)PAHs因分子量較大而揮發(fā)性較差，吸附在顆粒物表面[20]。對(duì)PAHs的源解析方法有定性和定量2種。定性分析方法有輪廓圖法、比值法等；定量分析方法有CMB法、多元統(tǒng)計(jì)法，穩(wěn)定碳同位素法等。

楊成閣等人在貴陽(yáng)市內(nèi)選取10個(gè)環(huán)境受體點(diǎn)，分別在夏冬兩季采樣，采用比值法對(duì)16種美國(guó)EPA優(yōu)控的PAHs的來源進(jìn)行解析。結(jié)果表明，夏季PAHs的主要來源為機(jī)動(dòng)車尾氣的排放；冬季PAHs的主要來源為機(jī)動(dòng)車尾氣的排放和燃煤源[21]。Roy M. Harrison等人以英國(guó)城市和鄉(xiāng)村為背景采集了PM2.5樣品分析PAHs在內(nèi)的主要成分，PAHs的組成范圍與之前的研究結(jié)果相似,由于高海拔和冬季導(dǎo)致的燃燒活動(dòng)增加，提高了PM2.5中PAHs的貢獻(xiàn)[22]。

除了PAHs，在PM2.5中還會(huì)存在含量較低的硝基多環(huán)芳烴、飽和烴類等，也應(yīng)該給予關(guān)注。

2.2 單顆粒源解析

單顆粒物源解析法是運(yùn)用顯微鏡對(duì)單個(gè)大氣顆粒物的物理性質(zhì)和化學(xué)組分進(jìn)行分析，得到單顆粒物的特征Micro-PIXE能譜，再對(duì)能譜采用模式識(shí)別的方法直接進(jìn)行統(tǒng)計(jì)和比較，得出污染物的來源及其貢獻(xiàn)率。

富集在PM2.5上的元素成分復(fù)雜，傳統(tǒng)的解析方法，可能會(huì)忽略低濃度毒性元素和特征元素，以至于解析結(jié)果存在誤差。單顆粒法可以很好的解決這一問題，直接對(duì)PM2.5的單個(gè)顆粒物進(jìn)行觀察表征，具有較強(qiáng)的源解析能力并且精度高、抗干擾能力好。

劉彥飛等人對(duì)春季哈爾濱市大氣PM2.5單顆粒的理化特征使用場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡(FESEM)和帶能譜的掃描電鏡(SEM-EDX)進(jìn)行觀測(cè)表征。解析結(jié)果表明，礦物、飛灰煙塵是其PM2.5的主要成分，分別源于揚(yáng)塵、機(jī)動(dòng)車尾氣、燃煤[23]。

單顆粒解析法需要建立單顆粒指紋數(shù)據(jù)庫(kù)，數(shù)據(jù)庫(kù)的建立對(duì)技術(shù)要求高，并且工作量大。同時(shí)，為了進(jìn)一步提高單顆粒解析法的效果，需要不斷發(fā)展顯微鏡技術(shù)。

2.3 有機(jī)碳(OC)和元素碳(EC)

PM2.5中約10%～50%為碳組分，包括有機(jī)碳(OC)和元素碳(EC)。PM2.5中OC和EC的關(guān)系，能夠反映其來源特性，為初步分析PM2.5來源提供依據(jù)。

OC和EC之間的相關(guān)性，可以分析它們之間是否有相似的一次來源。OC/EC的比值可以分析PM2.5的來源以及其中SOC的貢獻(xiàn)率，另外化石燃料中不含14C，大氣中CO2的14C與總碳的比率與木材和其他當(dāng)代材料中比率是相當(dāng)?shù)?，總碳?4C的比率可以區(qū)分當(dāng)代碳源和化石碳。隨著碳組分的研究，模型的解析能力可以得到提高。同時(shí)，對(duì)碳氧化物排放源的研究也很有幫助[24]。

2.4 模型聯(lián)用和成分譜建立

選擇模型聯(lián)用可以用來解決PM2.5源解析中遇到的某些問題。如希望縮減需建立污染源成分譜的工作量，提出將CMB和PMF的模型耦合，利用PMF法先分析出污染源和其特征元素，以此來確定CMB法的擬合參數(shù)和污染源清單，提高解析效率。通過模擬貢獻(xiàn)量和理論貢獻(xiàn)量的對(duì)比，來確定此模型耦合的實(shí)用性[25]。前面提過的為解決存在SOC的問題，將OC/EC最小比值法分別與CMB模型和PMF法聯(lián)合使用，在存在SOC的情況下，對(duì)污染物來源解析[6,10]。因?yàn)槟承┤紵愒刺甲V共線性較強(qiáng)，無(wú)法利用CMB模型直接進(jìn)行源解析。張燦等先采用CMB模型得到重慶碳源指示成分，后采用因子分析法解析出不同污染源對(duì)各功能區(qū)碳組分的貢獻(xiàn)率[26]。模型之間的相互補(bǔ)充，可以完善解析結(jié)果。

成分譜是受體模型開展研究的基礎(chǔ)資料，我國(guó)目前PM2.5的本土源譜十分匱乏，一些主要污染源，例如燃煤源、機(jī)動(dòng)車尾氣源、揚(yáng)塵、生物質(zhì)燃燒源等在源解析過程中均有借鑒外來源譜的情況。不同地域和建立方法的差異會(huì)導(dǎo)致即便污染源類型相同也會(huì)出現(xiàn)解析結(jié)果的差異，簡(jiǎn)單的借鑒國(guó)外的情況會(huì)導(dǎo)致解析結(jié)果不準(zhǔn)確。本地成分譜不完善，可能會(huì)在解析過程中忽略本地低濃度毒性物質(zhì)和特征元素，建立本地污染源成分譜對(duì)源解析有著重要的意義。鄭玫等人對(duì)上海典型工業(yè)污染源譜進(jìn)行了測(cè)定，并與其他地區(qū)建立的PM2.5源成分譜對(duì)比，總結(jié)了上海典型工業(yè)源譜特征[27]。張燦等采用熱光反射(TOR)分析了6類污染源中的8種碳組分的特征，先建立重慶本地源的碳成分譜后再進(jìn)行碳組分的來源分析[26]。

3 結(jié)語(yǔ)

我國(guó)PM2.5源解析技術(shù)的研究才剛剛發(fā)展，需要借鑒和改進(jìn)的地方有很多，在參考國(guó)外應(yīng)用實(shí)例和研究成果的同時(shí)，還應(yīng)結(jié)合本地區(qū)氣候條件和PM2.5自身特點(diǎn)，提出相對(duì)應(yīng)的解析技術(shù)。建議在以下兩個(gè)方面深入研究：(1) 完善分析手段。對(duì)PM2.5中復(fù)雜的成分全面分析是源解析工作的基礎(chǔ)。完善的本地成分譜，是國(guó)內(nèi)研究工作準(zhǔn)確的基礎(chǔ)；(2) 積極拓展新技術(shù)。新技術(shù)的發(fā)展會(huì)帶來更多的分析手段。國(guó)外有建立基于穩(wěn)定同位素下的新模型，使解析結(jié)果穩(wěn)定。針對(duì)新技術(shù)開發(fā)新的解析模型也是一個(gè)重要的方向。

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Research progress of PM2.5source identification

Zhou Wei，Song Xiaomei

(Anhui University of Science & Technology, Huainan 232001, China)

Recently environmental problems caused by atmospheric particles gradually increased, especially PM2.5issue because it is prone to absorb harmful elements and threats human health, so it is important to identify its origin. In this paper, it described some methods commonly used in atmospheric particulate sources identification, including chemical mass balance model (CMB), the principal component analysis (PCA), positive matrix factorization method (PMF), enrichment factor (EF), air quality modeling, and stable isotope method; and also introduced their applications in PM2.5source identification and some problems surfacing in the applications. This paper presented some improvements for these methods in adapt to the characteristics of PM2.5, and elaborated future trends of PM2.5source apportionment techniques.

atmospheric particulate; PM2.5; source identification ; stable isotope

2014-11-03；2014-12-10修回

周威，男，1990年生，碩士研究生，研究方向：大氣顆粒物成分來源識(shí)別。E-mail：willwillawill@126.com。

X511

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