楓香釋放揮發(fā)性有機物的特征研究

陳 霞 郭立春 肖文婭 陳信力 劉海燕 關(guān)慶偉

(1.中山陵園管理局，江蘇 南京 210014；2.南京林業(yè)大學(xué)生物與環(huán)境學(xué)院，江蘇 南京 210037；3.南京中山園林梅花研究中心有限公司，江蘇 南京 210037)

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楓香釋放揮發(fā)性有機物的特征研究

陳 霞1，2郭立春3肖文婭2陳信力2劉海燕2關(guān)慶偉2

(1.中山陵園管理局，江蘇 南京 210014；2.南京林業(yè)大學(xué)生物與環(huán)境學(xué)院，江蘇 南京 210037；3.南京中山園林梅花研究中心有限公司，江蘇 南京 210037)

為了解城市綠化常見樹種楓香釋放的揮發(fā)性有機物種類、月動態(tài)及日動態(tài)變化，于2010年5—11月，采用動態(tài)頂空吸附法和熱脫附-氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法(TCT-GC/MS)，在南京紫金山國家森林公園靈谷寺景區(qū)，對楓香日釋放的揮發(fā)性有機物進行測定分析，探討釋放量與環(huán)境因子的關(guān)系。結(jié)果表明：楓香花期共釋放出43種揮發(fā)性有機物，以烯類化合物為主，其量占化合物總含量的94.19%，主要是檸檬烯、β-蒎烯和α-蒎烯。烯類化合物月平均釋放量占揮發(fā)性有機物總釋放量的87.04%，8月最高，其季節(jié)規(guī)律是夏季>秋季>春季。烯類化合物日變化是先升后降，其變化趨勢與溫度的日變化呈正相關(guān)。

楓香；揮發(fā)性有機物；烯類化合物；紫金山

自20世紀中葉以來，世界森林旅游業(yè)發(fā)展迅速，現(xiàn)在每年參加森林旅游活動的人數(shù)已經(jīng)超過10億人次。在國內(nèi)，森林旅游業(yè)已經(jīng)成為林業(yè)產(chǎn)業(yè)的一個亮點，截至2013年底，中國森林公園總數(shù)達2 948處[1]，而森林浴作為一種新興有效的保健方式也受到人們的日益青睞，逐漸成為保健型生態(tài)旅游開發(fā)中一個新的熱點[2-3]。因此，城市森林建設(shè)中植物材料的選擇與配置，除了要滿足生態(tài)和景觀要求以外，更要考慮植物本身對環(huán)境質(zhì)量和人類身心健康所具有的各種潛在影響。揮發(fā)性有機物(volatile organic compounds，VOCs)的種類很多，其大部分來源于植物，并且所有植物體均會產(chǎn)生和釋放VOCs，植物器官和組織在自然狀態(tài)下會分泌釋放具有芳香氣味的有機揮發(fā)性物質(zhì)。植物釋放揮發(fā)性有機物是大自然長期進化選擇的結(jié)果，可以被認為是對環(huán)境的適應(yīng)，有的是防御動物、微生物的手段，如防蟲抗病、吸引草食動物天敵；有的為物種繁衍起重要作用，如吸引傳粉者；有的是與其他植物的化感作用。同時城市森林中植物釋放的VOCs對環(huán)境質(zhì)量和人類身心健康均具有各種潛在影響[4]。

目前，國內(nèi)外對于植物釋放VOCs的研究主要集中在城市森林公園中，郭二果等[5]對城市森林的各種保健功能進行了研究，Streiling等[6]對德國弗賴堡的一個市區(qū)公園、丁振才等[7]對江蘇省虞山國家森林公園、陳勇等[8]對深圳羊臺山森林公園也做了一些相關(guān)研究，主要分析了各種單項功能指標(biāo)。白建輝等[10]對長白山溫帶森林VOCs研究發(fā)現(xiàn)，長白山闊葉林主要排放物為單萜烯，且存在早晚低中午高的日變化趨勢。而郭阿君等[11-13]對于落葉松(Larixgmolinii)、樟子松(Pinussylvestrisvar.mongolica)和銀中楊(Populusalba)的研究則發(fā)現(xiàn)，不同季節(jié)之間植株的VOCs具有顯著差異。寧平等[14]對于昆明地區(qū)主要喬木VOCs的研究發(fā)現(xiàn)，不同季節(jié)植株VOCs的排放呈現(xiàn)不同的時刻變化。梁珍海等[9]以南京紫金山4個典型森林群落為研究對象，分析VOCs相對含量的季節(jié)動態(tài)變化及水平空間上的分布規(guī)律，但卻沒有分析群落中主要優(yōu)勢種的VOCs釋放及其日變化和月變化規(guī)律。因此，本研究以南京市紫金山風(fēng)景區(qū)中的楓香(Liquidambarformosana)為對象，探討其釋放的揮發(fā)性有機物的變化規(guī)律，以期為風(fēng)景區(qū)森林資源保健功能的更好發(fā)揮提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 供試材料

楓香為金縷梅科楓香樹屬的落葉喬木，是南方城市綠化常見樹種，是紫金山國家森林公園中重要的先鋒樹種[15]。2002年紫金山國家森林公園植物資源調(diào)查資料顯示，楓香成林面積為256.6 hm2，占全部林分面積的12.4%，蓄積為36 865 m3，占全部林分蓄積的6.4%[16]。本研究選取靈谷寺景區(qū)楓香+六月雪+麥冬群落中的楓香[9]作為調(diào)查對象，其平均樹高11.5 m，冠幅3.5 m×4.5 m，樹齡35 a左右，測定VOCs日變化及月動態(tài)。

1.2 氣體成分的收集

2010年5—11月，每月的10日前后(遇陰雨天向后順延)，選擇晴朗、無風(fēng)的天氣，從7：00—18：00，每隔2 h在景區(qū)內(nèi)取1次楓香樣本。使用動態(tài)頂空吸附采樣法[17-19]進行采集。對植物揮發(fā)性物質(zhì)的采集堅持活體采集的原則，保持植株正常生理狀態(tài)，避免由機械損傷等因素導(dǎo)致的試驗誤差。具體步驟為：1)用塑料袋(美國Reynolds生產(chǎn)的微波爐袋)套住適量枝條后，立即用氣泵抽盡塑料袋內(nèi)空氣；2)用氣泵泵入通過活性炭和GDX-51過濾的凈化空氣，并密閉系統(tǒng)；3)充氣至塑料袋內(nèi)體積2/3時，開始循環(huán)收集，時間40 min；4)收集完成后，取下樣品管。為了減少大氣干擾，收集大氣揮發(fā)性物質(zhì)作為試驗本底。每次收集設(shè)3個重復(fù)(同一種植物不同個體植株)，以3次重復(fù)平均值為植物釋放揮發(fā)性物質(zhì)的真實反映。

1.3 氣體成分的分析

植物VOCs組成分析采用熱脫附/氣相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用法(Themral-desoprtion cold-trapping/gas chromatography/mass specturm，TCT/GC/MS)分析技術(shù)。TCT主要條件：系統(tǒng)壓力：20 kPa，桿溫度：250 ℃(10 min)，冷阱溫度：260 ℃。GC工作條件：色譜柱：DB-5 Low Bleed/MS柱(60 m×0.32 mm×0.5 μm)，通過液氮脫附進樣，He載氣。程序升溫：40℃(3 min)→6℃/min→270 ℃(5 min)→280 ℃(5 min)。MS工作條件：電離方式：EI；離子能：70 eV；質(zhì)量范圍：29～350 amu；接口溫度：250 ℃，離子源溫度：200 ℃，發(fā)射電流：150 μA，全掃描，每次掃描所用時間0.4 s，質(zhì)譜掃描范圍：m/z 19-435。

1.4 氣體的鑒定與含量測定

質(zhì)量數(shù)據(jù)從Xealibur軟件(Themro-Finnigna;LesUllis，F(xiàn)naree)獲得。通過GC/MS分析可獲得GC/MS原始數(shù)據(jù)-總離子流圖(TIC)，圖中各峰所代表的化學(xué)信息采用Xcalibur l.2軟件、經(jīng)計算機檢索NlST98譜圖庫兼顧色譜保留時間確認及篩選，以此對各種揮發(fā)物成分進行鑒定。通過面積歸一化法以各類揮發(fā)物的相對含量定量。

1.5 氣體的數(shù)據(jù)分析

對楓香的VOCs日變化進行定量分析(包括各種成分的有無、含量比例等)，比較不同時間、不同環(huán)境條件對其組成和含量的影響。首先對照空氣組分的主要化學(xué)成分：把采樣過程中進入惰性袋內(nèi)并起到循環(huán)流動載氣作用的過濾空氣組分作為揮發(fā)物分析的空白本底，其化學(xué)成分種類及相對含量、強度等是確定植物揮發(fā)性組分中化學(xué)成分的參照。

2 結(jié)果與分析

2.1 楓香釋放的揮發(fā)性有機物組成及含量日動態(tài)

10月9日不同時間段測定的楓香揮發(fā)性有機物組成及含量見表1。

表1 楓香釋放的揮發(fā)性有機物組成及含量日變化狀況Tab.1 Composition and content of VOCs of Liquidambar formosana %

表1結(jié)果顯示，惰性袋內(nèi)對照空氣組分的主要化學(xué)成分為對二氯苯、丙苯、甲苯、1，3-戊二烯、異煙酸、金鐘柏烯、苯、丁醚、苯酚、α-側(cè)柏烯、己內(nèi)酰胺、甲酸乙酸酐、三氯甲烷、松油醇、1，3-二甲基苯等。在楓香揮發(fā)物的譜圖中如果出現(xiàn)上述成分，必須嚴格甄別，如果數(shù)量級相同，則應(yīng)予以剔除。

揮發(fā)性有機物的分類方式以分子結(jié)構(gòu)中有機功能團的類型來分[20]，為醇、醛、酮、酯、烴等及其氧化物。楓香的VOCs測定中共檢測到43種有機物，其中烯類化合物19種，醇類化合物4種，酮類化合物6種，酯類化合物3種，醛類化合物4種，烷烴、芳烴和雜環(huán)類化合物7種，這6類物質(zhì)含量之和占離子流總量的98.92%，因此，重點討論此6類揮發(fā)性物質(zhì)，其余組分由于含量低，暫不予討論(以10月份的數(shù)據(jù)討論)。

以10月9日楓香揮發(fā)性有機物為對象，研究其含量的日變化動態(tài)，結(jié)果見表2。

表2 楓香揮發(fā)性有機物含量日變化Tab.2 Diurnal variation of VOCs contents of Liquidambar formosana %

從表2可以看出，在測得的楓香揮發(fā)性有機物中，烯類化合物含量最高，達到了84.19%，占絕對優(yōu)勢，為楓香最主要的揮發(fā)物；其中以α-蒎烯、β-蒎烯、檸檬烯、β-月桂烯、(+)-4- 蒈烯、石竹烯為主。烷烴、芳烴類和雜環(huán)類化合物次之，為5.75%；且以環(huán)己烷、甘菊環(huán)、丁化羥甲基苯為主。酮類化合物居第3位，為4.82%，以環(huán)己酮為主。而酯類化合物、醛類化合物、醇類化合物含量則較低。

由表2還可知，各類化合物均有各自的變化規(guī)律，且各有差異。這說明，楓香釋放的揮發(fā)性有機物以烯類為主，各類物質(zhì)有著各自的變化規(guī)律。

由表2還可以看出，烯類化合物在7：00—8:00含量占到了揮發(fā)性有機物總量的76.63%，之后逐漸上升；到11:00—12：00達到最高值，為91.04%；17:00—18:00下降至80.59%。其中的主要成分是檸檬烯、β-蒎烯和α-蒎烯，但這3種物質(zhì)的變化趨勢并不相同。檸檬烯在7：00—8:00含量很高，為38.69%；到9：00—10:00達到最高值,為42.97%，隨后便一直下降。β-蒎烯和α-蒎烯則在7：00—8:00含量較低，只有2.76%和1.32%；13：00—15：00達到了最高值，分別為27.05%和30.85%。這3種物質(zhì)含量變化高峰明顯，3者總和在7：00—8:00為42.77%，17:00—18:00為68.64%，最高時達79.06%，占到烯類化合物的70.00%左右。α-水芹烯含量7：00—8:00最大，隨后釋放比較穩(wěn)定，1-甲基-4-環(huán)己烯、石竹烯、β-月桂烯的變化趨勢與β-蒎烯、α-蒎烯略有不同，最高值皆出現(xiàn)在9：00—10：00。

烷烴、芳烴類和雜環(huán)類化合物共有7種，總體趨勢是:7：00—8:00最高,達9.62%;13:00—14:00降低,只有3.3%左右;17:00—18:00又有所回升。這主要是和丁化羥甲基苯、甘菊環(huán)、十六烷的變化趨勢相同，其中丁化羥甲基苯占到了50%以上。

酮類化合物以17:00—19:00釋放量最高，7：00—8:00其次。其中環(huán)己酮變化趨勢為7：00—8:00，17:00—18:00較高，乙酮只在7：00—8:00和13:00—14:00釋放，1，6-辛二烯-3-酮、甲基萘酮、環(huán)己烯-2-酮都在13:00—14:00后才有釋放。酯類化合物7：00—8:00最高，是13:00—14:00時的8.7倍，17:00—19:00時也有3倍，其中起主要作用的是苯羥基丙酸酯。醇類和醛類化合物傍晚時釋放量最高，主要以芳樟醇和安息香醛為主。

2.2 楓香揮發(fā)性有機物含量月動態(tài)

楓香揮發(fā)性有機物含量月變化統(tǒng)計結(jié)果見表3。

表3 楓香揮發(fā)性有機物含量月動態(tài)Tab.3 Monthly change of VOCs contents of Liquidambar formosana %

從表3可以看出，楓香釋放的主要是烯類化合物，月平均釋放量占揮發(fā)性有機物總量的87.04%，為各類化合物中最高。7、8月最高，分別達到96.51%、97.58%，11月份最低，為71.73%，總的變化趨勢是先上升后下降。其中以檸檬烯、β-蒎烯和α-蒎烯的釋放為主，平均釋放量分別為40.69%、11.87%、8.39%，共達到總烯類化合物的70%。這一變化趨勢與月溫度變化趨勢相一致，具體狀況見圖1。

烷烴、芳烴類和雜環(huán)類化合物是楓香揮發(fā)性有機物釋放的第二大物質(zhì)，其月變化與烯類化合物變化趨勢正好相反，5月份最高，8月份最低。酯類化合物在8月份的釋放量極低，幾乎無法測出。其他類的含量在各月均較低。

2.3 楓香揮發(fā)性有機物含量季節(jié)動態(tài)

經(jīng)測定，2010年3月中旬楓香開始開花發(fā)芽，幼嫩葉開始生長，生命力比較旺盛；至11月樹葉變色，大多發(fā)黃，有的變?yōu)榧t色；12月初落葉。整個生長季節(jié)為春季、夏季、秋季3個季節(jié)，冬季為休眠期，各類揮發(fā)物釋放的規(guī)律見圖2。

從圖2可以看出，烯類和醛類化合物的變化趨勢相同，均為夏季>秋季>春季。其原因可能是烯類揮發(fā)物的揮發(fā)跟溫度變化趨勢相關(guān)，夏季氣溫高，而且烯類化合物是楓香主要的揮發(fā)物質(zhì)，釋放的含量高達94.56%，為1年中最高；秋季為86.34%；春季時含量最低，為78.13%。

醇類，酯類，酮類，烷烴、芳烴及雜環(huán)類化合物的變化趨勢相同，都是春季>秋季>夏季。其中除醇類化合物變化不大外，其余的變化幅度比較大，特別是烷烴、芳烴及雜環(huán)類化合物，春季揮發(fā)物含量(10.27%)是夏季(1.45%)的7倍。其原因可能與楓香的生長周期相關(guān)，春季幼嫩葉生命力旺盛，秋季進入掛果期，楓香葉葉色變黃變紅，體內(nèi)不同類物質(zhì)發(fā)生轉(zhuǎn)化，這與楓香的生長周期和生長特性相吻合。

2.4 楓香揮發(fā)性有機物含量與其生理指標(biāo)日動態(tài)的關(guān)系

10月9日楓香葉片的各項生理指標(biāo)測定結(jié)果見表4。

表4 10月9日楓香葉片的各項生理指標(biāo)Tab.4 The physiological indicators of Liquidambar formosana leaves on October 9

從表4可以看出，楓香的光合速率呈雙峰狀態(tài)，9:00最高，為17.81 μmol/(m2·s)，高于13:00的11.40 μmol/(m2·s)，17:00后呼吸作用大于光合作用。氣孔導(dǎo)度在11：00最高，17:00最低，最低是最高值的50%。胞間CO2濃度與光合速率、CO2變化量(樣本-參比)呈負相關(guān)，這是由光合作用決定的。葉片溫度比參比室溫低0.2～0.3 ℃，和蒸騰速率、H2O變化量(樣本-參比)呈正相關(guān)。相對濕度7:00最高，隨著溫度升高一直下降，直到17:00才有所回升。

相關(guān)分析表明，烯類化合物的變化趨勢與溫度的日變化呈正相關(guān)，酯類、烷烴、芳烴類和雜環(huán)類化合物的變化趨勢與相對濕度的日變化呈正相關(guān)。

3 結(jié)論與討論

溫度、光強和濕度是影響B(tài)VOC釋放的3個最主要因子，其變化對BVOC的釋放過程影響較大[21]。1天中大氣溫度和光照強度的變化，對森林釋放BVOC的典型日變化特征影響顯著[22]，其中，烯類化合物的釋放與溫度和光強緊密相關(guān)[23]。烯類化合物只在白天釋放，其釋放時間正好與光合作用的時間相同[24]。烯類化合物的日變化特征表明：森林的BVOC釋放速率日變化特征明顯；同時，烯類化合物的釋放速率會隨著白天日照強度的逐漸增加，發(fā)生相應(yīng)的變化。

濕度的變化對BVOC的釋放影響較大，并且這種變化在不同樹種之間有較大差異[21]。部分樹種的BVOC釋放速率隨環(huán)境(大氣、土壤) 濕度的增加而逐漸增加，也有的隨濕度增加不斷降低。而本試驗中，酯類、烴類和雜環(huán)類化合物7：00—14：00釋放量逐漸降低，而后逐漸升高，與相對濕度變化趨勢相同。

楓香共釋放出43種揮發(fā)性有機物，其中19種烯類化合物(94.19%)，7種烴類和雜環(huán)類化合物(5.75%)，6種酮類化合物(4.82%)，3種酯類化合物(2.48%)，4種醛類化合物(1.79%)，4種醇類化合物(0.97%)。楓香烯類化合物釋放量日變化呈先升后降的趨勢，11：00—12：00最高(91.04%)，主要以檸檬烯、β-蒎烯和α-蒎烯、β-月桂烯為主；烴類和雜環(huán)類化合物釋放量日變化呈先降后升的趨勢，11:00—12:00最低(3.3%)，以丁化羥甲基苯為主；酮類、酯類、醛類化合物釋放量均為先降后升，以環(huán)己酮、苯羥基丙酸酯、安息香醛為主。楓香的日光合速率呈雙峰狀態(tài)，烯類化合物的變化趨勢與溫度的日變化呈正相關(guān)，酯類、烴類和雜環(huán)類化合物的變化趨勢與相對濕度的日變化呈正相關(guān)。

楓香每月釋放揮發(fā)性有機物中主要是烯類化合物，月平均釋放量占總量的87.04%，其中8月最高(97.58%)，以檸檬烯(40.69%)、β-蒎烯(11.87%)和α-蒎烯(8.39%)為主；烴類和雜環(huán)類化合物含量月變化為先降后升，5月最高(10.27%)，且以安息香醛為主；其余變化不大。同時楓香烯類和醛類化合物的釋放量均是夏季>秋季>春季，醇類、酯類、酮類、烴類及雜環(huán)類化合物的變化趨勢相同，均是春季>秋季>夏季。

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(責(zé)任編輯 趙粉俠)

Study on Volatile Organic Compounds Released Characteristic ofLiquidambarformosana

Chen Xia1，2, Guo Lichun3, Xiao Wenya2,Chen Xinli2,Liu Haiyan2,Guan Qingwei2

(1. Zhongshan Cemetery Authority, Nanjing Jiangsu 210014, China; 2. College of Biology and Environment, Nanjing Forestry University, Nanjing Jiangsu 210037, China; 3. Zhongshan Garden Plum Blossom Research Center Ltd, Nanjing Jiangsu 210037, China)

In order to understand the types of volatile organic compounds as well as common monthly and daily dynamic changes of urban green trees sweet gums (Liquidambarformosan) released, we used a dynamic headspace adsorption and thermal desorption-gas chromatography-mass spectrometry (TCT-GC/MS), to investigate VOCs released of sweet gums in Spirit Valley area on Purple Mountain National Forest Park in October, and discussed the relationship between emissions and environmental factors. The results showed that the flowering sweet gums totally released 43 kinds of VOCs. With vinyl compounds based, accounting for 94.19% of the compound content, they were mainly limonene, β-pinene and α-pinene.Liquidambarformosanareleased mainly vinyl compounds monthly and the average amounted to 87.04%, the highest in August. The release amount of vinyl and aldehydes were summer> autumn> spring. Vinyl compounds increased firstly and then decreased. Vinyl compounds diurnal variation and temperature trend were positively correlated.

Liquidambarformosana;VOCs;vinyl compounds;Purple Mountain

2015-02-15

南京市建委項目資助。

關(guān)慶偉(1964—)，男，教授。研究方向：城市森林生態(tài)與經(jīng)營。Email：guanjapan999@163.com。

10.11929/j.issn.2095-1914.2015.05.001

S718.51

A

2095-1914(2015)05-0001-07

第1作者：陳霞(1975—)，女，碩士，高級工程師。研究方向：城市林業(yè)和城市生態(tài)。Email:157168037@qq.com。