趙志鴻,陽范文
(1 《工程塑料應(yīng)用》雜志社,山東濟(jì)南 250031;2 廣州醫(yī)科大學(xué)生物醫(yī)學(xué)工程系,廣東廣州 511463)
磁性高分子材料是20 世紀(jì)70年代發(fā)展起來的一種功能高分子材料[1]。與傳統(tǒng)的磁性材料相比,磁性高分子材料具有密度小、耐沖擊性好、加工方便、生產(chǎn)效率高等優(yōu)點(diǎn),其可通過擠出、注射、壓延和模壓等方法成型,可成型尺寸精度高、薄壁、復(fù)雜形狀和帶嵌件的制品,這對(duì)電磁設(shè)備的小型化、輕量化、精密化和高性能化具有重要作用[2]。
磁性高分子材料按組成可分為結(jié)構(gòu)型和復(fù)合型兩種。結(jié)構(gòu)型磁性高分子材料是指采用合成的方法制備本身具有磁性的高分子材料,如自由基聚合物(純有機(jī)磁性高分子)、金屬配合聚合物(金屬有機(jī)高分子磁性體)和茂金屬聚合物等[3-5],這類材料尚處于探索階段,與實(shí)用化還有一定的距離。復(fù)合型磁性高分子材料通過將塑料或橡膠與磁粉共混加工制備而成,現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于電子電氣、儀器儀表、通訊、醫(yī)療等領(lǐng)域。本文主要對(duì)高分子/磁粉復(fù)合材料的發(fā)展現(xiàn)狀、制備方法和應(yīng)用情況進(jìn)行總結(jié)。
按高分子基體材料的不同,高分子/磁粉復(fù)合材料可以分為彈性體/磁粉復(fù)合材料、塑料/磁粉復(fù)合材料和可降解樹脂/磁粉復(fù)合材料三大類。
將磁粉與彈性體復(fù)合制備所得的彈性體/磁粉復(fù)合材料通常稱為磁流變彈性體(MRE),是一種重要的智能材料[6-7]。MRE 是在磁流變液(MRF)基礎(chǔ)上發(fā)展起來,采用高分子聚合物代替MRF 的液態(tài)母液,克服了MRF 易沉降、穩(wěn)定性差、顆粒易磨損等缺點(diǎn)。MRE 兼具磁流變液和彈性體材料的特性,具有磁場可控的力學(xué)性能、電學(xué)性能、磁學(xué)性能、光學(xué)性能等。
1.1.1 硅橡膠/磁粉復(fù)合材料
制備硅橡膠/磁粉復(fù)合材料時(shí),先將磁粉預(yù)先分散在硅橡膠的前驅(qū)體中,然后進(jìn)行交聯(lián)反應(yīng)。其優(yōu)點(diǎn)有:(1)由于硅橡膠前驅(qū)體是液體,故磁粉很容易均勻地分散在硅橡膠基體中;(2)硅橡膠前驅(qū)體粘度較低,施加磁場固化時(shí),很容易形成鏈狀取向結(jié)構(gòu);(3)硅橡膠非常柔軟,復(fù)合材料的磁流變效應(yīng)高。
A.V.Chertaovich 等[8]以SIEL 硅橡膠為基體,加入75%的硅油制備了含有羰基鐵粉和鐵顆粒的復(fù)合材料,外加300mT 的磁場后儲(chǔ)能模量變化達(dá)到400 倍以上,具有優(yōu)異的磁流變效應(yīng)。然而,由于體系中硅油含量太高(75%),材料的力學(xué)性能不理想、價(jià)格比較昂貴,難以滿足普通工程領(lǐng)域的應(yīng)用要求。
王銀玲等[9]選擇羰基鐵作為磁性粒子,在無任何外加磁場下,采用射線輻照法固化硅橡膠基體制備各向同性的MRE。研究了固化時(shí)間、增塑劑、增強(qiáng)劑的種類及含量等對(duì)磁流變效應(yīng)的影響。發(fā)現(xiàn)隨著固化時(shí)間的延長,彈性體交聯(lián)度增加,磁流變效應(yīng)下降,力學(xué)性能提高;隨著增塑劑的加入,材料的磁流變效應(yīng)提高,力學(xué)性能降低;增強(qiáng)劑的加入可提高材料的力學(xué)性能,但不利于磁流變效應(yīng)的改善。
為了提高硅橡膠/磁粉復(fù)合材料的磁流變效應(yīng),需提高磁粉和增塑劑含量,降低交聯(lián)度;為了提高復(fù)合材料的力學(xué)性能,磁粉和增塑劑的含量不能太高,交聯(lián)度則需適當(dāng)提高;材料的最終性能取決于上述參數(shù)的平衡程度。
1.1.2 熱固性橡膠/磁粉復(fù)合材料
以天然橡膠、丁腈橡膠、異丁烯橡膠或聚氨酯橡膠為基體制備的熱固性橡膠/磁粉復(fù)合材料,可降低材料的成本,拓展材料的應(yīng)用領(lǐng)域。
陳琳等[10-11]制備了磁粉含量為80%的天然橡膠基復(fù)合材料,在600mT 的外加磁場作用下,剪切模量的相對(duì)增量可達(dá)133%。楊坤等[12]采用鐵硅鋁金屬磁粉、硅金屬磁粉和鋇鐵氧體為功能體、丁腈橡膠為基體制備了一種磁性橡膠阻尼復(fù)合材料,發(fā)現(xiàn)加入磁粉后,復(fù)合材料的阻尼性能得到提高,而當(dāng)磁粉含量相同時(shí),含有鋇鐵氧體顆粒的復(fù)合材料的阻尼性能要好于含有金屬磁粉的復(fù)合材料。WangYinling等[13]使用異丁烯橡膠制備了MRE,其最大磁流變效應(yīng)達(dá)到20%。T.L.Sun 等[14]以順丁橡膠為基體,制備的MRE 的最大磁流變效應(yīng)達(dá)到80%。Wei Bing等[15]制備了磁粉含量達(dá)到80%的聚氨酯橡膠基MRE,最高磁流變效應(yīng)達(dá)到120%。
與硅橡膠基磁粉復(fù)合材料相比,熱固性橡膠基體品種多,根據(jù)基體特性可以采用硫磺交聯(lián)、過氧化交聯(lián)和離子交聯(lián)等方法進(jìn)行。材料成本相對(duì)較低,在制備磁粉復(fù)合材料的方面具有一定的優(yōu)勢,近年來得到了快速發(fā)展和應(yīng)用。
然而,采用熱固性橡膠與磁粉復(fù)合制備磁性復(fù)合材料的不足之處在于橡膠交聯(lián)產(chǎn)生了三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),存在磁流變效應(yīng)不太理想、材料無法重復(fù)利用和成型加工過程比較復(fù)雜等不足。
1.1.3 熱塑性彈性體/磁粉復(fù)合材料
熱塑性彈性體如SBS、SEBS、TPE、TPU 等材料兼具有熱塑性材料的加工特性和熱固性橡膠的彈性,在很多領(lǐng)域取代了部分的熱固性橡膠,顯示出良好的發(fā)展勢頭。
P.Zajac 等[16]采用SEBS 為基體、以平均粒徑約為60μm 的鐵顆粒(ASC300)和BASF CD 羰基鐵粉復(fù)合,制備了各向同性MRE,應(yīng)力改變量只有30%。肖玉紅等[17]采用SEBS 為基體,制備了羰基鐵粉含量達(dá)到70%的磁粉熱塑性彈性體復(fù)合材料,其最大磁流變效應(yīng)為 155%;喬秀穎等[18]采用SEEPS 為基體,制備了羰基鐵粉含量達(dá)到80%的磁粉熱塑性彈性體復(fù)合材料,最大磁流變效應(yīng)達(dá)到383%。
與熱固性橡膠基磁粉復(fù)合材料相比,熱塑性彈性體基磁粉復(fù)合材料的磁流變效應(yīng)有所提高,材料可重復(fù)利用,加工過程簡單,是磁性復(fù)合材料未來值得深入研究和拓展的方向之一。
塑料/磁粉復(fù)合材料又稱磁性塑料或塑料磁鐵,兼有磁性材料和塑料的特性。根據(jù)填充磁粉的不同,磁性塑料可分為鐵氧體類磁性塑料和稀土類磁性塑料。
磁性塑料一般通過先高速混合再擠出造粒的方法制備。如發(fā)明專利201410491577.7 公開了一種磁性塑料及其制備方法[19],將氯化聚乙烯(80~100份)、磁粉(60~70 份)和其它添加劑于混合機(jī)中混合均勻,然后采用螺桿擠出機(jī)熔融混煉制備磁性塑料。根據(jù)產(chǎn)品的最終用途,可采用注塑或擠出成型方法制備磁條,用于冰箱、冷藏箱等制冷家電的門封。
采用聚烯烴為基體的磁性塑料是一種無鹵化、環(huán)境友好型產(chǎn)品,具有磁性優(yōu)良、加工簡單、使用方便和安全環(huán)保等優(yōu)點(diǎn)。發(fā)明專利200910134980.3公開了一種聚乙烯粘結(jié)型磁性塑料[20],其配方為80~95 份的磁粉、3~19 份的聚乙烯、0.1~3 份的偶聯(lián)劑以及0.2~3 份的增塑劑,將上述組分混合后進(jìn)行混合煉制、破碎、分出、壓延、成型從而制得聚乙烯基磁性塑料。
為了滿足在高溫條件下汽車發(fā)動(dòng)機(jī)周邊微電機(jī)的長時(shí)間使用要求,要求采用耐高溫的尼龍(PA)6、PA66 或PA12 為載體制備磁性塑料。發(fā)明專利200510022661.5 公開了一種PA/磁粉復(fù)合材料的制備方法[21],主要由磁粉和PA 樹脂組成:其中磁粉含量為50%~70%,PA 含量為30%~50%。發(fā)明專利201010520537.2 公開了一種不掉磁粉的柔性磁體及其制備方法[22],由85%~96%的磁粉、2.5%~12%的粘結(jié)劑、0.5%~3%的加工助劑和0.1%~0.5%的填充物組成,磁粉選自鐵氧體磁粉、片狀NdFeB 磁粉和片狀NdFeN 磁粉中的一種或多種,粘結(jié)劑選自聚氨酯、聚苯乙烯、聚乙烯、聚酰胺、聚酯和聚酰亞胺熱塑性彈性體中的一種或多種。所制備的柔性磁體具有良好的韌性、拉伸強(qiáng)度和耐腐蝕性能,且不會(huì)出現(xiàn)掉磁粉問題。對(duì)聚苯硫醚(PPS)/磁粉復(fù)合材料也有少量研究報(bào)道[23],但由于PPS 加工溫度高、熔體粘度大、成型加工困難,添加磁粉超過60%以上時(shí)加工和成型的難度比較大。
近年來,很多研究者對(duì)復(fù)合材料加工過程、取向磁場方向等因素對(duì)磁性的影響進(jìn)行了深入研究[24]。李培軍等[25]研究了注塑過程中取向磁場方向?qū)A6和PAl2 粘接鍶鐵氧體磁性能的影響,當(dāng)取向磁場強(qiáng)度相同、取向磁場方向與注塑方向垂直時(shí),試樣的剩磁、磁粉取向度和內(nèi)稟矯頑力都要高于磁場方向平行于和反平行于注塑方向的試樣。
可降解樹脂/磁粉復(fù)合材料主要以聚乳酸(PLA)和聚己內(nèi)酯(PCL)為基體進(jìn)行制備[26-27]。可降解樹脂/磁粉復(fù)合材料的制備方法主要采用溶液共混或在線復(fù)合技術(shù)進(jìn)行,很少采用熔融共混法。
磁性PLA 復(fù)合微球兼具PLA 的優(yōu)良特性(良好的生物相容性、可生物降解性、無毒性)和磁響應(yīng)性,一方面可通過共價(jià)鍵來結(jié)合酶、細(xì)胞和抗體等生物活性物質(zhì),另一方面可對(duì)外加磁場表現(xiàn)出強(qiáng)烈的磁響應(yīng)性??勺鳛槊浮⒓?xì)胞、藥物等的載體,廣泛應(yīng)用于醫(yī)學(xué)、細(xì)胞學(xué)和生物工程等領(lǐng)域。
邱立軍等[27]開展了聚(左旋乳酸-己內(nèi)酯)/Fe3O4取向超細(xì)纖維的制備及生物相容研究,采用相轉(zhuǎn)移法將水相中的Fe3O4磁性納米粒子轉(zhuǎn)移至有機(jī)溶劑中,制備聚(左旋乳酸-己內(nèi)酯)的Fe3O4溶液,然后采用靜電紡絲制備取向超細(xì)纖維,利用磁場對(duì)Fe3O4磁性納米粒子的牽引作用獲得纖維沿磁場磁力線分布方向的有序排列,制備取向度極佳、細(xì)胞相容性良好的超細(xì)磁性纖維復(fù)合材料。
付昱等[28]研究了基于天然高分子基元的阻隔層對(duì)磁性載藥PLA 微球的控釋作用,在氮?dú)獗Wo(hù)下,將20mL 的0.4mol/L 的FeCl2溶液和0.8mol/L的FeCl3溶液混合滴加至40mL 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%的氨水中,機(jī)械攪拌(700r/min)2h,并用磁鐵沉降所得的納米微粒利用層層組裝技術(shù)構(gòu)建了基于天然高分子殼聚糖和海藻酸鈉的阻隔層,該阻隔層能夠有效抑制模型藥物的突釋,具有延緩藥物釋放的效果,是理想的磁靶向載藥體系。
聚己內(nèi)酯是一種生物相容性好、藥物通透性高的可生物降解高分子材料。聚乙二醇(PEG)則具有良好的生物相容性、無免疫原性。己內(nèi)酯和乙二醇的共聚物被認(rèn)為是無毒、生物相容性好、生物降解速度可調(diào)的生物醫(yī)用材料,在藥物載體方面具有良好的應(yīng)用前景。茍馬玲等[29]開展了聚己內(nèi)酯-PEG-聚己內(nèi)酯磁性共聚物微球的制備,以PEG4000、PEG8000、己內(nèi)酯、辛酸亞錫、二甲基亞砜、聚乙烯醇和水基納米Fe3O4磁流體為原材料,通過開環(huán)聚合的方法合成了聚己內(nèi)酯-PEG-聚己內(nèi)酯共聚物,以PEG 為致孔劑,采用溶劑擴(kuò)散法制備磁性聚合物多孔微球。結(jié)果表明微球?yàn)槎嗫捉Y(jié)構(gòu),孔與孔相連,同時(shí)微球具有超順磁性。
仁杰等[30]開展了PLA-PEG/Fe3O4磁性復(fù)合微球的制備與性能研究,以油酸鈉改性的Fe3O4納米粒子為內(nèi)核、PLA-PEG 嵌段共聚物為載體材料制備PLA-PEG/Fe3O4磁性復(fù)合微球,F(xiàn)e3O4質(zhì)量分?jǐn)?shù)為7.5%,微球飽和磁化強(qiáng)度為6.8×10-3A/(m2·g),表現(xiàn)出較好的磁響應(yīng)性和懸浮穩(wěn)定性,符合磁性靶向載體的基本要求。
高分子/磁粉復(fù)合材料可主要應(yīng)用于智能控制、吸波材料、電子電器、生物醫(yī)學(xué)四大領(lǐng)域。
(1)阻尼減震
MRE 在磁場作用下,其內(nèi)部的磁粉顆粒被磁化,產(chǎn)生相互作用力,以抵抗MRE 的變形,增加材料抵抗變形能力,即在外部磁場下會(huì)產(chǎn)生磁致模量和磁致阻尼,被統(tǒng)稱為磁致效應(yīng)[6]。
日本鐵道綜合技術(shù)研究所利用磁性橡膠開發(fā)出的磁性復(fù)合型減振材料以其響應(yīng)速度快、能耗低和可控可逆性好著稱,克服了磁流變液存在顆粒易沉降、力學(xué)性能較低和容易團(tuán)聚等問題,在使用時(shí)不需要任何密封裝置,被廣泛用于汽車懸架、設(shè)備沖擊防護(hù)、減振降噪、傳感器元件等領(lǐng)域[31]。
(2)智能傳感
磁性材料用于制備磁傳感器的原理是電磁感應(yīng)、霍爾效應(yīng)和磁電阻效應(yīng)等。基于磁電阻效應(yīng)的傳感器具有靈敏度高、體積小、功耗低和集成容易等優(yōu)點(diǎn),正在取代傳統(tǒng)的基于霍爾效應(yīng)、各向異性磁電阻和巨磁電阻的磁傳感器[32-33]。
日本、美國、西歐的汽車工程師在把永磁馬達(dá)、永磁控制器/傳感器和永磁線性傳動(dòng)裝置用來替代減震器及液壓動(dòng)力控制系統(tǒng)[34]。德國大陸輪胎公司將磁粉混入輪胎側(cè)膠料形成磁性膠條,再通過輪胎側(cè)扭力測量裝置采用傳感器從旋轉(zhuǎn)輪胎胎側(cè)的磁性膠條上采集信號(hào),以獲取大量有關(guān)汽車和路面之間力的有用數(shù)據(jù),有利于駕駛員在不同路況下對(duì)車的控制。
日本、德國等國家較早研制磁性溫度敏感開關(guān)(TRS)、熱敏固體繼電器(FTC)和過熱監(jiān)視器(OHD)等。其中,磁性溫度敏感開關(guān)(TRS)工作溫度在-40℃~+150℃之間,溫度精度可達(dá)±1.5℃[35]。
吸波材料是指能夠吸收衰減入射的電磁波,并將電磁波能轉(zhuǎn)換為其它形式的能量而耗散掉或使電磁波發(fā)生干涉而消失的一類功能材料[36-37]。磁性材料為雙復(fù)介質(zhì)材料,既是電介質(zhì),又是磁介質(zhì),比其它吸波材料更容易實(shí)現(xiàn)吸收頻帶寬、質(zhì)量輕的優(yōu)點(diǎn)。采用磁粉與高分子材料復(fù)合制備的磁性復(fù)合材料具有加工性能優(yōu)異、成型方法多樣和生產(chǎn)效率高等優(yōu)點(diǎn),特別適合于制備批量化、高精度、尺寸小的吸波制品。
磁性復(fù)合材料因其具有“薄、輕、寬、強(qiáng)”等特點(diǎn),在隱身材料領(lǐng)域正逐步取代傳統(tǒng)材料。目前,防止雷達(dá)探測的微波吸收劑多為無機(jī)鐵氧體,但其密度大難以在飛行器上應(yīng)用。探索輕型、寬頻帶、高吸收率的新型微波吸收劑是隱身材料今后攻克的難點(diǎn)。根據(jù)電磁波理論,只有兼具電、磁損耗才有利于展寬頻帶和提高吸收率。磁性高分子微球與導(dǎo)電聚合物的復(fù)合物具有新型微波吸收劑的特征[38],在隱身技術(shù)和電磁屏蔽上具有廣闊的應(yīng)用前景。
磁性橡膠如鐵氧體填充橡膠永磁體曾大量用于制造冷藏車、電冰箱、電冰柜門的墊圈[39-40]。北京化工研究院曾研制出專用于風(fēng)扇電機(jī)的磁性橡膠,應(yīng)用于計(jì)算機(jī)散熱風(fēng)扇。
磁性塑料加工性能好、尺寸精度高、韌性好、質(zhì)量輕、價(jià)格便宜、易批量生產(chǎn),廣泛用于電子電氣、儀器儀表、通訊、日用品等諸多領(lǐng)域,如制造彩色顯像管會(huì)聚組件、微電機(jī)磁鋼、汽車儀器儀表、分電器墊片和氣動(dòng)元件磁環(huán)等。
磁性高分子微球能夠迅速響應(yīng)外加磁場的變化,并可通過共聚賦予其表面多種功能基團(tuán)(如-OH、-COOH、-CHO、-NH2)從而聯(lián)接上生物大分子和細(xì)胞等[41]。自20 世紀(jì)70年代中期以來,磁性高分子微球在細(xì)胞分離、固定化酶、免疫測定、生物導(dǎo)彈、脫氧核糖核酸(DNA)分離及核酸雜交等領(lǐng)域得到廣泛的研究[42-43]。
(1)磁分離技術(shù)
磁分離技術(shù)是根據(jù)物質(zhì)在磁場條件下有不同的磁性而實(shí)現(xiàn)分離的操作。由于磁性高分子微球具有磁性,在磁場作用下可定向運(yùn)動(dòng)到特定部位,或迅速從周圍介質(zhì)中分離出來具有磁響應(yīng)性和不同的表面功能性生物大分子或細(xì)胞[44]。它可從比較污濁的物系中分離出目標(biāo)產(chǎn)物,而且易于清洗,這是傳統(tǒng)生物親和分離所無法做到的。同時(shí),該技術(shù)是從含生物粒子的溶液中吸附分離亞微米粒子最可行的方法之一。
(2)免疫測定
免疫測定的目的是確定溶液中免疫活性分子,如抗原、抗體的濃度。研究者利用磁性高分子微球比表面積大、易分離、表面可功能化等優(yōu)點(diǎn)進(jìn)行免疫測定[45-46]。例如用于氨甲蝶呤、甲狀腺素、催乳激素、地谷新等的放射免疫測定(RIA);內(nèi)質(zhì)醇(氫化可的松)的熒光免疫測定(FIA);VB12 的非放射免疫測定(Non-RIA)等。與傳統(tǒng)方法相比,具有特異性好、靈敏度高、準(zhǔn)確性好的優(yōu)點(diǎn)。
(3)生物導(dǎo)彈
在磁性納米粒子表面涂覆高分子,再與蛋白質(zhì)相結(jié)合制得的磁性藥物微球是一種靶向給藥系統(tǒng)的新劑型藥物[47-49]。以這種磁性納米粒子作為藥物的載體,然后靜脈注射到動(dòng)物體內(nèi),在外加磁場下引導(dǎo)藥物向病變部位運(yùn)動(dòng)從而達(dá)到定向治療之目的。
異位栓塞及梗死是介入治療中仍有待解決的嚴(yán)重并發(fā)癥,磁控血管內(nèi)磁性微球栓塞具有磁控導(dǎo)向和靶位栓塞等優(yōu)點(diǎn),為解決上述臨床難題提供了新途徑[50]?;菪褫x等[51]制備了直徑為30μm-50μm的聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)磁性微球,發(fā)現(xiàn)該微球具有磁響應(yīng)能力強(qiáng)、磁控栓塞效果可靠,在較大管徑下仍能實(shí)現(xiàn)靶位栓塞等優(yōu)點(diǎn),是一種較好的磁控血管內(nèi)栓塞材料,在藥理學(xué)、分子生物化學(xué)和藥學(xué)領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用。
(4)光導(dǎo)功能材料
磁性粒子(包括磁珠、磁性高分子微球等)具有磁響應(yīng)性,在外加磁場的作用下可以很方便地分離。因其具有比表面積大、表面特性多樣的特點(diǎn),可以結(jié)合各種功能物質(zhì)[52]。酞菁類化合物作為有機(jī)光導(dǎo)功能材料,具有價(jià)廉、穩(wěn)定、低毒和廣泛的光譜響應(yīng)的特點(diǎn)。然而它的不溶性和難以成膜性卻妨礙了它的深入研究和實(shí)際應(yīng)用。在磁性高分子粒子表面接上酞菁功能基團(tuán),利用酞菁分子的光導(dǎo)性作為檢測信號(hào)來獲取生物活性分子間的相互作用信息,進(jìn)而應(yīng)用于臨床檢測診斷[53]。
磁性高分子微球是指通過適當(dāng)?shù)姆椒ㄊ咕酆衔锱c無機(jī)物結(jié)合起來,形成具有一定磁性及特殊結(jié)構(gòu)的微球,在磁性材料、細(xì)胞生物學(xué)、分子生物學(xué)和醫(yī)學(xué)等諸多領(lǐng)域顯示出了強(qiáng)大的生命力。
磁性高分子復(fù)合材料具有高分子材料的易成型加工和磁粉材料的磁特性,現(xiàn)已在電子電器、智能材料、吸波材料和生物醫(yī)學(xué)得以廣泛應(yīng)用。利用磁性高分子復(fù)合材料良好的縮波特性,可設(shè)計(jì)出各種微帶天線、微波網(wǎng)絡(luò)、微帶電路和微帶元器件,對(duì)現(xiàn)代雷達(dá)技術(shù)、衛(wèi)星通信和移動(dòng)通信將產(chǎn)生重大影響。以生物可降解高分子材料為基體的磁性微球在藥物載體、磁性分離、免疫測試、磁療和臨床醫(yī)學(xué)領(lǐng)域?qū)⒌玫娇焖侔l(fā)展。
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