第31屆全國(guó)化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)年會(huì)評(píng)述
——鋰離子電池及關(guān)鍵材料

吳英強(qiáng)，張宏生，王 莉，何向明

(1. 江蘇華東鋰電技術(shù)研究院有限公司，江蘇 蘇州 215600； 2. 清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院，北京 100084)

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第31屆全國(guó)化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)年會(huì)評(píng)述
——鋰離子電池及關(guān)鍵材料

吳英強(qiáng)1，張宏生1，王 莉2，何向明2

(1. 江蘇華東鋰電技術(shù)研究院有限公司，江蘇 蘇州 215600； 2. 清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院，北京 100084)

第31屆全國(guó)化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)年會(huì)于2015年10月16—18日在天津市舉行。主要針對(duì)本次會(huì)議關(guān)于鋰離子電池及其關(guān)鍵材料方面的研究結(jié)果及進(jìn)展進(jìn)行評(píng)述，以期推動(dòng)鋰離子電池的研究及產(chǎn)業(yè)化。

化學(xué)電源； 鋰離子電池； 電極材料

第31屆全國(guó)化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)年會(huì)于2015年10月16—18日在天津市舉行，來自全國(guó)各界的產(chǎn)學(xué)研科學(xué)工作者參加了本次會(huì)議。結(jié)合國(guó)家在新能源、新材料、電動(dòng)汽車和智能電網(wǎng)等領(lǐng)域的發(fā)展戰(zhàn)略和“十三五”規(guī)劃，深入探討了二次電池、太陽能電池、燃料電池和新體系電池等化學(xué)與物理電源技術(shù)的發(fā)展，交流基礎(chǔ)研究和應(yīng)用研究的成果。通過學(xué)術(shù)會(huì)議及研究成果的展示，加強(qiáng)產(chǎn)學(xué)研用的交流與合作，促進(jìn)中國(guó)化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)水平提高、技術(shù)進(jìn)步和產(chǎn)業(yè)發(fā)展[1]。作為目前綜合性能最好的電池體系，鋰離子電池已廣泛應(yīng)用于3C領(lǐng)域(移動(dòng)電子設(shè)備、智能手機(jī)、筆記本電腦等)。隨著電動(dòng)汽車產(chǎn)業(yè)的興起，動(dòng)力鋰離子電池的研究和產(chǎn)業(yè)化受到更廣泛的關(guān)注和重視。鋰離子電池及關(guān)鍵材料作為重點(diǎn)議題之一，在本次會(huì)議上得到了熱烈的交流與討論。

本文作者主要針對(duì)本次會(huì)議關(guān)于鋰離子電池及其關(guān)鍵材料方面的研究結(jié)果及進(jìn)展進(jìn)行評(píng)述，以期推動(dòng)鋰離子電池的研究及產(chǎn)業(yè)化。

1 鋰離子電池正極材料

目前，鋰離子電池正極材料主要分為3大類：①聚陰離子型材料，其中典型代表為磷酸鐵鋰(LiFePO4)及磷酸錳鋰(LiMnPO4)；②尖晶石類型材料，如錳酸鋰(LiMn2O4)材料及高電壓材料鎳錳酸鋰(LiNi0.5Mn1.5O4)等；③層狀結(jié)構(gòu)材料，包括鎳鈷錳三元材料(LiNi1-x-yCoxMnyO2)及富鋰正極材料[xLi2MnO3·(1-x)LiMO2，M=Mn、Ni和Co]等兩類。

LiFePO4材料具有原材料廉價(jià)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定及安全性能好等優(yōu)點(diǎn)，已經(jīng)廣泛應(yīng)用于動(dòng)力鋰離子電池、儲(chǔ)能電池等領(lǐng)域。LiFePO4材料要進(jìn)行納米化及碳包覆改性，才能發(fā)揮出更好的電化學(xué)性能，導(dǎo)致電池的能量密度較低。此外，產(chǎn)品的比表面積、顆粒形貌、粒徑及粒徑分布、鐵磷比、含水率和雜質(zhì)含量等指標(biāo)，也會(huì)影響LiFePO4材料電化學(xué)性能的發(fā)揮[2]。這些因素，導(dǎo)致LiFePO4的制造成本及工藝難度較高。山東省科學(xué)院能源所的楊改課題組通過優(yōu)化控制結(jié)晶工藝，實(shí)現(xiàn)FePO4·xH2O前驅(qū)體粒度從十幾微米到幾十納米范圍的控制，制備的LiFePO4/C材料在電流為10C時(shí)的比容量可達(dá)到142.4 mAh/g。本屆學(xué)術(shù)年會(huì)關(guān)于LiFePO4材料的報(bào)道有限，從側(cè)面反映出LiFePO4材料研究在國(guó)內(nèi)學(xué)術(shù)界的降溫，而并非LiFePO4材料的關(guān)鍵問題已得到很好的解決。事實(shí)上，LiFePO4材料在長(zhǎng)循環(huán)壽命電池方面具有很大的優(yōu)勢(shì)，如果能進(jìn)一步降低成本及提高電化學(xué)性能，LiFePO4材料在微型電動(dòng)車、電動(dòng)自行車及儲(chǔ)能領(lǐng)域可以發(fā)揮重要的作用。

與LiFePO4材料類似，錳酸鋰(Li2MnO4)正極材料在本屆學(xué)術(shù)年會(huì)上也是鮮有報(bào)道。LiMn2O4具有三維Li+擴(kuò)散通道，倍率性能優(yōu)良、電壓平臺(tái)高[4.1 V(vs. Li)]，并具有原料成本低、合成工藝簡(jiǎn)單、熱穩(wěn)定性好、倍率性能和低溫性能優(yōu)越等優(yōu)點(diǎn)；但高端的Li2MnO4材料及動(dòng)力電池在國(guó)內(nèi)受到的關(guān)注不多。本文作者認(rèn)為：任何一款正極材料都會(huì)有合適的市場(chǎng)需求和定位，如果一味追求高能量密度，勢(shì)必會(huì)造成國(guó)內(nèi)市場(chǎng)的正極材料品種過于單一，對(duì)鋰離子電池的發(fā)展及應(yīng)用不利。正極材料的開發(fā)應(yīng)該鼓勵(lì)百家爭(zhēng)鳴、遍地開花。此外，同屬于尖晶石結(jié)構(gòu)的LiNi0.5Mn1.5O4材料也受到冷落。在LiNi0.5Mn1.5O4中，Mn離子全部處于+4價(jià)，在限定的電壓范圍(如3.5～5.0 V)內(nèi)，不參與電化學(xué)反應(yīng)，因此不受Jahn-Teller效應(yīng)的影響，高溫性能可得到明顯改善。在充放電過程中，鎳離子為電化學(xué)活性過渡金屬，Ni4+/3+、Ni3+/2+的氧化還原電位表現(xiàn)出4.7 V左右的電壓平臺(tái)，電池的能量密度比LiMn2O4制備的高14.6%。高壓(5.0 V)電解液的短板限制了LiMn1.5Ni0.5O4材料的應(yīng)用[3]，結(jié)合LiNi0.5Mn1.5O4材料，開發(fā)相匹配的5.0 V高壓電解液，對(duì)鋰離子電池的進(jìn)一步發(fā)展有益，應(yīng)引起研究工作者更多的關(guān)注。

受特斯拉電動(dòng)汽車的刺激作用，鎳鈷錳三元材料在動(dòng)力鋰離子電池正極材料中的市場(chǎng)份額不斷擴(kuò)大，引起了業(yè)界的廣泛關(guān)注?；阪団掑i三元素的層狀正極材料是本屆學(xué)術(shù)年會(huì)的熱點(diǎn)，特別是富鋰層狀正極材料[xLi2MnO3·(1-x)LiMO2，M=Mn、Ni和Co]。目前商用的鋰離子電池正極材料，比容量通常低于180 mAh/g(LiNi0.8Co0.15Al0.05O2材料約為200 mAh/g)；富鋰層狀材料由于具有超過250 mAh/g的可逆比容量，被認(rèn)為是高比能量鋰離子電池的重要正極材料[4]。然而，該材料經(jīng)過十余載不斷的投入和研發(fā)，尚未獲得商業(yè)化。這主要?dú)w因于富鋰材料明顯的缺陷，如循環(huán)過程的電壓衰減[5]、充放電過程中的電壓滯后[6]、首次庫侖效率低、倍率性能及循環(huán)穩(wěn)定性差、與電解液的匹配、批量制備過程中的批次性等問題。以上每一個(gè)問題，都會(huì)嚴(yán)重影響富鋰層狀材料的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程。中科院物理所的王兆翔老師在會(huì)議報(bào)告中指出：導(dǎo)致該材料循環(huán)穩(wěn)定性差的原因是Li2MnO3相中的Mn遷移，引起材料結(jié)構(gòu)相變及晶格氧的析出，而脫鋰及材料制備過程中出現(xiàn)氧缺陷，是造成Mn遷移的根本原因；Li空位的出現(xiàn)，則進(jìn)一步加劇Mn的遷移及氧析出。抑制Mn遷移和氧析出的原則，是以具有更強(qiáng)M—O結(jié)合力的金屬離子M代替Mn，從而阻止Mn的遷移；以自身能變價(jià)的金屬M(fèi)代替Mn4+，以避免O2-的氧化及析出。以此為原則，篩選出Nb作為最佳的摻雜元素，以變價(jià)的Mo4+代替不能變價(jià)的Mn4+，并通過實(shí)驗(yàn)證實(shí)了該方法的可行性。富鋰材料電壓衰退及電壓滯后機(jī)制是一個(gè)復(fù)雜的過程，目前仍未得到很好的解決。相比之下，鎳鈷錳三元材料LiNi1-x-yCoxMnyO2在高電壓、高比容量的開發(fā)及電池制備工藝技術(shù)等方面都取得了進(jìn)展。隨著電動(dòng)汽車產(chǎn)業(yè)的不斷推進(jìn)，高比容量的三元材料，特別是高鎳三元材料的應(yīng)用需求將持續(xù)增長(zhǎng)。本屆會(huì)議上關(guān)于鎳鈷錳三元材料的報(bào)道，更多的是一些簡(jiǎn)單合成及電化學(xué)測(cè)試，很少涉及高壓下材料(界面)結(jié)構(gòu)化學(xué)穩(wěn)定性的演化及分析、結(jié)構(gòu)化學(xué)的不穩(wěn)定性對(duì)電池安全性能的影響及改性方法。

2 鋰離子電池負(fù)極材料

與正極材料相比，可選擇的商業(yè)化鋰離子電池負(fù)極材料種類較少，目前僅限于碳材料，主要分為天然石墨和人造石墨材料。天津大學(xué)王成揚(yáng)老師在題為《中間相轉(zhuǎn)化制軟碳和石墨負(fù)極過程中的結(jié)構(gòu)控制》的會(huì)議報(bào)告中指出：中間相炭微球和針狀焦前驅(qū)體隨著熱處理溫度的升高，碳層間距減小，材料結(jié)構(gòu)發(fā)生了由軟碳的較小尺寸碳層堆疊向石墨的大尺寸碳層和高度有序轉(zhuǎn)變，使碳負(fù)極材料的電化學(xué)性質(zhì)發(fā)生變化。由中間相炭微球和針狀焦經(jīng)中低溫碳化獲得的軟碳負(fù)極材料，具有較好的倍率性能及低溫性能、生產(chǎn)成本低等優(yōu)點(diǎn)，可用于儲(chǔ)能鋰離子電池領(lǐng)域，而中間相炭微球和針狀焦經(jīng)石墨化處理，可用于高容量性和動(dòng)力型鋰離子電池負(fù)極材料。石墨類負(fù)極材料已得到廣泛應(yīng)用，并具有成本低、來源豐富、電化學(xué)性能穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn)，但在充放電循環(huán)過程中由正極材料溶解下來的過渡金屬離子容易在負(fù)極沉積，導(dǎo)致石墨材料失活。通過改性避免石墨負(fù)極材料失活，提高電池的循環(huán)壽命，仍需要更深入的研究。

動(dòng)力鋰離子電池的發(fā)展對(duì)能量密度的需求越來越高。武漢大學(xué)艾新平老師在會(huì)議報(bào)告中指出：基于現(xiàn)有的鎳鈷錳三元正極材料，通過單純提高負(fù)極比容量，可將電池的能量密度在原有基礎(chǔ)上提升20%～30%。Si負(fù)極材料具有極高的理論儲(chǔ)鋰比容量(3 590 mAh/g)，極具吸引力，成為本屆學(xué)術(shù)年會(huì)上的熱點(diǎn)負(fù)極材料。Si負(fù)極材料在鋰化/脫鋰過程中存在巨大的體積效應(yīng)，導(dǎo)致活性顆粒材料粉化及電極機(jī)械完整性被破壞，循環(huán)穩(wěn)定性迅速下降。巨大的體積效應(yīng)還會(huì)導(dǎo)致Si顆粒表面固體電解質(zhì)相界面(SEI)膜的重復(fù)生長(zhǎng)，不斷消耗電解液及有限的Li+。即使是在半電池中表現(xiàn)良好的Si負(fù)極，在全電池中的循環(huán)穩(wěn)定性也不太理想。艾新平老師指出：建立穩(wěn)定的固/液界面，提高Si負(fù)極材料循環(huán)過程中的庫侖效率(99.8%)，是Si材料開發(fā)的關(guān)鍵。廈門大學(xué)孫世剛教授認(rèn)為：使用強(qiáng)力聚合物粘結(jié)劑，維持復(fù)合物電極涂層在充放電過程中的穩(wěn)定性，并報(bào)道了海藻水凝膠和瓜爾豆膠作為Si負(fù)極材料粘結(jié)劑時(shí)的性能，以瓜爾豆膠作為粘結(jié)劑時(shí)，以2.1 A/g的電流循環(huán)100次，比容量達(dá)2 222 mAh/g，控制比容量為1 000 mAh/g時(shí)，電極能穩(wěn)定地循環(huán)930次。

3 鋰離子電池電解液及添加劑

4 鋰離子電池技術(shù)研發(fā)及電池安全性能

無論是消費(fèi)電子還是儲(chǔ)能與電動(dòng)汽車，市場(chǎng)對(duì)鋰離子電池的性能不斷提出更高的要求，推動(dòng)了鋰離子電池技術(shù)的進(jìn)步。在消費(fèi)電子領(lǐng)域，國(guó)內(nèi)電池的能量密度已達(dá)700 Wh/L，東莞新能源科技有限公司(ATL)認(rèn)為，未來固態(tài)有可能將能量密度提高到1 000 Wh/L。天津力神電池股份有限公司報(bào)道，該公司向蘋果手機(jī)iPhone 6批量供應(yīng)的聚合物鋰離子電池，采用4.35 V高壓LiCoO2為正極活性物質(zhì)，石墨材料為負(fù)極活性物質(zhì)，能量密度為620 Wh/L；如果在石墨負(fù)極材料中混入6%～8%的SiOx，能量密度可提高至730 Wh/L；若改用鎳鈷鋁酸鋰(LiNi0.8Co0.15Al0.05O2)三元材料為正極，保持石墨負(fù)極不變，電池在4.2～3.0 V工作，能量密度也可達(dá)到730 Wh/L。

針對(duì)電動(dòng)汽車和儲(chǔ)能應(yīng)用，2007年初動(dòng)力電池的比能量?jī)H90 Wh/kg，成本高達(dá)5元/Wh。2014年，采用LiFePO4材料為正極的動(dòng)力電池，比能量達(dá)140 Wh/kg，電堆系統(tǒng)的單價(jià)降到3元/Wh以下。比亞迪股份有限公司董事長(zhǎng)王傳福透露，比亞迪采用工作電壓更高的磷酸鐵錳鋰為正極活性材料，電池比能量由90 Wh/kg提高到150 Wh/kg，增長(zhǎng)幅度達(dá)67%，已接近LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2三元材料的水平。這使得比亞迪純電動(dòng)汽車的最大續(xù)航里程從300 km提升至500 km，與特斯拉Model S相當(dāng)。天津市捷威動(dòng)力工業(yè)有限公司副總經(jīng)理王馳偉在會(huì)議上介紹道，該公司按照德國(guó)汽車工業(yè)標(biāo)準(zhǔn)(VDA)尺寸，設(shè)計(jì)開發(fā)了能量型和兼顧能量與功率的HEV(混合電動(dòng)汽車)用動(dòng)力電池，以鎳鈷錳三元材料為正極，石墨材料為負(fù)極，采用鋁殼卷繞式結(jié)構(gòu)。能量型動(dòng)力電池的比能量達(dá)180 Wh/kg，3 000次循環(huán)的容量保持率大于80%；兼顧能量與功率的動(dòng)力電池的比能量大于135 Wh/kg，能夠以6C快速充放電，循環(huán)壽命在3 000次以上。中國(guó)電子科技集團(tuán)公司第十八研究所肖成偉博士介紹：我國(guó)“十二五”規(guī)劃中，應(yīng)市場(chǎng)要求提出動(dòng)力電池單體比能量須達(dá)到180 Wh/kg，電堆系統(tǒng)應(yīng)滿足150 Wh/kg，系統(tǒng)單價(jià)降低至2元/Wh。針對(duì)動(dòng)力電池比能量的指標(biāo)，各國(guó)都制訂了相關(guān)的產(chǎn)業(yè)政策目標(biāo)。美國(guó)、日本等政府或行業(yè)組織制定的2020年目標(biāo)，基本上都指向300 Wh/kg，相當(dāng)于在我國(guó)當(dāng)前最高水平上再提升1倍。電池行業(yè)必須有化學(xué)體系的重大突破，才可能實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)。我國(guó)“十三五”規(guī)劃的動(dòng)力電池比能量目標(biāo)仍在制定當(dāng)中，這又是一個(gè)高難度的挑戰(zhàn)。

能量密度與比能量非常重要，但動(dòng)力電池的安全性能則是重中之重。清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院何向明老師在會(huì)議中指出，按照現(xiàn)有動(dòng)力電池安全標(biāo)準(zhǔn)檢測(cè)合格的電池，若用于電動(dòng)汽車，即使沒有外界環(huán)境或人為的主動(dòng)干預(yù)，發(fā)生起火燃燒的安全事故仍然屢見不鮮。由此可見，現(xiàn)有動(dòng)力電池安全標(biāo)準(zhǔn)不足以描述電池發(fā)生安全事故的原因與后果。何向明老師解釋說，一個(gè)初始狀態(tài)良好的電池在正常使用過程中，內(nèi)部的物理及化學(xué)狀態(tài)會(huì)逐漸發(fā)生變化，且這種變化存在個(gè)體差異性和幾率性，由此形成的安全隱患仍缺乏有效的監(jiān)測(cè)手段和評(píng)估方法。清華大學(xué)研究團(tuán)隊(duì)通過大量的熱、電測(cè)試及材料分析，認(rèn)為電池由內(nèi)部因素變異的累積觸發(fā)材料分解及材料間化學(xué)反應(yīng)放熱，是導(dǎo)致電池燃燒爆炸的根本原因，并將稱之為“自引發(fā)熱失控”。解決鋰離子動(dòng)力電池的安全問題，應(yīng)采取以下措施：①減少化學(xué)反應(yīng)的放熱量；②控制放熱反應(yīng)速率，降低產(chǎn)熱速度；③提高放熱反應(yīng)發(fā)生的溫度；④改善電池散熱，緩解電池溫升。研究團(tuán)隊(duì)通過正負(fù)極材料改性、聚合物添加劑、電解液阻燃劑、新型粘結(jié)劑、熱穩(wěn)定與阻燃隔膜和SEI穩(wěn)定添加劑等措施，可提高動(dòng)力電池的安全性能。清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院與張家港政府聯(lián)合共建的江蘇華東鋰電技術(shù)研究院有限公司，采用以上研究成果設(shè)計(jì)開發(fā)的PLN72346196EA/50 Ah三元材料軟包疊片動(dòng)力電池，比能量達(dá)到185 Wh/kg，1C室溫循環(huán)3 000次的容量保持率>83%。經(jīng)第三方測(cè)試，在10 V過充、針刺、擠壓和150 ℃熱箱6 h等極端條件下，電池均不燃燒、不爆炸。

天津大學(xué)化工學(xué)院唐致遠(yuǎn)教授的團(tuán)隊(duì)在會(huì)議上報(bào)道：以LiFePO4為正極、Li4Ti5O12為負(fù)極，研發(fā)設(shè)計(jì)的單體400 Ah大型圓柱形電池，理論循環(huán)壽命可達(dá)1～2萬次，預(yù)計(jì)實(shí)際應(yīng)用循環(huán)壽命不低于8 000次。該圓柱形電池的設(shè)計(jì)，考慮了內(nèi)部散熱、電流密度及分布、能量與功率的均衡和獨(dú)特的防爆安全閥等，電池針刺不起火、不燃燒，并且在電池電壓降至0 V時(shí)，赤手觸摸不燙手，安全性能較理想。針對(duì)車用動(dòng)力電池的安全問題，哈爾濱理工大學(xué)測(cè)控技術(shù)與通信工程學(xué)院李革臣團(tuán)隊(duì)從應(yīng)用和可靠性的角度出發(fā)，對(duì)動(dòng)力電池組的動(dòng)態(tài)安全可靠性技術(shù)進(jìn)行研究，通過在線監(jiān)測(cè)動(dòng)力電池的動(dòng)態(tài)內(nèi)阻，再模擬計(jì)算出電池溫升，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)電池溫度的控制和主動(dòng)均衡，提高了動(dòng)力電池的健康度和安全可靠性。

5 結(jié)束語

全國(guó)化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)年會(huì)作為一個(gè)新能源領(lǐng)域的全國(guó)性會(huì)議，探討交流的內(nèi)容不僅僅是鋰離子電池，其他的如燃料電池、太陽能電池、新型電池與儲(chǔ)能領(lǐng)域均有諸多報(bào)道及進(jìn)展。由于專業(yè)限制及知識(shí)水平有限，本文作者僅對(duì)鋰離子電池領(lǐng)域部分內(nèi)容進(jìn)行評(píng)述。相信通過新能源領(lǐng)域的各界同仁的努力、學(xué)術(shù)會(huì)議及研究成果的展示，加強(qiáng)產(chǎn)學(xué)研用的交流與合作，必定能促進(jìn)中國(guó)化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)水平提高、技術(shù)進(jìn)步和產(chǎn)業(yè)發(fā)展。

[1] GAO Xue-ping(高學(xué)平)，LI Xiang-gao(李祥高)，ZHANG Lian-qi(張聯(lián)齊)，etal. 第31屆全國(guó)化學(xué)與物理電源學(xué)術(shù)年會(huì)論文集[C]. Tianjin(天津)，2015.

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Comment to the 31th Annual Meeting on Power Sources：Li-ion batteries and key materials

WU Ying-qiang1，ZHANG Hong-sheng1，WANG Li2，HE Xiang-ming2

(1.JiangsuHuadongInstituteofLi-ionBattery，Suzhou，Jiangsu215600，China；2.InstituteofNuclearandNewEnergyTechnology，TsinghuaUniversity，Beijing100084，China)

The 31th annual meeting on power sources(October 16 to 18，2015)was held in Tianjin City. In order to promote much larger application and industrialization of Li-ion battery，the new research results about the Li-ion battery and its key materials on this power sources meeting were reviewed.

chemical power source； Li-ion battery； electrode material

吳英強(qiáng)(1983-)，男，海南人，江蘇華東鋰電技術(shù)研究院有限公司材料部經(jīng)理，博士，研究方向：高比能鋰離子電池材料；

TM912.9

A

1001-1579(2015)06-0312-04

2015-11-02

張宏生(1976-)，男，陜西人，江蘇華東鋰電技術(shù)研究院有限公司副院長(zhǎng)，碩士，研究方向：鋰離子電池；

王 莉(1977-)，女，河北人，清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院副研究員，博士，研究方向：鋰離子電池及關(guān)鍵材料；

何向明(1965-)，男，云南人，清華大學(xué)核能與新能源技術(shù)研究院副研究員，博士，研究方向：鋰離子電池及關(guān)鍵材料，本文聯(lián)系人。