土壤重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及其參數(shù)不確定性的量化研究*

李 飛，王曉鈺，李 雪

(1. 湖南大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 湖南 長(zhǎng)沙 410082; 2. 湖南大學(xué) 環(huán)境生物與控制教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 湖南 長(zhǎng)沙 410082; 3. 長(zhǎng)沙學(xué)院 生物工程與環(huán)境科學(xué)系,湖南 長(zhǎng)沙 410022; 4. 新鄉(xiāng)學(xué)院 化學(xué)與化工學(xué)院, 河南 新鄉(xiāng) 453003)

土壤重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)及其參數(shù)不確定性的量化研究*

李 飛1,2?，王曉鈺1,4，李 雪3

(1. 湖南大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院, 湖南 長(zhǎng)沙 410082; 2. 湖南大學(xué) 環(huán)境生物與控制教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 湖南 長(zhǎng)沙 410082; 3. 長(zhǎng)沙學(xué)院 生物工程與環(huán)境科學(xué)系,湖南 長(zhǎng)沙 410022; 4. 新鄉(xiāng)學(xué)院 化學(xué)與化工學(xué)院, 河南 新鄉(xiāng) 453003)

基于美國(guó)環(huán)保署現(xiàn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)體系的理論、方法和實(shí)例污染場(chǎng)址情景構(gòu)建了土壤重金屬污染的多途徑健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，而后利用Monte-Carlo模擬法和敏感度分析技術(shù)初步量化研究了評(píng)價(jià)中參數(shù)不確定性的影響程度，并篩選得出相關(guān)敏感參數(shù)．結(jié)果表明：確定性評(píng)價(jià)下實(shí)例區(qū)域土壤中Cd和Ni的非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HI)均小于1(HICd>HINi)，對(duì)目標(biāo)受體暫時(shí)不會(huì)造成非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)；而Cd的致癌風(fēng)險(xiǎn)(RCd)大于1.0×10-6，已可能對(duì)目標(biāo)受體造成致癌風(fēng)險(xiǎn)；在參數(shù)Monte-Carlo模擬的輔助下，參數(shù)不確定性對(duì)于非致癌風(fēng)險(xiǎn)值的影響波動(dòng)在0.1～0.2以內(nèi)，而其引起致癌風(fēng)險(xiǎn)值的波動(dòng)在1個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi)，實(shí)例中RCd的模擬值區(qū)間橫跨1.0×10-6，可能誤導(dǎo)決策；敏感度分析結(jié)果表明應(yīng)重點(diǎn)對(duì)實(shí)例區(qū)域蔬菜和土壤中的Cd濃度及區(qū)域目標(biāo)受體體重這3個(gè)敏感參數(shù)進(jìn)行資料搜集，如此可以在有效提高風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)可信度的同時(shí)降低不必要的預(yù)算開支．

土壤；重金屬；風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)；不確定性分析；Monte-Carlo模擬

重金屬是一類具有富集性，并很難在環(huán)境中降解的有毒污染物[1]．由于土壤與水體、大氣等環(huán)境介質(zhì)有著密切關(guān)系[2]，土壤重金屬污染已經(jīng)引起了公眾的廣泛關(guān)注，并且近年來(lái)多起公眾污染事件與土壤重金屬污染有關(guān)[3-4]．土壤重金屬污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)作為國(guó)際廣泛認(rèn)可的污染預(yù)防和修復(fù)決策的輔助工具，在當(dāng)下中國(guó)有著重要的現(xiàn)實(shí)意義．近年來(lái)，有一些學(xué)者基于健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的理論框架[5-7]，分別對(duì)一些污染區(qū)域進(jìn)行了健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的研究，得出了一些具有指導(dǎo)性的結(jié)論，但不確定性卻在健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中貫穿始終，威脅著風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)論的可信度[8]．鑒于模型不確定性和情景不確定性的固有性和隨機(jī)性特點(diǎn)[8]，多數(shù)學(xué)者在進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中重點(diǎn)考慮到了參數(shù)不確定性對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果的影響，并嘗試采用模糊數(shù)學(xué)、盲數(shù)理論、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)理論和隨機(jī)模擬理論等來(lái)降低評(píng)價(jià)過(guò)程中的參數(shù)不確定性，其中Monte-Carlo隨機(jī)參數(shù)模擬法對(duì)于參數(shù)不確定性的良好控制具有廣泛的認(rèn)可度[9-11]，并被美國(guó)環(huán)保署(US EPA)、中國(guó)環(huán)保部等權(quán)威機(jī)構(gòu)所推薦使用．但大多研究中僅定性或是半定量地描述了評(píng)價(jià)結(jié)果可能存在的參數(shù)不確定性大小及其影響,并提醒決策者加以注意[5,7,12]，文獻(xiàn)中鮮有報(bào)道關(guān)于風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中參數(shù)不確定性影響程度的定量研究．

鑒于參數(shù)不確定性的大小對(duì)決策的可信度有著不同程度的影響，本研究基于一個(gè)農(nóng)用土壤重金屬污染場(chǎng)址實(shí)例和US EPA現(xiàn)行的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)體系，根據(jù)實(shí)例情景構(gòu)建了土壤重金屬污染的多途徑健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型；而后，借助參數(shù)Monte-Carlo模擬下的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果和確定性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果的定量比對(duì)，初步量化研究了參數(shù)不確定性可能的影響程度，并通過(guò)敏感度分析進(jìn)一步開展了敏感參數(shù)排選,以期為不確定環(huán)境下我國(guó)土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)與相關(guān)環(huán)境管理決策的制定提供理論基礎(chǔ)和實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)．

1 實(shí)例區(qū)域概況與相關(guān)采樣分析

1.1 實(shí)例區(qū)域概況

實(shí)例區(qū)域所在城市位于華北大平原的南端，地勢(shì)西高東低，南鄰黃河．該城市季風(fēng)特征明顯，冬季盛行東北風(fēng)，夏季盛行西南風(fēng)．在地理環(huán)境、大氣環(huán)流、地形，地勢(shì)等因子的綜合作用下，形成了暖溫大陸性季風(fēng)型氣候．該市域面積8 269平方公里、總?cè)丝诩s570萬(wàn)，其中市區(qū)建成區(qū)面積140平方公里、人口120萬(wàn)，并且該市是全國(guó)重要的商品糧基地和優(yōu)質(zhì)小麥生產(chǎn)基地，優(yōu)質(zhì)糧比重達(dá)85%．

1.2 實(shí)例區(qū)域的采樣分析

實(shí)例區(qū)域農(nóng)用土壤的采樣監(jiān)測(cè)(土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范HJ/166-2004)采用網(wǎng)格-系統(tǒng)布點(diǎn)法，以100 m×100 m網(wǎng)格為樣品單元，設(shè)置20個(gè)采樣點(diǎn)，每個(gè)樣品設(shè)3個(gè)平行樣，混勻后用四分法分別留取1 kg樣品，于室溫下自然風(fēng)干，細(xì)磨后過(guò)200目篩備用．采用四酸法進(jìn)行消解，用原子吸收分光光度法(日立Z-5000原子吸收光譜測(cè)定儀)測(cè)定土壤中Cd和Ni的總量，結(jié)果見表1[13]．本文數(shù)據(jù)均使用SPSS 16軟件進(jìn)行處理．將土壤重金屬含量實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行Shapiro-Wilk檢驗(yàn)，Cd和Ni的sig.值均大于0.05，表明這2種重金屬含量的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)都呈正態(tài)分布．根據(jù)美國(guó)環(huán)保署的綜合風(fēng)險(xiǎn)信息系統(tǒng)(Integrated Risk Information System，IRIS)可知，研究中2種重金屬均具有非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)和致癌健康風(fēng)險(xiǎn)[12-15]．

表1 實(shí)例區(qū)域土壤中重金屬的總含量數(shù)據(jù)

注：土壤樣品pH均高于7.5

2 研究方法

2.1 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)步驟與量化參數(shù)不確定性研究流程

健康風(fēng)險(xiǎn)是因?yàn)槭荏w人群暴露到環(huán)境中而導(dǎo)致傷害、疾病或死亡的可能性．US EPA開發(fā)的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估具有下列4個(gè)步驟：危害辨識(shí)、暴露評(píng)估、劑量反應(yīng)評(píng)估和風(fēng)險(xiǎn)特性描述[16]．本研究中健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)步驟與量化參數(shù)不確定性的研究流程如圖1所示．

圖1 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)步驟和不確定性量化研究流程

2.2 人體暴露評(píng)估

暴露評(píng)估的定義為“測(cè)量或估計(jì)人體暴露到目前存在于環(huán)境中物質(zhì)的程度、頻率和持續(xù)期間，或估計(jì)新化學(xué)物進(jìn)入環(huán)境中所可能引起的假設(shè)性暴露之過(guò)程”．沒(méi)有人體的暴露就沒(méi)有風(fēng)險(xiǎn)，所以準(zhǔn)確的暴露途徑分析是構(gòu)建特征風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型的關(guān)鍵前提，暴露途徑主要包括經(jīng)口食入，吸入(空氣)，經(jīng)皮膚和黏膜吸收等．經(jīng)過(guò)對(duì)實(shí)例污染場(chǎng)址的調(diào)查分析，成年職業(yè)人群(當(dāng)?shù)剞r(nóng)民)其主要的暴露途徑為蔬菜經(jīng)口攝入暴露途徑、皮膚直接接觸暴露途徑、誤食土壤暴露途徑和土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑．不同的暴露部位可能會(huì)有不同的吸收和代謝．全部吸收劑量(total absorbed dose)是每種暴露途徑所吸收劑量的總和．暴露評(píng)估需要本土的人體暴露參數(shù)及影響污染物在環(huán)境介質(zhì)中傳輸?shù)膮?shù)，但由于我國(guó)尚未建立起各級(jí)別的暴露參數(shù)的數(shù)據(jù)庫(kù)，本文在盡量搜集我國(guó)現(xiàn)有相關(guān)文獻(xiàn)資料的基礎(chǔ)上，也參考US EPA的部分推薦參數(shù)．

參考USEPA的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估體系，下面是各個(gè)暴露途徑下的單位時(shí)間單位體重的暴露量(mg/(kg·d))估算式[15-19]：

蔬菜經(jīng)口攝入暴露途徑：

(1)

皮膚直接接觸暴露途徑：

(2)

誤食土壤暴露途徑：

(3)

土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑：

(4)

式中:wf為蔬菜的污染物濃度，mg/kg；IR為攝入率，kg/d；FI為被攝入污染源的比例，范圍0.0～1.0；w為土壤中化學(xué)物質(zhì)濃度，mg/kg；CF為轉(zhuǎn)換因子；SA為皮膚接觸面積，cm2/d；AF為皮膚(對(duì)土壤)黏附因子，mg/cm2；ABS為皮膚對(duì)化學(xué)物質(zhì)的吸收因子；IR′為攝取速率，mg/d；EF為暴露頻率，d·a-1；ED為暴露持續(xù)時(shí)間，a；BW為目標(biāo)受體體重，kg；AT為平均接觸時(shí)間，d；PEF為土壤塵擴(kuò)散因子，m3/kg；IRb為空氣的吸入量，m3/d．

2.3 風(fēng)險(xiǎn)特性描述

定量的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)可更直觀、有效的表述風(fēng)險(xiǎn)的大小，同時(shí)也便于對(duì)污染因子的風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行篩選排序，為決策者提供科學(xué)的參考．本研究中2種重金屬都具有非致癌風(fēng)險(xiǎn)和致癌風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)，故將風(fēng)險(xiǎn)定量表征公式列出如下．

2.3.1 非致癌風(fēng)險(xiǎn)的定量表征

非致癌效應(yīng)假定具有閾值的機(jī)制，從而推導(dǎo)出參考劑量(reference dose, RfD)．參考劑量的定義是“估計(jì)人類族群每天的暴露，此暴露在一生之中可能不會(huì)造成可察覺(jué)到有害健康效應(yīng)的風(fēng)險(xiǎn)”．非致癌風(fēng)險(xiǎn)的特征算式如下[15-19]：

(5)

式中：HI為某種污染物的非致癌污染指數(shù)；HQf，HQa，HQs和HQb分別為蔬菜經(jīng)口攝入、皮膚直接接觸攝入、誤食土壤攝入和土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)商數(shù)；ADD為某一非致癌物在某暴露途徑下目標(biāo)受體一生中平均每天每人每千克的暴露劑量，mg/(kg·d)；RfD為某一非致癌物在某暴露途徑下的參考劑量，mg/(kg·d)．

關(guān)于非致癌風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)判標(biāo)準(zhǔn)，一般當(dāng)HI和HQ小于1時(shí)，認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)較小或可以忽略；HI和HQ大于1時(shí)，認(rèn)為存在風(fēng)險(xiǎn)．

2.3.2 致癌風(fēng)險(xiǎn)的定量表征

在人體或動(dòng)物會(huì)造成癌癥的物質(zhì)被認(rèn)為具有非閾值效應(yīng)，亦即并沒(méi)有安全暴露的水平．致癌風(fēng)險(xiǎn)的定量算法如式(6)[15-19]：

(6)

式中：ADIk為經(jīng)由暴露途徑k的每日平均暴露量，mg/(kg·d)；CSFk為暴露途徑k的致癌斜率因子，(kg·d)/mg；其中ADIk與式(5)中的ADD在本研究中意義相同．

關(guān)于致癌風(fēng)險(xiǎn)的評(píng)判標(biāo)準(zhǔn)，目前采用的主要有美國(guó)環(huán)保局的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)、國(guó)際防輻射委員會(huì)推薦標(biāo)準(zhǔn)，以及瑞典環(huán)保局、荷蘭建設(shè)和環(huán)境部推薦的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)．其中美國(guó)環(huán)保局的致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)指南認(rèn)為風(fēng)險(xiǎn)水平處于10-4～10-6時(shí)的風(fēng)險(xiǎn)是可以接受的，其認(rèn)為的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)為1.0×10-4；瑞典環(huán)保局、荷蘭建設(shè)和環(huán)境部推薦的健康危害風(fēng)險(xiǎn)度最大可接受限值為1.0×10-6．本研究選取最嚴(yán)格的1.0×10-6作為判別標(biāo)準(zhǔn)．

2.4 相關(guān)確定性評(píng)價(jià)參數(shù)的選取

表2列出了本研究暴露評(píng)估中選取的模型參數(shù)．研究中2種重金屬不同暴露途徑的參考劑量(RfD)值(mg/(kg·d))、致癌重金屬的致癌強(qiáng)度系數(shù)值((kg·d)/mg)參考IRIS和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)信息系統(tǒng)(RAIS)的相關(guān)取值[15，19]．

2.5 Monte-Carlo模擬

Monte-Carlo模擬又稱隨機(jī)抽樣或統(tǒng)計(jì)試驗(yàn)方法，屬于計(jì)算數(shù)學(xué)的一個(gè)分支，是由Nicholas Metropolis在二次世界大戰(zhàn)期間提出的，而Von Neumann是Monte Carlo方法的正式奠基者，他與Stanislaw Ulam合作建立了概率密度函數(shù)、反累積分布函數(shù)的數(shù)學(xué)基礎(chǔ)，以及偽隨機(jī)數(shù)產(chǎn)生器，現(xiàn)此方法在金融工程學(xué)，宏觀經(jīng)濟(jì)學(xué)，生物醫(yī)學(xué)和計(jì)算物理學(xué)(如粒子輸運(yùn)計(jì)算、量子熱力學(xué)計(jì)算、空氣動(dòng)力學(xué)計(jì)算)等領(lǐng)域已得到應(yīng)用廣泛，效果良好[10-11]．

表2 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型中的相關(guān)參數(shù)

故本研究將Monte-Carlo模擬引入構(gòu)建的土壤健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，并基于評(píng)價(jià)中參數(shù)的Monte-Carlo模擬可以良好的控制參數(shù)不確定性的前提下，利用確定性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果與基于Monte-Carlo模擬的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果的對(duì)比分析，量化研究實(shí)例風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中參數(shù)不確定性的影響大小，并進(jìn)一步進(jìn)行參數(shù)的敏感度分析，其主要模擬步驟為[10-11]：1)確定模型隨機(jī)變量，即確定影響評(píng)價(jià)結(jié)果的隨機(jī)因素，本研究中選取表3中的8個(gè)特征參數(shù)為隨機(jī)變量(包括CSCd，CSNi，BW，AT，IRb，IR′，CFfCd和CFfNi)；2)構(gòu)建隨機(jī)因素的概率分布模型，主要通過(guò)實(shí)地采樣檢測(cè)和歷史經(jīng)驗(yàn)判定等方法，在本研究中采用歷史經(jīng)驗(yàn)和實(shí)地采樣檢測(cè)相結(jié)合的方法；3)將所得到的隨機(jī)數(shù)轉(zhuǎn)化為輸入?yún)?shù)的抽樣值，主要方法為Monte-Carlo抽樣和拉丁超立方抽樣(Latin Hypercube Sampling，LHS)，其中Monte-Carlo抽樣一般從樣本分布較少的低概率區(qū)進(jìn)行抽樣，即為偏尾端抽樣；LHS抽樣則是由樣本整體分布考慮[10,12]，這說(shuō)明LHS方法更適合構(gòu)建小樣本的概率分布，故本文采用LHS法；4)整理分析所得模擬評(píng)價(jià)結(jié)果，其中主要包括評(píng)價(jià)指標(biāo)的期望值、概率分布和累積概率分布等；5)參數(shù)的敏感度分析，主要目的是篩選關(guān)鍵影響因子，并以此提高相關(guān)數(shù)據(jù)收集預(yù)算的效用率．

表3 各途徑的土壤重金屬暴露劑量估算值和對(duì)應(yīng)的風(fēng)險(xiǎn)商數(shù)值

3 結(jié)果與討論

3.1 確定性參數(shù)下實(shí)例區(qū)域土壤污染健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

根據(jù)前文中所建的特征土壤重金屬污染的多途徑健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，基于式(1)～(4)，代入表2中的各參數(shù)值，本節(jié)參數(shù)均取確定性值或均值，計(jì)算出實(shí)例區(qū)域農(nóng)用土壤重金屬經(jīng)各暴露途徑可能引起成人受體的重金屬攝入量，計(jì)算結(jié)果見表3．

由表3，對(duì)于Cd和Ni來(lái)說(shuō)，其各途徑的日均暴露量的高低排序均為：蔬菜經(jīng)口暴露途徑>誤食土壤暴露途徑>皮膚接觸途徑的重金屬暴露劑量>土壤顆粒呼吸攝入暴露途徑．其中，Cd的各途徑的日均暴露量差異相對(duì)較大，而對(duì)于Ni來(lái)說(shuō)各途徑的日均暴露量差異在3個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi)，并且其蔬菜經(jīng)口暴露途徑和誤食土壤暴露途徑的日均暴露量處于同一數(shù)量級(jí)．

為進(jìn)一步研究該地區(qū)健康風(fēng)險(xiǎn)的現(xiàn)狀，利用式(5)和表2中的數(shù)據(jù)，經(jīng)計(jì)算得出土壤重金屬在4種暴露途徑下的危害商數(shù)值(HQ)，見表3．由表3，2種重金屬不同途徑的非致癌風(fēng)險(xiǎn)HI均<1．Cd各暴露途徑HQ的高低排序?yàn)椋篐Qf>HQt>HQa>HQb；Ni各暴露途徑HQ的高低排序則為：HQb≈HQf>HQt>HQa．根據(jù)式(5)計(jì)算得到HICd和HINi分別為0.138和0.058，故可知該污染場(chǎng)址中的Cd和Ni的非致癌風(fēng)險(xiǎn)暫時(shí)較小或可以忽略，相比之下，Cd的非致癌風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)嚴(yán)重，并且高風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)途徑均主要為蔬菜經(jīng)口暴露途徑和誤食土壤暴露途徑．

根據(jù)式(6)計(jì)算得出RCd和RNi分別為5.26×10-5和9.93×10-7．參比本研究選定的致癌風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)值1.0×10-6可知該場(chǎng)址土壤中的Cd已存在較高的致癌風(fēng)險(xiǎn)，需要有關(guān)部門立即采取相應(yīng)的修復(fù)治理措施．相比之下，土壤中Ni的引起致癌風(fēng)險(xiǎn)暫時(shí)在可接受范圍內(nèi)．

3.2 參數(shù)不確定性對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果的定量影響分析

本研究嘗試?yán)肕onte-Carlo隨機(jī)參數(shù)模擬下的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果和確定性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果的定量比對(duì)，初步量化研究參數(shù)不確定性對(duì)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果的影響程度．

故在其他計(jì)算過(guò)程保持不變的前提下，將表3中的帶概率分布的參數(shù)利用水晶球(Crystal Ball) 2000軟件設(shè)置為對(duì)應(yīng)的概率分布模型，而后又基于非致癌風(fēng)險(xiǎn)(HQ和HI)和致癌風(fēng)險(xiǎn)(R)設(shè)置了定義預(yù)測(cè)單元．而后設(shè)置Monte-Carlo模擬的最大實(shí)驗(yàn)量為1 000，置信區(qū)間為95%，抽樣方法為拉丁超立方(Latin hypercube sampling)，其它參數(shù)取軟件的默認(rèn)值．運(yùn)行模擬得出對(duì)研究區(qū)域土壤中各種金屬的評(píng)價(jià)模擬預(yù)測(cè)圖，如圖2～5所示．圖中Probability代表概率可信度，F(xiàn)requency代表頻數(shù)，并且圖4，圖5中橫坐標(biāo)值分別需要乘以10-5和10-6．由圖2，圖3可知，參比于確定性評(píng)價(jià)結(jié)果HICd(0.138)和HINi(0.058)，在參數(shù)的Monte-Carlo模擬下的HICd和HINi的值區(qū)間分別為[0.01, 0.38]和[0, 0.15]．在參數(shù)不確定性的影響下，Cd和Ni的非致癌風(fēng)險(xiǎn)商數(shù)值在0.1～0.2波動(dòng)，但在此實(shí)例下參數(shù)不確定性的影響程度暫時(shí)不會(huì)改變最終非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的結(jié)論．

由圖4，5可知，Cd的致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的區(qū)間值[0.6×10-6, 1.5×10-5]可能低于或高于所選定的風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)值1.0×10-6，此時(shí)參數(shù)不確定性可能會(huì)誤導(dǎo)Cd的污染防控決策．而對(duì)于Ni來(lái)說(shuō)，其致癌風(fēng)險(xiǎn)的RNi值區(qū)間小于標(biāo)準(zhǔn)值1.0×10-6，故參數(shù)不確定性暫不會(huì)影響Ni的污染防控決策．由圖2～5，研究中參數(shù)不確定性對(duì)于致癌風(fēng)險(xiǎn)值造成的波動(dòng)均在1個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi)，所以如果致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果R的數(shù)量級(jí)比風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)值的數(shù)量級(jí)高或低2個(gè)數(shù)量級(jí)以上，則參數(shù)不確定性將可能不會(huì)影響到最終的污染防控決策．但是如果致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果R的數(shù)量級(jí)與風(fēng)險(xiǎn)標(biāo)準(zhǔn)值的數(shù)量級(jí)的差異在1個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi)的話，建議進(jìn)行進(jìn)一步的資料搜集以提高評(píng)價(jià)結(jié)果的可信度．

HIcd

HINi

RCd

RNi

3.3 參數(shù)的敏感度分析

敏感性分析是指從眾多不確定性因素中找出對(duì)投資項(xiàng)目經(jīng)濟(jì)效益指標(biāo)有重要影響的敏感性因素，并分析、測(cè)算其對(duì)項(xiàng)目經(jīng)濟(jì)效益指標(biāo)的影響程度和敏感性程度，進(jìn)而判斷項(xiàng)目承受風(fēng)險(xiǎn)能力的一種不確定性分析方法[25]．參數(shù)的小幅度變化能導(dǎo)致經(jīng)濟(jì)效果指標(biāo)的較大變化，則稱此參數(shù)為敏感性因素，反之則稱其為非敏感性因素．

由于在參數(shù)不確定性的影響下，本研究中總風(fēng)險(xiǎn)值(R)可能會(huì)誤導(dǎo)決策；并且實(shí)例情景場(chǎng)址下的資料調(diào)查與搜集花費(fèi)往往占整個(gè)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)項(xiàng)目的總預(yù)算的50%以上，故本研究在成本控制和評(píng)價(jià)可靠性的綜合考慮下，進(jìn)一步對(duì)評(píng)價(jià)過(guò)程進(jìn)行了參數(shù)敏感度分析(結(jié)果見表4)，以期篩選出對(duì)于R來(lái)說(shuō)的敏感變量，從而盡可能提高預(yù)算的有效利用率．表4 基于Monte-Carlo模擬下評(píng)價(jià)中的參數(shù)敏感度分析結(jié)果

Tab.4 The results of sensitivity analysis during the health risk assessment based on the Monte-Carlo simulation %

由表4可知，在本研究中選取的8個(gè)隨機(jī)變量關(guān)于R的敏感度的高低排序?yàn)椋菏卟酥蠧d的濃度(78.7%)>目標(biāo)受體的體重(-13.3%)>土壤中Cd的濃度(7.5%)>土壤經(jīng)口攝入量(0.1%)≈平均接觸時(shí)間(-0.1%)≈蔬菜中的Ni的濃度(-0.1%)≈空氣吸入量(-0.1%)>蔬菜中Ni的濃度(0.0%)．上述數(shù)據(jù)說(shuō)明，對(duì)于評(píng)價(jià)結(jié)果R，蔬菜和土壤中Cd的濃度和目標(biāo)受體的體重這3個(gè)變量具有高敏感度，對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果起決定性作用；而相比之下，土壤經(jīng)口攝入量、平均接觸時(shí)間和空氣吸入量這些參數(shù)的感敏度相對(duì)較低，對(duì)R影響較?。试赗的值可能會(huì)誤導(dǎo)決策的前提下，需要進(jìn)一步通過(guò)對(duì)實(shí)例區(qū)域蔬菜和土壤中的Cd濃度和區(qū)域目標(biāo)受體體重這3個(gè)敏感參數(shù)的資料再搜集(包括歷史參數(shù)整理和實(shí)地檢測(cè)分析等)來(lái)降低評(píng)價(jià)中的參數(shù)不確定性，進(jìn)而有的放矢地提高評(píng)價(jià)結(jié)論的可信度和預(yù)算的有效使用率．

4 結(jié) 論

1)確定性健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果顯示實(shí)例區(qū)域Cd和Ni的HI均小于1(HICd>HINi)，對(duì)人體暫時(shí)不會(huì)造成非致癌健康風(fēng)險(xiǎn)；而RCd>1.0×10-6，已經(jīng)對(duì)該區(qū)域造成致癌風(fēng)險(xiǎn)，需要引起有關(guān)部門的注意．

2)在參數(shù)Monte-Carlo模擬的輔助下，定量研究表明參數(shù)不確定性對(duì)于總非致癌風(fēng)險(xiǎn)商數(shù)值的波動(dòng)在0.1～0.2以內(nèi)，而其對(duì)致癌風(fēng)險(xiǎn)值造成的波動(dòng)在1個(gè)數(shù)量級(jí)以內(nèi)，實(shí)例中RCd的模擬值區(qū)間橫跨1.0×10-6，可能誤導(dǎo)決策．

3)敏感度分析的結(jié)果顯示對(duì)于總致癌風(fēng)險(xiǎn)值來(lái)說(shuō)，實(shí)例區(qū)域蔬菜和土壤中的Cd濃度及區(qū)域目標(biāo)受體體重應(yīng)作為敏感參數(shù)，重點(diǎn)搜集這3個(gè)參數(shù)的信息可有效地提高結(jié)論可信度和預(yù)算的效用率．

4)本研究中方法在技術(shù)參數(shù)、特征模型架構(gòu)等方面仍需要進(jìn)一步完善，并且需要更系統(tǒng)的區(qū)域流行病學(xué)調(diào)查研究．

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Health Risk Assessment for Heavy Metals in Soils and Quantitative Study of Parameter Uncertainty

LI Fei1,2?, WANG Xiao-yu1,4, LI Xue3

(1.College of Environmental Science and Engineering, Hunan Univ, Changsha, Hunan 410082, China; 2.Key Laboratory of Environmental Biology and Pollution Control (Hunan Univ), Ministry of Education, Changsha, Hunan 410082, China; 3.Dept of Bioengineering and Environmental Science, Changsha Univ, Changsha, Hunan 410022, China; 4. College of Chemistry and Chemical Engineering, Xinxiang Univ, Xinxiang, Henan 453003,China)

Based on USEPA framework of health risk assessment, the multi-pathway health risk assessment model was developed for heavy metals in the case soils. Monte-Carlo simulation was adopted to quantitatively study the effect degree of parameter uncertainty on assessment result, and sensitive parameters were further identified by sensitivity analysis. The results without Monte-Carlo simulation showed that there was no non-carcinogenic risk because of 1>HICd>HINiwhile it was under carcinogenic risk due toRCd>1.0×10-6. However, with the Monte-Carlo simulation of selected variables, it indicated that the parameter uncertainty made the non-carcinogenic risk assessment results varying within 0.1～0.2, and the carcinogenic risk assessment results varying in the range within 1 order of magnitudes. Therefore, the parameter uncertainty made the value range ofRCdspan 1.0×10-6and it was probable to mislead the corresponding decision-making. Sensitivity analysis indicated that the contents ofCdin case soils and vegetables, and the weight for the target receptor should be treated as sensitive variables, which were the main source of parameter uncertainty. To further improve the credibility of assessment with cost-benefit consideration, data of the sensitive variables should be preferentially gathered.

soils；heavy metals；risk assessment；uncertainty analysis；Monte-Carlo simulation

1674-2974(2015)06-0119-08

2014-05-19

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51178172，51039001，51308076),National Natural Science Foundation of China(51178172,51039001,51308076)；湖南省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(13JJ4107)

李 飛(1986-)，男，河南新鄉(xiāng)人，湖南大學(xué)博士研究生

?通訊聯(lián)系人，E-mail:lucky.li.eia@gmail.com

X820.2

A