冀中坳陷東北部石炭
--二疊系烴源巖生烴潛力評價

錢 錚，張松航，梁宏斌，唐書恒，楊 寧

1.中國石油華北油田勘探開發(fā)研究院，河北 任丘 062552 2.中國地質(zhì)大學(北京)能源學院，北京 100083

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冀中坳陷東北部石炭
--二疊系烴源巖生烴潛力評價

錢 錚1，張松航2，梁宏斌1，唐書恒2，楊 寧2

1.中國石油華北油田勘探開發(fā)研究院，河北 任丘 062552 2.中國地質(zhì)大學(北京)能源學院，北京 100083

冀中坳陷東北部石炭--二疊系煤系地層生、儲、蓋組合條件完備，上古生界自生自儲煤成氣藏勘探潛力巨大。筆者基于該層系“油井少、空井多”的勘探現(xiàn)實，通過烴源巖熱解數(shù)據(jù)分析和熱模擬實驗工作，評價區(qū)內(nèi)烴源巖的生烴潛力，以期減少勘探風險。數(shù)據(jù)分析表明，w(TOC)為10%和40%是區(qū)內(nèi)煤系暗色泥巖、炭質(zhì)泥巖和煤巖的有效劃分界限。區(qū)內(nèi)石炭--二疊系煤系烴源巖主要以III型干酪根為主，為中等較差的油源巖和較好的氣源巖。分別受巖漿熱變質(zhì)和深成變質(zhì)作用影響，區(qū)內(nèi)存在武清凹陷、蘇4-蘇8-蘇23-文古4和葛8-大參1三個成熟度高值區(qū)，即生油氣中心。結(jié)合熱模擬實驗結(jié)果，采用體積法算得該區(qū)石炭--二疊系地層生氣總量約為4萬億m3。

冀中坳陷 ； 烴源巖 ；煤成氣 ；熱模擬 ；生烴潛力

0 前言

冀中坳陷位于渤海灣盆地西北部，其中石炭--二疊系煤系地層的分布具有殘留盆地性質(zhì)，在歷經(jīng)了印支--燕山和喜馬拉雅多期構(gòu)造運動改造后，現(xiàn)今主要分布在坳陷東北部[1]。研究區(qū)包括霸縣凹陷的文安斜坡、武清凹陷的全部、里坦凹陷和大城凸起，總面積約7 500 km2(圖1)。區(qū)內(nèi)石炭--二疊系沉積體系發(fā)育較為齊全，自下而上可以識別出濱海潮坪--沼澤、三角洲和河流三大沉積體系，上古生界內(nèi)部具備良好的生、儲、蓋組合條件[2]。區(qū)內(nèi)中生代末期的一次生烴作用有限，古近紀以來的二次生烴作用是石炭--二疊系煤系成藏的基礎(chǔ)[3-4]，其中火山活動對天然氣的生成起到重要作用[5-6]；3 500～5 000 m的石炭--二疊系生油窗是自生自儲型油氣成藏的控制要素[7]；斷裂控制氣藏的分布，同時主控斷層對煤成油氣具有疏導與封堵雙重作用[8]。綜合研究認為，冀中坳陷北部源于石炭--二疊系的油氣仍然有較大的勘探空間，確定文安和信安鎮(zhèn)、泗村店、河西務(wù)潛山、葛漁城和碼頭潛山為煤系游離氣勘探的有利地區(qū)，大城凸起為煤層氣勘探的有利地區(qū)[9-10]。然而多年的勘探實踐表明，區(qū)內(nèi)石炭--二疊系地層勘探難度較大，除少數(shù)井(蘇20、文23、文53)具有工業(yè)油氣產(chǎn)出外，所鉆井空井多，失利原因不清。

區(qū)內(nèi)曾經(jīng)開展過多次資源評價研究，但結(jié)果相差較大[3, 11]，因此有必要對區(qū)內(nèi)煤系烴源巖的特征及生烴情況開展進一步研究，以圈定生烴中心，探明資源總量，建議勘探部署，減小勘探的風險。本次研究基于豐富的地層厚度和巖石熱解資料，通過開展熱模擬實驗，以期厘定區(qū)內(nèi)石炭--二疊系煤系地層的生烴潛力，為進一步的資源量計算工作提供依據(jù)，為今后的油氣勘探提供參考。

1 數(shù)據(jù)來源和模擬實驗

研究區(qū)石炭--二疊系烴源巖有機地球化學數(shù)據(jù)主要來自于中國石油華北油田勘探開發(fā)研究院的實測實驗數(shù)據(jù)，包括煤系烴源巖的有機碳、氯仿瀝青“A”和烴源巖熱解實驗。

熱模擬實驗煤樣來自冀中坳陷大城地區(qū)3煤組，煤樣的初始鏡質(zhì)體反射率Ro=0.74%，碳、氫、氧、氮元素的質(zhì)量分數(shù)分別為72.95%、4.61%、6.54%、1.57%。本次熱模擬實驗主要用于反映冀中地區(qū)三疊系以后烴源巖的二次生烴潛力。前人對烴源巖生烴量的定量表征方法主要包括生烴模擬實驗和盆地模擬2種，生烴模擬實驗包括開放、封閉及半封閉體系3種環(huán)境。封閉體系不僅可以模擬不同熱演化階段烴源巖的生油量，還能模擬烴源巖最大生氣量，成為烴源巖定量表征的主要方法之一[12-13]。本次實驗體系采用封閉式體系，加溫方式是分溫階對原樣分別加熱。實驗樣品顆粒大?。?～10 mm，每個樣點加水量為取巖樣質(zhì)量的10%～20%。實驗設(shè)250、300、325、350、375、400、425、450、500、550、600 ℃共11個溫度點，在每個溫度點下加熱保持恒溫24 h，反應(yīng)完畢待釜內(nèi)溫度降至250 ℃時開始放氣，實驗氣體收集經(jīng)冷卻在室溫條件下完成，約20 ℃、101.325 kPa。實驗中的凝析油和輕油用二氯甲烷萃取定量，殘留油經(jīng)加熱保持氯仿抽提模擬殘樣獲得。抽提后的殘渣用于鏡質(zhì)體反射率及氣體項目的地球化學分析。

圖1 冀中坳陷前古近紀地質(zhì)及研究區(qū)位置Fig.1 Pre-Paleogene geologic map and the location of the study area

2 有機地球化學特征

2.1 烴源巖類型劃分標準

冀中坳陷東北部石炭--二疊系殘余地層厚度0～1 300 m，氣源巖包括暗色泥巖、炭質(zhì)泥巖和煤巖[14]，然而由于煤巖、炭質(zhì)泥巖、暗色泥巖的有機碳含量劃分界線尚無正式標準，評價其生烴潛力的標準更無定論。何生等[6]將煤巖有機碳質(zhì)量分數(shù)(w(TOC))定為>30%，炭質(zhì)泥巖w(TOC)定為30%～10%，暗色泥巖w(TOC)定為<10%。陳建平等[15]研究認為我國西北地區(qū)諸多盆地煤巖的w(TOC)一般都高于40%；而暗色泥巖的w(TOC)在6%左右時，熱解生烴潛量增大速度開始變緩，w(TOC)大于5%以后氫指數(shù)降低。因此，他認為炭質(zhì)泥巖應(yīng)是w(TOC)為6%～40%的介于暗色泥巖和煤巖之間的巖石。秦建中等[16]按巖石學分類和命名原則將w(TOC)為8%～30%，或有機質(zhì)體積分數(shù)為25%～50%的巖石稱之為炭質(zhì)泥巖。文獻[17]將煤系地層中w(TOC)<6%的泥、頁巖稱為暗色泥巖，w(TOC)為6%～40%的泥、頁巖稱為炭質(zhì)泥巖，w(TOC)>40%為煤巖。文獻[18]將w(TOC)小于10%的稱為暗色泥巖。筆者統(tǒng)計了冀中坳陷東北部地區(qū)石炭--二疊系707個樣品的w(TOC)分布情況(圖2)，編制了熱解氫指數(shù)(IH)和生烴潛量w(S1+S2)關(guān)系圖(圖3)及生烴潛量和w(TOC)單對數(shù)關(guān)系圖(圖4)。在圖2上可以看出，w(TOC)值與樣品數(shù)量分布存在兩個明顯的拐點，即w(TOC)值為10%和40%；在圖3上以w(TOC)值為10%和40%作圖，暗色泥巖、炭質(zhì)泥巖和煤巖也有良好的區(qū)分；在圖4上，w(TOC)值小于10%時，生烴潛量隨w(TOC)快速上升，w(TOC)值為10%～40%時緩慢上升，w(TOC)值大于40%時，生烴潛量值基本不變。此外，參考前人的標準中分界的共有值，本次研究將w(TOC)小于10%的稱作暗色泥巖，w(TOC)為10%～40%的稱為炭質(zhì)泥巖，w(TOC)大于40%的稱作煤巖。按本分類方案，總體來說，暗色泥巖總體具有高IH、低生烴潛量(S1+S2)的特征；且隨著生烴潛量增加，泥巖IH值快速升高，炭質(zhì)泥巖IH值隨生烴潛量(S1+S2)增加的速度次之，煤巖IH值隨生烴潛量(S1+S2)增加的速度最低。

圖2 冀中坳陷東北部煤系烴源巖w(TOC)分布情況Fig.2 Contents of TOC distribution of the source rocks in the northeast of Jizhong depression

圖3 冀中坳陷東北部煤系烴源巖熱解氫指數(shù)和生烴潛量關(guān)系Fig.3 IH vs. contents of (S1+S2) plot of the coal strata source rocks in the study area

圖4 冀中坳陷東北部煤系生烴潛力w(S1+S2)和w(TOC)關(guān)系Fig.4 Contents of (S1+S2) vs. contents of TOC of coal strata in the study area

2.2 烴源巖的發(fā)育與分布

研究區(qū)泥巖總厚度為19～725 m，總體具有東厚西薄的特征，大城凸起北部和里坦凹陷最厚，最厚處超過600 m，由于研究區(qū)西部地層遭到剝蝕，泥巖厚度減薄到不足50 m(圖5A)。煤巖層厚度0～63 m，總體具有西厚東薄的特征，分別在別古莊西、勝芳西、文安西和臥佛堂北形成了幾個厚度中心，厚度中心煤層厚度一般超過32 m(圖5B)。區(qū)內(nèi)蘇68、桐9、永1、大4、蘇18、永19、蘇16、大8井所在位置煤層厚度較薄，一般小于10 m。

2.3 有機質(zhì)豐度特征

統(tǒng)計結(jié)果表明，區(qū)內(nèi)w(TOC)變化較大，變化于0.1%～95%，據(jù)曹代勇[18]和秦建中等[16]的評價標準，泥巖中好、中、差、非油源巖分別占樣品總數(shù)的12.62%、11.49%、16.74%、34.18%；炭質(zhì)泥巖占樣品總數(shù)的18%；煤巖中w(TOC)為40%～60%的樣品最多，占樣品總數(shù)的6.67%。

區(qū)內(nèi)熱解生烴潛量值為0.04 ～212.48 mg/g，而當w(TOC)值大于6%時，泥巖的生烴潛量值均大于5 mg/g,煤巖的生烴潛量一般大于40 mg/g(圖4)。熱解生烴潛量大于6.0 mg/g的樣品占總樣品數(shù)的34.45%。

圖5 冀中東北部煤系泥巖(A)和煤巖(B)厚度分布Fig.5 Thickness distribution of C-P mudstone(A) and coal seam(B) in the northeast of Jingzhong depression

區(qū)內(nèi)氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)共有175個統(tǒng)計值，變化范圍為0.005%～5.025%，平均為0.342%，其中0.05%～0.15%區(qū)間內(nèi)樣品數(shù)量最多，占樣品總數(shù)的32.18%。煤系暗色泥巖的氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)總體小于0.4%；炭質(zhì)泥巖氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)總體小于2.5%，大部分數(shù)值小于0.5%；煤巖的氯仿瀝青“A”質(zhì)量分數(shù)總體小于6%，分布較分散(圖6)。w(氯仿瀝青“A”)和w(TOC)總體上呈雙對數(shù)關(guān)系，相關(guān)性稍差。

圖6 冀中凹陷東北部煤系w(TOC)與w(氯仿瀝青“A”)關(guān)系Fig.6 Contents of A vs. Contents of TOC of coal strata in the study area

2.4 有機質(zhì)類型特征

最高熱解峰溫(Tmax)-氫指數(shù)(IH)分類圖(圖7A)顯示，煤巖的大部分參數(shù)點在Ⅱ1、Ⅱ2、Ⅲ1、Ⅲ2型母質(zhì)區(qū)內(nèi)均有分布；炭質(zhì)泥巖的分布范圍與煤巖的基本相當；總體上暗色泥巖的IH比煤巖和炭質(zhì)泥巖IH低得多，主要分布在Ⅲ1、Ⅲ2型母質(zhì)區(qū)內(nèi)，且大多數(shù)樣品分布在Ⅲ2型區(qū)。從烴源巖熱解氫指數(shù)和氧指數(shù)(IO)關(guān)系(圖7B)上可以看出，煤巖和炭質(zhì)泥巖的氫指數(shù)普遍大于氧指數(shù)，氧指數(shù)一般小于50，主要分布在Ⅱ2、Ⅲ1型母質(zhì)區(qū)，而暗色泥巖的氧指數(shù)相對較高，主要分布在Ⅲ2型母質(zhì)區(qū)。由此可見，冀中東北部石炭系煤巖干酪根類型多為Ⅲ1型，具有相對較高的生烴能力，而且煤巖好于炭質(zhì)泥巖，炭質(zhì)泥巖又優(yōu)于暗色泥巖。

2.5 有機質(zhì)成熟度特征

通過單井分析，針對未受火成巖侵入影響的斜坡區(qū)，有機質(zhì)Ro隨埋深的變化公式為

(1)

其中：Ro單位為%；e為自然常數(shù)；h為埋深，m。

根據(jù)煤巖Ro測試數(shù)據(jù)，結(jié)合埋深資料，通過式(1)估算武清凹陷深部的成熟度值，繪制研究區(qū)太原組和山西組Ro等值線圖(圖8)。圖8顯示冀中坳陷東北部太原組存在兩個高值中心，一個在研究區(qū)北部武清凹陷的深部，另一個在文安斜坡蘇401-蘇8-文古4井一帶的火成巖侵入?yún)^(qū)。此外，太原組的Ro等值線變化總體上顯示了凸起區(qū)高于斜坡區(qū)的趨勢。由于石炭紀侵入巖，單層厚度為1～45 m，大多數(shù)在10～30 m，其上下熱力影響范圍有限[18]，除研究區(qū)北部武清凹陷埋藏較深、山西組烴源巖處于成熟--高成熟階段外，研究區(qū)中、南部大部分地區(qū)烴源巖處在低成熟階段，受“溫度梯度折射”影響[19]，總體上仍具有凸起部位成熟度高于斜坡部位的特征。

圖7 冀中東北部煤系烴源巖熱解氫指數(shù)和最高熱解峰溫(A)及氧指數(shù)(B)關(guān)系圖Fig.7 IH vs. Tmax plot(A) and IH vs. IO plot(B) of the coal strata source rocks in the study area

A.太原組；B.山西組。圖8 冀中坳陷東北部太原組、山西組鏡質(zhì)體反射率等值線圖Fig.8 Vitrinite reflectance contour maps of Taiyuan and Shanxi Formation in the study area

3 生烴模型

熱模擬實驗每個溫度點對應(yīng)的Ro值見表1。由于在樣品系列的Ro中，只有最小值即原始樣品的Ro值與實際地質(zhì)條件的Ro一致，其余Ro由于是實驗條件下的結(jié)果，均與地質(zhì)條件有差異，因此需要對Ro進行校正。筆者采用高崗等[20-21]建立的校正模型，將最高產(chǎn)油率對應(yīng)的Ro值校正到1%，校正結(jié)果見表1。根據(jù)校正后的Ro值及其對應(yīng)的生油、氣量建立散點圖(圖9和圖10)，可以將它們分別簡化為三個分段的線性函數(shù)(式(2)和式(3))作為冀中地區(qū)煤巖二次生烴基礎(chǔ)模型，結(jié)合實際的烴源巖成熟度開展計算。

表1 熱模擬實驗實測Ro與校正Ro對比數(shù)據(jù)表

注：校正模型據(jù)文獻[22]。

圖9 3-6煤層熱模擬實驗生成烴氣量隨Ro變化圖Fig.9 Gas generation vs. Ro plot of the thermal simulation of the 3-6 coal seam

圖10 3-6煤層熱模擬實驗排出油(輕油+凝析油)隨Ro變化圖Fig.10 Oil drainage (light and condensate oil) vs. Ro plot of the thermal simulation of the 3-6 coal seam

(2)

(3)

其中：Rgt、Rop分別代表不同烴源巖成熟條件下，煤巖的烴氣產(chǎn)率和排出油產(chǎn)率，單位分別為m3/t、kg/t。分別將以上兩個成熟度-煤巖生烴公式(式(2)、(3))代入?yún)^(qū)內(nèi)主要烴源巖層山西組和太原組的成熟度等值線圖，可分別取得兩個組現(xiàn)今的烴氣和排出油產(chǎn)率。對比本次的生烴模型與第三次油氣資源評價所用的生烴模型[22](表1和圖9)，第三次油氣資源評價所用的蘇13井的煤巖熱模擬實驗原始樣品的Ro較本次熱模擬原始樣品的Ro值略低，而最高實驗溫度較本次熱模擬小100 ℃。此外，本次熱模擬在油氣產(chǎn)率較高的溫度區(qū)間增加了實驗點，保證了實驗結(jié)果的準確性。從生氣量上看，當校正Ro小于1.2%時，兩次熱模擬實驗結(jié)果基本一致；而當校正Ro大于1.2%時，本次熱模擬實驗結(jié)果明顯小于第三次資源評價所用的蘇13井的煤巖熱模擬實驗結(jié)果。

4 生烴量計算

本次計算借助surfer 10，垂向上山西組和太原組分開計算；平面上將研究區(qū)劃分為4 619個計算單元(1 301.7 m×1 321.5 m)，根據(jù)地層測井厚度數(shù)據(jù)、成熟度數(shù)據(jù)和w(TOC)數(shù)據(jù)，使用克里金方法為每個計算單元賦值進行計算。由于本區(qū)內(nèi)泥巖的干酪根類型和煤巖一樣，主要為Ⅲ型干酪根，因此泥巖烴源巖的生烴強度也按照煤巖熱模擬的生烴模型來計算。根據(jù)生烴模型，分別根據(jù)式(4)、式(5)、式(6)計算煤巖和泥巖的生油、氣強度：

(4)

(5)

(6)

其中:qcoal、qshale分別代表區(qū)內(nèi)某點煤層、泥巖層的生烴氣或排出油的強度，m3/m2或kg/m2；d代表該點煤層或泥巖層厚度，m；ρ為烴源巖密度，t/m3，本計算中煤巖取1.4 t/m3，泥巖取2.2 t/m3；R為該點的油氣產(chǎn)率；Ctoc為該層泥巖加權(quán)平均有機碳質(zhì)量分數(shù)，%；dm為取樣所在巖層的厚度，由識別測井曲線獲取，m；w(TOC)m為第m個取樣點的w(TOC)值，%；n為該組地層總的取樣點數(shù)。由各點的生烴強度，采用式(7)計算區(qū)內(nèi)的油氣總量：

(7)

其中：qij為第ij區(qū)塊(i為行號,j為列號)的生烴強度，sij為第ij區(qū)塊的面積。由此，計算出研究區(qū)石炭--二疊系生油氣量(表2)。對比區(qū)內(nèi)前人研究成果，1999年“滄縣隆起--館陶凸起及其西側(cè)天然氣勘探方向及目標評價”報告[23]計算文安斜坡石炭--二疊系二次生氣量為62 345 億m3、2000年“冀中北部天然氣資源評價”報告[24]計算區(qū)內(nèi)石炭--二疊系二次生氣量為32 067 億m3、2002年“三次資評”報告計算霸縣凹陷石炭--二疊系生氣量為2 748 億m3[22]，可見本次研究成果較1999年研究值偏小，較三次資評研究值偏大，而與2000年研究值相近?？傮w上本次計算最大限度地利用了研究區(qū)現(xiàn)有石炭--二疊系生產(chǎn)及測試資料，在計算過程上實現(xiàn)了計算單元的細分，以及計算單元點對點的直接運算，計算結(jié)果具有一定的可靠性。

表2 石炭--二疊系煤系源巖生烴量統(tǒng)計表

Table 2 Statistics of the hydrocarbon generation of the Permo-Carboniferous coal measures

組類別煤巖煤系暗色泥巖合計太原組烴氣/億m325584．556290．2231874．77排出油/億t75．9418．3194．25山西組烴氣/億m36830．391071．957902．34排出油/億t21．523．3724．89合計烴氣/億m332414．947362．1739777．11排出油/億t97．4621．68119．14

5 結(jié)論

1)厘定了冀中坳陷東北部石炭--二疊系煤系暗色泥巖、炭質(zhì)泥巖和煤巖的劃分標準，分別以w(TOC)為10%和40%為劃分界限。

2)有機質(zhì)豐度和類型分析表明，冀中坳陷東北部石炭--二疊系烴源巖干酪根類型以Ⅲ型為主，為中等偏差的油源巖和好的氣源巖，且煤巖好于炭質(zhì)泥巖，炭質(zhì)泥巖又優(yōu)于暗色泥巖。

3)研究區(qū)有機質(zhì)Ro值為0.6%～3.8%，武清凹陷代表的深成變質(zhì)作用區(qū)，蘇4-蘇8-蘇23-文古4，葛8-大參1代表的兩個巖漿熱作用變質(zhì)區(qū)，三者為研究區(qū)的三個成熟度高值區(qū)。有機質(zhì)成熟度，太原組高于山西組。

4)結(jié)合熱模擬實驗結(jié)果，建立了研究區(qū)石炭--二疊系烴源巖體積法生烴計算模型，按層位(石炭系、二疊系)，分類別(泥巖、煤巖)計算出研究區(qū)生氣總量為39 777.11 億m3，總排出油為119.14 億t。

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Hydrocarbon Evaluation of Carboniferous-Permian Source Rocks in Northeast Jizhong Depression

Qian Zheng1, Zhang Songhang2, Liang Hongbin1, Tang Shuheng2, Yang Ning2

1.ResearchInstituteofExplorationandDevelopment,PetroChinaHuabeiOilfieldCompany,Renqiu062552，Hebei，China2.SchoolofEnergyandResources,ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083，China

Carboniferous-Permian coal measures strata possess the conditions of a good source-reservoir-seal assemblage and thus a huge exploration potential of the self-generation and self-storage coal gas in the Upper Paleozoic strata in the northeast of Jizhong depression. However, the reality demonstrates only a few successful wells but a lot of empty ones in the historic exploration. We evaluated the hydrocarbon potential of source rock based on the pyrolysis data analysis and thermal simulation experiment to reduce the exploration risk in this strata. The results show that the contents of TOC (10% and 40%) is the effective demarcation of dark mudstone, carbon mudstone and coal. The source rock of Carboniferous-Permian coal measures strata are of mainly type III kerogen, and belong to poor-medium oil source rock and good gas source rock. Affected by magmatic thermal metamorphism and plutonic metamorphism respectively, the maturity of the three areas i.e. Wuqing depression, Su4-Su8-Su23-Wengu4, and Ge8-Dacan1 are relatively high. As hydrocarbon generation centers, their hydrocarbon generation amount is calculated for 4 trillion cubic square meters of gas.

Jizhong depression; source rock; coal gas; thermal simulation; hydrocarbon generation potential

10.13278/j.cnki.jjuese.201505107.

2014-10-12

國家自然科學基金青年科學基金項目(41202116)；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(2014--2016)

錢錚(1968--)，男，高級工程師，主要從事非常規(guī)油氣地質(zhì)研究，E-mail:yjy_qianz@petrochina.com.cn

張松航(1982--)，男，講師，主要從事非常規(guī)油氣地質(zhì)研究，E-mail:zhangsh@cugb.edu.cn。

10.13278/j.cnki.jjuese.201505107

P618.13

A

錢錚，張松航，梁宏斌，等.冀中坳陷東北部石炭--二疊系烴源巖生烴潛力評價.吉林大學學報:地球科學版,2015,45(5):1332-1341.

Qian Zheng, Zhang Songhang, Liang Hongbin,et al. Hydrocarbon Evaluation of Carboniferous-Permian Source Rocks in Northeast Jizhong Depression.Journal of Jilin University:Earth Science Edition,2015,45(5):1332-1341.doi:10.13278/j.cnki.jjuese.201505107.