切割-填充法制備粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器

溫 凱，裘進(jìn)浩，季宏麗，朱孔軍

(南京航空航天大學(xué) 機(jī)械結(jié)構(gòu)力學(xué)及控制國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京210016)

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切割-填充法制備粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器

溫 凱，裘進(jìn)浩，季宏麗，朱孔軍

(南京航空航天大學(xué) 機(jī)械結(jié)構(gòu)力學(xué)及控制國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京210016)

壓電陶瓷驅(qū)動(dòng)器；切割-填充法；壓電陶瓷纖維；叉指電極；壓電復(fù)合材料

壓電陶瓷材料是指一種能夠?qū)崿F(xiàn)機(jī)械能和電能相互轉(zhuǎn)換的功能材料[1]。然而由于它具有脆性大、密度大、硬度高、不易變形等缺點(diǎn)，使得這類材料在應(yīng)用上受到了很大的限制[2]。壓電陶瓷復(fù)合材料一般是指由壓電陶瓷相和聚合物相復(fù)合而成的一類材料[3,4]。由于聚合物相具有柔韌性好、密度低、易變形等優(yōu)點(diǎn)，使得這類復(fù)合材料具有優(yōu)異的綜合性能，因此也被廣泛地應(yīng)用于制備驅(qū)動(dòng)器等器件[5-8]。

第一類驅(qū)動(dòng)器采用主動(dòng)的纖維復(fù)合材料(Active Fiber Composites,AFC)由麻省理工學(xué)院制備而成[9]。AFC是一種將橫截面為圓形的壓電陶瓷纖維橫向排列于有機(jī)物基體之中形成的復(fù)合材料。由于陶瓷纖維為圓柱形使得驅(qū)動(dòng)器中陶瓷纖維相和電極的接觸面積減小，降低了驅(qū)動(dòng)器的機(jī)電轉(zhuǎn)換效率。針對(duì)AFC的缺點(diǎn)美國航空航天局蘭利研究中心采用流延成型法首先制備出壓電陶瓷薄片，然后采用切割機(jī)制備壓電陶瓷纖維，最后將壓電陶瓷纖維與有機(jī)物基體復(fù)合，成功制備出了粗纖維復(fù)合材料(Macro Fiber Composite, MFC)及其驅(qū)動(dòng)器[10]。MFC是一種將橫截面為矩形的壓電陶瓷纖維橫向排列于有機(jī)物基體之中形成的復(fù)合材料[10-12]。與AFC相比，由于MFC中壓電陶瓷纖維為矩形，使得其在制備出的驅(qū)動(dòng)器中壓電陶瓷相和電極的接觸面積顯著增加，提高了驅(qū)動(dòng)器的機(jī)電轉(zhuǎn)換效率[13-15]。

盡管美國航空航天局蘭利研究中心制備出的MFC驅(qū)動(dòng)器具備了一定的性能，但是他們所采用的制備方法仍然有許多缺點(diǎn)，例如，采用流延法制備的壓電陶瓷薄片燒結(jié)比較困難，薄片的平整性難以確定; 燒成后的壓電陶瓷薄片脆性大，切割工藝復(fù)雜等。本研究介紹了一種新的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的制備方法即切割-填充法，該方法制備工藝簡(jiǎn)單易操作，成本較低且制備出的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料表面平整，有效地克服了MFC驅(qū)動(dòng)器的制備缺點(diǎn)。測(cè)試了壓電陶瓷相和聚合物相的電學(xué)和力學(xué)性能，理論推導(dǎo)了粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料的電學(xué)和力學(xué)性能，并采用TF Analyzer 2000鐵電分析儀和基于LabVIEW的動(dòng)態(tài)應(yīng)變采集系統(tǒng)測(cè)試了驅(qū)動(dòng)器的P-E曲線和應(yīng)變性能。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料的制備

圖1 為粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料的制備工藝流程圖。采用切割-填充法制備粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料，主要步驟如下：(1) 采用固相反應(yīng)法制備尺寸為25mm×19mm×2mm的PZT-5H壓電陶瓷塊，如圖1(a)所示。(2) 利用金剛石線切割機(jī)(STX-402)將制得的陶瓷塊切成如圖1(b)所示的形狀，其中陶瓷片間距為0.3mm，陶瓷片厚度為0.5mm，深度為1mm。(3) 將步驟(2)切好的陶瓷塊放入底部平整的60mm×60mm×25mm的塑料容器中。(4) 用電子秤分別稱取50g環(huán)氧樹脂E-44、45g低分子650聚酰胺樹脂固化劑、5g二丁酯增韌劑和10g丙酮。(5) 將丙酮倒入低分子650聚酰胺樹脂中用玻璃棒攪拌均勻，再將環(huán)氧樹脂E-44和二丁酯倒入丙酮和聚酰胺樹脂的混合物中共同攪拌至均勻，制備成所需的環(huán)氧樹脂填充液，然后將填充液注入步驟(3)中的塑料容器之中。(6) 將裝有填充液的塑料容器放入真空干燥箱中，然后抽真空，使其在相對(duì)真空度為-0.08MPa下保壓1h，隨后繼續(xù)抽真空，使其在相對(duì)真空度為-0.09MPa時(shí)保壓1h。之后升溫至60℃保溫3h，再升溫至80℃保溫1h，最后當(dāng)溫度降至室溫時(shí)取出制得壓電陶瓷復(fù)合疊層，如圖1(c)所示。(7) 將步驟(6)中制得的壓電陶瓷復(fù)合疊層放置于金剛石線切割機(jī)(STX-402)中切割得到厚度為0.5mm的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料層，如圖1(d)所示。

圖1 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料的制備工藝流程圖(a)固相反應(yīng)法制備的25mm×19mm×2mm 陶塊；(b)排列的陶瓷片；(c)壓電陶瓷復(fù)合材料層；(d)粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料Fig.1 Fabricating process map of the macro piezoceramic fiber composite (a)25mm×19mm×2mm ceramic block fabricated by solid phase reaction method;(b)aligned ceramics;(c)piezoceramic laminated composite;(d)macro piezoceramic fiber composite

1.2 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的封裝

圖2為封裝好的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的示意圖。其封裝過程是制備性能優(yōu)異的驅(qū)動(dòng)器的關(guān)鍵步驟，具體步驟如下：(1) 將環(huán)氧樹脂膠均勻地涂覆在一片刻有叉指電極的聚酰亞胺薄膜(SC7059S1，深圳市同德鑫電子有限公司)上作為下電極板。(2) 將之前所制備的厚度為0.5mm的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料平整地鋪在下電極板上并準(zhǔn)確調(diào)整其位置，使其與叉指電極保持垂直位置。(3)將環(huán)氧樹脂膠均勻地涂覆在另外一片刻有叉指電極的聚酰亞胺薄膜上作為上電極板，并將其精確地與粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料和下電極板黏合，使上下電極板的電極線路完全重合。(4) 將初步封裝好的驅(qū)動(dòng)器進(jìn)行真空熱壓處理，抽真空5h，溫度設(shè)定為60℃，壓力約為5MPa，最終得到所需的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器，其尺寸如表1所示。

圖2 封裝好的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器Fig.2 The encapsulated macro piezoceramic fiber composite actuator

表1 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的尺寸

1.3 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的極化和性能測(cè)試

極化過程是粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器獲得驅(qū)動(dòng)性能不可缺少的步驟，其主要過程為：將封裝好的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的上下電極板一端分別焊接上兩根導(dǎo)線，作為正極和負(fù)極，然后在室溫下使用萬能擊穿裝置(2671，常州華城雙凱儀器有限公司)對(duì)驅(qū)動(dòng)器進(jìn)行極化，極化電壓為1500V/mm，時(shí)間為30min。

壓電陶瓷相的壓電常數(shù)d33采用準(zhǔn)靜態(tài)壓電應(yīng)變儀(ZJ-3A)測(cè)量，機(jī)電耦合系數(shù)k33、介電常數(shù)εr和介電損耗tanδ通過阻抗分析儀(HP 4294A)測(cè)量。壓電陶瓷和環(huán)氧樹脂基體的彈性柔順常數(shù)s33采用動(dòng)態(tài)熱分析儀(DMA2980)測(cè)量，驅(qū)動(dòng)器的P-E曲線采用鐵電分析儀(TF Analyzer 2000)測(cè)量，驅(qū)動(dòng)器的縱向和橫向應(yīng)變性能采用基于LabVIEW的動(dòng)態(tài)應(yīng)變采集系統(tǒng)測(cè)量。

2 結(jié)果分析

2.1 PZT-5H壓電陶瓷的性能

表2列出了PZT-5H壓電陶瓷的電學(xué)和力學(xué)等性能。 從測(cè)試的結(jié)果可以看出，該壓電陶瓷的致密性較好，壓電常數(shù)較高。采用較高的壓電常數(shù)的PZT-5H壓電陶瓷材料使得制備出的驅(qū)動(dòng)器的驅(qū)動(dòng)性能更優(yōu)良。

2.2 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料的性能

表3列出了通過計(jì)算公式推導(dǎo)出的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料的理論電學(xué)性能。由于受到實(shí)驗(yàn)條件的限制，本工作只對(duì)制備出的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的電學(xué)和力學(xué)性能進(jìn)行理論上的推導(dǎo)。由于粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料是由粗壓電陶瓷纖維和環(huán)氧樹脂基體兩相材料復(fù)合而成，所以其電學(xué)和力學(xué)性能可以通過壓電復(fù)合材料的兩相復(fù)合理論計(jì)算公式簡(jiǎn)單粗略地計(jì)算得到[16-19]。其計(jì)算公式如下：

表2 PZT-5H壓電陶瓷的性能

表3 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料的理論電學(xué)性能

縱向壓電常數(shù)(pC·N-1):

(1)

橫向壓電常數(shù)(pC·N-1)：

(2)

介電常數(shù)：

(3)

機(jī)電耦合系數(shù)：

(4)

式中[16]：下標(biāo)f和m分別表示復(fù)合材料中的壓電陶瓷纖維和環(huán)氧樹脂基體材料；φ表示壓電陶瓷纖維或環(huán)氧樹脂基體所占的體積分?jǐn)?shù)。

計(jì)算結(jié)果表明：經(jīng)過壓電陶瓷纖維和環(huán)氧樹脂基體兩相復(fù)合后驅(qū)動(dòng)器的壓電性能和機(jī)電轉(zhuǎn)變性能都比較好。當(dāng)然這種公式推導(dǎo)的性能結(jié)果是建立在粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料處于被充分極化的條件之下得出的，而實(shí)際的極化過程由于在復(fù)合材料表面封裝叉指電極時(shí)電極不能完全地與復(fù)合材料表面充分接觸，使得復(fù)合材料的極化不能完全充分進(jìn)行。所以上述公式計(jì)算的結(jié)果與實(shí)際的結(jié)果仍然存在一定的誤差，但是作為對(duì)這種復(fù)合材料的初級(jí)評(píng)定，上述的公式還是可行的[16-19]。

2.3 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的性能

圖3為粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的P-E回線圖。通過TF Analyzer 2000 鐵電分析儀測(cè)得該驅(qū)動(dòng)的矯頑場(chǎng)Ec為8.3kV·cm-1，剩余極化強(qiáng)度Pr為31.45μC·cm-2，結(jié)果表明該驅(qū)動(dòng)器在進(jìn)行極化的過程時(shí)所需的電壓較低，且極化后的效果較好。

圖3 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的P-E回線Fig.3 P-E hysteresis loops of the macro piezoceramic fiber composite actuator

圖4為粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的自由應(yīng)變性能曲線圖。通過功率放大設(shè)備對(duì)驅(qū)動(dòng)器施加振幅為±1000V、頻率50Hz的正弦交變電壓，測(cè)得了驅(qū)動(dòng)器的縱向應(yīng)變和橫向應(yīng)變曲線。從自由應(yīng)變曲線中可以看出驅(qū)動(dòng)器的縱向應(yīng)變和橫向應(yīng)變分別為30με和20με。通過應(yīng)變和伸縮量的換算公式可以計(jì)算得到驅(qū)動(dòng)器的縱向和橫向伸縮量分別可達(dá)0.63μm和0.34μm，顯示出了該驅(qū)動(dòng)器具有良好的縱向和橫向伸縮性能。

圖4 粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器的自由應(yīng)變性能 (±1000V，50Hz，正弦電壓，循環(huán)6次)Fig.4 Free-strain performance of the macro piezoceramic fiber composite actuator (±1000V, 50Hz, sine wave, 6 cycles)

3 結(jié)論

(1)采用切割-填充法制備的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器，其壓電陶瓷纖維復(fù)合層表面平整，壓電陶瓷纖維和環(huán)氧樹脂基體排列均勻，環(huán)氧樹脂的致密性好，提高了驅(qū)動(dòng)器的整體力學(xué)性能。

(2)采用切割-填充法制備的粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器，其矯頑場(chǎng)Ec為8.3kV·cm-1，剩余極化強(qiáng)度Pr為31.45μC·cm-2，使得該驅(qū)動(dòng)器在進(jìn)行極化的過程時(shí)所需的電壓較低，且極化后的效果較好。

(3)在±1000V，50Hz的正弦交變電壓作用下，驅(qū)動(dòng)器可以產(chǎn)生縱向和橫向應(yīng)變分別為30με和20με，即縱向和橫向伸縮分別可達(dá)0.63μm和0.34μm，相比于單相的壓電陶瓷驅(qū)動(dòng)器，粗壓電陶瓷纖維復(fù)合材料驅(qū)動(dòng)器具有更加優(yōu)越的伸縮性能。

[1] 劉永剛，沈星，裘進(jìn)浩，等. 壓電纖維復(fù)合材料的研究[J]. 宇航材料工藝, 2007, (5): 18-21.

LIU Yong-gang, SHEN Xing, QIU Jin-hao, et al. Interdigitated electrodes piezoelectric fiber composites[J]. Aerospace Materials & Technology, 2007,(5): 18-21.

[2] 林超，陳鳳，袁莉，等. 智能復(fù)合材料研究進(jìn)展[J]. 玻璃鋼/復(fù)合材料, 2012,(2): 74-77.

LIN Chao, CHEN Feng, YUAN Li, et al. Research progress in intelligent composite materials[J]. Fiber Reinforced Plastics/Composites, 2012,(2):74-77.

[3] LI Guo-rong, CHEN Da-ren, YIN Qing-rui. Displacement characterization of the PZT-based monolithic multilayer piezoelectric actuators[J]. Journal of Inorganic Materials,1999, 14(3): 419-424.

[4] YUAN Wen-hui, GU Ye-jian, LI Bao-qing, et al. Facile synthesis of graphene/ZnO nanocomposites by a low-temperature exfoliation method[J]. Journal of Inorganic Materials, 2012, 27(6): 591-595.

[5] 徐玲芳，陳文，周靜，等. 鋯鈦酸鉛鑭壓電陶瓷纖維的制備與性能[J]. 硅酸鹽學(xué)報(bào), 2010, 38(3): 419-424.

XU Ling-fang, CHEN Wen, ZHOU Jing, et al. Fabrication and performance lead lanthanum zirconatetitanate piezoelectric ceramic fiber[J]. Journal of the Chinese Ceramic Society, 2010, 38(3): 419-424.

[6] QIU Jin-hao, TANI Jun-ji, TOSHIYUKI U, et al. Fabrication and high durability of functionally graded piezoelectric bending actuators[J]. Smart Materials and Structures, 2003, 12(1): 115-121.

[7] HUANG Shi-feng, LIU Ya-mei, GUO Li-li, et al. Influence of volume fraction of piezoelectric ceramic on properties of l-3-2 piezoelectric composites[J]. Journal of the Chinese Ceramic Society, 2009, 37(6): 923-926.

[8] QIU Jin-hao, JIANG Hao, JI Hong-li, et al. Design, fabrication and performance evaluation of functionally gradient piezoelectric actuator[J]. Optics and Precision Engineering, 2009, 17(1): 119-124.

[9] BRUNNER A J, BARBEZAT M, HUBER C, et al. The potential of active fiber composites made from piezoelectric fibers for actuating and sensing applications in structural health monitoring[J]. Mater Struct, 2005, 38(5): 561-567.

[10] BILGEN O, MARQUIJR C D, KOCHERSBERGER K B, et al. Macro-fiber composite actuators for flow control of a variable camber airfoil[J]. J Intelligent Mater Syst Struct, 2011, 22(1): 81-91.

[11] WILKIE W K, BRYANT R G, HIGH J W, et al. Low-cost piezocomposite actuator for structural control applications[A]. SPIE’s 7th Annual International Symposium on Smart Structures and Materials[C]. Newport Beach, CA：SPIE， 2000. 2199-3681.

[12] WILLIAMS R B, GRIMSLEY B W, INMAN D J, et al. Manufacturing and mechanics-based characterization of macro fiber composite actuators[A]. Proceedings of IMECE, ASME International Mechanical Engineering Congress & Exposition[C]. New Orlean, Louisiana: ASME, 2002. 17-22.

[13] DERAEMAEKER A, NASSER H, BENJEDDOU A, et al. Mixing rules for the piezoelectric properties of macro fiber composites[J]. Journal of Intelligent Material Systems and Structures, 2009, 20(12): 1475-1482.

[14] ZHU Zhi-xiang, LI Jing-feng, LIU Yun-ya, et al. Shifting of the morphotropic phase boundary and superior piezoelectric response in Nb-doped Pb(Zr, Ti)O3epitaxial thin films[J]. Acta Materialia, 2009, 57(14): 4288-4295.

[15] WICKRAMASINGHEV K, WHAGOOD N. Material characterization of active fiber composites for integral twist-actuated rotor blade application[J]. Smart Materials and Structures, 2004, 13(5): 1155-1165.

[16] JAMES E S, JOSEPH C. Piezoelectric properties of 3-X periodic Pb(ZrxTi1-x)O3polymer composites[J]. Journal of Applied Physics, 2002, 92(10): 6119-6127.

[17] YUAN Chang-lai, XUAN Min-jie, XU Ji-wen, et al. Preparation and magnetoelectric coupling effects of Ba0.85Ca0.15Zr0.1Ti0.9O3/CoFe2O4laminated ceramics[J]. Journal of Inorganic Materials, 2013, 28(3): 318-320.

[18] LIN Xiu-juan, ZHOU Ke-chao, ZHANG Xiao-yong, et al. Development modeling and application of piezoelectric fiber composites[J]. Transactions of Nonferrous Metals Society of China, 2013, 23(1): 98-107.

[19] LI Shi-cheng, ZHU Kong-jun, QIU Jin-hao, et al. Fabrication of flexible piezoelectric fiber composite actuator by arrangement-casting method[J]. Journal of Inorganic Materials, 2013, 28(3): 332-335.

Fabrication of Macro Piezoceramic Fiber CompositeActuators by Cutting-filling Method

WEN Kai,QIU Jin-hao,JI Hong-li,ZHU Kong-jun

(State Key Laboratory of Mechanics and Control of Mechanical Structures,Nanjing University of Aeronautics and Astronautics,Nanjing 210016,China)

piezoceramic actuator;cutting-filling method;piezoceramic fiber;interdigitated electrode;piezoelectric composite

10.11868/j.issn.1001-4381.2015.01.013

TB381

A

1001-4381(2015)01-0072-05

國家自然科學(xué)基金中美合作與交流項(xiàng)目(51161120326)；中國博士后基金(2012M521082)；新教師類基金(20123218120035)

2014-01-13；

2014-11-25

裘進(jìn)浩(1963-)，男，教授，主要從事智能材料與結(jié)構(gòu)研究，聯(lián)系地址：江蘇省南京市白下區(qū)御道街29號(hào)南京航空航天大學(xué)航空宇航學(xué)院A18(210016)，E-mail:qiu@nuaa.edu.cn